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DE630506C - Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung grobkoerniger Kristalle durch Vakuumverdampfung und stufenweise Abkuehlung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung grobkoerniger Kristalle durch Vakuumverdampfung und stufenweise Abkuehlung

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Publication number
DE630506C
DE630506C DEM117830D DEM0117830D DE630506C DE 630506 C DE630506 C DE 630506C DE M117830 D DEM117830 D DE M117830D DE M0117830 D DEM0117830 D DE M0117830D DE 630506 C DE630506 C DE 630506C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cooling
solution
crystals
salt
stages
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEM117830D
Other languages
English (en)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GEA Group AG
Original Assignee
Metallgesellschaft AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Metallgesellschaft AG filed Critical Metallgesellschaft AG
Priority to DEM117830D priority Critical patent/DE630506C/de
Priority to US644922A priority patent/US2034615A/en
Priority to FR754432D priority patent/FR754432A/fr
Priority to GB11316/33A priority patent/GB402324A/en
Application granted granted Critical
Publication of DE630506C publication Critical patent/DE630506C/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D9/00Crystallisation
    • B01D9/0018Evaporation of components of the mixture to be separated
    • B01D9/0022Evaporation of components of the mixture to be separated by reducing pressure
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D9/00Crystallisation
    • B01D9/004Fractional crystallisation; Fractionating or rectifying columns

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Seasonings (AREA)
  • Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung grobkörniger Kristalle durch Vakuumverdampfung - und stufenweise Abkühlung Es ist bekannt, daß durch langsames Abkühlen gesättigter Salzlösungen in Bottichen, die finit gekühlten Rührwerken ausgestattet sind, Kristalle erhalten werden, deren Größe von - der Zeitdauer der Abkühlung abhängt. Nach den Angaben der Literatur muß während der Abkühlung die kristallausscheidende Lösung im Bereich der metastabilen Zone bleiben. Wird dieLösung schneller abgekühlt, so daß diese Zone überschritten wird, so fallen momentan Salzkristalle aus, und man erhält ein mehr oder weniger feines Salz. Führt inaii aber die Abkühlung so langsam durch, daß der Zustand der gekühltenLösung innerhalb der metastabilen Grenze bleibt, so erhält man ein grobkörniges Salz, vorausgesetzt, daß eine genügende Zahl von Kristallen in der Lösung in der Schwebe ist, was durch Rühren oder Bewegen des ganzen Abkühlungsapparates erreicht werden kann.
  • Es sind auch Vorrichtungen ausgeführt worden, bei denen der Inhalt des Abkühlungsapparates mit so großer Geschwindigkeit über eine Kühlfläche geleitet wird, daß die Abkühlung, d. h. der Unterschied zwischen der Temperatur der der Kühlfläche zufließenden und der Temperatur der abfließenden Lösung, geringer als i ° _C ist. Diese schwach unterkühlte Lösung wird iliit sog. Zuchtkristallen in Berührung gebracht, wodurch sich die-der Übersättigung entsprechende Salzmenge ausscheidet.
  • Die bekannten Kühlmethoden bestehen also darin, daß man sehr langsam kühlt oder dal man bei momentaner Abkühlung nur eine geringe Temperaturerniedrigung von weniger als i° C zuläßt. Derartige Apparaturen sind nicht leicht zu bedienen, da bei Überschreitung dieser höchstzulässigen Temperaturdifferenz leicht unerwünschte Salzansätze erhalten werden. Bei der Behandlung großer Laugenmengen, beispielsweise in der Kaliindustrie, hat man seit langem angestrebt, die Wärme der bei der Kühlung entstehenden Dämpfe für den Prozeß wieder nutzbar zu machen. Man hat deshally die Systeme der indirekten Kühlung oder der. Kühlung durch langsame Verdunstung aufggeben, auf ein grobes Kristall der anfallenden Salze verzichtet und ist zur Kühlung durch Selbstverdarnpfung im Vakuum übergegangen. In der Regel wird hierbei -die Chlorkaliumlösung von etwa 9o° C auf 30° C in vier oder fünf Ab- kühlungsstufen gekühlt, so daß sich für jeden Apparat eine durchschnittliche Temperatur-Senkung von etwa i5° C ergibt. Bei diesem Temperaturgefälle ist es ausgeschlossen, Kristalle mit grobem Korn zu züchten.
  • Ferner sind _Vakuurnkühleinrichtungen bekannt, die aus einem langgestreckten Kessel bestehen. Der Kessel ist quer zur Längsachse mehrfach unterteilt. Nur an den tiefsten Stellen haben die Ouerwände Durchbrechungen, so daß die Lösung, aus der die gelösten Salze in Form von Kristallen ausgeschieden werden sollen, die einzelnen Abteilungen nacheinander. durchfließen kann. Die Dampfräume der Abteilungen stehen nicht miteinandcr in Verbindung, und es werden die, Brüden aus- Jedem Dampfraüin gesondert abgeführt. -Das Vakuum nimmt in jeder in der Strömungsrichtung der Lösung folgenden Abteilung um den gleichen Betra.@x@,zu, so daß zwischen den einzelnen aufeinit el"erfolgenden Abteilungen gleiche bestehen. Bei einer derartigen - Einstellung der Unterdrücke in den einzelnen Abteilungen läßt sich, wenn die Abkühlung der Lösung in jeder Stufe größer ist als die Temperaturspanne des Gebietes' der inetastabilen Sättigung, keine geordnete Kristallzüchtung erreichen, auch «wenn die Druckdifferenz, die zwischen den einzelnen Abteilungen eingehalten wird, klein ist und die Abteilungen mit (übrigens auch bei anderen Vakuumkühlanlagen bekanntem) Rührwerk- ausgestattet sind. Wollte man die Vakuumkühlung innerhalb der nietastabilen Zone 'vornehmen,.- so käme mari auf eine so große Anzahl -hintereinanderzuschaltender Apparate, daß einesolche Anlage aus praktischen und Wirtschaftliehen Erwägungen heraus als unzweckmäßig angesehen werden muß.
  • ach der Erfindung wird die Züchtung von Kristallen durch Vakuumkühlung von Salz ausscheidenden Lösungen, z. B. aus Natriumsulfat-,- \Tätriumcarbonat-, Magnesiumsulfat-oder Chlorkaliümlösungen, in der Weise ausgeführt, däß in den einzelnen Abkühlungsstufen .der Vakuumkühlanlage die Differenz zwischen Eintritts- und Austrittstemperatur der Lösung- bei langsanrerVerdampfung über die Temperaturspanne des metastabilen_Sättigungsgebietes -maximal um etwa das Doppelte erhöht wird und daß Zuchtkristalle z. B. mittels Rührwerks in der Lösung schwebend erhalten werden. Zweckmäßig wird die Lösung so tief unter dein Flüssigkeitsspiegel, in jede Verdampferstufeeingeführt, daß der Druck der Flüssigkeitssäule über der Einführungs-: stelle etwa dem Spannungsabfall gleichkommt, den. die Lösung in dieser Stufe. erfährt. Auf diese Weise wird eine genügend langsame Verdampfung in allen Fällen sichergestellt.
  • Der mit der Theorie scheinbar im Widerspruch stehende, jedoch durch zahlreiche Versuche bestätigte Vorgang läßt sich folgendermaßen erklären: Führt man eine gesättigte Lösung so weit unterhalb des Laugenspiegels in einen .Abkühlungsapparat, daß im Zuführungsrohr noch keine Verdampfung stattfinden kann, so wird von einer bestimmten Höhe unterhalb des Laugenniveaus die frisch zugeführte Lauge anfangen zuverdampfen. Ist beispielsweise in einem Apparat die absolute Spannung überhalb der Lösung .55 mm Hg, entsprechend @4o.° C Sattdampfternperätur, und hat die zugeführte Lösung 45' C, so ent-«wickelt sich -die erste Dampfblase etwa -230 mm unterhalb des Laugenspiegels, vorausgesetzt, daß sich über - der Dampfblase Lösung von einem spei. Gewicht - i befindet. Da, sich aber. die Lösung auf ihrem Weg zur Verdampfungsoberflüche dauernd weiter abkühlt, so ist oberhalb. der sich- an der tiefsten Stelle schon bildenden Dampfblasen keine einheitliche Flüssigkeitssäule, sondern ein Gemisch, bestehend aus Dampf und Flüssigkeit, das -ein erheblich geringeres spez. Gewicht -hat als die Lösung selbst. Die Höhe dieser aus Dampf- und Flüssigkeit bestehenden- Schicht müß demgemäß wesentlich höher gehalten werden, als wie oben für reine Flüssigkeit angegeben. Sie muß 6oo mm und mehr betragen, so daß dadurch für die Ab- kühlung von 45 auf 4o° der Lösung ein senkrechter Weg von mehr als 6oö mm von der Einführungsstelle bis zumFlüssigkeitsspiegel im Kühlapparat zur Verfügung steht. Bringt man nun z. B. durch langsames Rühren Zuchtkristalle in ausreichendem Maße in die Lauge, so entsteht kein Feinsalz, weil der Weg der frisch eingeführten Lösung zum Flüssigkeitsspiegel im Kühlgefäß und damit die Zeit, in der die Lösung diesen Weg zurücklegt, so -groß ist, däß die mit fortschreitender Abkühlung entstehenden Übersättigungen sich schon auslösen können, während die unten eingeführte Lösung zur Überfläche emporsteigt. Man kann natürlich die Abkühlungsdifferenz in einem Apparat nicht beliebig vergrößern, weil dann die Dampfentwicklung so intensiv wird, daß die frisch eingeführte Flüssigkeit sehr schnell bis zum Flüssigkeitsspiegel emporgerissen wird -und dann die Salzausscheidung nicht mehr in der metastabilen Temperaturzone stattfindet. Bei Einhaltung einer -Temperaturdifferenz von 3 bis 6° C: findet ein gleichmäßiges Kochen statt, wodurch der gewünschte _ Effekt erzielt wird. Dabei spielt die Verdampfungsoberfläche nur eine sekundäre Rolle. Dagegen ist es erforderlich, durch langsames Bewegen dauernd Salzkristalle in der Schwebe zu halten. Es ist auch nicht notwendig, ein allzu großes Flüssigkeitsvolumen im Apparat zu haben. Man kann praktisch bei den angegebenen Temperaturen mit einer Flüssigkeitshöhe von i m auskommen. Dadurch ergibt sich nun weiter 'die Möglichkeit, bestehende Spitzkesselverdämpfer; beispielsweise solche für die Kühlung von Chlorkaliumlösungen, die bekanntlich 6 bis 8 in Höhe, haben, durch Horizontalwände zu unterteilen, so daß in jedem Apparat z. B. drei unter verschiedenen Drücken- arbeitende Abkühlungsstufen geschaffen werden. Ändert man in dieser Weise eine vierstufige Vakuumkühlanlage, so erhält man statt vier zwölf Abkühlungsstufen, so daß in jeder der neu geschaffenen Stufen ein Temperaturgefälle von 5 ° C: vorhanden ist, was eine Züchtung beliebig großer Kristalle ermöl- l ich t.
  • Die Grenze des Gebietes der nietastabilen Sättigung ist bei den in der Technik der N' akuuinkristallisation zu unterwerfenden Lösungen ziemlich scharf ausgeprägt. Sie läßt sich leicht durch geeignete Messungen ermitteln Wird eine gesättigte Lösung der hier in Frage kommenden Salze, z. 1i. eine bei 5o° C gesättigte Chlorkaliumlösung, etwa in einem Becherglas voll ungefähr i 1 Flüssigkeitsinhalt allmählich, d. h. um etwa io bis 2o° in der Stunde, abgekühlt, so tritt, wenn die Temperatur von So' C erreicht ist, noch keine \Teubildung von Kristallen ein. Diese unterbleibt auch dann, wenn geringe -Nilengen von Kristallen in der Lösung vorhanden sind. Erreicht jedoch die Abkühlung eine Temperatur von etwa 47,4° C, so läßt sich die 1 eubildung voll Kristallen deutlich beobachten. Diese scheiden sich nämlich in Form von kleinen, etwa rechteckigen Blättchen aus. Diese Blättchen sind außerordentlich dünn, so da.ß sie in der Lösung gefärbt erscheinen. Ihre. I,'arbe ist violett bis grün. Die Temperatur, bei der die erste Neubildung voll Kristallen auftritt, ist die Grenze der inetastabilen Sät-' tigung. Sie läßt sich genau ablesen, und die Wiederholung der Versuche zeigt, däß die für die Grenze der irletastabilen Sättigung gefundenen Werte gut miteinander, übereinstimmen. In der gleichen Weise wie für Chlorkalium kann die Bestimmung der: Grenze der metastabilen Sättigung auch für andere Salzlösungen durchgeführt werden. Für Magnesiumsulfat und Glaubersalz ist ermittelt worden, daß das Gebiet der metastabilen Sättigung eine Temperaturspanne voll rund 3 ° C umfaßt.
  • Eine bestehende Bittersalzvakuumkühlanlage arbeitet nach denn Verfahren gemäß der l#:.rfiiidung in der Weise, daß die bei 52° gesättigte Lösung in den einzelnen Stufen nacheinander abgekühlt wird auf: 48, 44, _1o, 36, 32, 27, 22" C. Dabei werden in den- sieben Stufen der Anlage folgende absoluten -Drück< Bemessen
    Stufe I ..... ti8 iim Hg,
    -- II . . .. 55 - _
    - III ..... 45 - _
    - IV ..... 35 - -
    - V ...... 28 - -
    - VI .... .' 20 - _
    - _ VII ..... 15.5
    Das erzeugte Salz hat ein gleichmäßiges grobes Korn. Mit dein gleichen Temperaturabfall in den einzelnen Stufen - arbeitet eine Vakuumkühl= anlage für die Gewinnung von Glaubersalz. Das darin gewonnene Kristallkorn ist ebenso grob und gut ausgebildet wie das Bittersalzkorn. Daß es- hierbei nicht nur darauf ankommt, ein gutes Kristallkorn zu liefern, sondern daß sich aus der Erfindung auch noch erhebliche Vorteile -für den Betrieb der Salzgewinnung selbst ergeben, erhellt daraus, daß die Trennung des Salzes von der Mutterlauge wesentlich einfacher und billiger und die hierfür verwendete Anlage ungleich leistungsfähiger wird. Vor der Einführung des Verfahrens gemäß der Erfindung konnte das in den üblichen bekannten Vakuumkühlanlagen gewonnene Salz auf den Nutschen, auf denen es von der anhaftenden Lösung befreit wurde, nur in einer Hölle von Zoo mm behandelt werden. Nach der erfindungsgemäßen Umgestaltung der Anlage konnten dagegen die Nutschen mit einer Schichthöhe des Salzes von 7oo bis iooo mm arbeiten.
  • Eine Vakuumkühlanlage, in der nach dem Verfahren gemäß der Erfindung -Chlorkalium aus den Lösungen der Kalifabrik gewonnen wird, hat insgesamt 21 Stufen, in denen die Lösung von 9S° C auf 2o° C abgekühlt wird. Der Temperaturabfall in den einzelnenStufen beträgt 31/2 bis 4.° C. Diese Einstellung genügt, um wesentliche Vorteile beim Zentrifugieren und beim Trocknen des kristallisiertem Salzes zu erzielen.
  • Diese Anlage ist an die Stelle einer älteren Vakuumkühlanlage getreten, .in der die Abkühlung in vier Stufen durchgeführt wurde. In jeder Stufe wurde die Lösung um 15 bis 2o° C gekühlt. Das in der alten Anlage gewonnene Salz hatte folgende Korngrößen:
    über o,5 mm . . . . . . . . . . . . . 0,4 0/0,
    zwischen o,5 und 0,3 mm ... 7 OJo,
    - 0,3 - OJ 82 °'u,
    unter o,z mm . . . . . . . . . . . . . io,6
    In der neuen Anlage wird z. Z. auf ein Salz gearbeitet, dessen Korn sich aus den nachstehenden Siebanalysen ergibt:
    über 0,5 mm . . . . . . . . . . . . . 15 0l0,
    von o,5 bis 0,3 mm . . . . . . . . 40 0joa
    - 0,3 - 0,-i - . . . . . . . . 4201.,
    unter o,i mm . . . . . . . . . . . . . 3 0/0.
    Es ist also die Bildung, eines Salzkristalls unter 0,3 mm stark vermindert und die Entstehung von Kristallen unter o,i mm auf ein ganz geringes Maß eingeschränkt worden. Das hat zur Folge, daß sich das Salz in den Zentrifugen bis auf 4'/, Feuchtigkeit abschleudern läßt, wogegen. die Feuchtigkeit des in der alten -Anlage gewonnenen Salzes in derselben Zentrifuge nur bis auf g °1ö vermindert werden konnte. Der tägliche Durchsatz des Trommeltrockners, in dem das aus der alten Anlage gewonnene Salz getrocknet wurde, betrug i 5o t. In demselben Trockner lassen sich bei - demselben täglichen Brennstoffverbrauch von dem in der Anlage gemäß der Erfindung erzeugten Salz 50ö t trocknen.
  • Es ist aber auch ohne weiteres möglich, bei der Vakuumkühlung von Chlorkaliumlösung nach dem Verfahren gemäß der Erfindung noch ein wesentlich gröberes Korn zu erzielen.. Dazu ist nur erforderlich; die Ablcühlungder Lösung in den einzelnen Vakuumkühlgefäßen noch etwas langsamer zu gestatten, was ohne weiteres dadurch erreicht werden kann, daß man die Flüssigkeitsmenge. in jeder Stufe vergrößert. Daß in dieser Beziehung keine Schwierigkeiten bestehen, ergab der Betrieb einer entsprechend eingerichteten Versuchsanlage; die ein grobkörniges Salz lieferte, das Korngrößen unter o,5 min Traum noch -enthielt.
  • In der Abbildung ist ein Apparat für die Abkühlung und Kristallzüchtung nach dein Verfahren der Erfindung dargestellt. Es bedeutet i einen bekannten Abkühlungsapparat, der erfindungsgemäß durch die Horizontalwände 2 in drei Stufen zerlegt ist. In jedem dieser drei Räume befindet sich eine gewisse Flüssigkeitsschicht. Die abzukühlendeLösung wird durch die Rohrleitung 3 in die Kaminer 4 unten eingeführt. In der Kammer :a. wird, wenn z. B. die Temperaturspanne der nietastabilen Sättigung der Lösung --° C beträgt, dies Lösung um q.° C abgekühlt und dann durch ein Überlaufrohr 5 -in die Kamnier 6 geleitet,- wobei die Mündung dieses Rohres 5 ebenfalls möglichst tief in der Kamhier 6 liegt. - Aus der Kammer 6 gelangt die Lösung durch ein gleiches Rohr 7 .schließlich in die Kammer 8.' DieAbkühlung der Lösung iii den Kammern 6 und ä erfolgt ebenfalls um je 4°'C. Durch eine Rührwerkswelle j werden die Flügel r o, i r und 12 bewegt,-und dadurch wird eine gewisse Menge von Kristallen in der Schwebe gehalten. Das Rührwerk kann auch anders ausgebildet sein, so daß beispielsweise die Lösung in jeder Kammer durch eine nicht vertikal, sondern horizontal geführte Welle bewegt wird. Die Rohre 3; 5 und 7 werden- zweckmäßig außerhalb des Apparates verlegt, damit sie leicht zugänglich sind. Die in den einzelnen Stufen entstehenden Dämpfe werden durch die Leitung 13, 14 und 15 abgeführt., entweder gemeinsam in -einen Kondensator, in dem die für die Herstellung der zu behandelnden Lösung notwendige Flüssigkeit vorgewärmt wird, öder getrennt in einzelne Kondensatoren. Im ersten Fall wird der Dampf der Kammern 4. und 6 auf den Drück der Kammer 3 gedrosselt; in: letzten Fall kann eine größere Vorwärmung der Löseflüssigkeit erzielt werden, da die Dämpfe aus denKammern 4 und 6 eine höhere Temperatur haben,- als die aus der Kammer 8 entweichenden.. Die Abführung der Lösung und der ausgeschiedenen Kristalle aus der Kammer8 erfolgt gemeinsam durch einÜberlaufrohr 16 z: B. in den nächsten Kühlapparat. Es ist nicht unbedingt notwendig, daß die Unterteilung des Apparates i durch Horizontalwände erfolgt. Die Zwischenböden können auch konisch ausgeführt werden, hauptsächlich dann, wenn sich infolge von bei der Abkühlung entstehenden ,größeren Salzausscheidungen stellenweise Ansätze ergeben. In diesem Fall würde dann die Laugenabführung nicht von der Oberfläche aus erfolgen, sondern durch eine Schleife (Syphonrohr) aus dem Ironischen Boden. .

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Züchtung-von Kristallen in Vakuumkühlanlagen,- dadurch gekennzeichnet, daß in den einzelnen Abkühlungsstufen der Vakuumkühlanlage die Differenz zwischen- Eintritts- und Austrittstemperatur der Lösung bei langsamer Verdampfung- über die Temperaturspanne des metastabilen Sättigungsgebietes erhöht wird (maximal uni etwa- das Doppelte) und . daß - Zuchtkristalle, z. B. mittels Rührwerks, in der Lösung schwebend erhalten werden. ä. Verfahren nach. Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die langsame Verdampfung dadurch erzielt wird, daß die Lösung so tief "unter -dem Flüssigkeitsspiegel in jede Verdampferstufe eingeführt wird, daß die Verdampfung erst im Kühlgefäß selbst einsetzt. 3. Verfahren nach Anspruch i ttnd 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der in mehreren Stufen vorzunehmenden Abkühlung die Temperaturdifferenz pro Stufe 3° C nicht unterschreitet und- 6° C nicht überschreitet. q.. Vorrichtung zur Züchtung von Kristallen in Vakuumkühlapparaten nach Ansprüchen i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß, die Kühlgefäße der einzelnen Stufen der Vakuumkühlanlage; die zweckmäßig zu einem einheitlichen Körper zusammengeschlossen sind,. mit vertikal oder horizontal liegenden Rührwerken ausgestattet sind, wobei die Rührwerke so ausgebildet sind, daß sie je nach der gewünschten Kristallgröße mehr oder weniger bewegt werden können. Vorrichtung nach Anspruch 4., gekennzeichnet durch schachtförmige Gefäße, die durch Einbauten in zwei oder mehrere übereinanderliegende Verdampferräume unterteilt sind. 6. Vorrichtung nach Anspruch 5, gekenn7eichnet- durch außerhalb der Verdampfer liegende Rohrleitungen .für die Überführung der zu kühlenden Flüssigkeit von einerri Verdanrpferraum in den andern.
DEM117830D 1931-12-01 1931-12-01 Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung grobkoerniger Kristalle durch Vakuumverdampfung und stufenweise Abkuehlung Expired DE630506C (de)

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