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DE4111559C1 - Currentless bath for chemical deposition of copper@ (alloy) - contains polyethyleneimine deriv. and is formaldehyde-free - Google Patents

Currentless bath for chemical deposition of copper@ (alloy) - contains polyethyleneimine deriv. and is formaldehyde-free

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Publication number
DE4111559C1
DE4111559C1 DE19914111559 DE4111559A DE4111559C1 DE 4111559 C1 DE4111559 C1 DE 4111559C1 DE 19914111559 DE19914111559 DE 19914111559 DE 4111559 A DE4111559 A DE 4111559A DE 4111559 C1 DE4111559 C1 DE 4111559C1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
copper
bath
free
formaldehyde
chemical deposition
Prior art date
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Expired - Lifetime
Application number
DE19914111559
Other languages
English (en)
Inventor
Ludwig 1000 Berlin De Stein
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Atotech Deutschland GmbH and Co KG
Original Assignee
Schering AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering AG filed Critical Schering AG
Priority to DE19914111559 priority Critical patent/DE4111559C1/de
Priority to PCT/DE1992/000284 priority patent/WO1992017624A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE4111559C1 publication Critical patent/DE4111559C1/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C18/00Chemical coating by decomposition of either liquid compounds or solutions of the coating forming compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating; Contact plating
    • C23C18/16Chemical coating by decomposition of either liquid compounds or solutions of the coating forming compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating; Contact plating by reduction or substitution, e.g. electroless plating
    • C23C18/31Coating with metals
    • C23C18/38Coating with copper
    • C23C18/40Coating with copper using reducing agents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electroplating And Plating Baths Therefor (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren von Polyethyleniminen als Inhaltsstoffe in Bäder zur chemischen Abscheidung von Kupfer.
Aus dem Stand der Technik sind bereits formaldehydfreie Bäder zur stromlosen Abscheidung von Kupfer bekannt, die stickstoffhaltige Badinhaltsstoffe enthalten. Als stickstoffhaltige Badinhaltsstoffe solcher Bäder werden EDTP oder EDTA (US-PS 46 17 205), Triethylendiamin (US-PS 41 43 186) und Polyalkylenpolyamine (US-PS 37 93 038) bereits beschrieben.
Das Betreiben dieser Bäder ist ausgesprochen aufwendig, da ein großer Überwachungsaufwand aufgewendet werden muß. Teilweise müssen bis zu 4 Regenerierlösungen verwendet werden, um beim Einhalten der Sollwerte der Badinhaltsstoffe zu einer befriedigenden Kupferabscheidung zu gelangen.
Festgestellt werden kann, daß sich aus dem Stand der Technik für die bisher bekannten stromlosen formaldehydfreien Kupferbäder die folgenden Nachteile zeigen:
  • a) stark alkalische Bäder,
  • b) zu verbessernde Qualität der Kupferüberzüge und
  • c) hoher Überwachungsaufwand der Bäder.
Die vorliegende Erfindung beinhaltet die Aufgabe, ein formalinfreies, stromloses, überwachungsarmes Bad zur Abscheidung von Kupfer oder Kupferlegierung unter Einsatz eines umweltfreundlicheren Reduktionsmittels, im sauren oder neutralen Bereich arbeitet und unter Erhalt von Kupferüberzügen mit verbesserter Qualität, bereitzustellen.
Diese Aufgabe wird durch das erfindungsgemäße Bad, gemäß Patentansprüchen, unter Verwendung von Polyethyleniminen der allgemeinen Formel I
H₂N-[(CH₂)n-NH]xH (I)
in der n=2, 3, 4; vorzugsweise für n=2, und x eine positive Zahl ist, vorzugsweise für X=30-1.500 steht, oder leiten sich von diesen ab; und besonders unter Verwendung von Polyethyleniminen der allgemeinen Formel II
Y₂N-[(CH₂)n-N-Q]x-Z (II)
worin n und x die o. g. Bedeutung haben und
Y, Q und Z=Wasserstoff, Methyl, Ethyl, Propyl und/oder Butyl bedeuten, gelöst.
Die Polyethylenimine oder deren Derivate (z. B. bekannt aus der DE-OS 37 43 744, US-PS 41 21 982) zeigen sich überraschenderweise als sehr gute Komplexbildner im sauren, neutralen und alkalischen Bereich. Es lassen sich damit alle bekannten Reduktionsmittel, die allgemein zur stromlosen Abscheidung geeignet sind, zur Abscheidung von Kupfer verwenden. Dabei erfolgt die Reduktion von Kupfer-(II)-ionen zum Kupfermetall.
Polyethylenimine sind bekannte großtechnische Produkte; innerhalb der Galvanotechnik haben diese bereits als Glanzbildner bei der Abscheidung Gold-Silber Bedeutung erlangt (DE-OS 24 13 736); ebenso bei der galvanischen Zinkabscheidung.
Die Polyethylenimine sind keine einheitlichen Verbindungen, sondern es liegen Gemische mit den unterschiedlichsten Molekulargewichten vor. Erhalten werden diese Gemische durch Polymerisation von Aziridin. Festzustellen ist, daß sowohl die niedermolekularen, als auch die hochmolekularen, die linearen oder die verzweigten, die primären, sekundären oder tertiären Typen allein oder im Gemisch mit anderen Komplexbildnern anderer Klassen zur reduktiven Kupferabscheidung verwendet werden können.
Die Anwendung der erfindungsgemäßen Bäder ist auch für die Abscheidung von Kupferlegierungen möglich. Als Gemische von Metallsalzen können beispielsweise Sulfate, Nitrate, Oxide, Hydroxide, Carbonate oder Acetate der Metalle Kupfer, Nickel, Cobalt, Eisen oder Mangan verwendet werden. Diese metallischen Verbindungen bilden mit den erfindungsgemäßen Komplexbildnern Komplexverbindungen, die sich zur Abscheidung von Kupfer oder Kupferlegierungen eignen.
Als Reduktionsmittel finden in den erfindungsgemäßen Bädern beispielsweise Diethylaminoboran, Dimethylaminoboran, Natriumborhydrid, Ammoniumphosphinat, Natriumphosphinat, Phosphinsäure oder Hydrazin Anwendung. Vorzugsweise wird die Phosphinsäure oder ihre Salze zur Abscheidung verwendet. Das Aufbringen dicker Kupferschichten gelingt hier, ohne eine Passivierung oder Instabilität der verwendeten Bäder festzustellen. Als Reduktionsmittel kann auch die Methansäure oder deren Salze oder deren Derivate verwendet werden. Als geeignete Methansäurederivate sind beispielsweise zu nennen der Methyl- oder Ethylester, das N-Methyl oder Ethylformamid, das N,N-Dimethyl- und N,N- Diethylformamid, Ethylen- und Propylenkarbonat.
Badzusätze beispielsweise von Nickel, Cobalt, Eisen oder Mangan dienen als echte Legierungsmetalle und destabilisieren nicht das reduktive Kupferbad. Bei einer Verwendung von Phosphinsäure oder deren Salzen und einer Verwendung von Borwasserstoffverbindungen werden auch Phosphor und Bor als Legierungsbestandteile in das System eingebaut. Damit vergrößert sich vorteilhaft das Anwendungsgebiet der abgeschiedenen Kupferlegierungen.
Als Puffersubstanzen können die in der Galvanotechnik üblichen Verbindungen verwendet werden.
Eine Verbesserung der Qualität der Kupferüberzüge kann erreicht werden, wenn die erfindungsgemäßen Bäder Tenside und gegebenenfalls weitere, bekannte Zusätze enthalten.
Mit dem erfindungsgemäß beschriebenen, formalinfreien Kupferbad lassen sich reine duktile Kupferüberzüge nach einem äußerst wirtschaftlichen und umweltfreundlichen Verfahren herstellen.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern:
Beispiel 1
Kupfersulfat-Pentahydrat|19,65 g/l
Ethylendiamin 10,40 g/l
Polyimin P35 15,00 g/l
Natriumformiat 10,00 g/l
pH-Einstellung auf pH 4,5 mit Methansäure; 50°C
Beispiel 2
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G35 16,7 g/l
Triethanolamin 0,025 M
Natriumphosphat 0,12 M
Borsäure 0,3 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 5,5; 70°C
Beispiel 3
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G15 16,7 g/l
Borsäure 0,2 M
Citronensäure 0,15 M
Nickelsulfat 0,002 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 6,5; 60°C
Beispiel 4
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G20 10,0 g/l
Quadrol 0,15 M
Hydroxyethan-1,1-diphosphonsäure 0,01 M
Borsäure 0,2 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 5,0; 80°C
Beispiel 5
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Golpanol SC 9524 8,0 g/l
Polyimin G20 16,7 g/l
Natriumdiphosphat 0,3 M
Eisen-(III)-Citrat 0,004 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 5,5; 75°C
Beispiel 6
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin P35 20 g/l
Ethylendiamin 0,05 M
Borsäure 0,25 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,09 M
pH-Einstellung auf pH 6,5; 60°C
Beispiel 7
Kupferformiat|0,075 M
Polyimin G35 20 g/l
Diethylentriamin 0,025 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,05 M
Natriumdodecylätherphosphat 10 mg/l
pH-Einstellung auf pH 6,5; 90°C
Beispiel 8
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G20 20 g/l
Bernsteinsäure 0,02 N
Natriumphosphat 0,015 M
Quadrol® 0,10 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
2,2′-Dipyridyl 0,001 M
pH-Einstellung auf pH 6,5; 60°C
Beispiel 9
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G35 20 g/l
Weinsäure 0,015 M
Borsäure 0,25 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,05 M
Dimethylaminoboran 0,0005 M
Nickelsulfat 0,005 M
Mercaptobenzthiazol 0,0001 M
pH-Einstellung auf pH 6,5; 50°C
Beispiel 10
Kupferacetat|0,075 M
Polyimin G15 16 g/l
Borsäure 0,5 M
Natriumphosphat 0,1 M
Oxalsäure 0,05 M
Natriumphosphonat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 6,0; 70°C
Beispiel 11
Kupferformiat|0,075 M
Polyimin G35 20 g/l
Natriumcarbonat 0,1 M
Natriumdiphosphat 0,1 M
Natriumdihydrogenphosphat 0,07 M
2,9-Dimethyl-1,10-phenanthrolin 0,0001 M
pH-Einstellung auf pH 10; 50°C
Beispiel 12
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G35 18 g/l
Glycerin 0,1 M
Citronensäure 0,1 M
Natriumhydrogenphosphat 0,07 M
Natriumdiphosphat 0,1 M
pH-Einstellung auf pH 5,5; 70°C
Beispiel 13
Kupfersulfat-Pentahydrat|0,075 M
Polyimin G35 18 g/l
Oxalsäure 0,05 M
Borsäure 0,2 M
Kobaltsulfat 0,005
Natriumhydrogenphosphat 0,07 M
pH-Einstellung auf pH 6,5; 75°C
Quadrol® = N,N,N′,N′-Tetrakis-(2-hydroxyptopyl)-ethylendiamin.
Polyimin = Handelsname der Fa. Bayer für Verbindungen der allgemeinen Formeln I und II.
Golpanol = Handelsname der Fa. BASF für Verbindungen der allgemeinen Formeln I und II.

Claims (2)

1. Verwendung von Polyethylenimine der allgemeinen Formel I H₂N-[(CH₂)n-NH]xH (I)in der
n=2, 3, 4 und
x=30-1.500
bedeuten
als Inhaltsstoff oder Inhaltsstoffe in wäßrigen, formaldehydfreien Bädern zur chemischen Abscheidung von Kupfer oder Kupferlegierung.
2. Verwendung von Polyethylenimine der allgemeinen Formel II Y₂N-[(CH₂)n-NQ]xZ (II)in der
n=2, 3, 4
x=30-1.500 und
Y, Q und Z=Wasserstoff, Methyl, Ethyl, Propyl und/oder Butyl
bedeuten,
als Inhaltsstoff oder Inhaltsstoffe in wäßrigen, formaldehydfreien Bädern zur chemischen Abscheidung von Kupfer oder Kupferlegierung.
DE19914111559 1991-04-05 1991-04-05 Currentless bath for chemical deposition of copper@ (alloy) - contains polyethyleneimine deriv. and is formaldehyde-free Expired - Lifetime DE4111559C1 (en)

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PCT/DE1992/000284 WO1992017624A1 (de) 1991-04-05 1992-04-06 Formaldehydfreies bad zur stromlosen abscheidung von kupfer, verfahren und die verwendung von polyethyleniminen in formaldehydfreien bädern

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Non-Patent Citations (1)

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Title
DE-Z: Galvanotechnik 80(1989), S. 406 *

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