DE3908052A1 - Verfahren und vorrichtung zur behandlung von abgasen unter oxidation von schadstoffen - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur behandlung von abgasen unter oxidation von schadstoffenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung
zur Behandlung von Abgasen unter Oxidation von Schadstoffen,
insbesondere zur Abscheidung von NOx.
Bei der Verbrennung unter Einsatz von Luft entstehen Abgase,
die neben den üblichen Verbrennungsprodukten auch noch
Schadstoffe enthalten. Einer dieser Schadstoffe ist das Ge
misch aus Stickstoffoxiden, abgekürzt als NOx wiedergegeben.
Dieses Gemisch besteht im allgemeinen zu 95% aus NO, der
Rest ist NO2. NO ist wasserunlöslich, seine Entfernung aus
dem Gasstrom macht deshalb Schwierigkeiten.
Die Entfernung geschieht auf chemischem Wege entweder durch
Reduktion zu N2 oder Oxidation zu NO2.
Am bekanntesten ist die Reduktion mit Ammoniak, entweder auf
nichtkatalytischem Wege bei hohen Temperaturen oberhalb 900
Grad C oder mit Hilfe schwermetallhaltiger Katalysatoren bei
Temperaturen um 350 Grad C.
Als Oxidationsmittel in wäßriger Phase ist auch schon Na
triumchlorit, NaClO2, eingesetzt worden. Durch Natriumchlo
rit wird NO zu NO2 oxidiert, das in alkalischer Lösung aus
dem Gasstrom ausgewaschen werden kann.
Das Arbeiten mit Natriumchlorit in Wäschern macht jedoch
Schwierigkeiten. Wichtig ist, daß ein niederer pH-Wert von
1 bis 2 eingehalten wird. Nur bei stark sauren Lösungen ent
faltet Natriumchlorit seine Wirksamkeit. Dies erfordert eine
entsprechende pH-Regelung.
Eine weitere Schwierigkeit ist darin zu sehen, daß der Um
satz nicht vollständig ist. Werden die Wäscherlösungen in
Sprühabsorbern eingedampft und die Salze ausgebracht, so
kann es zur Entwicklung von Chlor kommen.
Es besteht deshalb das Bedürfnis, ein Verfahren zur Abschei
dung von NO aus Abgasen zu haben, das die oben aufgezeigten
Nachteile nicht aufweist. Insbesondere ist es interessant,
eine NO-Abscheidung zu haben ohne die Abgase auf unterhalb
des Taupunktes abzukühlen. Weiterhin ist es von Wichtigkeit,
ein Verfahren zu entwickeln, das darauf beruht, daß bereits
vorhandene Verfahrenseinrichtungen ohne größere Umbauten in
bestehenden Anlagen benützt werden können.
Erfindungsgemäß werden die obigen Zielsetzungen und Aufgaben
dadurch gelöst, daß in den Gasstrom zumindest ein Natrium
salz als Pulver und/oder wäßrige Lösung eingebracht wird,
daß das Natriumsalz mit den im Gasraum vorhandenen Säuren
oder in den Gasraum zusätzlich zugeführten, nicht oxidier
baren Säuren unter Bildung freier, oxidierend wirkender Säu
ren zur Reaktion gebracht wird und die von der freien Säure
oxidierten Schadstoffe abgeschieden werden.
Als Natriumsalz, das mit Säuren unter Bildung einer freien
oxidierend wirkender Säure zur Reaktion gebracht wird, ist
das Natriumsalz der chlorigen Säure, Natriumchlorit, geeig
net.
Natriumchlorit entfaltet erst in Anwesenheit von Säuren sei
ne volle Wirksamkeit als Oxidationsmittel. Säuren setzen aus
Natriumchlorit die chlorige Säure frei, die unbeständig ist
und sehr leicht Sauerstoff für Oxidationen abgibt.
Für die Oxidation von NO mit Natriumchlorit ist es deshalb
erforderlich, daß sich Säuren im Gasstrom befinden, die die
chlorige Säure freisetzen.
Abgase aus Müllverbrennungsanlagen und Sondermüllverbrenn
ungsanlagen enthalten erhebliche Mengen an Chlorwasserstoff.
Die üblichen Konzentrationen bei Müllverbrennungsanlagen
sind 600 bis 1500 mg/m3. Damit liegt das Säureangebot er
heblich über dem stöchiometrischen Bedarf zur Freisetzung
der chlorigen Säure. Hinzu kommt noch, daß sich auch noch
Schwefeldioxid im Abgas befindet, dessen Konzentration
durchschnittlich 300 mg/m3 beträgt. Es ist also ein mehrfa
ches an Säureäquivalenten für die Umsetzung mit Natrium
chlorit vorhanden.
Auch Kraftwerksanlagen enthalten in Form von Schwefeldioxid
eine Säurekomponente, die auf Natriumchlorit einwirkt.
Ein weiteres geeignetes Natriumsalz ist Natriumperoxid. Aus
Natriumperoxid wird die schwache Säure Wasserstoffperoxid
freigesetzt, die zu Wasser und Sauerstoff zerfällt und stark
oxidierend wirkt.
Bei der Oxidation von NO entsteht NO2 als gemischtes Anhy
drit der salpetrigen Säure und Salpetersäure. NO2 ist was
serlöslich und setzt sich mit alkalisch reagierenden Stoffen
zu Nitriten und Nitraten um. Auf diese Weise kann es aus dem
Abgas abgeschieden werden.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird
zweckmäßigerweise so vorgegangen, daß nach der Oxidation die
oxidierten Schadstoffe mit basischen Stoffen aus dem Gasraum
abgeschieden werden.
Eine technisch günstige Möglichkeit der Abscheidung von NO2
besteht darin, das NO2-haltige Abgas zur Abscheidung durch
einen alkalisch betriebenen Wäscher zu leiten.
Die Alkalität des Wäschers kann hierbei mit basischen Alka
liverbindungen oder basischen Erdalkaliverbindungen einge
stellt werden. Bevorzugte Basen sind Natriumhydroxid, Natri
umbicarbonat, Calciumhydroxid und Calciumcarbonat.
Eine besonders bevorzugte Ausführungsform des erfindungsge
mäßen Verfahrens besteht darin, daß Natriumchlorit in gelö
ster Form oder als Pulver in den Gasstrom gebracht wird und
zur Abscheidung der oxidierten Schadstoffe, insbesondere von
NO2, noch basische Stoffe als Lösung, Suspension oder Pulver
in das Abgas eingebracht werden, wobei die eingebrachten,
nicht umgesetzten basischen Stoffe zusammen mit den neutra
lisierten oxidierten Schadstoffen in Wäschern oder an E-Fil
tern oder Gewebefiltern abgeschieden werden.
Diese Ausführungsform besteht darin, daß pulverförmiges oder
gelöstes Natriumchlorit in den Gasraum eingebracht wird.
Hierbei reagiert es mit den im Gasraum vorhandenen Säuren
unter Freisetzung der chlorigen Säure. Dieses vermag dann
NO zu NO2 zu oxidieren. Entsprechendes gilt für Na2O2.
Zweckmäßigerweise werden nach der Oxidation die basischen
Stoffe in den Gasraum eingebracht. Hierbei wird vorzugsweise
mit Calciumhydroxid gearbeitet. Dieses wird in Form von pul
verförmigem Calciumhydroxid oder auch als sogen. Kalkmilch
in den Abgasstrom eingebracht. Bei den im Abgasstrom herr
schenden hohen Temperaturen von 70 bis 250 Grad C, vorzugs
weise 130 bis 200 Grad C setzt sich NO2 sehr rasch und
vollständig mit den basischen Stoffen zu Calciumnitrit und
Calciumnitrat um. Eine sichtbare Abgasfahne entsteht nicht.
Entsprechendes gilt natürlich auch für die Eindosierung von
Natronlauge.
Nach der Neutralisation von NO2 durch Basen unter Bildung
von Reststoffen können diese dann in Wäschern, da die Nitri
te und Nitrate wasserlöslich sind, oder die Feststoffe ohne
Absenkung der Temperatur an E-Filtern oder Gewebefiltern ab
geschieden werden.
Eine weitere günstige Ausführungsform des erfindungsgemäßen
Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet, daß feinpulvriges
Natriumsalz zusammen mit Calciumhydroxid, Calciumcarbonat,
Branntkalk, Magnesiumhydroxid, Dolomit und/oder Magnesium
carbonat in den Gasstrom gebracht und die festen Reaktions
produkte an E-Filtern oder an Gewebefiltern abgeschieden
werden.
Der Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, daß die fein
pulvrigen Natriumsalze zusammen mit feinpulvrigen basischen
Verbindungen unter Verwendung der gleichen Anlagenteile in
den Gasstrom gebracht werden. Dort liegen die feinpulvrigen
basischen Verbindungen und das feinpulvrige Natriumsalz im
Gemenge vor. Die im Gasstrom vorhandene Säure reagiert dann
mit beiden Pulvern. Die freigesetzte chlorige Säure oxidiert
NO zu NO2, das wiederum sofort mit den basischen Verbindun
gen reagieren kann.
Die Abscheidung der Feststoffe erfolgt dann zweckmäßiger
weise an E-Filtern oder an Gewebefiltern.
Es handelt sich hierbei um ein sehr einfaches, apparativ we
nig aufwendiges Verfahren.
Im Rahmen der Erfindung wird das stöchiometrische Verhält
nis von Natriumchlorit und/oder Natriumperoxid zu NO von
0,25 bis 10 , vorzugsweise 0,5 bis 5, insbesondere 1 bis 3,
gewählt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann oberhalb 20 Grad C
durchgeführt werden, vorzugsweise jedoch oberhalb des Tau
punktes des eingesetzten Abgases. Unterhalb des Taupunktes
kommt es zur Kondensation von Wasser und zur Auswaschung von
den Natriumsalzen.
Die bevorzugte Temperatur liegt im Temperaturbereich von
130 bis 250 Grad C.
Es ist jedoch ohne weiteres möglich, die erfindungsgemäßen
Natriumsalze auch bei höheren Temperaturen als 250 Grad C
einzusetzen, d.h. im Temperaturbereich von 250 bis 1200 Grad
zu arbeiten.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann
der Fall eintreten, daß in den Gasen bzw. Abgasen nicht ge
nügend Säuren vorhanden sind, um aus Natriumchlorit und/oder
Natriumperoxid die Säure vollständig auszutreiben. In diesem
Fall kann es angebracht sein, den Gasen bzw. Abgasen noch
Säuren, insbesondere den nichtoxidierbaren Chlorwasserstoff
zuzusetzen.
Die Zugabe von Chlorwasserstoff kann vor oder nach der Ein
düsung der beschriebenen Natriumsalzen durchgeführt werden.
Ein gewisses Problem des Einsatzes von Natriumchlorit und
Natriumperoxid ist die Anwesenheit von Schwefeldioxid. Die
starke Oxidationswirkung der freien Säuren führt dazu, daß
auch Schwefeldioxid oxidativ zu Schwefeltrioxid umgewandelt
wird. Dies bedeutet einen Mehrverbrauch an Natriumchlorit
und/oder Natriumperoxid. Dieser Mehrverbrauch kann vermin
dert werden, wenn bereits in den Feuerraum basisch wirkende
Substanzen, vorzugsweise Calciumcarbonat oder Calciumhydro
xid eingegeben werden. Dies führt zu einer starken Absen
kung des Schwefeldioxidgehaltes im Abgas.
Die starke Oxidationswirkung der freien chlorigen Säure bzw.
von Wasserstoffperoxid kann nun nicht nur zur Oxidation von
NO zu NO2 sondern auch zur Oxidation von weiteren Stoffen
verwendet werden. Erfindungsgemäß sind dies Schwefeldioxid
und unverbrannte organische Stoffe aus den eingesetzten
Brennstoffen. Das erfindungsgemäße Verfahren in dieser Aus
führung beruht darin, daß Natriumchlorit und/oder Natrium
peroxid in den zu reinigenden Abgasstrom gegeben wird und
die Reinigung entsprechend der Verfahrensmerkmale 1 bis 9
erfolgt.
Mit dieser Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens
lassen sich besonders hohe Abscheidegrade von Schwefeldioxid
erzielen. Es ist bekannt, daß bei Müllverbrennungsanlagen
Chlorwasserstoff sehr gut, Schwefeldioxid weniger gut abge
schieden wird. Durch die Aufoxidation von Schwefeldioxid zu
Schwefeltrioxid wird nun die Abscheidung erleichtert. Dies
bedeutet, daß höhere Abscheidegrade zu erzielen sind.
Weiterhin enthalten die Abgase noch in geringen Mengen orga
nische Stoffe, z.B. Formaldehyd, Acetaldehyd, höhere Aldehy
de, Benzole in vielfältiger Ausführungsform, Aromaten und
chlorierte Kohlenwasserstoffe, ebenfalls in zahlreichen Va
riationen. Diese Substanzen werden durch die freie chlorige
Säure und/oder Wasserstoffperoxid im wesentlichen zu Wasser
und Kohlendioxid aufoxidiert. Der evtl. entstehende Chlor
wasserstoff kann dann an den basischen Substanzen oder in
basisch betriebenen Wäschern abgeschieden werden.
Weiterhin betrifft die Oxidation nicht nur die organischen
Stoffe sondern auch Kohlenmonoxid, das zu Kohlendioxid oxi
diert werden kann.
An Stelle von Natriumchlorit und Natriumperoxid können auch
weitere Salze eingesetzt werden, die bei der Umsetzung mit
Säuren im Gasraum oxidierend wirkende Säuren freisetzen, z.
B. Natriumhyperchlorit, NaClO, das als wäßrige Lösung ein
gesetzt wird.
Weiterhin wird ein Abscheider für NOx beansprucht, der durch
eine Dosiereinrichtung für feste, gelöste und/oder suspen
dierte Stoffe, einschließlich eventuell erforderlicher alka
lisch reagierender Stoffe, eine Mischstrecke zur Durch
mischung der Festststoffe und des Abgasstromes, einen Re
aktor, der ein Gemisch aus feinpulvrigem Natriumchlorit und/
oder Natriumperoxid und ggfls. feinpulvrigen basischen Cal
ciumverbindungen oder auch Magnesiumverbindungen, z.B. Cal
ciumhydroxid, Calciumcarbonat, Branntkalk, Dolomit und/oder
entsprechende Magnesiumverbindungen, als NO2-Fänger enthält,
durch das das Abgas geleitet wird und einen Abscheider für
NO2 und die evtl. nicht umgesetzten basischen Verbindungen
und die evtl. entstandenen Neutralisierungsprodukte, ausge
bildet als E-Filter oder Gewebefilter oder einen alkalisch
betriebenen Wäscher als NO2-Fänger, gekennzeichnet ist.
Die Dosiereinrichtung besteht z.B. aus einer pneumatischen
Fördereinrichtung oder Dosierschnecken und ggfls. aus einer
Sprühvorrichtung für Lösungen.
Die Mischstrecke kann die Rohrleitung sein, in der sich das
Abgas befindet oder auch ein mit Umlenkeinrichtungen ver
sehener Reaktor. Der eigentliche Reaktor hat die Aufgabe,
die Feststoffe und die Gase möglichst intensiv zu durchmi
schen und für die entsprechende Verweilzeit zu sorgen. Durch
diesen Reaktor werden die Natriumsalze und die evtl. zuge
setzten alkalischen Substanzen und das Gas hindurchgeführt.
Die Abscheidung des gebildeten NO2 erfolgt dann entweder in
einem alkalisch betriebenen Wäscher oder bei Zusatz von ba
sischen Verbindungen als Feststoffe an Gewebefiltern oder an
E-Filtern.
Weiterhin ist es auch möglich, das gebildete NO2 in Schütt
schichtfiltern aus basischem Material oder an Feststoff
schichten aus basischem Material abzuscheiden.
Mit diesem Verfahren können neben Abgasen aus Abfallver
brennungsanlagen und Kraftwerken auch Gase und Abgase aus
industriellen Prozessen, z.B. Verhüttungs- und Sinterprozes
sen behandelt werden. Bei entsprechend hohen Temperaturen
kann auch ohne Zusatz von Säure gearbeitet werden.
10 g Ca(ClH)2 wurden mit 0,53 g feingepulvertem NaClO2
5 Minuten in einer Messermühle gemischt.
Über 250 mg dieses Pulvers wurden bei 170 bis 210 Grad C
im Verlauf von 8 Minuten 14 l eines Gases folgender Zu
sammensetzung geleitet:
- - Stickstoff 100 Vol.-%
- - Stickstoffmonoxid 0,440 mg/ l
- - Feuchte 264 mg/l
- - Chlorwasserstoff 22 mg/l
58% des eingeleiteten NO′s konnten zu NO2 oxidiert und mit
Ca(OH)2 aus dem Gasstrom abgeschieden werden.
NaClO2 wurde in 1,4fach stöchiometrischer Menge eingesetzt.
Über 261 mg eines Gemisches aus Ca(OH)2 und NaClO2 (Anteil
NaClO2 4,5 Gew.-%) wurden bei 110 bis 196 Grad C (mittlere
Temperatur 171 Grad C) im Verlauf von 10 Minuten 28 l eines
Gases folgender Zusammensetzung geleitet:
- - Stickstoff 100 Vol.-%
- - Stickatoffmonoxid 0,8 mg/l
- - Feuchte 189 mg/l
- - Chlorwasserstoff 15,8 mg/l
23% des eingeleiteten NO′s konnten zu NO2 oxidiert und mit
Ca(OH)2 aus dem Gasstrom abgeschieden werden.
NaClO2 wurde in 0,55-fach stöchiometrischer Menge umgesetzt.
Über 273 mg eines Gemisches aus Ca(OH)2 und NaClO2 (Anteil
NaClO2 8,6%) wurden bei 105 bis 206 Grad C (mittlere Tem
peratur 177 Grad C) im Verlauf von 10 Minuten 16 l eines
Gases folgender Zusammensetzung geleitet:
- - Stickstoff 100 Vol.-%
- - Stickstoffmonoxid 0,8 mg/l
- - Feuchte 319 mg/l
- - Chlorwasseratoff 26,8 mg/l
63,8% des eingeleiteten NO′s konnten zu NO2 oxidiert und
mit Ca(OH)2 aus dem Gasstrom abgeschieden werden.
NaClO2 wurde in 1,25-fach stöchiometrischer Menge einge
setzt.
Claims (11)
1. Verfahren zur Behandlung von Abgasen, bei dem Schadstof
fe einer Oxidation unterzogen und die Oxidationsprodukte ab
geschieden werden, insbesondere zur Abscheidung von NOx, da
durch gekennzeichnet, daß in den Gasstrom zumindest ein Na
triumsalz als Pulver und/oder wäßrige Lösung eingebracht
wird, daß das Natriumsalz mit im Gasraum vorhandenen Säuren
oder in den Gasraum zusätzlich zugeführten nicht oxidierba
ren Säuren unter Bildung freier, oxidierend wirkender Säuren
zur Reaktion gebracht wird und die von der freien Säure oxi
dierten Schadstoffe abgeschieden werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die oxidierten Schadstoffe mit basischen Stoffen aus dem
Gasraum abgeschieden werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß das Abgas zur Abscheidung der Schadstoffe durch einen
alkalisch betriebenen Wäscher geleitet wird.
4. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß die Natriumsalze in gelöster Form oder
als Pulver in den Gasstrom gebracht werden und zur Abschei
dung der oxidierten Schadstoffe noch basische Stoffe als Lö
sung, Suspension oder Pulver in das Abgas eingebracht wer
den, wobei die eingebrachten, nicht umgesetzten basischen
Stoffe zusammen mit den neutralisierten oxidierten Schad
stoffen in Wäschern oder an E-Filtern oder Gewebe-Filtern
abgeschieden werden.
5. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß feinpulvriges Natriumsalz zusammen mit
Calciumhydroxid, Calciumcarbonat, Branntkalk, Magnesiumhy
droxid, Dolomit und/oder Magnesiumcarbonat in den Gasstrom
gebracht und die festen Reaktionsprodukte an E-Filtern oder
an Gewebefiltern abgeschieden werden.
6. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß das Natriumsalz einer oxidierend wirken
den Säure Natriumchlorit und/oder Natriumperoxid eingesetzt
wird.
7. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß Natriumchlorit und/oder Natriumperoxid
in einer solchen Menge eingesetzt wird, daß das stöchiome
trische Verhältnis von Natriumchlorit oder Natriumperoxid
zu NO 0,25 bis 10, vorzugsweise 0,5 bis 1, insbesondere
1 bis 3, beträgt.
8. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß die Behandlung der Abgasströme mit Na
triumchlorit und/oder Natriumperoxid oberhalb 20 Grad, vor
zugsweise oberhalb des Taupunktes des Abgases, insbesondere
bei 130 bis 250 Grad C, durchgeführt wird.
9. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch
gekennzeichnet, daß zur Erhöhung der Oxidationswirkung des
Natriumchlorits nichtoxidierbare Säuren, insbesondere Chlor
wasserstoff, in den Abgasstrom gegeben werden.
10. Verfahren zur Reinigung von Abgasen von NOx, SOx und/
oder organischen Stoffen, dadurch gekennzeichnet, daß Na
triumchlorit und/oder Natriumperoxid in den zu reinigenden
Abgasstrom gegeben wird und die Reinigung entsprechend den
Verfahrensmerkmalen 1 bis 9 erfolgt.
11. Abscheider für NOx, gekennzeichnet durch eine Dosierein
richtung für feste, gelöste und/oder suspendierte Stoffe,
einschließlich eventuell erforderlicher alkalisch reagieren
der Stoffe, eine Mischstrecke, einen Reaktor für die Oxida
tion von Stickstoffmonoxid, der ein Gemisch aus feinpulvrigem
Natriumchlorit und/oder Natriumperoxid und gegebenenfalls
feinpulvrigen basischen Calciumverbindungen, z.B. Calcium
hydroxid, Calciumcarbonat und/oder entsprechende Magnesium
verbindungen als NO2-Fänger enthält, durch das das Abgas ge
leitet wird bzw. das mit dem Abgas durchgeleitet wird, und
einen Abscheider für NO2 und die eventuell entstandenen
neutralisierten Stoffe, ausgebildet als E-Filter, Gewebe
filter oder einen alkalisch betriebenen Wäscher.
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|---|---|---|---|
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