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DE3035549C2 - - Google Patents

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Publication number
DE3035549C2
DE3035549C2 DE19803035549 DE3035549A DE3035549C2 DE 3035549 C2 DE3035549 C2 DE 3035549C2 DE 19803035549 DE19803035549 DE 19803035549 DE 3035549 A DE3035549 A DE 3035549A DE 3035549 C2 DE3035549 C2 DE 3035549C2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cyclopentadiene
endo
adduct
exo
acrylic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19803035549
Other languages
English (en)
Other versions
DE3035549A1 (de
Inventor
Harun Dipl.-Chem. Dr. Parlar
Friedhelm Dipl.-Chem. Dr. 8053 Attenkirchen De Korte
Rotraud 8044 Lohhof De Baumann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE
Original Assignee
GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE filed Critical GESELLSCHAFT fur STRAHLEN- und UMWELTFORSCHUNG MBH 8000 MUENCHEN DE
Priority to DE19803035549 priority Critical patent/DE3035549A1/de
Publication of DE3035549A1 publication Critical patent/DE3035549A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3035549C2 publication Critical patent/DE3035549C2/de
Granted legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/67Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/68Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • C07C45/69Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by addition to carbon-to-carbon double or triple bonds

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Gattungsbegriff des Patentanspruches.
Die Diels-Alder-Reaktion, nach welcher α-β-ungesättigte, organische Verbindungen an cyclische Diene angelagert werden können und mit Hilfe der hierbei stattfindenden Additionsreaktion bi-cyclische Verbindungen hergestellt werden können, ist seit Jahrzehnten bekannt. K. Alder, G. Stein und E. Rolland beschrieben in den Annalen der Chemie, 525 Band (1936), Seiten 247 bis 258, die Addition von Acrolein und Cyclopentadien und stellten fest, daß sich das endo- Isomere unter Normalbedingungen sehr leicht und praktisch ausschließ­ lich bilden würde. Die Reaktion wurde in der Flüssigkeit durchgeführt, d. h. in homogener Phase. Die den endo-Isomeren entsprechenden exo-Formen müßten durch geeignet geleitete Umlagerungen gewonnen werden.
Bei der Addition von Acrylmethylsäuremethylester an Cyclopentadien zu 5-Carbomethoxi-2-Norbornen erhielten A. C. Cope, E. Ciganek und N. A. LeBel (Journal of American Chemical Society Vol. 81 (1959), Seiten 2799 bis 2804) ein Gemisch aus 24% des exo-Isomeren und 76% des endo-Isomeren. Die Isomeren, die ebenfalls in flüssiger Phase hergestellt worden sind, ließen sich durch fraktionierte Destillation durch eine Drehbandkolonne trennen. Auf entsprechende Weise, d. h. ebenfalls in flüssiger Phase, gelang es K. Alder, K. Heimbach und R. Reubke (Chemische Berichte Vol. 91 (1958), Seiten 1516 bis 1524) Acrylnitril an Cyclopentadien mit Hilfe einer Additionsreaktion bei Raumtemperatur anzulagern. Das Endprodukt bestand aus 60% des endo-Isomeren und aus 40% des exo-Isomeren des 2-Cyan-bicyclo-[1.2.2.]-heptens-(5), die wiederum durch fraktionierte Destillation getrennt wurden.
Die erhaltenen endo- und exo-Verbindungen wurden für weitere chemi­ sche Reaktionen verwendet, wie z. B. für Hydrierungsreaktionen, bestimmte Umlagerungsreaktionen oder Substitutionsreaktionen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein einfaches und leicht durchführbares, sowie für kontinuierlichen Betrieb brauchbares Verfahren für die genannten Additionsreaktionen zu schaffen, das reproduzierbare Ergebnisse gewährleistet und mit welchem entweder praktisch die gleichen Verhältnisse des exo-Isomeren zum endo- Isomeren, wie sie in den Verfahren zum Stande der Technik erhalten wurden, erzeugt werden können oder eine Anreicherung des einen oder des anderen Isomeren im Produktgemisch erreicht wird.
Die Aufgabe wird in überraschend einfacher Weise gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß man Cyclopentadien, gelöst in Diäthyläther, mit der Fest­ stoffoberfläche von Kieselgel, Montigel (eine Art Mont­ morillonit), Aluminiumoxid, Seesand, Cellulose in Kontakt bringt, danach das in Diäthyl­ äther gelöste Acrylsäure-Derivat auf die mit Cyclopentadien be­ ladene Oberfläche aufbringt nach Entfernen des Lösungs­ mittels das Gemisch erwärmt und die endo- und/oder exo-Addukte mit bekannten organischen Lösungsmitteln von den Feststoffoberflächen eluiert. Bevorzugt werden die entstandenen Reaktions­ produkte, die Addukt-Verbindungen, mit Hilfe von Aceton eluiert.
Als Acrylsäure-Derivate können Acrolein, Acrylsäuremethylester oder Acrylnitril verwendet werden. Zur Verschiebung des Verhältnisses exo-Addukt zu endo-Addukt im Isomerengemisch der Acrolein- Cyclopentadien-Addukt-Verbindungen, das gewöhnlich etwa 1 : 3 beträgt, werden
  • a) zugunsten des exo-Adduktes auf ein Verhältnis im Bereich zwischen etwa 1 : 1 und etwa 1 : 2 die Reaktionspartner-Lösungen entweder mit nicht aktivierter Oberfläche von Al₂O₃ oder mit aktivierter Oberfläche von Al₂O₃ oder Seesand und
  • b) zugunsten des endo-Adduktes auf ein Verhältnis von 1 : 4 mit nicht aktivierter Oberfläche von Kieselgel oder Montigel
in Kontakt gebracht.
Zur Verschiebung des Verhältnisses exo-Addukt zu endo-Addukt im Isomerengemisch der Acrylsäuremethylester-Cyclopentadien-Addukt- Verbindungen, das gewöhnlich etwa 1 : 3 beträgt, werden zugunsten des endo-Adduktes auf ein Verhältnis im Bereich von etwa 1 : 6 bis etwa 1 : 34 die Reaktionspartner-Lösungen mit nicht aktivierter oder aktivierter Oberfläche von Al₂O₃, Montigel oder Kieselgel in Kon­ takt gebracht.
Zur Verschiebung des Verhältnisses exo-Addukt zu endo-Addukt im Isomerengemisch der Acrylnitril-Cyclopentadien-Addukt-Verbindungen, das gewöhnlich etwa 1 : 1,5 beträgt, werden zugunsten des endo-Adduktes auf ein Verhältnis im Bereich von etwa 1 : 2,0 bis 1 : 2,6 die Reaktions­ partner-Lösungen mit nicht aktivierter oder aktivierter Oberfläche von Montigel in Kontakt gebracht.
Die Verschiebungen der Verhältnisse "exo-Addukt zu endo- Addukt" in den jeweiligen Isomerengemischen (Produktgemi­ schen) beziehen sich auf die jeweiligen exo- zu endo-Addukt- Verhältnisse, die nach dem bekannten Verfahren in homogener Phase, also in der Flüssigkeit, gewonnen wurden: hierin durch den Ausdruck "Verhältnis, das gewöhnlich . . . beträgt" umschrieben.
Solche mit dem erfindungsgemäßen Verfahren auf überraschend einfache Weise herstellbaren endo- und exo-Addukte stellen Vorstufen für die Herstellung biologisch aktiver Verbindungen, wie z. B. bicyclo-aliphatische Harnstoffe, die ausgezeichnete herbizide Wirksamkeit besitzen, dar. Auch in der Reihe der Fungizide können diese Addukte als potentielle Ausgangs­ verbindungen Verwendung finden.
Im folgenden wird die Erfindung anhand einiger Ausführungs­ beispiele näher erläutert.
Beispiel 1
0,05 Mol Cyclopentadien, das aus Dicyclopentadien durch Thermolyse dargestellt wurde, und 0,05 Mol des frisch de­ stillierten Acrylsäure-Derivats Acrolein wurden getrennt in je 50 ml Diäthyläther gelöst und die Lösungen nach­ einander mit 30 g eines der nachstehend genannten Fest­ stoffe bzw. mit dessen Oberfläche in Kontakt gebracht. Für die Reaktion von Cyclopentadien und Acrolein an der Feststoffoberfläche wurden die in ihrer Art und Zusammen­ setzung unterschiedlichen Feststoffe Kieselgel, Montigel, Al₂O₃, Seesand und Cellulose ausgewählt. Es können jedoch auch andere Feststoffe hierzu verwendet werden. Die Wirk­ samkeit der Reaktion wurde sowohl an nichtaktivierten Ober­ flächen der genannten Feststoffe als auch an aktivierten Oberflächen untersucht. (Zur Aktivierung wurde das Material über Nacht im Trockenschrank bei 100°C von anhaftendem Was­ ser befreit.) Nach vorsichtigem Verdampfen des Lösungsmittels bei 35°C mit Hilfe eines Rotationsverdampfers unter Normal­ druck wurde das heterogene Gemisch vier Stunden lang bei 50°C unter ständigem Rühren erwärmt und anschließend fünf mal mit 200 ml Aceton in einer Soxhlet-Apparatur jeweils sechs Stunden lang erschöpfend extrahiert. Die von den Ober­ flächen eluierten Produktgemische, deren prozentuale Zusammen­ setzungen in der nachfolgenden Tabelle aufgeführt sind, entsprachen in ihrer Menge 70 bis 75 Gew.-% der Summe der Mengen der eingesetzten Reaktionspartner. Nach Abdampfen des Acetons unter vermindertem Druck (26,6 mbar, Wasserbad­ temperatur 40°C) wurden die Produktgemische für präparative Zwecke gereinigt. Dies erfolgt entweder gaschromatographisch (über eine Glassäule, 2 m lang, innerer Durchmesser 0,4 cm; 3% OV 17 auf Chromosorb W-AW-DMCS 80 bis 100 mesh; Säulen­ temperatur 60°C, Strömungsgeschwindigkeit des Trägergases N₂ 50 ml pro Minute; Injektortemperatur 180°C; Detektor- FID 230°C) oder über eine kurze Kieselgelsäule (Kieselgel 60, Firma Merck, Länge 15 cm, innerer Durchmesser 4 cm, Petroläther 60 bis 90°C).
Prozentuale Zusammensetzungen der von den Oberflächen der verschiedenen Feststoffe eluierten Produktgemische in Gewichtsprozenten
Zum Vergleich wurde die Diels-Alder-Reaktion in der homo­ genen Phase (in der Flüssigkeit) durchgeführt, wobei zwei Stunden unter Rückfluß bei 60°C gearbeitet wurde. Die prozen­ tuale Zusammensetzung (Gew.-%) des Produktgemisches betrug danach
Beispiel 2
Unter den gleichen Verfahrensbedingungen und mit dem gleichen Mengenansatz, wie in Beispiel 1 beschrieben, wurden mit Acrylsäuremethylester anstelle von Acrolein Isomerengemische der Addukt-Verbindungen zwischen Acrylsäuremethylester und Cyclopentadien hergestellt und ebenfalls in einer Ausbeute gewonnen, die 70 bis 75 Gew.-% der Summe der Mengen der eingesetzten Reaktionspartner entsprach. Die prozentualen Zusammensetzungen der Produktgemische sind in der nachfol­ genden Tabelle aufgeführt.
Prozentuale Zusammensetzungen der von den Oberflächen der ver­ schiedenen Feststoffe eluierten Produktgemische in Gewichts­ prozenten
Zum Vergleich wurde die Diels-Alder-Reaktion in der homo­ genen Phase (in der Flüssigkeit) durchgeführt, wobei zwei Stunden unter Rückfluß bei 60°C gearbeitet wurde. Die prozentuale Zusammensetzung (Gew.-%) des Produktgemisches betrug danach
Beispiel 3
Unter den gleichen Verfahrensbedingungen und mit dem gleichen Mengenansatz, wie in Beispiel 1 beschrieben, lediglich mit Acrylnitril anstelle von Acrolein als Reaktionspartner für das Cyclopentadien, wurden Isomergemische der Addukt-Ver­ bindungen aus Cyclopentadien und Acrylnitril hergestellt, wobei ebenfalls Ausbeuten gewonnen wurden, die innerhalb des Bereichs zwischen 70 und 75 Gew.-% der Summe der Mengen der eingesetzten Reaktionspartner lagen. In der nachfolgenden Tabelle sind die prozentualen Zusammensetzungen der Produkt­ gemische aufgeführt.
Zum Vergleich wurde die Diels-Alder-Reaktion in der homogenen Phase (in der Flüssigkeit) durchgeführt, wobei zwei Stunden unter Rückfluß bei 60°C gearbeitet wurde. Die prozentuale Zusammensetzung (Gew.-%) des Produktgemisches betrug danach

Claims (1)

  1. Verfahren zur Herstellung von bicyclischen Verbindungen durch Umsetzung von Cyclopentadien mit Acrylsäure-Derivaten der allgemeinen Formel wobei X -CHO, -CN oder -COOCH₃ und R₁ und R₂ gleiche oder verschiedene Alkyl-Gruppen mit einem bis 4 C-Atome bedeuten können, nach der Diels-Alder-Reaktion, dadurch gekennzeichnet, daß man Cyclopentadien, gelöst in Diäthyläther, mit der Feststoffoberfläche von Kieselgel, Montigel (einer Art Montmorillonit), Aluminiumoxid, Seesand oder Cellulose in Kontakt bringt, danach das in Diäthyläther gelöste Acryl­ säure-Derivat auf die mit Cyclopendatien beladene Ober­ fläche aufbringt, nach Entfernen des Lösungsmittels das Gemisch erwärmt und die endo- und/oder exo-Addukte mit organischen Lösungsmitteln von den Feststoffoberflächen eluiert.
DE19803035549 1980-09-20 1980-09-20 Verfahren zur chemischen umsetzung von cyclopentadien mit (alpha) - (beta) -ungesaettigten, organischen verbindungen nach der diels-alder-reaktion und zur gewinnung der hierbei entstehenden addukt-verbindungen Granted DE3035549A1 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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US3444253A (en) * 1967-09-20 1969-05-13 Union Carbide Corp Addition reactions of butadiene catalyzed by copper (i) zeolites

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