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DE2759162A1 - Verfahren zur herstellung von thiodipropionsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur herstellung von thiodipropionsaeureestern

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DE2759162A1
DE2759162A1 DE19772759162 DE2759162A DE2759162A1 DE 2759162 A1 DE2759162 A1 DE 2759162A1 DE 19772759162 DE19772759162 DE 19772759162 DE 2759162 A DE2759162 A DE 2759162A DE 2759162 A1 DE2759162 A1 DE 2759162A1
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DE
Germany
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rubber
parts
acid esters
formula
coor1
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DE19772759162
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DE2759162C2 (de
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Gerhard Dipl Chem Dr Paulus
Kurt Dipl Chem Dr Schneider
Hubert Dipl Chem Dr Schoeppl
Rudi Dipl Chem Dr Widder
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BASF SE
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BASF SE
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
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    • C08K5/36Sulfur-, selenium-, or tellurium-containing compounds
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von ThiodlDroDionsäureestern
  • Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Thiodipropionsäureestern durch Umsetzung von Acrylsäureestern mit Schwefelwasserstoff in Gegenwart von Alkaliphenolaten als Katalysatoren, die Verwendung solcher Ester als Weichmacher furt Kautschuk und mit diesen Estern weichgemachten Kautschuk.
  • Es ist aus der deutschen Offenlegungsschrift 2 221 992 ein Verfahren zur Herstellung von Thiodipropionsäurealkylestern bekannt, wobei man zunächst Methylacrylat mit Schwefelwasserstoff in Berührung bringt und dann einen stark basischen Katalysator in Form von Natriummethylat, Kaliummethylat, Natriumäthylat, Kaliumäthylat, Natrium-tert. -butylat, Kallum-tert. -butylat, Natriumhydrid, Kaliumhydrid, Calciumhydrid, Trlmethylbenzylammoniummethylat, Natriumamid, Kaliumamid oder den entsprechenden Lithiumverbindungen in einer Menge von 0,005 Gewichtsprozent, bezogen auf das Methylacrylat, zugibt. Man erhält ein Produkt, das im wesentlichen aus Dimethylthiodipropionat besteht. Das Produkt estert man dann in Gegenwart von Polyphosphorsäure mit einem Alkohol mit etwa 8 bis 30 Kohlenstoffatomen bei etwa 100 bis etwa 2300C um.
  • Alle diese Verfahren sind gerade im industriellen Maßstab mit Bezug auf einfachen Betrieb und gute Ausbeute und Reinheit des Endstoffes unbefriedigend. Unter großtechnischen Bedingungen stellen sich wegen der leichten Polymerisation der Acrylester bei höherer Temperatur Ausbeuteverluste und Betriebsschwierigkeiten ein. Verwendet man Natrium- oder Kalium-Alkoholate als Katalysator für die Addition von H2S an die Doppelbindung der a,ß-äthylenisch ungesättigter Carbonsäureester, so erfolgt praktisch quantitativ Addition des Alkohols an die Doppelbindung.
  • Es wurde nun gefunden, daß man Thiodipropionsäureester der Formel R 100C-CH2-CH2-S-CH2-C-C00R1 1, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen aliphatischen Rest bedeuten, durch Umsetzung von Acrylsäureestern mit Schwefelwasserstoff in Gegenwart von Katalysatoren vorteilhaft erhält, wenn man Acrylsäureester der Formel H2C = CH - COOR1 II, worin R1 die vorgenannte Bedeutung besitzt, in Gegenwart von Alkaliphenolaten der Formel worin die Reste R2 und R3 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen aliphatischen oder aromatischen Rest, eine Hydroxygruppe, den Rest -OZ oder eine Alkoxygruppe bezeichnen, Z für ein Alkaliatom steht, mit Schwefelwasserstoff umsetzt.
  • Die Umsetzung kann für den Fall der Verwendung von Acrylsäuren-butylester durch die folgenden Formeln wiedergegeben werden: Im Vergleich zu dem bekannten Verfahren liefert das Verfahren nach der Erfindung auf einfacherem und wirtschaftlicherem Wege Thiodipropionsäureester in besserer Ausbeute und Reinheit.
  • Im industriellen Maßstab ist vergleichsweise das Verfahren betriebssicherer, die Bildung von Zersetzungs-, Nebn- und Polymerisationsprodukten bzw. die Anlagerung von Phenol an die Doppelbindung des Acrylsäureesters sind nicht in wesentlichem Maße zu beobachten. Alle diese vorteilhaften Ergebnisse sind im Hinblick auf den Stand der Technik überraschend.
  • Die Ausgangsstoffe können in stöchiometrischer Menge oder im Uberschuß miteinander umgesetzt werden, zweckmäßig in einem Verhältnis von 0,5 bis 10, vorzugsweise von 0,5 bis 1 Mol H2S zu 1 Mol Ausgangsstoff II. Bevorzugte Ausgangsstoffe II und dementsprechend bevorzugte Endstoffe I sind solche, in deren Formeln die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und Jeweils einen Alkylrest mit 1 bis 20, vorteilhaft 2 bis 18 Kohlenstoffatomen, insbesondere mit 4 bis 9 Kohlenstoffatomen bedeuten. Die vorgenannten Reste können noch durch unter den Reaktionsbedingungen inerte Gruppen, z.B. Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, substituiert sein.
  • Beispielsweise kommen die Acrylsäureester II folgender Alkanole in Betracht: Methyl-, Xthyl-, Propyl-, Butyl-, Amyl-, Hexyl-, Heptyl-, Octyl-, Nonyl-, Decyl-, Undecyl-, Lauryl-, Tridecyl-, Tetradecyl-, Pentadecyl-, Cetyl-, Margarine- (heptadecyl ) -, Stearyl-, Nonadecyl-, Arachyl-, Heneicosyl-, Behen-, Tetracosanyl-, Hexacosanyl-alkohol, 2-Xthylhexanol, 2-Methyl-7-äthyl-4-undecanol; Isobutyl-, Isoamyl-, Isohexyl-, Isoheptyl-, Isooctyl-, Isononyl-, Isodecyl-, Isoundecyl-, Isododecyl-, Isotridecyl-, Isotetradecyl-, Isopentadecyl-, Isohexadecyl-, Isoheptadecyl-, Isooctadecyl-alkohol; Athylenglykolmonoäther und Propylenglykolmonoäther, die durch Umsetzung vorgenannter Fettalkohole mit 10 bis 20 Kohlenstoffatomen mit 2, 3, 4 und 5 Mol Xthylenoxid oder Propylenoxld Je Mol Alkohol erhalten werden, sowie entsprechende GlykolmonoKther vorgenannter Fettalkohole nach gleichzeitiger Umsetzung mit Xthylenoxid und Propylenoxid in vorgenannten Molverhältnissen; Methyläthylenglykol, Xthyläthylenglykol, n-Propyläthylenglykol, 1 sopropyläthylenglyko 1, n-Butyläthylenglykol, Isobutyläthylenglykol, sek. -Butyläthylenglykol, tert.-Butyläthylenglykol, Methyl-1,2-propylenglykol, Athyl-1,2-propylenglykol, n-Propyl-1,2-propylenglykol, Isopropyl-1,2-propylenglykol, n-Butyl-1,2-propylenglykol, Isobutyl-1,2-propylenglykol, sek.-Butyl-1,2-propylenglykol, tert.-Butyl-1,2-propylenglykol, Methyl-1,3-propylenglykol, Athyl-1,3-propylenglykol, n-Propyl-l,3-propylenglykol, Isopropyl-l,3-propylenglykol, n-Butyl-l,3-propylenglykol, Isobutyl-l,3-propylenglykol, sek.-Butyl-l,3-propylenglykol, tert.-3utyl-l,3-propylenglykol, Methyldiäthylenglykol, Athyldiäthylenglykol, n-Propyldiäthylenglykol, Isopropyldiäthylenglykol, n-Butyldiäthylenglykol, Isobutyldiäthylenglykol, sek. -Butyldläthylenglykol, tert.-Butyldiäthylenglykol. Insbesondere sind auch Gemische von Estern II, zweckmäßig solchen Gemischen von Ausgangsstoffen II, die mit Fettalkoholen verestert sind, für das erfindungsgemäße Verfahren geeignet. Fettalkohole bzw. Fettalkoholgemische als Esterkomponente werden in großem Maßstab aus natürlichen Fetten und Ölen durch Hydrierung oder durch Reduktion von synthetischen Paraffincarbonsäuren und ihren Estern, durch Oxidation von Paraffinen oder durch Verseifung von Estern wie Spermöl, hergestellt. Ebenfalls kommen die bei der Oxosynthese und anschließender Reduktion anfallenden Fettalkoholgemische und entsprechende, bei der Synthese aus Kohlenoxid und Wasserstoff, z.B. beim Syntholverfahren, oder beim Alfol-Verfahren resultierende Gemische höherer Alkohole als Esterkomponente in Betracht. Bezüglich der Definition von Fettalkoholen und der Herstellung der Ausgangsstoffe II wird auf Ullmanns Encyklopädie der technischen Chemie, Band 7, Seiten 437 ff; Band 13, Seiten 60 rr; Band 3, Seiten 289 ff; Ergänzungsband, Seiten 86 ff; verwiesen. Besonders bevorzugt sind als Ausgangsstoffe II die Acrylsäureester von Isopropanol, n-Propanol, Isobutanol, n-Butanol, 2-Athylhexanol, Oxoalkohole von 8 bis 20 Kohlenstoffatomen, Laurinalkohol, Palmitylalkohol, Stearylalkohol; insbesondere der 2-Äthylhexylester.
  • Die Alkaliphenolate III werden als Katalysatoren in einer Menge von 0,001 bis 1 Gewichtsprozent, vorzugsweise 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent (bezogen auf Acrylsäureester) umgesetzt. Bevorzugte Alkaliphenolate III sind solche, in deren Formel die einzelnen Reste R2 und R3 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen Phenylrest, eine Hydroxygruppe, den Rest -OZ oder eine Alkoxygruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bezeichnen, Z für ein Lithiumatom, Kaliumatom und insbesondere ein Natriumatom steht.
  • Besitzt der Ausgangsstoff III 2 oder 3 Hydroxygruppen, können diese teilweise als Hydroxygruppen oder bevorzugter alle als Phenolatgruppen vorliegen; ebenfalls können Dialkali- und Trialkaliphenolate verschiedene Alkaliatome oder bevorzugter dasselbe Alkaliatom, insbesondere das Natriumatom, tragen. Die vorgenannten Reste können noch durch unter den Reaktionsbedingungen inerte Gruppen, z.B. Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit Jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, substituiert sein.
  • Es kommen z.B. als Phenolate III in Betracht: Die Kalium- und insbesondere die Natriumphenolate von Phenol, 2-Methylphenol, 3-Methylphenol, 4-Methylphenol, 2-Methoxyphenol, 3-Methoxyphenol, 4-Methoxyphenol, 2, 3-Dimethylphenol, 3,4-Dimethylphenol, 2, 6-Dimethylphenol, 3,5-Dimethylphenol, 2, 3-Dimethoxyphenol, 3, 4-Dimethoxyphenol, 3, 5-Dimethoxyphenol, 2-Xthylphenol, 3-Xthylphenol, 4-Xthylphenol, 2,3-Diäthylphenol, 3,4-Diäthylphenol, 2, 6-Diäthylphenol, 3, 5-Diäthylphenol, 2-Xthoxyphenol, 3-Athoxyphenol, 4-Xthoxyphenol, 2-n-Propylphenol, 3-n-Propylphenol, 4-n-Propylphenol, 2, 3-Di-n-propylphenol, 3, 4-Di-n-propylphenol, 2, 6-Din-propylphenol, 3, 5-Di-n-propylphenol, 2-Isopropylphenol, 3-Isopropylphenol, 4-Isopropylphenol, 2-Butylphenol, 3-Butylphenol, 4-Butylphenol, 2-Isobutylphenol, 3-Isobutylphenol, 4-Isobutylphenol, 2-tert. -Butylphenol, 3-tert. -Butylphenol, 4-tert.-Butylphenol, 2, 3-Diäthoxyphenol, 3, 4-Diäthoxyphenol, 2,6-Diäthoxyphenol, 3,5-Diäthoxyphenol, Brenzkatechin, Resorcin, Hydrochinon, Phloroglucin, 2-Phenylphenol, 3-Phenylphenol, 4-Phenylphenol.
  • Die Umsetzung wird im allgemeinen bei einer Temperatur von 0 bis 1000C, vorzugsweise 20 bis 800C, drucklos oder unter Druck, diskontinuierlich oder kontinuierlich durchgeführt. Vorteilhaft setzt man in Abwesenheit zusätzlicher Lösungsmittel um.Jedoch können solche gegebenenfalls verwendet werden. Als Lösungsmittel sind z.B. aromatische Kohlenwasserstoffe wie Toluol, Benzol oder Chlorkohlenwasserstoffe wie 1,2-Dichloräthan, Trichloräthylen, vorteilhaft in einer Menge von 10 bis 95 Gewichtsprozent, bezogen auf Ausgangsstoff II, geeignet.
  • Die Reaktion kann wie folgt durchgeführt werden: Ein Gemisch von Stoffen II, III und Schwefelwasserstoff wird während 8 bis 14 Stunden bei der Reaktionstemperatur gehalten. Dann wird der Endstoff in üblicher Weise, z.B. durch Abtrennung des überschüssigen Schwefelwasserstoffes, isoliert.
  • Die nach dem Verfahren der Erfindung herstellbaren Endstoffe I sind wertvolle Ausgangsstoffe für die Herstellung von Farbstoffen, Schädlingsbekämpfungsmitteln und Kautschukhilfsmitteln.
  • Sie sind Antioxidantien für Fette und Öle. Bezüglich der Verwendung wird auf die vorgenannten Veröffentlichungen und Ullmanns Encyklopädie der technischen Chemie, Band 11, Seite 451 verwiesen.
  • Insbesondere verwendet man die Endstoffe I, vorzugsweise Thiodipropionsäureester der Formel 1 1 RlOOC-CH2-CH2-S-CH2-CH2-COORl I, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 4 bis 9 Kohlenstoffatomen bedeuten, als tiertemperaturbeständige Weichmacher für Kautschuk.
  • Vorteilhaft sind weichgemachte Kautschukmassen, gekennzeichnet durch einen Gehalt von 0,5 bis 100 Gewichtsprozent (bezogen auf den Kautschuk) an Thiodipropionsäureestern der Formel RlOOC-CH2-CH2-S-CH2-CH2-COORl I, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 4 bis 9 Kohlenstoffatomen bedeuten. Eine der wichtigsten Verarbeitungsstufen des Kautschuks ist bekanntlich die Vulkanisation, bei der der Kautschuk aus dem thermoplastischen in den hochelastischen Zustand Ubergeht. Dabei werden ihm andere physikalische Eigenschaften verliehen, insbesondere bessere Bruchfestigkeit, Bruchdehnung, RUckprallelastizität, Abriebbeständigkeit, Härte sowie bessere Beständigkeit gegen Lösungsmittel. Eine wichtige Rolle spielen dabei Füllstoffe, insbesondere Weichmacher. Die Endstoffe I, vorteilhaft die vorgenannten bevorzugten Stoffe I, vorzugsweise solche mit R1 in der Bedeutung Alkylrest mit 4 bis 9 Kohlenstofiatomen, insbesondere der 2-Xthylhexylester, erlauben die Verringerung der Mischungs-und Verarbeitungstemperaturen von Kautschuk, erleichtern das Einmischen und Verteilen von Füllstoffen, verbessern die Verformbarkeit, erhöhen die Plastizität und geben dem Kautschuk bei niedriger Härte gute elastische Eigenschaften. Sie erhöhen die Verarbeitbarkeit beim Spritzen und Kalandrieren der unvulkanisierten Mischung. Die Dehnung wird erhöht. Die Verarbeitbarkeit auf den Maschinen in der kautschukverarbeitenden Industrie, z.B. Khetern, Walzen, Extrudern, Kalandern, wird verbessert.
  • Sie werden auch bei hohen Behandlungstemperaturen, z.B. 150 bis 3000C, kurzen Vulkanisationszeiten, z.B. 2 bis 6 Minuten, verwendet, was gerade auch für nach dem Einspritzverfahren hergestellte Formartikel vorteilhaft ist. Mit den Stoffen I können Spritzartikel kontinuierlich im Ultrahochfrequenzbereich (0,5 109 bis 5 109 Hz) bzw. im Salzbad bei Uber 1800C vulkanisiert werden. Gemische von z.B. 0,5 bis 3 Teilen Vulkanisationsbeschleuniger, 0,5 bis 100 Teilen Endstoff I und 0,5 bis 3 Teilen Schwefel, 10 bis 100 Teilen Ruß, bezogen auf 100 Teile Kautschuk, ergeben durch die bei der Vulkanisation erzielte hohe Vernetzung Kautschukartikel mit guten Festigkeitswerten bei geringer dynamischer Ermüdung.
  • Die Storre I fallen bei den vorgenannten Herstellungsverfahren in genügender Reinheit an, so daß sie nach Abtrennung aus dem Reaktionsgemisch ohne weitere Reinigung als Weichmacher nach dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendet werden können. Im allgemeinen verwendet man die Endstoffe I in der Vulkanisationsmischung in einer Menge von 0,5 bis 100, vorzugsweise von 1. bis 60 Teilen, bezogen auf 100 Teile Kautschuk in der Mischung.
  • Die nach dem Verfahren der Erfindung erhältlichen Endstoffe I werden bei der Vulkanisation von Naturkautschuk mit Schwefel verwendet. Es können auch synthetische Kautschukarten, z.B.
  • Polymerisate auf Basis Butadien/Styrol, Polylsopren, Polybutadien, Butadien-Acrylsäurenitril (NBR), Athylenpropylenterpolymer, Butylkautschuk, Chloropren (CR), chlorsulfoniertem Polyäthylen (CSM), Chlorbutyl (CIR), Brombutyl (BrIR) mit den Stofren I weichgemacht werden. Als Vulkanisiermittel kommen Schwefel oder auch andere Vulkanisiermittel, z.B. Thiuramdi-oder -tetrasulfide, in Frage. Neben dem Kautschuk, dem Vulkanisiermittel und dem Stoff I sind in der Vulkanisationsmischung in der Regel die Je nach dem Verwendungszweck oder der Verarbeitung erwünschten Hilfsstoffe, z.B. Füllstoffe wie Ruß oder Kieselsäure, Aktivatoren wie Zinkoxid oder Stearinsäure, Alterungsschutzmittel, Treibmittel, schwer brennbarmachende bzw.
  • geruchsverbessernde Mittel, Farbstoffe, enthalten. Ebenfalls können Ausgangsstoff I und Vulkanisationsbeschleuniger, Verzögerer und/oder Ermüdungsschutzmittel zusammen verwendet werden.
  • Die Vulkanisation kann in beliebiger Weise, z.B. in der Etagen-, Autoklaven-, Maul-, Kessel- bzw. Spritzpresse, mit Dampf oder Heißluft im Kessel oder im Kontinuebetrieb wie bei Prorilen oder Kabeladern, in Vulkanisiermaschinen wie bei der Herstellung von Fußbodenbelägen, nach einem Kaltvulkanisationsverfahren, durchgeführt werden. Insbesondere können die für die Vulkanisation des Naturkautschuks mit Schwefel üblichen Verarbeitungsformen, Maschinen, Mischungen, Temperaturen, Drücke und Hilfsstoffe nach dem Verfahren der Erfindung verwendet werden.
  • Bezüglich näherer Einzelheiten über die Zusammensetzung von Vulkanisationsgemischen, Maschinen, Verarbeitungsart und Vulkanisierbedingungen wird auf O. Alliger and I.J. Sjothun, Vulcanization of Elastomers (Reinhold Publishing Co., N.Y.); A. Springer, Werkstoffkunde (Fachbuchverlag Leipzig 1958); H.J. Stern, Rubber (Maclaren and Sons Ltd., London 1967), verwiesen.
  • Man kann die Vulkanisation z.B. wie folgt durchführen: Ein Gemisch von Naturkautschuk, Schwefel, Endstoff I und gegebenenfalls Aktivatoren und FUllmitteln oder anderen Hilfsstoffen wird während 4 bis 90 Minuten bei 115 bis 1850c in einer Presse mit Dampf vulkanisiert, und dann wird das Vulkanisat der Presse entnommen und der weiteren Verarbeitung zugeführt.
  • Die Vulkanisation nach dem Verfahren der Erfindung kommt ftlr die Herstellung einer großen Zahl von Gummiwaren, insbesondere der üblicherweise auf Basis Naturkautschuk hergestellten Gummiwaren in Frage. So kommt für das Verfahren z.B. die Herstellung folgender Waren in Betracht: Formartikel wie Absätze, Dichtungen, Manschetten; Spritzartikel, z.B. Profile, Konservenringe, Dichtungsschnüre; Schlauchwaren wie Wasserschläuche; Plattenmaterial wie Dichtungsplatten, Matten, Fußbodenbeläge; Transportbänder, Treibriemen, Gummischuhe, Kabel; Schaum-, Moos- und Zellgummi; Hohlkörper wie Sitzkissen; Hartgummiwaren wie Apparateauskleidungen; Fahrzeugreifen.
  • Insbesondere sind die Endstoffe I tieftemperaturbeständige Weichmacher, insbesondere für vorgenannte Kautschukarten, vorteilhaft auf der Basis von poren Polymeren, z.B. Nitrilkautschuk (NER) und Chloropren, und für vorgenannte Artikel, insbesondere Förderbänder, Schläuche, Dichtungsmaterial, Platten, Auskleidungen, die Kältegraden unterhalb -300C ausgesetzt sind. Die den Endstoff I als Weichmacher enthaltenden Kautschukarten werden zweckmäßig auch noch bei tiefen Temperaturen von -20 bis -700C, insbesondere -30 bis -600C verwendet.
  • Die in den Beispielen angegebenen Teile bedeuten Gewichtsteile.
  • Beispiel 1 In einem Rührgefäß werden bei 75 0C 1 104 Teile Acrylsäure-2-äthylhexylester und 4 Teile Natriumhydrochinonmonomethyläther vorgelegt. Unter Rühren werden während 12 Stunden 110 Teile Schwefelwasserstoff eingeleitet. Nach dem Entfernen des überschüssigen Schwefelwasserstoffs durch Durchleiten von Stickstoff bei 22°C erhält man 1 206 Teile (99,85 % der Theorie) Thiodipropionsäure-2-äthylhexylester als farblose Flüssigkeit.
  • nD° = 1,4655.
  • Beispiel 2 In einem Rührgefäß werden bei 75 0C 1 104 Teile Acrylsäure-2-äthylhexylester und 4 Teile Natriumhydrochinon eingebracht.
  • Unter Rühren werden während 12 Stunden 110 Teile Schwefelwasserstoff eingegast. Nach dem Entfernen des überschüssigen Schwefelwasserstoffs durch Durchleiten von Stickstoff bei 22 0C erhält man 1 205 Teile (99,8 ß der Theorie) Thiodipropionsäure-2-äthylhexylester als farblose Flüssigkeit. n?O = 1,4654.
  • Beispiel 3 In einem Rührgefäß werden bei 75 0C 1 104 Teile Acrylsäure-2-äthylhexylester und 1 Teil Natriumphenolat vorgelegt. Unter Rühren werden während 12 Stunden 116 Teile Schwefelwasserstoff eingeleitet. Nach dem Entfernen des überschüssigen Schwefelwasserstoffs durch Durchleiten von Stickstoff bei 220C erhält man 1 207 Teile (99,85 ß der Theorie) Thiodipropionsäure-2-äthylhexylester als farblose FlUssigkeit. nD20 = 1,4656.
  • Beispiel 4 In einem Rührgefäß werden bei 750C 4 352 Teile Acrylsäure-nbutylester und 4 Teile Natrium-hydrochinonmonomethyläther eingebracht. Unter Rühren werden während 12 Stunden 578 Teile Schwefelwasserstoff eingegast. Nach dem Entfernen des überschUssigen Schwefelwasserstoffs durch SpUlen mit Stickstoff bei 22°C erhält man 4 930 Teile (praktisch quantitativ) Thiodipropionsäure-n-butylester als farblose, schwach viskose Flüssigkeit. nD20 = 1,4637.
  • Beispiel 5 In einem Rührgefäß werden bei 750C 4 352 Teile Acrylsäure-isobutylester und 4 Teile Natrlumhydrochinonmonomethyläther eingebracht. Unter Rühren werden während 12 Stunden 578 Teile Schwefelwasserstoff eingeleitet. Nach dem Entfernen des Uberschüssigen Schwefelwasserstoffs durch Spülen mit Stickstoff bei 220C erhält man 4 929 Teile (99,9 % der Theorie) Thiodipropionsäureisobutylester als farblose, schwach viskose Flüssigkeit.
  • n20 , 1,4611.
  • D Beispiel 6 In einem Rührgefäß werden bei 750C 4 158 Teile Acrylsäurenonylester und 4 Teile Natriumhydrochinonmonomethyläther eingebracht.
  • Unter Rühren werden während 12 Stunden 368 Teile Schwefelwasserstoff eingeleitet. Nach dem Entfernen des überschüssigen Schwefelwasserstoffs durch Spülen mit Stickstoff bei 220C erhält man 4 515 Teile (praktisch quantitativ) Thiodipropionsäurenonylester als farblose, schwach viskose Flüssigkeit. nD20= 1,4708.
  • BeisPiel 7 (Verwendung) Einer Mischung von NBR Kautschuk 100,0 Teile HAF-Ruß 40,0 Teile Zinkoxid 5,0 Teile Schwefel 1,5 Teile 2,2'-Dibenzothiazyl- 1,5 Teile disulfid werden A kein Weichmacher B 20 Teile Dibutylphthalat (Vergleichsprodukt) C 20 Teile Thiodipropionsäure-n-butylester D 20 Teile Thiodipropionsäure-2-äthylhexylester zugesetzt. Die Mischung wird in der Presse 30 Minuten bei 1510C mit Dampf vulkanisiert. Das so erhaltene Vulkanisat hat die folgenden Werte: Spannungswert (300 %) kp/cm2 105 Festigkeit kp/cm2 245 Bruchdehnung % 415 Elastizität % 21 Shorehärte OShore 61 Die Plastizitätsprüfung (Bestimmung des Anvulkanisationsverhaltens) nach Mooney (DIN 53 523) ergibt folgende Werte: A B C D 59 30 24 24 Mooney-Einheiten Die Messung der Grenztemperatur TG des gummielastischen Kälteverhaltens nach DIN 53 545 zeigt folgendes Ergebnis: Die Gummiproben werden 30 Minuten bei 143°C vulkanisiert.
  • A B C D TG 0C - 21 - 31 - 39 - 40 Beispiel 8 (Verwendung) Einer Mischung Chloroprenkautschuk 100,0 Teile HAF-Ruß 50,0 Teile Phenyl-B-naphthylamin 1,0 Teile Stearinsäure 1,0 Teile Magnesiumoxid 4,0 Teile Zinkoxid 5,0 Teile Paraffin 0,5 Teile 2-Mercaptoimidazolin 2,0 Teile werden A kein Weichmacher B 20 Teile Dibutylphthalat (Vergleichsprodukt) C 20 Teile Thiodipropionsäure-n-butylester D 20 Teile Thiodipropionsäure-2-äthylhexylester zugesetzt. Die Mischung wird in der Presse 30 Minuten bei 15l0C mit Dampf vulkanisiert.
  • Das so erhaltene Vulkanisat hat die folgenden Werte: Spannungswert (300 %) kp/cm2 105 Festigkeit kp/cm2 245 Bruchdehnung % 415 Elastizität % 21 Shorehärte OShore 61 Die Plastizitätsprüfung nach Mooney (DIN 53 523) ergibt folgende Werte: A B C D 69 30 27 27 Mooney-Einheiten Die Messung der Grenztemperatur TG des gummielastischen Kälteverhaltens nach DIN 53 545 zeigt folgendes Ergebnis: A B C D TG °C - 34 -46 -53 -56

Claims (3)

  1. PatentansprUche 1. Verfahren zur Herstellung von Thiodipropionsäureestern der Formel R1OOC-CH2-CH2-S-CH2-CH2-COOR1 I, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und Jeweils einen aliphatischen Rest bedeuten, durch Umsetzung von Acrylsäureestern mit Schwefelwasserstoff in Gegenwart von Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß man Acrylsäureester der Formel H2C = CH - COOR1 II, worin R1 die vorgenannte Bedeutung besitzt, in Gegenwart von Alkaliphenolaten der Formel worin die Reste R2 und R3 gleich oder verschieden sein können und Jeweils einen aliphatischen oder aromatischen Rest, eine Hydroxygruppe, den Rest -OZ oder eine Alkoxygruppe bezeichnen, Z für ein Alkaliatom steht, mit Schwefelwasserstoff umsetzt.
  2. 2. Verwendung von Thiodipropionsäureestern der Formel R1OOC-CH2-CH2-S-CH2-CH2-COOR1 I, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 4 bis 9 Kohlenstoffatomen bedeuten, als tieftemperaturbeständige Weichmacher für Kautschuk.
  3. 3. Weichgemachte Kautschukmassen, gekennzeichnet durch einen Gehalt von 0,5 bis 100 Gewichtsprozent (bezogen auf den Kautschuk) an Thiodipropionsäureestern der Formel R¹OOC-CH2-CH2-S-CH2-CH2-COOR¹ I, worin die einzelnen Reste R1 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 4 bis 9 Kohlenstoffatomen bedeuten.
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