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DE2460768C3 - Curable, heat-resistant unsaturated polyester resins, particularly for use in the electrical industry - Google Patents

Curable, heat-resistant unsaturated polyester resins, particularly for use in the electrical industry

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Publication number
DE2460768C3
DE2460768C3 DE19742460768 DE2460768A DE2460768C3 DE 2460768 C3 DE2460768 C3 DE 2460768C3 DE 19742460768 DE19742460768 DE 19742460768 DE 2460768 A DE2460768 A DE 2460768A DE 2460768 C3 DE2460768 C3 DE 2460768C3
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DE
Germany
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unsaturated polyester
polyester resins
alcohols
residues
carboxylic acids
Prior art date
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Application number
DE19742460768
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German (de)
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DE2460768B2 (en
DE2460768A1 (en
Inventor
Günther Dr. 2000 Hamburg Hegemann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De
Original Assignee
Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De filed Critical Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De
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Priority to IT5275375A priority patent/IT1060455B/en
Priority to FR7538899A priority patent/FR2295051A1/en
Priority to GB5201875A priority patent/GB1522659A/en
Priority to SE7514478A priority patent/SE417832B/en
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/06Unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/68Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen
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    • C08G63/6854Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen containing nitrogen derived from polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds
    • C08G63/6858Polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds in which at least one of the two components contains aliphatic unsaturation
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Description

Die Anforderungen der Elektroindustrie an die Wärmebeständigkeit der als Isoliermaterialien verwendeten Kunstharze sind in den letzten Jahrzehnten bekanntlich ständig gestiegen. Der Grund liegt in der zunehmenden Tendenz zur Miniaturisierung elektrischer Geräte, in der Erhöhung des Leistungsgewichtes bei elektrischen Maschinen und der damit verbundenen Temperaturerhöhung in den Wicklungen.The requirements of the electrical industry on the heat resistance of the insulating materials used It is well known that synthetic resins have increased steadily over the past few decades. The reason lies in the increasing tendency towards miniaturization of electrical devices, increasing the power-to-weight ratio in electrical machines and the associated increase in temperature in the windings.

Auch ist zu bedenken, daß elektrische Maschinen in gewissen Fabrikationsanlagen häufig bereits unter hohen Umgebungstemperaturen betrieben werden müssen.It should also be borne in mind that electrical machines are often already under must be operated at high ambient temperatures.

Der beschriebene Trend wird sich aller Voraussicht nach auch zukünftig noch fortsetzen.The trend described will in all probability continue in the future.

Niedrigviskose Lösungen von ungesättigten Polyestern in copolymerisierbaren Vinyl- oder Allylmonomeren, vorzugsweise in Styrol, haben u. a. als Tränk-, Träufcl- und Gießharze Eingang in die Elektroisoliertechnik, speziell zur Imprägnierung von elektrischen Wicklungen sowie zum Verguß von elektronischen Bauteilen gefunden.Low viscosity solutions of unsaturated polyesters in copolymerizable vinyl or allyl monomers, preferably in styrene, have i.a. as impregnation, impregnation and casting resins, entry into electrical insulation technology, especially for the impregnation of electrical windings as well as for the encapsulation of electronic ones Components found.

Insbesondere wegen ihrer Wirtschaftlichkeit werden diese Harze in ausgedehntem Maße verwendet, ihre unzureichende Dcuerwärmebeständigkeit (Grenztemjieratur nach VDE 0530) verbietet jedoch einen Einsatz in den Isolierstoffklassen F und höher.In particular, because of their economy, these resins are widely used, theirs Insufficient thermal resistance (limit temperature according to VDE 0530), however, prohibits use in insulation classes F and higher.

ίο Es ist bekannt, die Wärmebeständigkeit von härtbaren Kunstharzen durch Erhöhung der Vernetzungsdichte, d. h. im Falle der ungesättigten Polyesterha -ze durch Erhöhung des Anteils an copolymerisationsfähigen Polyesterdoppelbindungen, zu erhöhen.ίο It is known that the heat resistance of curable resins by increasing the crosslinking density, that is, in the case of unsaturated Polyesterha - ze by increasing the proportion of copolymerizable polyester double bonds to increase.

Abgesehen von der Tatsache, daß auch bei höchstmöglicher Vernetzungsdichte von unmodifizierten Harzen, die an die Isolierstoffklasse F (Grenztemperatur > 155° C) dargestellten Eigenschaftsanforderungen nicht erfüllt werden, liefern derartige Harze infolge ihrer sehr kompakten Moleküistruktur Formkörper mit unerwünscht hoher Sprödigkeit.Apart from the fact that even with the highest possible crosslinking density of unmodified resins, the property requirements for insulation class F (limit temperature> 155 ° C) are not met, such resins provide moldings due to their very compact molecular structure undesirably high brittleness.

Aus einem älteren Patent der Anmelderin, der DE-PS 15 70 273, ist schon bekannt, die Wärmebeständigkeit von ungesättigten Polyesterharzen dadurch zu erhöhen.The heat resistance is already known from an earlier patent by the applicant, DE-PS 15 70 273 of unsaturated polyester resins thereby increasing.

daß bei der Polyesterkondensation einwertige Carbonsäuren und/oder Hydroxylverbindungen, die mindestens einen 5- oder ögliedrigen Imidring enthalten, mitverwendet werden.that in the polyester condensation monovalent carboxylic acids and / or hydroxyl compounds, the at least contain a 5-membered or 1-membered imide ring, can also be used.

Durch bevorzugten Einsatz dreiwertiger Alkohole erhalten diese ungesättigten Polyesterharze zusätzlich einen verzweigten Molekülaufbau.The preferred use of trihydric alcohols also gives these unsaturated polyester resins a branched molecular structure.

Ein derartiges, vor allem auch bei gesättigten Polyesterharzen für den Drahtlacksektor in ähnlicher Form praktiziertes Prinzip der Verzweigung führt zwar zu einer verbesserten Wärmebeständigkeit, jedoch nimmt im Falle der hier zur Diskussion stehenden bekannten ungesättigten Polyesterharze die mechanische Festigkeit bei Temperaturen oberhalb 1300C sehr stark ab, z. B. sinkt die nach DIN 46 448 definierte Verbackungszahl, eine zur Beurteilung der Eignung von Spulentränk- und Träufelharzen wichtige Kennzahl.Such a principle of branching, which is practiced in a similar form especially with saturated polyester resins for the wire enamel sector, leads to improved heat resistance, but in the case of the known unsaturated polyester resins under discussion here, the mechanical strength at temperatures above 130 ° C. decreases very sharply , e.g. B. the caking number defined according to DIN 46 448 falls, an important figure for assessing the suitability of spool impregnating and trickling resins.

Bei Harzen auf dieser bekannten Basis, die in den an Bedeutung ständig zunehmenden Durchlauftränkanlagen verarbeitet werden, steht außerdem die relativ geringe Verarbeitungszeit, d. h. die sogenannte Topfzeit der katalysierten Harzmischung, einer weiteren Verbi eitung hinderlich im Wege.In the case of resins on this known basis, those in continuous impregnation systems, which are constantly increasing in importance processed, there is also the relatively short processing time, i. H. the so-called pot life the catalyzed resin mixture, a further connection obstructing the way.

Es ist weiterhin bereits bekannt, zur Herstellung ungesättigter Polyester Alkohole zu verwenden, die Isocyanuratringe enthalten.It is also already known to use alcohols for the production of unsaturated polyester Contain isocyanurate rings.

So wird gemäß DE-OS 19 59 935 der dreiwertige Alkohol Tris-(2-hydroxyäthyl)-isocyanurat eingesetzt, wobei er in einer ersten Stufe mit einer Monocarbonsäure im Molverhältnis 1 :1 teilblockiert wird und der dabei entstehende »statistisch« zweiwertige Alkohol mit den weiteren Komponenten zum Polyester umgesetzt wird.According to DE-OS 19 59 935, the trihydric alcohol tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate is used, wherein it is partially blocked in a first stage with a monocarboxylic acid in a molar ratio of 1: 1 and the The resulting "statistically" dihydric alcohol is reacted with the other components to form the polyester will.

Die Wärmebeständigkeit, besonders der Gewichtsverlust der mit diesen ungesättigten Polyestern hergestellten Formkörper ist nicht ausreichend für den Einsatz als Isoliermaterial der Isolierstoffklasse F.The heat resistance, especially the weight loss, of the polyesters unsaturated with these The molded body produced is not sufficient for use as an insulating material of insulation class F.

Erst die erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze genügen überraschenderweise den Anforderungen der Isolierstoffklasse F.It is only the unsaturated polyester resins according to the invention that surprisingly meet the requirements insulation class F.

Die Erfindung betrifft härtbare ungesättigte Polyesterharze aus Lösungen ungesättigter Polyester, die als wesentliche Bestandteile Reste ein- bis mehrbasischer Carbonsäuren und ein- bis mehrwertiger AlkoholeThe invention relates to curable unsaturated polyester resins from solutions of unsaturated polyester, which as essential components residues of mono- to polybasic carboxylic acids and mono- to polyhydric alcohols

enthalten, wobei ein Teil Reste von Malein- bzw. Fumarsäure und ein weiterer Teil Reste einbasischer fünfgliedrige Imidringe enthaltender Carbonsäuren und/oder Reste einwertiger fünfgliedrige Imidringe enthaltender Alkohole sind, in radikalisch copolymerisierbaren ungesättigten Monomeren, die dadurch gekennzeichnet sind, daß sie wenigstens einen Rest einer einbasischen Carbonsäui e und/oder eines einwertigen Alkohols mit einem Tetrahydrophthalimidring bzw. Endomethy'.en- oder Alkyltetrahydrophthalimidring und wenigstens einen Rest einer dreibasischen Carbonsäure und/oder eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring enthalten.contain, with a part of residues of maleic or fumaric acid and a further part of residues of monobasic carboxylic acids containing five-membered imide rings and / or residues of monovalent five-membered imide rings containing alcohols are, in free-radically copolymerizable unsaturated monomers, thereby are characterized in that they contain at least one radical of a monobasic Carbonsäui e and / or a monovalent Alcohol with a tetrahydrophthalimide ring or Endomethy'.en- or alkyl tetrahydrophthalimide ring and at least one residue of a tribasic carboxylic acid and / or a trihydric alcohol contain an isocyanurate ring.

Die Erfindung betrifft weiterhin härtbare ungesättigte Polyesterharze, die dadurch gekennzeichnet sind, daß sie die Reste einbasischer Carbonsäuren und einwertiger Alkohole und die Reste dreibasischer Carbonsäuren und dreiwertiger Alkohole im Verhältnis von 1:1 bis 3,3 :1, bevorzugt 3,0 :1 bis 3,3 :1 enthalten.The invention further relates to curable unsaturated polyester resins which are characterized in that they are the residues of monobasic carboxylic acids and monohydric alcohols and the residues of tribasic carboxylic acids and trihydric alcohols in a ratio of 1: 1 to 3.3: 1, preferably 3.0: 1 to 3.3: 1.

Außerdem betrifft die Erfindung härtbare ungesättigte Polyesterharze, die dadurch gekennzeichnet sind, daß bei ihrer Herstellung der Gehalt an einbasischen Carbonsäuren und/oder einwertigen Alkoholen mit einem Tetrahydrophthalimidring mind. 10 Mol-% der gesamten den ungesättigten Polyester bildenden Carbonsäuren und Alkohole ausmacht.The invention also relates to curable unsaturated polyester resins which are characterized in that in their production, the content of monobasic carboxylic acids and / or monohydric alcohols with a tetrahydrophthalimide ring at least 10 mol% of the total carboxylic acids forming the unsaturated polyester and alcohols.

Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der Rest eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat. According to a preferred embodiment of the invention, the remainder of a trihydric alcohol is with a Isocyanurate ring is the remainder of tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate.

Nach einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der Rest einer dreibasischen Carbonsäure mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurai.According to a further preferred embodiment of the invention, the remainder is a tribasic Carboxylic acid with an isocyanurate ring, the remainder of tris (2-carboxyethyl) isocyanurai.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung der erfindungsgemäßen härtbaren ungesättigten Polyesterharze als Tränk- und Träufelharze in der Elektrotechnik.The invention also relates to the use of the curable unsaturated compounds according to the invention Polyester resins as impregnating and trickling resins in electrical engineering.

Durch den Einsatz der vorgenannten, einen Isocyanuratring enthaltenden dreibasischen Carbonsäuren und/oder dreiwertigen Alkohole wird der erwähnte Nachteil der bekannten imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharze, die zu kurze Topfzeit der katalysierten Harzmischung überraschenderweise entscheidend verbessert.By using the aforementioned tribasic carboxylic acids containing an isocyanurate ring and / or trihydric alcohols, the aforementioned disadvantage of the known imide-containing unsaturated alcohols Polyester resins, the too short pot life of the catalyzed resin mixture surprisingly decisive improved.

Die Topfzeit der erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze ist bei gleicher Katalysierung etwa zweimal länger als die der bereits bekannten imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharze.The pot life of the unsaturated polyester resins according to the invention is approximately with the same catalysis twice longer than that of the already known unsaturated polyester resins containing imide groups.

Die erfindungsgemäßen Harze weisen außerdem bei einem Einsatz als Spulentränk- oder -träufelharze eine ganze entscheidende Verbesserung in der Verbackungsfestigkeit bei normaler und vor allem bei erhöhter Temperatur auf.When used as spool impregnating or trickling resins, the resins according to the invention also have a whole decisive improvement in the caking strength with normal and especially with increased Temperature up.

Verglichen mit den konventionellen imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharzen ist die Verbakkungsfestigkeit bei Temperaturen von 155° C drei- bis viermal höher.Compared with the conventional unsaturated polyester resins containing imide groups, the bond strength is higher at temperatures of 155 ° C three to four times higher.

Überraschenderweise liegen die Gewichtsverluste der aus den erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharzen hergestellten Formkörper wesentlich niedriger als die von Formkörpern, die gemäß DE-OS 19 59 935 erhalten werden.Surprisingly, the weight losses from the unsaturated polyester resins according to the invention are produced moldings much lower than that of moldings according to DE-OS 19 59 935 can be obtained.

Als kennzeichnende Bestandteile der erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze kommen bei deren Herstellung einbasische, einen Tetrahydrophthalimid-Ring enthaltende Carbonsäuren bzw. entsprechende einwertige Alkohole zum Einsatz.Characteristic constituents of the unsaturated polyester resins according to the invention are those of them Production of monobasic carboxylic acids containing a tetrahydrophthalimide ring or corresponding ones monohydric alcohols are used.

Derartige Substanzen sind aus Tetrahydrophthalsäureanhydrid und Aminocarbonsäuren bzw. Aminoalkoholen zugänglich, beispielsweise das bevorzugte 2-Hydroxyäthyltetrahydrophthalimid aus Tetrahydrophthalsäureanhydrid und Aminoäthanol.Such substances are made from tetrahydrophthalic anhydride and aminocarboxylic acids or amino alcohols accessible, for example the preferred 2-Hydroxyäthyltetrahydrophthalimid from tetrahydrophthalic anhydride and aminoethanol.

O + H2N-(CHJ2-OHO + H 2 N- (CHJ 2 -OH

-(CHJ2-OH- (CHJ 2 -OH

Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Harze kommen außer den einen Isocyanuratring enthaltenden dreiwertigen Alkoholen und/oder dreibasischen Carbonsäuren und den vorerwähnten imidgruppenhaltigen einbasischen Carbonsauren und/oder einwertigen Alkoholen noch eine Reihe weiterer, aus der Chemie der ungesättigten Polyesterharze allgemein bekannter, mehrbasischer Carbonsäuren und mehrwertiger Alkohole zum Einsatz.In addition to those containing an isocyanurate ring, the resins according to the invention are produced trihydric alcohols and / or tribasic carboxylic acids and the aforementioned imide groups monobasic carboxylic acids and / or monohydric alcohols and a number of other, from the chemistry of unsaturated polyester resins of well-known polybasic carboxylic acids and polyhydric alcohols for use.

An erster Stelle sind hier die Maleinsäure bzw. deren Anhydrid oder die Fumarsäure zu nennen. Durch ihrenMaleic acid or its anhydride or fumaric acid should be mentioned first. Through their

-35 Anteil an der Gesamtmischung wird die Vernetzungsdichte und damit das Eigenschaftsniveau des gehärteten ungesättigten Polyesterharzes maßgeblich beeinflußt. Zur Modifizierung der Eigenschaften wird ein Teil dieser ungesättigten Dicarbonsäuren durch gesättigte Dicarbonsäuren ersetzt. Großtechnisch gut zugängliche Produkte wie z. B. Adipinsäure, Isophthalsäure oder ortho-Phthalsäure (in Form von Phthalsäureanhydrid eingesetzt) sowie auch dimerisierte Fettsäuren werden bevorzugt. Die Mitverwendung von Monocarbonsäuren, wie z. B. Benzoesäure, ist möglich. Im Sinne der Erfindung werden jedoch imidgruppenhaltige Monocarbonsäuren, wie z. B. Carboxyalkyltetrahydrophthalimide bzw. die entsprechenden Endoinethylen- oder Alkylverbindungen bevorzugt. Anstelle eines Teils z. B.The proportion of the total mixture is the crosslinking density and thus the property level of the hardened unsaturated polyester resin significantly influenced. A part is used to modify the properties these unsaturated dicarboxylic acids are replaced by saturated dicarboxylic acids. Easily accessible on a large scale Products such as B. adipic acid, isophthalic acid or ortho-phthalic acid (in the form of phthalic anhydride used) as well as dimerized fatty acids are preferred. The use of monocarboxylic acids, such as B. benzoic acid is possible. For the purposes of the invention, however, monocarboxylic acids containing imide groups, such as B. Carboxyalkyltetrahydrophthalimide or the corresponding endoinethylene or Alkyl compounds preferred. Instead of a part z. B.

des bevorzugten Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurates können auch andere Tricarbonsäure, wie z. B. Trimellithsäure (in Form ihres Anhydrides) eingesetzt werden.the preferred tris (2-carboxyethyl) isocyanurates can also use other tricarboxylic acids, such as. B. trimellitic acid (in the form of their anhydride) can be used.

Als Diole kommen ebenfalls großtechnisch gutAs diols are also good on an industrial scale

zugängliche Produkte wie z. B.accessible products such as B.

Äthylenglykol,Ethylene glycol,

Propylenglykol-1,2,
Butylenglykol-1,3,
1,4-Cyclohexandimethanol und
Neopentylglykol
Propylene glycol-1,2,
Butylene glycol-1,3,
1,4-cyclohexanedimethanol and
Neopentyl glycol

in Frage. Als einwertige Alkohole werden im Sinne der Erfindung die genannten imidgruppenhaltigen Alkohole, vor allem Hydroxyalkyltetrahydrophthalimide, eingesetzt. Ein Teil z. B. des bevorzugten Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurates kann durch andere dreiwertige Alkohole, wie z. B. Trimethyloläthan, Trimethylolpropan oder Glycerin ersetzt werden.in question. In the context of the invention, the monohydric alcohols mentioned are the alcohols containing imide groups, especially Hydroxyalkyltetrahydrophthalimide used. Part z. B. the preferred tris (2-hydroxyethyl) isocyanurates can be replaced by other trihydric alcohols, such as. B. trimethylolethane, trimethylolpropane or glycerine can be replaced.

Die Imidgruppen enthaltenden einwertigen Alkohole und/oder einbasischen Carbonsäuren können getrenntThe monohydric alcohols and / or monobasic carboxylic acids containing imide groups can be separated

hergestellt werden und dann dem zur Polyesterherstellung verwendeten Reaktionsgemisch zugesetzt werden oder auch unmittelbar im Reaktionsgemisch aus ihren Ausgangsstoffen in Gegenwart weiterer Komponenten des ungesättigten Polyesters gebildet werden. In diesem letzten Fall ist jedoch darauf zu achten, daß die obengenannten ungesättigten Dicarbonsäuren erst nach einer ausreichenden, vorzugsweise /ollständigen Bildung von Imidringen dem Reaktionsgemisch zugesetzt werden, um unerwünschte Nebenreaktionen zu vermeiden. and then added to the reaction mixture used for polyester production or directly in the reaction mixture from their starting materials in the presence of other components of the unsaturated polyester. In this last case, however, care must be taken that the Above-mentioned unsaturated dicarboxylic acids only after sufficient, preferably complete, formation of imide rings are added to the reaction mixture in order to avoid undesired side reactions.

Die Herstellung der ungesättigten Polyester erfolgt vorzugsweise durch Schmelzkondensation bei Temperaturen bis zu 200° C unter Wasserabspaltung. Nach Erreichen der gewünschten Viskosität werden die ungesättigten Polyester bei Säurezahlen von ca. 10 — 20 im Monomeren gelöst Grundsätzlich kommen Vinyl-, Allyl- oder Acrylmonomere in Frage, das bevorzugte Monomer ist Styrol.The unsaturated polyesters are preferably produced by melt condensation at temperatures up to 200 ° C with elimination of water. After the desired viscosity has been reached, the Unsaturated polyester with acid numbers of approx. 10 - 20 dissolved in the monomer Basically, vinyl, Allyl or acrylic monomers are possible, the preferred monomer is styrene.

Es hat sich jedoch gezeigt, daß einige unter Verwendung von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat hergestellte ungesättigte Polyester in einer Mischung aus Styrol und Diallylphthalat besser löslich sind.However, it has been shown that some using tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate produced unsaturated polyesters are more soluble in a mixture of styrene and diallyl phthalate.

Die so hergestellten Lösungen, d. h. die ungesättigten Polyesterharze, können wegen ihrer hervorragenden thermischen und elektrischen Eigenschaften vorzugsweise als Elektroisolierharze verwendet werden. Nach Zusatz von handelsüblichen organischen Peroxyden, wie z. B. tert.-Butylperbenzoat, tert-Butylperisononat oder tert.-Butylperisooktoat, löslichen organischen Kobaltverbindungen, wie z. B. Kobaltoktoat oder Kobaltnaphthenat, Polymerisationsinhibitoren wie z. B. Hydrochinon, 2,6-Dimethylhydrochinon, tert-Butylhydrochinon, p-Chinon sowie gegebenenfalls löslichen organischen Farbstoffen können die Harze beispielsweise als warmhärtende Tränkharze bzw. als besonders rationell zu verarbeitende Träufelharze zur Imprägnierung und Verfestigung von elektrischen Spulen, vorzugsweise im Elektromaschinen- und Transformatorenbau, zum Einsatz kommen.The solutions thus prepared, d. H. the unsaturated polyester resins, because of their excellent properties thermal and electrical properties are preferably used as electrical insulating resins. To Addition of commercially available organic peroxides, such as. B. tert-butyl perbenzoate, tert-butyl perisononate or tert-butyl perisooctoate, soluble organic cobalt compounds, such as. B. cobalt octoate or Cobalt naphthenate, polymerization inhibitors such. B. hydroquinone, 2,6-dimethylhydroquinone, tert-butylhydroquinone, The resins can be, for example, p-quinone and optionally soluble organic dyes as thermosetting impregnating resins or as trickling resins that can be processed particularly efficiently for impregnation and solidification of electrical coils, preferably in electrical machine and transformer construction, are used.

Bei Verwendung geeigneter Peroxide, wie z. B. Benzoylperoxid in Kombination mit Beschleunigern wie tertiären Aminen bzw. Kobaltsalzen organischer Säuren kann auch ein Einsatz als kalthärtendes Gießharz zum einbetten von elektronischen Geräten und dgl. erfolgen.When using suitable peroxides, such as. B. Benzoyl peroxide in combination with accelerators such as tertiary amines or cobalt salts of organic acids can also be used as cold-curing casting resin embed electronic devices and the like.

Die Erfindung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert.The invention is explained in more detail with reference to the following examples.

Beispiel 1example 1

556 g Tetrahydrophthalsäureanhydrid und 221,6 g Monoäthanolamin werden gemischt und langsam erwärmt. Die Reaktionstemperatur wird durch Kühlen unter 130°C gehalten.556 g of tetrahydrophthalic anhydride and 221.6 g of monoethanolamine are mixed and slowly warmed up. The reaction temperature is kept below 130 ° C. by cooling.

Dann wird das Reaktionswasser abdestilliert, zuletzt unter Vakuum.The water of reaction is then distilled off, finally under vacuum.

Zu diesem Vorprodukt gibt man 476 g Maleinsäureanhydrid, 380 g Neopentylglykol, 1092 dimere Fettsäure (erhalten durch Dimerisation ungesättigter Cie-Fettsäuren mit einem Molgewicht von 565 und einem Anteil von 22% trimerer Fettsäuren), 316,8 g Tns-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat und 0,4 g Hydrochinon. Das Gemisch wird aufgeheizt und das Reaktionswasser abdestiliiert In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, wird die Temperatur langsam bis max. 210"C gesteigert. Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl kleiner als 25 ist. Das Harz wird auf 85° C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 862 g Styrol versetzt. Durch weiteren Styrolzusatz wird die Viskosität nach DIN 53 015 auf einen Wert von 300 mPA s eingestellt Die Gelierungszeit nach DlN 16 945 bei 25°C mit 2% Methyläthylketonperoxid (40% in Dimethylpyrrolidon) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min. eingestellt476 g of maleic anhydride, 380 g of neopentyl glycol and 1092 of dimeric fatty acid are added to this preliminary product (obtained by the dimerization of unsaturated Cie fatty acids with a molecular weight of 565 and a proportion of 22% trimeric fatty acids), 316.8 g of Tns- (2-hydroxyethyl) isocyanurate and 0.4 g of hydroquinone. The mixture is heated and the water of reaction is distilled off As the formation of water subsides, the temperature is slowly increased to a maximum of 210 ° C. Finally is condensed in vacuo until the acid number is less than 25. The resin is cooled to 85 ° C and below rapid stirring mixed with 862 g of styrene. Further addition of styrene increases the viscosity DIN 53 015 set to a value of 300 mPA s The gelation time according to DIN 16 945 at 25 ° C with 2% Methyl ethyl ketone peroxide (40% in dimethylpyrrolidone) is reduced to a value by adding benzoquinone of 15 minutes

Der Gewichtsverlust eines daraus hergestellten Formkörpers beträgt nach 7 Tagen Lagerung bei 2500C in Luft 6,9%.The weight loss of a molded body produced therefrom is 6.9% after storage at 250 ° C. in air for 7 days.

Beispiel 2Example 2

1460 g des nach Beispiel 1 aus Tetrahydrophthalsäureanhydrid und Monoäthanolamin hergestellten Vorproduktes werden mit 1470 g Maleinsäureanhydrid, 780 g Neopentylglykol, 655 g Tris-(2-hydroxyäthyl-) isocyanurat und 0,5 g Hydrochinon in der Schmelze kondensiert. Das Reaktionswasser wird abdestilliert. In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, wird die Temperatur bis max. 210° C gesteigert Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl unter 25 gesunken ist. Das Harz wird auf 85° C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 1000 g Styrol versetzt. Durch weiteren Styrolzusatz wird die Viskosität nach DIN 53 013 auf einen Wert von lOOmPas eingestellt. Die Gelierungszeit bei 100°C mit 0,1% einer 10%igen Lösung von Kobaltoctoat in Styrol und 1% tert.-Butylperbenzoat (95%ig) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min. eingestellt1460 g of that according to Example 1 from tetrahydrophthalic anhydride and monoethanolamine produced precursor are with 1470 g of maleic anhydride, 780 g of neopentyl glycol, 655 g of tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate and 0.5 g of hydroquinone in the melt condensed. The water of reaction is distilled off. As the water formation subsides, the Temperature increased to max. 210 ° C. Finally, the Vacuum condenses until the acid number has dropped below 25. The resin is cooled to 85 ° C and 1000 g of styrene are added with rapid stirring. Further addition of styrene increases the viscosity DIN 53 013 set to a value of 100 mPas. The gelation time at 100 ° C with 0.1% of a 10% solution of cobalt octoate in styrene and 1% tert-butyl perbenzoate (95%) is adjusted to a value of 15 minutes by adding benzoquinone

Der Gewichtsverlust eines daraus hergestellten Formkörpers beträgt nach 7 Tagen Lagerung bei 25O0C in Luft 3,9%.The weight loss of a molded article produced therefrom is after 7 days of storage at 25O 0 C in air 3.9%.

Beispiel 3Example 3

456 g Tetrahydrophthalsäureanhydrid und 183 g Monoäthanolamin werden gemischt und langsam erwärmt. Die Reaktionstemperatur wird durch Kühlen unter 130° C gehalten. Dann wird das Reaktionswasser abdestilliert, zuletzt unter Vakuum.456 g of tetrahydrophthalic anhydride and 183 g of monoethanolamine are mixed and slowly heated. The reaction temperature is kept below 130 ° C. by cooling. Then the reaction water distilled off, finally under vacuum.

Zu diesem Vorprodukt gibt man 345 g Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurat, 294 g Maleinsäureanhydrid, 312 g Neopentylglykol und 0,4 g Hydrochinon. Das Gemisch wird aufgeheizt und das Reaktionswasser abdestilliert. In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, wird die Temperatur bis max. 220° C gesteigert. Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl unter 30 gesunken ist. Das Harz wird auf 85° C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 1000 g Styrol und 0,3 g Benzochinon versetzt Durch weiteren Styrolzusatz wird die Viskosität nach DIN 53 015 auf einen Wert von 100 m Pa s eingestellt. Die Gelierungszeit bei 100° C mit 0,1% einer 10%igen Lösung von Kobaltoctoat in Styrol und 1% tert.-Butylperbenzoat (95%ig) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min. eingestellt.345 g of tris (2-carboxyethyl) isocyanurate are added to this precursor, 294 g maleic anhydride, 312 g neopentyl glycol and 0.4 g hydroquinone. The mixture is heated and the water of reaction is distilled off. As the water formation subsides, the Temperature increased to max. 220 ° C. Finally, condensation is carried out in vacuo until the acid number is below 30 has decreased. The resin is cooled to 85 ° C. and with rapid stirring with 1000 g of styrene and 0.3 g Benzoquinone added By further addition of styrene, the viscosity according to DIN 53 015 is increased to a value of 100 m Pa s set. The gelation time at 100 ° C with 0.1% of a 10% solution of cobalt octoate in styrene and 1% tert-butyl perbenzoate (95%) is through Addition of benzoquinone adjusted to a value of 15 minutes.

Claims (6)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Härtbare ungesättigte Polyesterharze aus Lösungen ungesättigter Polyester, die als wesentliche Bestandteile Reste ein- bis mehrbasischer Carbonsäuren und ein- bis mehrwertiger Alkohole enthalten, wobei ein Teil Reste von Malein- bzw. Fumarsäure und ein weiterer Teil Reste einbasischer fünfgliedrige Imidringe enthakender Carbonsäuren und/oder Reste einwertiger fünfgliedrige Imidringe enthaltender Alkohole sind, in radikalisch copolymerisierbaren ungesättigten Monomeren, dadurch gekennzeichnet, daß sie wenigstens einen Rest einer einbasischen Carbonsäure und/oder eines einwertigen Alkohols mit einem Tetrahydrophthalimidring bzw. Endomethylen- oder Alkyltetrahydrophthalimidring und wenigstens einen Rest einer dreibasischen Carbonsäure und/oder eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring enthalten.1. Curable unsaturated polyester resins from solutions of unsaturated polyester, which are essential Components Residues of mono- to polybasic carboxylic acids and mono- to polyhydric alcohols contain, with a part of residues of maleic or fumaric acid and a further part of residues of monobasic five-membered imide rings containing carboxylic acids and / or residues of monovalent five-membered imide rings containing alcohols are, in radically copolymerizable unsaturated monomers, thereby characterized in that they contain at least one residue of a monobasic carboxylic acid and / or one monohydric alcohol with a tetrahydrophthalimide ring or endomethylene or alkyl tetrahydrophthalimide ring and at least one radical of a tribasic carboxylic acid and / or a trivalent one Contain alcohol with an isocyanurate ring. 2. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie die Reste einbasischer Carbonsäuren und einwertiger Alkohole und die Reste dreibasischer Carbonsäuren und dreiwertiger Alkohole im Verhältnis von 1 :1 bis 3,3 :1, bevorzugt 3,0 :1 bis 3,3 :1 enthalten.2. Curable unsaturated polyester resins according to claim 1, characterized in that they are the Residues of monobasic carboxylic acids and monohydric alcohols and the residues of tribasic carboxylic acids and trihydric alcohols in a ratio of 1: 1 to 3.3: 1, preferably 3.0: 1 to 3.3: 1. 3. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei ihrer Herstellung der Gehalt an einbasischen Carbonsäuren und/oder einwertigen Alkoholen mit einem Tetrahydrophthalimidring mind. 10 Mol-% der gesamten den ungesättigten Polyester bildenden Carbonsäuren und Alkohole ausmacht.3. Curable unsaturated polyester resins according to one of claims 1 or 2, characterized in that that in their preparation the content of monobasic carboxylic acids and / or monohydric acids Alcohols with a tetrahydrophthalimide ring at least 10 mol% of the total unsaturated Polyester-forming carboxylic acids and alcohols. 4. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat ist.4. Curable unsaturated polyester resins according to one of claims 1 to 3, characterized in that that the remainder of a trihydric alcohol with an isocyanurate ring is the remainder of tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate is. 5. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest einer dreibasischen Carbonsäure mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurat ist.5. Curable unsaturated polyester resins according to one of claims 1 to 4, characterized in that that the remainder of a tribasic carboxylic acid with an isocyanurate ring is the remainder of tris (2-carboxyethyl) isocyanurate is. 6. Verwendung der härtbaren ungesättigten Polyesterharze nach den Ansprüchen 1 bis 5 als Tränk- und Träufelharze in der Elektrotechnik.6. Use of the curable unsaturated polyester resins according to Claims 1 to 5 as Impregnating and trickling resins in electrical engineering.
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