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DE2460768B2 - Curable, heat-resistant unsaturated polyester resins, particularly for use in the electrical industry - Google Patents

Curable, heat-resistant unsaturated polyester resins, particularly for use in the electrical industry

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DE2460768B2
DE2460768B2 DE19742460768 DE2460768A DE2460768B2 DE 2460768 B2 DE2460768 B2 DE 2460768B2 DE 19742460768 DE19742460768 DE 19742460768 DE 2460768 A DE2460768 A DE 2460768A DE 2460768 B2 DE2460768 B2 DE 2460768B2
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DE
Germany
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unsaturated polyester
polyester resins
alcohols
residues
isocyanurate
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DE19742460768
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German (de)
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DE2460768C3 (en
DE2460768A1 (en
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Günther Dr. 2000 Hamburg Hegemann
Harald Dr. 2057 Reinbek Janßen
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Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De
Original Assignee
Dr Beck & Co Ag 2000 Hamburg De
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Publication date
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Priority to IT5275375A priority patent/IT1060455B/en
Priority to FR7538899A priority patent/FR2295051A1/en
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Priority to SE7514478A priority patent/SE417832B/en
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Publication of DE2460768B2 publication Critical patent/DE2460768B2/en
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/06Unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/68Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen
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    • C08G63/6858Polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds in which at least one of the two components contains aliphatic unsaturation
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Description

Die Anforderungen der Elektroindustrie an die Wärmebeständigkeit der als Isoliermaterialien verwendeten Kunstharze sind in den letzten Jahrzehnten bekanntlich ständig gestiegen. Der Grund liegt in der v> zunehmenden Tendenz zur Miniaturisierung elektrischer Geräte, in der Erhöhung des Leistungsgewichtes bei elektrischen Maschinen und der damit verbundenen Temperaturerhöhung in den Wicklungen.As is well known, the demands of the electrical industry on the heat resistance of synthetic resins used as insulating materials have increased steadily over the past few decades. The reason lies in the v> increasing trend towards miniaturization of electronic devices in the increase of the power weight of electric machines and the associated temperature rise in the windings.

Auch ist zu bedenken, daß elektrische Maschinen in μ gewissen Fabrikationsanlagen häufig bereits unter hohen Umgebungstemperaturen betrieben werden müssen.It should also be borne in mind that electrical machines are in μ certain manufacturing plants are often operated under high ambient temperatures have to.

Der beschriebene Trend wird sich aller Voraussicht nach auch zukünftig noch fortsetzen. b)The trend described will in all likelihood to continue in the future. b)

Niedrigviskose Lösungen von ungesättigten Polyestern in copnlymerisierbaren Vinyl- oder Allylmonomeren, vorzugsweise in Styrol, haben u. a. als Tränk-,Low viscosity solutions of unsaturated polyesters in copolymerizable vinyl or allyl monomers, preferably in styrene, have inter alia. as a drinking, Träufel- und Gießharze Eingang in die Elektroisoliertechnik, speziell zur Imprägnierung von elektrischen Wicklungen sowie zum Verguß von elektronischen Bauteilen gefundenImpregnation and casting resins Entry into electrical insulation technology, especially for the impregnation of electrical Windings as well as for potting electronic Components found

Insbesondere wegen ihrer Wirtschaftlichkeit werden diese Harze in ausgedehntem Maße verwendet, ihre unzureichende Dauerwärmebeständigkeit (Grenztemperatur nach VDE 0530) verbietet jedoch einen Einsatz in den Isolierstoffklassen Fund höher.Especially because of their economy These resins are used extensively, but their inadequate long-term heat resistance (limit temperature according to VDE 0530) prohibits their use higher in the insulation classes Fund.

Es ist bekannt, die Wärmebeständigkeit von härtbaren Kunstharzen durch Erhöhung der Verneizungsdiehte, d. h. im Falle der ungesättigten Polyesterharze durch Erhöhung des Anteils an copolymerisationsfähigen Polyesterdoppelbindungen, zu erhöhen.It is known to increase the heat resistance of curable synthetic resins by increasing the core densities, i. H. in the case of the unsaturated polyester resins Increase in the proportion of copolymerizable polyester double bonds.

Abgesehen von der Tatsache, daß auch bei höchstmöglicher Vernetzungsdichte von unmodifizierten Harzen, die an die Isolierstoffklasse F (Grenztemperatur > 155° C) dargestellten Eigenschaftsanforderungen nicht erfüllt werden, liefern derartige Harze infolge ihrer sehr kompakten Molekülstruktur Formkörper mit unerwünscht hoher SprödigkeitApart from the fact that even with the highest possible crosslinking density of unmodified resins that conform to insulation class F (limit temperature > 155 ° C) are not met, such resins deliver as a result their very compact molecular structure moldings with undesirably high brittleness

Aus einem älteren Patent der Anmelderin, der DE-PS 15 70 273, ist schon bekannt, die Wärmebeständigkeit von ungesättigten Polyesterharzen dadurch zu erhöhen, daß bei der Polyesterkondensation einwertige Carbonsäuren und/oder Hydroxyverbindungen, die mindestens einen 5- oder 6gliedrigen Imidring enthalten, mitverwendet werden.From an earlier patent of the applicant, DE-PS 15 70 273, is already known, the heat resistance of unsaturated polyester resins to increase that in the polyester condensation monohydric carboxylic acids and / or hydroxy compounds, the at least contain a 5- or 6-membered imide ring.

Durch bevorzugten Einsatz dreiwertiger Alkohole erhalten diese ungesättigten Polyesterharze zusätzlich einen verzweigten Molekülaufbau.The preferred use of trihydric alcohols also gives these unsaturated polyester resins a branched molecular structure.

Ein derartiges, vor allem auch bei gesättigten Polyesterharzen für den Drahtlacksektor in ähnlicher Form praktiziertes Prinzip der Verzweigung führt zwar zu einer verbesserten Wärmebeständigkeit, jedoch nimmt im Falle der hier zur Diskussion stehenden bekannten ungesättigten Polyesterharze die mechanische Festigkeit bei Temperaturen oberhalb 1300C sehr stark ab, z.B. sinkt die nach DIN 46 448 definierte Verbackungszahl, eine zur Beurteilung der Eignung von Spulentränk- und Träufelharzen wichtige Kennzahl.Such a principle of branching, which is practiced in a similar form especially with saturated polyester resins for the wire enamel sector, leads to improved heat resistance, but in the case of the known unsaturated polyester resins under discussion here, the mechanical strength at temperatures above 130 ° C. decreases very sharply , for example, the caking number defined in accordance with DIN 46 448 falls, an important figure for assessing the suitability of spool impregnating and trickling resins.

Bei Harzen auf dieser bekannten Basis, die in den an Bedeutung ständig zunehmenden Durchlauftränkanlagen verarbeitet werden, steht außerdem die relativ geringe Verarbeitungszeit, d. h. die sogenannte Topfzeit der katalysierten Harzmischung, einer weiteren Verbreitung hinderlich im Wege. *In the case of resins on this known basis, which are processed in continuous impregnation systems that are constantly increasing in importance, the relative low processing time, d. H. the so-called pot life of the catalyzed resin mixture, an obstacle to further spreading. *

Es ist weiterhin bereits bekannt, zur Herstellung ungesättigter Polyester Alkohole zu verwenden, die Isocyanuratringe enthalten.It is also already known for production to use unsaturated polyester alcohols that contain isocyanurate rings.

So wird gemäß DE-OS 19 59 935 der dreiwertige Alkohol Tris-(2-hydroxyäthyl)-isocyäriurat eingesetzt, wobei er in einer ersten Stufe mit einer Monocarbonsäuie im Molverhältnis 1 :1 teilblockiert wird und der dabei entstehende »statistisch« zweiwertige Alkohol mit den weiteren Komponenten zum Polyester umgesetzt wird.Thus, according to DE-OS 19 59 935, the trivalent Alcohol tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate used, where it is partially blocked in a first stage with a monocarboxylic acid in a molar ratio of 1: 1 and the The resulting "statistically" dihydric alcohol is reacted with the other components to form the polyester.

Die Wärmebeständigkeit, besonders der Gewichtsverlust der mit diesen ungesättigten Polyestern hergestellten Formkörper ist nicht ausreichend für den Einsatz als Isoliermaterial der Isolierstoffklasse F.The heat resistance, especially the weight loss, of the polyesters unsaturated with these The molded body produced is not sufficient for use as an insulating material of insulation class F.

Erst die erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze genügen überraschenderweise den Anforderung gen der Isolierstoffklasse F.Surprisingly, it is only the unsaturated polyester resins according to the invention that meet the requirement according to insulation class F.

Die Erfindung betrifft härtbare ungesättigte Polyesterharze aus Lösungen ungesättigter Polyester, die als wesentliche Bestandteile Reste ein- bis mehrbasischer Carbonsäuren und ein- bis mehrwertiger AlkoholeThe invention relates to curable unsaturated polyester resins from solutions of unsaturated polyester, which as essential components residues of mono- to polybasic carboxylic acids and mono- to polyhydric alcohols

enthalten, wobei ein Teil Reste yon MnIeIn- bzw. Fumarsäure und ein'weiterer Teil Reste einbasischer fflnFgfiedrige Imjdrioge enthaltender Carbonsäuren undyqder Reste einwertiger fflnfgliedrige imidringe enthaltender Alkohole sind, in radikalispbcopojymerisjerfcarßn ungesättigten Monomeren, die dadurch gekennjzejchnet sind, daß sie wenigstens einen Rest einepeinbasischen Carbönsäurfcund/odermeines einwertigen, Alkohols mit einem Tetrahydrophthalimidring bzwr Endomethylen- oder Alkyltetrahydrophthalimidring und wenigstens einen Rest einer dreibasischen Carbonsäure und/oder eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring enthalten-contain, with some remainders of MnIeIn resp. Fumaric acid and a further part of monobasic residues Carboxylic acids containing five-fold imidrioge undyq of the residues of monovalent five-membered imide rings containing alcohols are, in radikalispbcopojymerisjerfcarßn unsaturated monomers, which are characterized as having at least one radical a pinbasic carbonic acid and / or my monohydric alcohol with a tetrahydrophthalimide ring or endomethylene or alkyl tetrahydrophthalimide ring and at least one residue of a tribasic carboxylic acid and / or a trihydric alcohol contain an isocyanurate ring-

Die Erfindung betrifft weiterhin härtbare ungesättigte Polyesterharze, die dadurch gekennzeichnet sind, daß sie die Reste einbasischer Carbonsäuren und einwertiger Alkohole und die Reste dreibasischer Carbonsäuren und dreiwertiger Alkohole im Verhältnis von 1:1 bis 33:1,bevorzugt3,0 :1 bis3,3 :1 enthalten.The invention further relates to curable unsaturated polyester resins which are characterized in that they are the residues of monobasic carboxylic acids and monohydric alcohols and the residues of tribasic carboxylic acids and trihydric alcohols in a ratio of 1: 1 to 33: 1, preferably 3.0: 1 to 3.3: 1.

Außerdem betrifft die Erfindung härtbare ungesättigte Polyesterharze, die dadurch gekennzeichnet sind, daß bei ihrer Herstr'J.ung der Gehalt an einbasischen Carbonsäuren utKJ/oder einwertigen Alkoholen mit einem Tetrahydrophthalimidring mind. 10 MoI-% der gesamten den ungesättigten Polyester bildenden Carbonsäuren und Alkohole ausmachtThe invention also relates to curable unsaturated polyester resins which are characterized in that in their manufacture the content of monobasic carboxylic acids utKJ / or monohydric alcohols with a tetrahydrophthalimide ring makes up at least 10 mol% of the total carboxylic acids and alcohols forming the unsaturated polyester

Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der Rest eines dreiwertigen Alkohols mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanuratAccording to a preferred embodiment of the invention, the remainder of a trihydric alcohol is with a Isocyanurate ring is the remainder of tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate

Nach einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der Rest einer dreibasischen Carbonsäure mit einem Isocyanuratring der Rest von Tris-(2-carboxyäthyN)isocyanuraLAccording to a further preferred embodiment of the invention, the remainder is a tribasic Carboxylic acid with an isocyanurate ring the remainder of Tris- (2-carboxyäthyN) isocyanuraL

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung der erfindungsgc.-näßen härtbaren ungesättigten Polyesterharze als Tränk- urtv Träufelharze in der Elektrotechnik.Another object of the invention is Use of the curable unsaturated polyester resins according to the invention as impregnation resins in of electrical engineering.

Durch den Einsatz der vorgenannten, einen Isocyanuratring enthaltenden dreibasischen Carbonsäuren und/oder dreiwertigen Alkohole wird der erwähnte Nachteil der bekannten imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharze, die zu kurze Topfzeit der katalysierten Harzmischung überraschenderweise entscheidend verbessertBy using the aforementioned tribasic carboxylic acids containing an isocyanurate ring and / or trihydric alcohols, the aforementioned disadvantage of the known imide-containing unsaturated polyester resins, the too short pot life of the catalyzed resin mixture surprisingly improved decisively

Die Topfzeit der erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze ist bei gleicher Katalysierung etwa zweimal länger als die der bereits bekannten imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharze.The pot life of the unsaturated polyester resins according to the invention is approximately with the same catalysis twice longer than that of the already known unsaturated polyester resins containing imide groups.

Die erfindungsgemäßen Harze weisen außerdem bei einem Einsatz als Spulentränk- oder -träufelharze eine ganze entscheidende Verbesserung in der Verbackungsfestigkeit bei normaler und vor allem bei erhöhter Temperatur auf.When used as spool impregnating or trickling resins, the resins according to the invention also have a whole decisive improvement in the caking strength with normal and especially with increased Temperature up.

Verglichen mit den konventionellen imidgruppenhaltigen ungesättigten Polyesterharzen ist die Verbakkungsfestigkeit bei Temperaturen von 155°C drei- bis viermal, höher.Compared with the conventional unsaturated polyester resins containing imide groups, the bond strength at temperatures of 155 ° C is three to three four times, higher.

Überraschenderweise liegen die Gewichtsverluste der aus den erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharzen hergestellten Formkörper wesentlich niedriger als die von Formkörpern, die gemäß DE-OS 19 59 935 erhalten werden.Surprisingly, the weight losses of the moldings produced from the unsaturated polyester resins according to the invention are significantly lower than those of moldings according to DE-OS 19 59 935 can be obtained.

Als kennzeichnende Bestandteile der erfindungsgemäßen ungesättigten Polyesterharze kommen bei deren Herstellung einbasische, einen Tetrahydrophthalimid-Ring enthaltende Carbonsäuren bzw. entsprechende einwertige Alkohole zum Einsatz.Characteristic constituents of the unsaturated polyester resins according to the invention are those of them Production of monobasic carboxylic acids containing a tetrahydrophthalimide ring or corresponding ones monohydric alcohols are used.

Derartige Substanzen sind aus Tetraliydrophthalsäureanhydrid und Aminocarbonsäuren bzw. Aminoalkoholen zugänglich, beispielsweise das bevorzugte 2-HydroXyäthyltetrahydrpphthalirnid aus Tetrabydraphthalsäureanbydrid und Aminoäthanol,Such substances are made from tetralydrophthalic anhydride and aminocarboxylic acids and amino alcohols, respectively accessible, for example the preferred 2-HydroXyäthyltetrahydrpphthalirnid from tetrabydraphthalic anhydride and aminoethanol,

O + H2N-CCHi)2-OHO + H 2 N-CCHi) 2 -OH

N—(CHJ2-OHN- (CHI 2 -OH

Zur Herstellung der erfindungsgemäßen HarzeFor the preparation of the resins according to the invention

2") kommen außer den einen Isocyanuratring enthaltenden dreiwertigen Alkoholen und/oder dreibasischen Carbonsäuren und den vorerwähnten imidgruppenhaltigen einbasischen Carbonsäuren und/oder einwertigen Alkoholen noch eine Reihe weiterer, aus der Chemie der2 ") come in addition to those containing an isocyanurate ring trihydric alcohols and / or tribasic carboxylic acids and the aforementioned imide groups monocarboxylic acids and / or monohydric alcohols and a number of others from the chemistry of

in ungesättigten Polyesterharze allgemein bekannter, mehrbasischer Carbonsäuren und mehrwertiger Alkohole zum Einsatz.polybasic carboxylic acids and polyhydric alcohols of generally known polybasic carboxylic acids and polyhydric alcohols are used in unsaturated polyester resins.

An erster Stelle sind hier die Maleinsäure bzw. deren Anhydrid oder die Fumarsäure zu nennen. Durch ihrenIn the first place are maleic acid or its To name anhydride or fumaric acid. Through their

•J5 Anteil an der Gesamtmischung wird die Vernetzungsdichte und damit das Eigenschaftsniveau des gehärteten ungesättigten Polyesterharzes maßgeblich beeinflußt Zur Modifizierung der Eigenschaften wird ein Teil dieser ungesättigten Dicarbonsäuren durch gesättigte• The proportion of the total mixture is the crosslinking density and thus the property level of the hardened Unsaturated polyester resin significantly influenced To modify the properties, a part is of these unsaturated dicarboxylic acids by saturated ones Dicarbonsäuren ersetzt Großtechnisch gut zugängliche Produkte wie z. B. Adipinsäure, isophthalsäure oder ortho-Phthalsäure (in Form von Phthalsäureanhydrid eingesetzt) sowie auch dimerisierte Fettsäuren werden bevorzugt. Die Mitverwendung von MonocarbonsäuDicarboxylic acids replace those that are easily accessible on an industrial scale Products such as B. adipic acid, isophthalic acid or ortho-phthalic acid (in the form of phthalic anhydride used) as well as dimerized fatty acids preferred. The use of monocarboxylic acid j ren, wie z. B. Benzoesäure, ist möglich. Im Sinne der Erfindung werden jedoch imidgruppenhaltige Monocarbonsäuren, wie z. B. Carboxyalkyltetrahydrophthalimide bzw. die entsprechenden Endomethylen- oder Alkylverbindungen bevorzugt Anstelle eines Teils z. B.j ren, such as B. benzoic acid is possible. In the sense of the Invention, however, monocarboxylic acids containing imide groups, such as. B. Carboxyalkyltetrahydrophthalimide or the corresponding endomethylene or Alkyl compounds preferred instead of a part e.g. B.

des bevorzugten Tris-(2-carboxyäthy!-)isocyanurates können auch andere Tricarbonsäure, wie z. B. Trimelli'.hsäure (in Form ihres Anhydrides) eingesetzt werden. Als Diole kommen ebenfalls großtechnisch gut zugängliche Produkte wie z. B.of the preferred tris (2-carboxyethy! -) isocyanurate can also use other tricarboxylic acids, such as. B. Trimelli'.hsäure (in the form of its anhydride) can be used. As diols, products that are easily accessible on an industrial scale are also available, such as. B.

Athylenglykol,Ethylene glycol,

Propylenglykol-1,2, Butylenglykol-13, i/t'Cyclohexandimethanol und NeopentylglykolPropylene glycol-1,2, Butylene glycol-13, i / t'Cyclohexanedimethanol and Neopentyl glycol

in Frage. Als einwertige Alkohole werden im Sinne der Erfindung die genannten imidgruppenhaltigen Alkohole, vor allem Hydroxyalkyltetrahydrophthalimide, eingesetzt. Ein Teil z. B. des bevorzugten Tris*(2-hydroxy= äthyl-)isocyanurates kann durch andere dreiwertigein question. The monohydric alcohols used in the context of the invention are the alcohols mentioned containing imide groups, especially hydroxyalkyltetrahydrophthalimides. Part z. B. the preferred Tris * (2-hydroxy = ethyl) isocyanurates can be replaced by other trivalent Alkohole, wie z. B. Trimethyloläthan, Trimethylolpropan oder Glycerin ersetzt werden.Alcohols such as B. trimethylolethane, trimethylolpropane or glycerol can be replaced.

Die Imidgruppen enthaltenden einwertigen Alkohole und/oder einbasischen Carbonsäuren können getrenntThe monohydric alcohols containing imide groups and / or monocarboxylic acids can be separated

hergestellt werden und dann dem zur Polyesterherstellung verwendeten Reaktionsgemisch zugesetzt werden oder auch unmittelbar im Reaktionsgemisch aus ihren Ausgangsstoffen in Gegenwart weiterer Komponenten des ungesättigten Polyesters gebildet werden. In diesem letzten Fall ist jedoch darauf zu achten, daß die obengenannten ungesättigten Dicarbonsäuren erst nech einer ausreichenden, vorzugsweise vollständigen Bildung von Imidringen dem Reaktionsgemisch zugesetzt werden, um unerwünschte Nebenreaktionen zu vermeiden. and then that for polyester production used reaction mixture are added or directly in the reaction mixture from their Starting materials are formed in the presence of other components of the unsaturated polyester. In this In the latter case, however, it is important to ensure that the above-mentioned unsaturated dicarboxylic acids only nech a sufficient, preferably complete formation of imide rings added to the reaction mixture to avoid undesirable side reactions.

Die Herstellung der ungesättigten Polyester erfolgt vorzugsweise durch Schmelzkondensation bei Temperaturen bis zu 200"C unter Wasserabspaltung, Nach Erreichen der gewünschten Viskosität werden die ungesättigten Polyester bei Säurezahlen von ca. 10—20 im Monomeren gelöst. Grundsätzlich kommen Vinyl-, Allyl- oder Acrylmonomere in Frage, das bevorzugte Monomer ist Styrol.The unsaturated polyesters are preferably produced by melt condensation at temperatures up to 200 "C with elimination of water. After reaching the desired viscosity, the Unsaturated polyester dissolved in the monomer with acid numbers of approx. 10-20. Basically vinyl, Allyl or acrylic monomers are possible, the preferred monomer is styrene.

Es hat sich jedoch gezeigt, daß einige unter Verwendung von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat hergestellte ungesättigte Polyester in einer Mischung aus Styrol und Diallylphthalat besser löslich sind.However, it has been shown that some using tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate produced unsaturated polyesters are more soluble in a mixture of styrene and diallyl phthalate.

Die so hergestellten Lösungen, d. h. die ungesättigten Polyesterharze, können wegen ihrer hervorragenden thermischen und elektrischen Eigenschaften vorzugsweise als Elektroisolierharze verwendet werden. Nach Zusatz von handelsüblichen organischen Peroxyden, wie z. B. tert.-Butylperbenzoat, tert.-Butylperisononat oder tert-Butylperisooktoat. löslichen organischen Kobaltverbindungen, wie z. B. Kobaltoktoat oder Kobaltnaphthenat, Polymerisationsinhibitoren wie z. 1^. Hydrochinon, 2.6-DimethyIhydrochinon, tert-Butylhydrochinon, p-Chinon sowie gegebenenfalls löslichen organischen Farbstoffen können die Harze beispielsweise als warmhärtende Tränkharze bzw. als besonders rationell zu verarbeitende Träufelharze zur Imprägnierung und Verfestigung von elektrischen Spulen, vorzugsweise im Elektromaschinen- und Transformatorenbau, zum Einsatz kommen.The solutions produced in this way, ie the unsaturated polyester resins, can preferably be used as electrical insulating resins because of their excellent thermal and electrical properties. After the addition of commercially available organic peroxides, such as. B. tert-butyl perbenzoate, tert-butyl perisononate or tert-butyl perisooctoate. soluble organic cobalt compounds, such as. B. cobalt octoate or cobalt naphthenate, polymerization inhibitors such. 1 ^. Hydroquinone, 2,6-dimethylhydroquinone, tert-butylhydroquinone, p-quinone and optionally soluble organic dyes, the resins can be used, for example, as thermosetting impregnating resins or as trickling resins that can be processed particularly efficiently for the impregnation and solidification of electrical coils, preferably in electrical machine and transformer construction come.

Bei Verwendung geeigneter Peroxide, wie z. B. Benzoylperoxid in Kombination mit Beschleunigern wie tertiären Aminen bzw. Kobaltsalzen organischer Säuren kann auch ein Einsatz als kalthärtendes Gießharz zum einbetten von elektronischen Geräten und dgl. erfolgen.When using suitable peroxides, such as. B. Benzoyl peroxide in combination with accelerators such as tertiary amines or cobalt salts of organic acids It can also be used as a cold-curing casting resin for embedding electronic devices and the like.

Die Erfindung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert.The invention is illustrated by the following examples explained in more detail.

Beispiel 1example 1

556 g Tetrahydrophthalsäureanhydrid und 221.6 g Monoäthanolamin werden gemischt und langsam erwärmt. Die Reaktionstemperatur wird durch Kühlen unter 130°C gehalten.556 g of tetrahydrophthalic anhydride and 221.6 g Monoethanolamine are mixed and slowly heated. The reaction temperature is increased by cooling kept below 130 ° C.

Dann wird das Reaktionswasser abdestilliert, zuletzt unter Vakuum.Then the water of reaction is distilled off, last under vacuum.

Zu diesem Vorprodukt gibt man 476 g Maleinsäureanhydrid. 380 g Neopentylglykol. 1092 dimerc Fettsäure (erhalten durch Dimerisation ungesättigter Cie-Fettsäuren mit einem Molgewicht von 565 und einem Anteil von 22% trimerer Fettsäuren), 316.8 g Tris-(2-hydroxyälhyl-)isocyanurat und 0,4 g Hydrochinon. Das Gemisch wird aufgeheizt und das Reaktionswasser abdestilliert. In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, wird die Temperatur langsam bis max, 210"C gesteigert. Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl kleiner476 g of maleic anhydride are added to this preliminary product. 380 grams of neopentyl glycol. 1092 dimerc fatty acid (obtained by the dimerization of unsaturated Cie fatty acids with a molecular weight of 565 and a proportion of 22% trimeric fatty acids), 316.8 g tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate and 0.4 g of hydroquinone. The mixture is heated and the water of reaction is distilled off. As the water formation subsides, the Temperature slowly increased to max. 210 "C. Finally is condensed in vacuo until the acid number is lower

■i als 25 ist. Das Harz wird auf 85"C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 862 g Styrol versetzt. Durch weiteren Styrolzusatz wird die Viskosität nach DIN 53 0J5 auf einen Wert von 300 mPA s eingestellt. Die Gelierungszeit nach DIN 16 945 bei 25°C mit 2% Methyläthylketonperoxid (40% in Dimethylpyrrolidon) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min. eingestellt■ i is as 25. The resin is cooled to 85 "C and below rapid stirring mixed with 862 g of styrene. By further addition of styrene, the viscosity according to DIN 53 0J5 is adjusted to a value of 300 mPA s. The gelation time according to DIN 16 945 at 25 ° C with 2% Methyl ethyl ketone peroxide (40% in dimethylpyrrolidone) is adjusted to a value of 15 minutes by adding benzoquinone

Der Gewichtsverlust eines daraus hergestellten Formkörpers beträgt nach 7 Tagen Lagerung bei 2500C f %The weight loss of a molded article produced therefrom after 7 days of storage at 250 ° C. is f%

Beispiel 2Example 2

1460 g des nach Beispiel I aus Tetrahydrophthalsäureanhydrid und Monoäthanolamin hergestellten Vor-1460 g of the according to Example I from tetrahydrophthalic anhydride and monoethanolamine produced

2n produktes werden mit 1470 g Maleinsäureanhydrid, 780 g Neopentylglykol, 655 g r, iis-{2-hydroxyäthyI-) isocyanurat und 0,5 g Hydrochinon In der Schmelze kondensiert Das Reaktionswasser wird abdestilliert. In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, ^ird die2n product is condensed in the melt with 1470 g maleic anhydride, 780 g neopentyl glycol, 655 g r , iis- {2-hydroxyäthyI-) isocyanurate and 0.5 g hydroquinone. The water of reaction is distilled off. As the formation of water subsides, the

Temperatur bis max. 2100C gesteigert. Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl unter 25 gesunken ist. Das Harz wird auf 85° C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 1000 g Styrol versetzt. Durch weiteren Styrolzusatz wird die Viskosität nach temperature increased. Up to 210 0 C. Finally, condensation takes place in vacuo until the acid number has fallen below 25. The resin is cooled to 85 ° C. and 1000 g of styrene are added with rapid stirring. The viscosity decreases with further addition of styrene

jo DIN 53 013 auf einen Wert von lOdmPas eingestellt Die Gelierungszeit bei 100"C mit 0.1% einer 10%igen Lösung von Kobaltoctoat in Styrol und 1% tert-Butylperbenzoal (95%ig) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min. eingestelltjo DIN 53 013 set to a value of lOdmPas The gel time at 100 "C with 0.1% of a 10% solution of cobalt octoate in styrene and 1% tert-butyl perbenzoal (95%) is adjusted to a value of 15 minutes by adding benzoquinone

r> Der Gewichtsverlust eines daraus hergestellten Formkörpers beträgt nach 7 Tagen Lagerung bei 2500C in Luft 3.9%.r> The weight loss of a molded body produced therefrom is 3.9% after storage at 250 ° C. in air for 7 days.

Beispiel 3Example 3

4(1 456 g Tetrahydrophthalsäureanhydrid und t83 g Monoälhanolamin werden gemischt und langsam erwärmt Die Reaktionstemperalur wird durch Kühlen unter 1300C gehallen. Dann wird das Reaktionswasser abdestilliert, zuletzt unter Vakuum.4 (1 456 g of tetrahydrophthalic anhydride and t83 g Monoälhanolamin are mixed and slowly heated the Reaktionstemperalur is gehallen by cooling below 130 0 C. Then, the reaction water is distilled off, finally in vacuo.

-i". Zu diesem Vorprodukt gibt man 345 g Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurat,294 gMaleinsäureanhydrid,312 g Neopentylglykol und 0.4 g Hydrochinon. Das Gemisch wird aufgeheizt und das Reaktionswasser abdestilliert. In dem Maße, wie die Wasserbildung nachläßt, wird die-i ". 345 g of tris (2-carboxyethyl) isocyanurate, 294, are added to this preliminary product g maleic anhydride, 312 g neopentyl glycol, and 0.4 g hydroquinone. The mixture is heated and the water of reaction is distilled off. As the water formation subsides, the

",o Temperatur bis max. 2200C gesteigert. Zuletzt wird im Vakuum kondensiert, bis die Säurezahl unter 30 gesunken ist. Das Harz wird auf 85°C abgekühlt und unter schnellem Rühren mit 1000 g Styrol und 03 g Beizochinon versetzt. Durch weiteren Styrolzusatzincreased "o temperature. up to 220 0 C. Last is condensed has fallen until the acid number below 30 in vacuum. The resin is cooled to 85 ° C and added with rapid stirring with 1000 g of styrene and 03 g Beizochinon. By further Styrene addition

r> wird die Viskosität nach DIN 53 015 auf einen Wert von 100 m Pa s eingestellt Die Gelierungszcix hei 1000C mit 0,1% einer IO%igen Lösung von Kobaltoctoal in Styrol und 1% tert.-Butylperbenzoat (95%ig) wird durch Zugabe von Benzochinon auf einen Wert von 15 Min.r> is set to 53015, the viscosity according to DIN to a value of 100 m Pa s The Gelierungszcix hei 100 0 C with 0.1% of an IO% solution of Kobaltoctoal in styrene and 1% of tertiary butyl perbenzoate (95%) by adding benzoquinone to a value of 15 min.

ho eingestellt.ho set.

Claims (6)

Patentansprüche;Claims; 1. Härtbare ungesättigte Polyesterharze aus Lösungen ungesättigter Polyester, die als wesentliehe Bestandteile Reste ein- bis mehrbasischer Carbonsäure und ein- bis mehrwertiger Alkohole enthalten^P wobei ein Teil Reste von Malein- bzw. Fumarsäure und ein weiterer Teil Reste einbasischer fOnfgltedrige Imidringe enthaltender Carbonsäuren ;·:> und/oder Reste einwertiger fünfgüedrige Imidringe enthaltender Alkohole sind, in radikalisch copolymerisierbaren ungesättigten Monomeren, dadurch gekennzeichnet, daß sie wenigstens einen Rest einer einbasischen Carbonsäure und/oder eines ι % einwertigen Alkohols mit einem Tetrahydrophthalimidring bzw. Endomethylen- oder Alkyltetrahydrophthalimidring und wenigstens einen Rest einer dreibasischen Carbonsäure und/oder eines dreiwertigen Alkohols mit einem lsocyanuratring enthalten.1. Curable unsaturated polyester resins from solutions of unsaturated polyesters which, as essential constituents, contain residues of monobasic to polybasic carboxylic acids and mono- to polyhydric alcohols ^ P where one part is residues of maleic or fumaric acid and another part is residues of monobasic carboxylic acids containing fOnfgltedrige imide rings; ·:> And / or residues of monohydric five-valent imide rings containing alcohols are in free-radically copolymerizable unsaturated monomers, characterized in that they contain at least one residue of a monobasic carboxylic acid and / or a ι % monohydric alcohol with a tetrahydrophthalimide ring or endomethylene or alkyltetrahydrophthalimide ring and at least contain a residue of a tribasic carboxylic acid and / or a trihydric alcohol with an isocyanurate ring. 2. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie die Reste einbasischer Carbonsäuren und einwertiger Alkohole und die Reste dreibasischer Carbonsäuren und dreiwertiger Alkohole im Verhältnis von 1 :1 bis 33 : !,bevorzugt3,0 :1 bis33 :1 enthalten.2. Curable unsaturated polyester resins according to claim 1, characterized in that they are the Residues of monobasic carboxylic acids and monohydric alcohols and the residues of tribasic carboxylic acids and trihydric alcohols in a ratio of 1: 1 to 33: 1, preferably 3.0: 1 to 33: 1. 3. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach einem der Ansprüche I oder 2, dadurch gekennzeichnet daß bei ihrer Herstellung der Gehalt an einbasischen Carbonsäuren und/oder einwertigen jo Alkoholen mit einem Tetrahydrophthalimidring mind. 10 Mol-% der gesamten den ungesättigten Polyester bildenden Carbonsäuren und Alkohole ausmacht3. Curable unsaturated polyester resins according to one of claims I or 2, characterized in that in their preparation the content of monocarboxylic acids and / or monohydric alcohols with a tetrahydrophthalimide ring at least 10 mol% of the total of the unsaturated Polyester-forming carboxylic acids and alcohols 4. HärtLare ungesättigte Polyesterharze nach r> einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest eines dreiwertigen Alkohols mit einem lsocyanuratring der Rest von Tris-(2-hydroxyäthyl-)isocyanurat ist.4. HärtLare unsaturated polyester resins according to r> one of claims 1 to 3, characterized in that the remainder of a trihydric alcohol with an isocyanurate ring is the remainder of tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate. 5. Härtbare ungesättigte Polyesterharze nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest einer dreibasischen Carbonsäure mit einem lsocyanuratring der Rest von Tris-(2-carboxyäthyl-)isocyanurat ist5. Curable unsaturated polyester resins according to one of claims 1 to 4, characterized in that the remainder of a tribasic carboxylic acid with an isocyanurate ring is the remainder of tris (2-carboxyethyl) isocyanurate 6. Verwendung der härtbaren ungesättigten « Polyesterharze nach den Ansprüchen 1 bis 5 als Tränk- und Träufelharze in der Elektrotechnik.6. Use of the curable unsaturated polyester resins according to Claims 1 to 5 as Impregnating and trickling resins in electrical engineering.
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