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DE2336770A1 - Azabicyklische ester von omega-(4biphenylyl)-alkancarbonsaeuren - Google Patents

Azabicyklische ester von omega-(4biphenylyl)-alkancarbonsaeuren

Info

Publication number
DE2336770A1
DE2336770A1 DE19732336770 DE2336770A DE2336770A1 DE 2336770 A1 DE2336770 A1 DE 2336770A1 DE 19732336770 DE19732336770 DE 19732336770 DE 2336770 A DE2336770 A DE 2336770A DE 2336770 A1 DE2336770 A1 DE 2336770A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
azabicyclo
exo
biphenylyl
oxo
methyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19732336770
Other languages
English (en)
Inventor
John Henry Dygos
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GD Searle LLC
Original Assignee
GD Searle LLC
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by GD Searle LLC filed Critical GD Searle LLC
Publication of DE2336770A1 publication Critical patent/DE2336770A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C07D221/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00
    • C07D221/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00 condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D221/22Bridged ring systems
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    • C07C51/09Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides from carboxylic acid esters or lactones
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    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/58Preparation of carboxylic acid halides
    • C07C51/60Preparation of carboxylic acid halides by conversion of carboxylic acids or their anhydrides or esters, lactones, salts into halides with the same carboxylic acid part
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07D453/06Heterocyclic compounds containing quinuclidine or iso-quinuclidine ring systems, e.g. quinine alkaloids containing isoquinuclidine ring systems

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Description

RECHTSANWÄLTE iß !,,t!
DR. JUR. DiPL-CHEM. WALTER BuM üi JÜU *
ALFRED HOEPPENER
DR. JUR. DiPL-CHSM. H.-J. WOLF?
Dß. JUR, HANS CHR. BEiL " 2336770
FRANKFURT AM MAIN-HOCHSf ADRONSriiASSs58
Unsere Nr. 18 78o
G.D. Searle & Go.
Skokie, 111., Y.St.A-,
Azabicyklische Ester von lü-(4-BiphenyIyI)-alkancarbonsäuren«
Die vorliegende Erfindung betrifft azabicyklische Ester von U? -(4-Biphenylyl)-alkancarbonsäuren und Verfahren zu ihrer Herstellung. Gegenstand der Erfindung sind insbesondere neue Verbindungen der Formel
O
AIk-CO-Az (I)
worin Alk einen Alkylenrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen und Az den Rest eines Azabicycloalkanols mit 8 bis 9 Kohlen-
309885/U36
stoffatomen darstellen.
Zu den von Alk umfaßten Alkylenresten gehören der Äthylen-, irimethylen-, Propylen-, Tetramethylen-, 1,1-Dirnethyläthylen-, Pentamethylen-, 2,2-Dimethyltrimethylenrest und ähnliche zweiwertige, gesättigte, acyklische, geradkettige oder verzweigte Kohlenwasserstoffreste der Formel
worin η eine Zahl von 2 bis 7 bedeutet. Einer der besten Alkylenreste für die vorliegenden Zwecke ist der 2-Methyltetramethylenrest, wobei der Metiaylsubstituent um 2 oder vorzugsweise 3 Kohlenstoffatome von der Biphenylylgruppierung entfernt ist.
Bevorzugte Azabicycloalkanolreste im Rahmen von Az sind die gegebenenfalls sauerstoff haltigen 2-Azabicyclo/~~2. 2.^7octan-6-yl-, 6-Azabicyclo/~3.2.j7oc'tari-4—yl-> 2-Azabicyclo/~3.3.j7~ nonan-8-yl-, 3-Azabieyclo/~3.3.l7lloriai:1""6-yl- ub-c* 3-Azabicyclo- l_ 3«2.^7nonan-6-ylreste, in welchen jedes Stickstoffatom durch einen Kohlenwasserstoffrest substituiert ist, falls es nicht ein Amidstickstoff ist (d.h. dem sauerstoff-substituierten Kohlenstoffatom benachbart), wobei in letzterem Fall der Stickstoff unsubstituiert sein kann. Die bevorzugten Azabicycloalkanolreste können somit wie folgt wiedergegeben werden:
(D (2) (3)
—CH—CH-NR —CH—CH—NE —CH—CH—NE
,2 CH CH CH9 CH CZ
<?H2 ' Il III
H2C-CH-CZ H2C —CH-CZ H3C - CH - CH2
3Q9885/U38
U)
H2O-
■ GH
-CH
CH2 CH2 T
CH
(5)
-CH
CH
• CH CH ·'
In den obigen Formeln bedeutet R ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Phenätnyl- oder Benzylrest, Z bedeutet eine Oxogruppe oder 2 Wasserstoffatome, unter der Maßgabe, daß, wenn R Wasserstoff ist, Z nur eine Oxogruppe sein kann, und T stellt einen Rest der Formel
-CH2-NR-CZ
dar, worin R und Z die obige Bedeutung besitzen.
Unter den durch o-bige Formeln wiedergegebenen Azabicycloalkanolresten werden folgende besonders bevorzugt:
— CH.
(a) CH — NR
CH2
CH
CZ
■CH ι CH,
(b)
-CH I CH,
-NR' —
H2C
CH- CZ'
(c)
CH
CH0
CH ■
OH2
CH
NCH,
CH2
CH0
(d)
CH CH
CH,
CH ■
CH,
— CH — CH
(e)
H2C
CH
CH »
CH
und
-CH — CH
309885/U36
worin R ein Wasserstoffatom, einen Ajkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder einen Benzylrest, Z eine Oxogruppe oder 2 Wasserstoffatome, unter der Maßgabe, daß, wenn R ein Wasserstoff atom ist, Z nur eine Oxogruppe sein kann, Rf einen Methyloder Benzylrest, und Z1 eine Oxogruppe, falls R! ein Benzylrest ist oder 2 Wasserstoff atome bedeutet ,..falls R1 ein Methylrest ist. ■
Eine besonders wertvolle Verbindungsgruppe wird durch folgende Formel wiedergegeben
Oil™ U
CH0CH0CHGh0GO-CH-
-CH-CH2 CH2
-CH-
-NR
CZ
worin R ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen -oder einen Benzylrest und. Z eine Oxogruppe oder 2 Wasserstoffatome darstellen, unter der Maßgabe, daß, wenn R ein Wasserstoffatom ist, Z nur eine Oxogruppe sein kann. Die von obiger Formel umfaßten 2-Alkyl-3-oxo-2-azabicyclo/~~2.2.j?7-o.etan-6-exo-yl-5-("4-biphenylyl)-3-methylvalerate sind besonders wertvoll.JUnter diö oben genannten Alkylreste fallen der Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek.-Butyl-, tert.-Butyl-, Pentyl-, Neopentyl-, Hexyl-, Isohexyl-, Heptylrest und ähnliche einwertige, gesättigte acyklische, geradkettige oder verzweigte Kohlenwasserstoffreste der Formel
-C
worin η eine Zahl von 1 bis 7 ist. Die Stereochemie des Alkanolrests ist scheinbar nicht kritisch, und sowohl Endo- wie
309885/U.3
Exo-Konfiguration kommen infrage. Verbindungen mit Exo-Konfiguration werden jedoch im allgemeinen aufgrund der einfacheren Herstellbarkeit bevorzugt·
"•o
Pur die Zwecke vorliegender Erfindung sind den obigen Verbindungen die nicht-toxischen Säureadditionssalze und quaternären Ammoniumsalze der J?ormel
'/ \\ (/ \\ AIk-CO-Aa" . QY
gleichwertig, worin Alk die obige Bedeutung besitzt und Az" der vorstehenden Definition entspricht mit der Ausnahme, daß die Azabicycloalkanolreste nicht sauerstoffhaltig sind« In obiger Formel bedeutet Q Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylrest mit .1 bis 7 Kohlenstoffatomen, Alkenylrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen wie z.B. den Vinyl- oder Allylrest oder einen Aralkylrest wie den Benzyl- oder Phenäthylrest; Y bezeichnet 1 Äquivalent eines Anione, z.B. Chlorid, Bromid, Jodid, Nitrat, Phosphat, Sulfat, SuIfamat, Methylsulfat, Äthylsulfat, Benssolsulfonat, !Eoluolsulfonat, Acetat, Lactat, G-lycolat, Succinat, Malat, Male at, £artra.t, Citrat, Grluconat, Ascorbat, Benzoat, Cinnamat oder dgl.·, welches zusammen mit dem kationischen Teil weder biologisch noch anderweitig störend ist.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind aufgrund ihrer wertvollen biologischen Eigenschaften brauchbar. Sie besitzen .„.
/Wirkung
beispielsweise antihypercholesterolämische und hypolipämische* ferner sind sie gegen Viren wirksam.
309885/U3i
Die anithypercholesterolämisehe Wirkung der Verbindungen erhellt aus den Ergebnissen eines standardisierten Tests auf die Fähigkeit, dem erhöhten Serum-Cholesteringehalt, der durch Einnahme von Propylthiourazil bei Ratten induziert wird, entgegenzuwirken. Für jede zu testende Verbindung arbeitet man mit einer Gruppe von 8 männlichen Ratten von 22o bis 25o g Körpergewicht. Den Ratten wird das Propylthiourazil verabreicht, indem man während 1o Tagen im Trinkwasser der Tiere eine Konzentration an dieser Verbindung von o,o2$ aufrechterhält. Während dieser Zeit wird täglich die gewählte Dosis der Testverbindung in Wasser oder wässrigem ^ 3o$ Propylenglycol gelöst oder suspendiert oral oder subkutan verabreichte Die entsprechenden 8 Vergleichstiere erhalten ebenfalls Propylthiourazil und Wasser oder wässriges ^ 3o$ Propylenglycol, jedoch keine Testverbindung. Am 10. Tag werden die überiebenden Tiere anästhetisierte Aus der Unterleibsaorta wird Blut entnommen und auf Cholesterin analysiert. Eine Verbindung wird als antihypercholesterolämisch bezeichnet, wenn der Cholesterinspiegel bei den damit behandelten Tieren eignifikant niedriger ist als bei den entsprechenden Vergleichstieren (P<o,o5 nach der Summen-Methode von Wilcoxon Rank). In diesem Test erwies sich beispielsweise die Verbindung 2-Methyl-3-oxo-2-azabieyclo(/~2.2 .^7oc tan-6-exo-yl-5- (4-biphenylyl) ■ 3-methylvalerat bei oraler Verabreichung von to mg/kg als hypercholesterolämisch.
Die hypolipämische Wirkung der vorliegenden Verbindungen kann durch folgenden standardisierten Test auf ihre Fähigkeit zur Erniedrigung des Serum-Triglyceridspiegels bei Ratten gezeigt werden. Charles River-Ratten von je 18ο bis 22o g Körpergewicht werden ad libitum mit Leitungswasser versorgt, jedoch 24- Stunden ohne Nahrung gehalten. Jedem Tier einer Achtergruppe (Gruppe I) werden zunächst intragastrisch 1oo mg/kg Testverbindung, in einer Konzentration von 25 mg/ml in destilliertem Wasser gelöst oder suspendiert, verabreicht. Der Serum-Triglyeeridgehalt
309885/1436
• - 7 -
wird 4 Stunden später nach dem Verfahren von L.A. Carlson, J. Atherosclerosis Res., 2> 334 (1963) ermittelt. In den Vergleichsgruppen II und III werden die Tiere, gleichzeitig gleichermaßen behandelt mit der Abweichung, daß Gruppe II das destillierte Wasser ohne Testverbindung erhält, während in G-ruppe III 1oo mg/kg Nicotinsäure anstelle der Testverbindung verabreicht werden. Der Test wird anerkannt, wenn der mittlere Serum-Triglyceridwert in mg.% bei G-ruppe III signifikant niedriger ist als bei G-ruppe II (siehe Carlson et al., Acta Med. Scand., 179, 4-53 (1966)), und eine Verbindung wird als hypolipämisch betrachtet, falls bei einer Dosis von 1oo mg/kg oder weniger der mittlere Serum-Triglyceridwert für Gruppe I signifikant niedriger ist als für Gruppe II. Die Unterschiede sind signifikant bei P4o,o5 nach der Summen-Methode von Wilcoxon Rank. Bei diesem Test erwies sich beispielsweise die erfindungsgemäße Verbindung 2-Methyl-2-azabicycloi/~2.2.£7octan-6-extt-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat (Methojodid) bei einer Dosis von 4o mg/kg als hypolipäinisch.
Die hypolipämische Wirkung der erfindungsgemäßen Verbindungen kann auch durch folgenden standardisierten. Test auf die Befähigung zur Herabsetzung sowohl von Serum-Cholesteringehalt wie Serum-Triglyceridgehalt bei Ratten demonstriert werden. Charles River CD-Ratten von jeweils 4oo bis 45o g Körpergewicht erhalten bei diesem Test ad libitum Zugang zu Leitungswasser. Jedes Tier einer ersten Gruppe I von 8 Tieren "erhält im pulverf örmigen Futter o,2fo der Testverbindung. Die Testverbindung wird dem Futter beigegeben, indem man sie in Aceton oder einem anderen flüchtigen Lösungsmittel löst und die Lösung mit dem Futter vermischt, worauf man das Lösungsmittel bei Raumtemperatur verdunsten läßt. Die Tiere erhalten das so behandelte Futter 5 Tage lang.
309885/1A3B
Am 6. Tag werden Serumproben entnommen und auf Cholesterin und Triglyceride untersucht. Cholesterin wird nach der Methode von Block et al., Automation in Analytical Chemistry, Technicon Symposium, 1965, Mediad Incorporated, White Plains, New York 196o1, S. 545 ff. ermittelt, während die Triglyceride nach dem Verfahren von..Uoble und Campbell (Clin. Chem*·,. _1j6, 166 (I97o) bestimmt werden. 8 Tiere einer Vergleichsgruppe II werden gleichzeitig identisch behandelt mit der Abweichung, daß die Testverbindung Im Futter weggelassen wird. Eine Verbindung wird als hypolipämisch betrachtet, falls die mittleren Cholesterin- und Triglyceridwerte in mg.fo bei der Gruppe I signifikant niedriger sind als bei Gruppe II. Die Schwelle liegt in jedem Fall bei P<o,o5 nach der Summen-Methode von Wilcoxon Hank. Bei diesem Test erwies sich die Verbindung 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2. 2?7octan-6-exo-yl-5-( 4-biphenylyl) -3-methylvalerat als hypolipämisch. Cholesterin- und Triglyceridspiegel wurden um 36 bzw. £>2a/o gesenkt.
Die Antivirus-Wirkung der erfindungsgemäßen Verbindungen kann gezeigt werden, indem man die Testverbindung 2 wochen lang täglich an Mäuse verabreicht, dann die Mäuse infiziert durch Injektion der 2oo-fachen ltyro von Semliki Forest-Virus, worauf die tägliche Verabreichung der Verbindung wieder aufgenommen wirdi bis man die mittlere Überlebenszeit vergleichen kann mit der mittleren Überlebenszeit von Vergleichstieren, denen der Virus, jedoch keine Testverbindiing verabreicht worden ist. Die erfindungsgemäße Verbindung 2-Methyl-3-oxo-2-azabicycloi/~2.2._27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat bewirkte in diesem Test eine 32$>ige Verlängerung der Überlebenszeit bei intraperitonea3 er Verabreichung von 8o mg/kg.
Aufgrund ihrer pharirakologiachen Wirksamkeit können die er-
30988 b/U 3 b
findungsgemäßen Verbindungen mit pharmaζeutischen Trägern vereinigt und in zahlreichen an sich bekannten, zur oralen oder parenteralen Verabreichung geeigneten pharmazeutischen Zubereit-ungsformen formuliert werden.
Die erfindungsgemäßen, neuen Verbindungen können hergestellt werden, indem man eine Verbindung der allgemeinen Formel
(II)
worin Alk die obige Bedeutung besitzt und X ein Chloratom, eine Hydroxylgruppe, einen Rest der Formel -0-alkyl, worin der Alkylanteil 1 bis 7 Kohlenstoffatome besitzt, oder einen Rest der Formel
bedeutet, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
AzOH
in Berührung bringt, worin Az die obige Bedeutung besitzt, unter der Maßgabe, daß, wenn X ein Chloratom ist, die Komponente AzOH gegebenenfalls auch in Form des Alkalimetallalkoxyds der Formel AzO M eingesetzt werden kann, worin M ein Alkalimetall bedeutet. Ist die resultierende Verbindung der Formel I ein basischer Ester, d.h.. das Az auf Az1' gemäß obiger Definition begrenzt ist, so ergibt das einfache Vermischen dieses Esters mit einem· Äquivalent
309885/U36
einer beliebigen anorganischen oder starken organischen Säure, deren Anion der obigen Definition von Y entspricht, ein Säureadditionssalz gemäß vorliegender Erfindung, .din solcher üister kann ferner in ein quaternäres Ammoniums al ζ überführt werden, indem man ihn mit mindestens 1 Äquivalent eines Esters der formel
Q1Y
in Berührung bringt, worin Q' der Definition von Q entspricht mit der Abweichung, daß Q kein Wasserstoff sein kann? Y in obiger .Formel entspricht der vorstehend angegebenen Bedeutung. Die Quaterniaierung wird gewöhnlich bei 25 bis 1oo°0 in Äther, Chloroform, Aceton, Methanol oder dgl. durchgeführt und ist nach 1.bis 48 Stunden beendet. Ist das Reagens Q1Y bei der Arbeitstemperatur ein Gas, so wird in geschlossenem System gearbeitet.
Stellt X in Formel II ein Ohloratom dar, d.h. besteht das Ausgangsmaterial der Formel II aus einem Säurechlorid, so hängt die Wahl der optimalen Reaktionsbedingungen von der Natur des Azabicycloalkanols ab. Ist der Azabicycloalkanolrest sauerstoffhaltig bzw. oxydiert, so bringt iran das Säurechlorid mit dem Azabicycloalkanol in Gegenwart einer geeigneten Base in Berührung. Hierzu bevorzugte Basen sind die tertiären aliphatischen oder aromatischen Amine wie z.B. N-Methylmorpholin, I'riäthylamin, Pyridin und Picolin. Ist der Azabicycloalkanolrest nicht oxydiert (d.h. Az ist auf Az11 beschränkt), so wird das Säurechlorid mit dem Azabicycloalkanol vorzugsweise in Form des Alkalimetallalkoxyds in Berührung gebracht. Bevorzugte Alkalimetallalkoxyde sind die Natrium-, Lithium- und Kaliumalkoxyde, die falls erwünscht direkt im Reaktionsgemisch hergestellt werden können, beispielsweise indem man das entsprechende Azabicycloalkanol
309885/U36
■ - 11 -
mit einem Reagens wie Natriumhydrid, Lithiumhydrid oder Natriumamid umsetzt. Ist X in Formel II eine Hydroxylgruppe, d.'h. Terwendet man eine Säure als Ausgangsmaterial, so wird die .Reaktion zweckmäßig in Gegenwart eines Dehydratisierungsmittels durchgeführt. Geeignete Dehydratisierungsmittel sind aromatische Carbodiimide wie Diphenyldicarbodiimid sowie aliphatische Carbodiimide wie z.B. Diäthylcarbodiimid oder* vorzugsweise Dicyclohexylcärbodiimid. Andere, gegebenenfalls geeignete Dehydratisierungsmittel sind Natriumcarbonat und Säuren wie Schwefelsäure, Salzsäure oder ToTuolsulfonsäure. Ferner eignen sich Trifluoressigsäureanhydrid und Bortrifluorid-ätherat.
Ist X in Formel II ein-Rest der Formel -0-alkyl, d.h. handelt es sich um eine Umesterung, so erhält man außerdem angestrebten Ester der Formel I ein Alkanol der Formel Alkyl-OH. Vorzugsweise sollte dieser Alkohol direkt bei seiner Bildung aus dem Reaktionsgemisch entfernt werden, damit er nicht mit dem Azabicycloalkanol konkurriert. Es ist jedoch auch möglich, einen großen Überschuß an Azabicycloalkanol bei der Reaktion einzusetzen.
Ist X in Formel II ein Rest der Formel
0
-0-0-Alk
d.h. besteht das Ausgangsmaterial der Formel II aus einem Säureanhydrid, so kann man im allgemeinen die für das Säurechlorid angegebenen Reaktionsbedingungen verwenden. Vorzugsweise wird jedoch das Säureanhydrid mit dem Azabicycloalkanol
309885/ U 3 6
in Gegenwart einer geeigneten Base, beispielsweise in Gegenwart eines tertiären aliphatischen oder aromatischen Amins wie z.B. N-Methylmorpholin, Triäthylamin, Pyridin oder Picolin in Berührung gebracht.
Für die obigen Reaktionen geeignete-.Lösungsmittel sind die aprotischen Lösungsmittel, d.h. Lösungsmittel, die kein saures Wasserstoffatom enthalten. Geeignete Lösungsmittel dieser Art sind Äther, Benzol, Tetrahydrofuran, Toluol, Methylenchlorid, Dimethoxyäthan und dgl. Ist das Ausgangsmaterial der Formel II das Säureanhydrid und wird das Alkanolprodukt während der Reaktion abdestilliert, so sollte selbstverständlich ein Lösungsmittel verwendet werden, dessen Siedepunkt höher liegt als der Siedepunkt des Alkanolprodukts.
Reaktionszeit, -temperatur und -druck sind bei den obigen Umsetzungen nicht kritisch.
In den folgenden Beispielen werden Materialmengen in Gewichtsteilen angegeben", falls nichts anderes gesagt wird. Die Beziehung zwischen Gewichtsteilen und Volumenteilen entspricht der Beziehung zwischen Gramm und Millilitern.
Beispiel 1
Eine Lösung von 2o Teilen 5-(4-Bxphenylyl)-3-methylvaleriansäure in etwa 13o Teilen Thionylchlorid wird bei Raumtemperatur 5 Stunden stehen gelassen. Überschüssiges Thionylchlorid wird sodann im Vakuum abdefctilliert, wobei man die letzten Spuren azeotrop unter Zusatz von Benzol entfernt. Man erhält einen öligen Rückstand aus 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvalerylchloridο
3098 85/1436
Zu einer Lösung von etwa-21 Teilen 5-('4-Biphenylyl)-3-methylvalerylChlorid in 54o Teilen Benzol werden etwa 11 Teile 6-Bxo-hydroxy-2-azabicyclo/~2.2._27oc"ta'n-3-on und dann 1o 'Teile Pyridin zugegeben. Das resultierende.Gemisch wird Stunden am Rückfluß gekocht und auf Raumtemperatur abgekühlt, worauf das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation abgestreift wird. Der Rückstand wird in Benzol gelöst, die benzolische Lösung wird an Silikagel chromatographiert, wobei man zur Entwicklung Benzol und steigende Mengen Äthylacetat enthaltendes Benzol verwendet. Aus den Eluaten mit 2o und 5o Volumen-^ Äthylacetat in Benzol, die vereinigt und durch Vakuumdestillation vom Lösungsmittel befreit werden, erhält man als Rückstand das 3-0xo-2-azabicyclo/~2.2.2/roctan~6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat» Durch Umkristallisieren aus einem Gemisch aus Äthylacetat und Hexan erhält man diese Verbindung in Form eines farblosen feststoff s vom Schmelzpunkt ca. 137 bis 1380O.
Beispiel 2
Durch eine Lösung von 16 Teilen 3-Carbomethoxy-7-oxabicyclo-/~~4· 1 .o7heptan in 32 Teilen Methanol von Raumtemperatur wird gasförmiges Methylamin hindurchgeleitet, bis das Dünnscnichtenchromatogramm das vollständige Verschwinden des Bicyclo-Ausgangsmaterials anzeigt. Das Lösungsmittel wird dann durch Vakuumdestillation entfernt, der Rückstand wird 2 Stunden auf 15o°C und dann 1 Stunde auf 19O°C erhitzt, wobei ein braunes Gummi zurückbleibt. Das Gummi wird in einem Gemisch aus 4o Teilen Methanol und 5o Teilen wässriger, 1o-gew.-$iger Natriumhydroxydlösung gelöst, die resultierende Lösung wird eine Stunde am Rückfluß gekocht. Dann wird das Methanol durch Vakuumdestillation entfernt und der wässrige Rückstand wird mit Methylenchlorid extrahiert. Der Extrakt wird mit Wasser
309885/U36
gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert. Wiederum wird das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation entfernt und der Rückstand wird aus Äthylacetat kristallisiert. Dabei erhält man das ö-Exo-hydroxy-^-methyl-^-azabicyclo-/~2.2._27octan-3-on in Form eines farblosen Feststoffs vom Schmelzpunkt 11o bis 1120C0
Zu einer Lösung von ca. 21 Teilen 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvalerylchlorid in 54o Teilen Benzol werden etwa 12 !Teile 6-Exo-hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo^£~2.2._27°ctan-3-on und dann 1o Teile Pyridin zugegeben. Das resultierende Gemisch wird bei Raumtemperatur 19 Stunden gerührt, dann wird es' nacheinander mit 5$iger Salzsäure, wässriger, 5-gew.-$iger Kaliumcarbonatlösung und gesättigter wässriger Natriumchloridlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert. Das Filtrat wird durch Vakuumdestillation vom Lösungsmittel befreit, wobei ein gelbes Ol zurückbleibt. Das Ol wird mit siedendem Hexan extrahiert, das Lösungsmittel des Extrakts wird durch Vakuumdestillation abgestreift, wobei ein blaßgelbes 01 zurückbleibt. Beim nochmaligen Extrahieren mit siedendem Hexan erhält man nach dem Abstreifen ein farbloses Öl, welches aus einem Gemisch aus Hexan und Benzol kristallisiert und das 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo</~2.2.27octan-6-exo-3i-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat vom i1. 74-75,5°C ergibt.
Beispiel 3
Eine Lösung von 16ο Teilen 3-Carbomethoxy-7-oxabicyclo/~4»1·ο/-heptan und 46 Teilen Isopropylamin in 32o Teilen Methanol wird bei Raumtemperatur gerührt, bis das Dünnschichtenchromatogramm das Verschwinden des Bicyclo-Ausgangsmaterials an-
309885/U36
zeigt. Dann wird das Methanol durch Vakuumdestillation entfernt, der Rückstand wird 2 Stunden auf 15o°C und. dann 1 Stunde auf .19o°G erhitzt, wobei ein gummiartiger Rückstand verbleibt.. Dieser wird in einem Gemisch aus 4o Teilen Methanol und 5o Teilen wässriger 1o-gew.-{Äiger Natriumhydroxydlösung aufgenommen, die resultierende Lösung wird 1 Stunde am Rückfluß gekocht. Dann wird das.Methanol im Vakuum abgestreift und der wässrige Rückstand wird mit Methylenchlorid extrahiert. Der Methylenchloridextrakt wird mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert. Das Lösungsmittel des Filtrats wird durch Vakuumdestillation entfernt, der Rückstand wird aus Äthylacetat kristallisiert, dabei erhält man das 6-Exo-hydroxy-2-isopropyl-2-azabicyclo/~2.2._27oc"ka&-"3-on vom P. etwa 129-1310C
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 1 die 11 Teile 6-Exo-hydroxy-2-isopropyl-2-azabicyclo/~2.2.27octan-3-on durch 14 Teile 6-Exo-hydroxy-2-azabicyclo/~2.2.£7octan-3-onj so erhält man das 2-Isopropyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.j?7octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat. Diese Verbindung schmilzt nach dem Umkristallisieren aus einem G-emisch aus Äthylacetat und Benzol bei etwa 91 bis 93°C
Beispiel 4
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 2 die 12 Teile 6-Exo-hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo/~2. 2._g7octan-3-on durch 16 Teile 2-Benzyl-6-exo-hydroxy-2-azabicyclo^f"2.2.27octan-5-on, so erhält man die Verbindung 2-Benzyl-3-oxo-2-azabicvelo— /~2.2.^octan-ö-exo-yl-S-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat, die bei etwa 72,5 bis 73,5°C schmilzt.
309885/U36
Beispiel 5
19,4 Teile 3-Carbomethoxy-7-oxabicyclo/ 4.1.£7keptan, 17,8 Teile Äthylamin und 79 Teile Methanol werden vereinigt und bei Raumtemperatur 4 i'age gerührt. Das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt und der Rückstand- wird 2 Stunden in Stickstoffatmosphäre auf 15o bis 17o°G erhitzt. Der Rückstand wird sodann abgekühlt und in einem Gemisch aus ca. 8 Teilen Methanol und 9o Teilen Wasser gelöst. Der Lösung werden 5,6 Teile Kaliumhydroxyd zugegeben und das resultierende Gemisch wird 1 Stunde bei Raumtemperatur gerührt. Die Lösung wird sodann mit Methylenchlorid extrahiert und der Extrakt wird über Magnesiumsulfat getrocknet. Fach Entfernung des Lösungsmittels erhält man einen gelblichen Peststoff, der nach dem Umkristallisieren aus Äthylacetat das 2-Äthyl-6-exo-hydroxy-2-azabicyclo/~2.2.27octan-3-on vom Jb1. ca. 115 bis 117°TC liefert.
4,56 Teile 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvaleriansäure werden in 49,2 Teilen Thionylchlorid gelöst, die resultierende Lösung wird auf einem Dampfbad etwa 2o Minuten gelinde erwärmt, überschüssiges Thionylchlorid wird sodann im Vakuum entfernt, wobei man die letzten Spuren azeotrop unter Zusatz von Benzol abdestilliert. Das so erhaltene 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvalerylchlorid wird in 44 Teilen Benzol gelöst und die Lösung wird portionsweise unter Rühren zu einer Lösung von 2,71 Teilen 2-Äthyl-6-exo-hydroxy-2-azabicyclo/~2o2.27octan-3-on und 3,9 Teilen Pyridin in 132 Teilen Benzol zugegeben. Dann wird noch 17 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die Lösung wird darauf mit Äthyläther verdünnt, mit verdünnter Salzsäure und dann mit verdünnter wässriger Kaliumcarbonstlösung gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Nach Entfernen des Lösungsmittels bei vermindertem Druck erhält man ein
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gelbes Öl, welches an Silikagel chromatographiert wird, wobei man zur Bluierung Benzol und Gemische aus Benzol und steigenden Mengen Äthylacetat verwendet. Die mit 5 bis 5o Volumen-^ .Äthylacetat in Benzol erhaltenen Eluate werden vereinigt und im Vakuum zur Trockene eingeengt. Der Rückstand wird in Äthylacetat gelöst, die Lösung wird mit Entfärbungskohle behandelt und filtriert. Beim Umkristallisieren aus einem Gemisch aus Äthylacetat und η-Hexan erhält man das 2-Äthyl-3-oxo-2-azabieyclo^ 2.2.27Octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat vom i1. etwa 75 bis 76,5°Ci.
Beispiel 6
Eine Suspension von 8 Teilen Lithiumaluminiumhydrid in 45o Teilen Tetrahydrofuran wird unter Rühren am Rückfluß gekocht, während eine lösung von 1o Teilen 6-Exo-hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo/~2.2.27octan-3-on ^11 45° Teilen Tetrahydrofuran sehr langsam zugegeben wird. Nach beendeter Zugabe wird noch 5 Tage unter Rühren erhitzt, dann wird das Reaktionsgemisch abgekühlt und mit 3oo Teilen Äther verdünnt. Sodann wird ein Gemisch aus 32 Teilen Wasser und I8o Teilen Tetrahydrofuran langsam zugegeben·, die resultierende Mischung wird über Nacht gerührt und dann filtriert. Die abfiltrierten Feststoffe werden mit heißem Tetrahydrofuran gewaschen, I1Utrat und Waschlösung werden vereinigt und durch Vakuumdestillation abgestreift. Der Rückstand wird im Vakuum destilliert, dabei erhält man in der bei o,4o mm und 75 bis 78°ü siedenden Fraktion das 2-Methyl-2-azabicycloii/~2.2._2/octan-6-exo-ol»
"3ine Lösung aus etwa 21 Teilen 2-lethyl-2-azabicycloi/~2.2.27-octan-6-exo-ol in 18o Teilen Benzol wird in Stickstoffatmosphärc .langsam unter Rühren zu einer Suspension von 12 Teilen
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- 13 -
6o-gew.-$iger Natriumhydrid/Mineralöl-Dispersion in yo Teilen Benzol zugegeben. Nach beendeter Zugabe wird noch. 8 stunden gerührt, dann wird eine Lösung von etwa 45 Teilen 5-(4-M-phenylyl)-3-methylvalerylchlorid in 225 !'eilen benzol zugegeben. Sodann wird, weiterhin unter dtickstoffatmosphäre, noch 2 1/2 Stunden gerührt, worauf das Reaktionsgemisch zwischen Wasser und Äther verteilt wird. Die Ätherphase wird abgetrennt, mit wässriger, 5-gew.-$iger Kaliumcarbonatlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert. Das LösμngsInittel wird vom Filtrat durch Vakuumdestillation abgestreift, dabei erhält man als Rückstand das 2-Methyl-2-azabicyclo/~2.2._27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-'i>-methylvalerat in Form eines gelben Öls.
ZU einer Lösimg von 5 Teilen 2-Methyl-2-azabicyclo/7~2.2.£7°ctan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat in 14o Teilen Äther werden 3 Teile Methyljodid zugegeben. Das resultierende Gemisch wird 2 i'age gerührt, dann werden unlösliche Anteile abfiltriert, mit Äther gewaschen, in 25 Seilen Äthanol gelöst und wieder ausgefällt, indem man die Äthanollösung in 35o Teile Hexan gierit. Das so erhaltene Gemisch wird 1o Minuten gerührt, dann wird der Niederschlag abfiltriert und im Vakuum getrocknet, wobei man das 2~kethyl-2-azabicyclo-(/~2.2.j?7°ctan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat-methojodid vom i\ 187-189°C erhält.
Beispiel 7
Ersetzt man die im ersten Teil von Beispiel 6 verwendeten 1o Teile 6-Exo-hydrcxy-2-methyl-2-azabicyclo(/~2. 2.j?7octan-3-on durch 12 Teile 6-Exo-hydroxy-2-isopropyl-2-azabicyclo/~2.2.27-octan-i-on, so erLäl+" man 2-Isopropyl-2-azabicyclo/~^.2.£7octan-6-exo-ol.
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Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6' die 21 Teile 2-ltethyl-2-azabJ cyclo,/~2. 2.j?7oetan.-6-exo-ol durch 25 Teile J?-lHoprop,Yl-2-azabicyclo^/~2.2.j?7octan-6-exo-ol, so erhält man das 2-Isop^opyl-2-azabicyclo(/~2.2.27--octan-6-exo-yi-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Beispiel 8
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 die 21 Teile 2-Methyl-2-azabicyclo//~2.2.27octan-6-exo-ol durch ca. 21 Teile 2-fcethyl-2-azabicyclo(/~2.2._27octan-6-endo-ol, so erhält man das 2-Methyl-2-azabicyclo/~~2.2.2joetan.-6-.-endovyli 5-(4-biphenylyl)-3-methyivalerat. Dieses Produkt ist ein Stereoisomer des Produkts von Beispiel 6.-
Beispiel 9
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 1 die 11 Teile 6-Exo-hydroxy-2-azabicyclo/~2.2.^7°ctan-3~on durch 16 Teile 6-Benzyl-4-exo-hydroxy-6-azabicyclo//~3«2._i7octan-7-on, so erhält "man das 6-Benzyl-7-oxp~6-azabicyclo/~3»2.Ji7octan.~4·- exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Beispiel -1o
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 die 21 Teile 2-Methyl-2-azabicyclo(/~2.2.j27octan-6-exo-ol durch 21 Teile 6-Methyl-6-azabicyclo/~3«2._i7octan_4-exo-ol, so erhält man das 6-kethyl-6-azabicycloi/~3. 2._[7octan-4-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-me t hy1vale ra t.
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-2ο-
Beispiel 11
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 die 21 Teile 2~Methyl-2-azabicyclo/~2.2._27octan-6~exo-ol durch 21 Teile 6-Methyl-6-azabicyclo(/~3»2._l7'oc'taD--4~el:1(3o~ol> so erhält man. das 6-Methyl-6-azabicyclo/~3.2.x7octan-4-enrfo-yl-t7-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat. Dieses Produkt ist ein Stereoisomer des Produkts von Beispiel 1o.
Beispiel 12
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 die 21 Teile 2-kethyl-2-azabicyclo^~2.2.27octan-6-exo-ol durch 23 Teile 2-Methyl-2-azabicyclo^~3.3.l7nonan-8-exo-ol, so erhält man das 2-Jkiethyl-2-azabicyclo/~3^»l7*loi:ian-8-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Beispiel 13
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 die 21 Teile 2-Methyl-2-azabicyclQ/~2.2.27octan-6-exo-ol durch 35 Teile 3-Benzyl-3-azabicycloi/~3»3»J.7non.an-6-exo-ol, so erhält man das 3-Benzyl-3-azabicycloj/~3.3._l7nonan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Beispiel 14
Ersetzt man im zweiten Teil von Beispiel 6 d.i° 21 Teile Z-Iviethyl-2-azabicyclo(/~2.?.£7oc'tan-6-exo-ol durch 35 Teile 3-Benzyl-3-azabicyclo/~ 3.2.^7nonan-6-encio-ol, so erhält mar das
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>-Benzyl-3-azabicyclo/~3r2.j?7n-°nan-6-endo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Beispiel 15
Eine Lösung von 5,82 Teilen 5-(4-.Biphenylyl)valeriansäure ■ in 49,2 Teilen Thionylchlorid wird 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt und dann 1o Minuten auf einem Dampfbad erhitzt. . Überschüssiges Thionylchlorid wird im Vakuum entfernt, wobei letzte Spuren azeotrop unter Zusatz von Benzol abdestilliert werden. Das so erhaltene 5-(4-Biphenylyl)-valerylchlorid wird in 44 Teilen Benzol gelöst und unter Rühren portionsweise zu einer Lösung von 3»56 Teilen 6-Exo-hydroxy-2-methyl^2-azabicyclo/~2.2.j!7octan-3-on und 4,9 Teilen Pyridin in 176 Teilen Benzol zugegeben. Die resultierende Lösung wird über Nacht bei Raumtemperatur gerührt, dann mit Ithyläther verdünnt und nacheinander mit verdünnter Salzsäure, verdünnter wässriger -Kaliumbicarbonatlöanng und gesättigter wässriger Natriumchloridlösung gewaschen. Die organische Phase wird über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel wird bei vermindertem Druck entfernt. Das zurückbleibende gelbe Öl wird an Silikagel chromatographiert, wobei ir.an als Eluierungsmittel Benzol und Gemische aus Benzol und steigenden Mengen Ithylacetat verwendet. Die mit 2o Volumen-^ Äthylacetat, in Benzol erhaltenen Eluate werden vereinigt, der Rückstand wird aus einem Gemisch aus η-Hexan und Äthyläther umkristallisiert und ergibt das 2-kethyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenyl-yl)valerat vom F. etwa 87-88,50Co
Die als Ausgangsmaterial verwendete 5-(4-Biphenylyl)-valeriansäure war ausgehend von Glutarsäureanhydrid hergestellt worden· GIutarsäureanhydrid wird in Methanol am Rückfluß gekocht, wobei man den Glutarsäuremonomethylester erhält; dieser wird mit
3 O 9 8 8 5 / U 3 6
Thionylchlorid behandelt unter Bildung von Methyl-4-(chlorformyl)-butyrat. Das Esterchlorid wird mit Aluminiumchlorid in Methylenchlorid behandelt und mit i3iphenyl umgesetzt. Das resultierende Methyl-5-(4-biphenylyl)-5-oxo-vaierat wird mit wässriger Kaliumhydroxydlösung in Methanol behandelt und die dabei resultierende 5-(4-Biphenylyl)-5-oxo-valeriansäure wird mit Kaliumhydroxyd und Hydrazinhydrat in i'riäth; lenglycol umgesetzt unter Bildung der gewünschten 5-(4-Biphenyiyl)-valeriansäure.
Beispiel 16
Das im ersten 'l'eil von Beispiel 15 beschriebene Verfahren wird wiederholt unter Ersatz der 5-(4-Biphenylyl)-valeriansäure durch eine äquivalente Menge 3-(4-Biphenylyl)-propionsäure„ Man erhält dabei das 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo^~2.2.27octan-6-exo-yl-3-(4-biphenylyl)-propionat.
Die gis Ausgangsmaterial verwendete 3-(4-Biphenylyl)-propionsäure war ausgehend von Malonsäure dargestellt worden. Malonsäure wird mit Methanol und Salzsäure behandelt, wobei man den Malonsäuremonomethylester erhält, der dann mit i'hionylchlorid zum Methyl-2-(chlorformyl)-acetat umgesetzt wird. Dieses Esterchlorid wird mit Aluminiumchlorid in Methylenchlorid behandelt und mit Biphenyl umgesetzt. Das resultierende Methyl-3-(4-biphenylyl)-3-oxopropionat wird mit wässriger Kaliumhydroxydlösung in Methanol zur 3-(4-Biphenylyl)-3~oxopropionsäure umgesetzt, die dann mit Kaliumhydroxyd und Hydrazinhydrat in 'Xriäthylenglycol erhitzt wird unter Bildung der gewünschten 3-(4-Biphenylyl)-propionsäure«.
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Beispiel 17
Ersetzt man im ersten Teil τοη Beispiel 15 die 5-(4-Biphenylyl). valeriansäure durch eine äquivalente Menge 8-(4-Biphenylyl)-ootansäure, so erhält man das 2-Methyl-3-Qxo-2-azabicyc3o-.2.27oetan-6-exo-yl-8-(4-biphenylyl)oetanoat.
Die aln Ausgangsmaterial verwendete 8-(4-Biphenylyl)-octansäure war ausgehend von Octandisäure hergestellt worden» -Dieses Ausgangsmaterial wurde mit Methanol und Salzsäure behandelt, wobei der Octandisäure-monomethylester resultiert, der mit Thionylchlorid das Iv±ethyl-7-(ehlorformyl)heptanoat ergibt. Diese Verbindung wird mit Aluminiumchlor id. in Ivi ethylene hl ο rid behandelt und mit Biphenyl umgesetzt. Das resultierende Methyl-8-(4-biphenylyl)-8-oxooctanoat wird mit wässrigem. Kaliumhydroxyd in Methanol behandelt, wobei man die 8-(4-Biphenylyl)-8-oxooetansäure erhält, die dann mit Kaliumhydroxyd und Hydrazinhydrat in 'i'riäthylenglycol erhitzt wird unter Bildung der gewünschten 8—(4-Biphenylyl)octansäure.
Beispiel 18
Lösung von 3,1 '!eilen Methyl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat (hergestellt durch Veresterung der entsprechenden Säure),. 1,55 Teilen ö-Exo-hydroxy-^-methyl^-azabicyclo- l_ 2.2._2/Wi;art-3-on und wenig p-Toluolsulfonsäiiremonohydrat in ca. 87 Teilen Toluol wird 1o iätunden am iiüekfluß gekocht, wobei das gebildete kethanol langsam abdestilliert v/ird. Das G-emisch wird dann nacheinander mit wässriger 5/"iger Kaliumcarbonatlösung Mnd gesättigter wässriger Natriumchloridlösung gewaschen, über wasserfreiem iviagnesiumsulfatretrncknet und bei vermindertem Druck vom Lösungsmittel bei'reit, wobei m^-n =in Ul erhält, welches aus einem Gemisch aus
309885/14 3
Äthylaeetat und η-Hexan umkristallisiert wird. Dabei erhält man das 2-Methyl-5-oxo-2-azabicyclo/~2.?.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat, welches mit dem Produkt von Beispiel 2 identisch ist.
Beispiel 19
Eine Lösung von 2,95 Teilen 5-( 4-Bipbenylyl) -3-methylvaleriansau^e, 1,55 !'eilen 6-Exo-hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo/~2.2._27-octan-3-on und 2,1 Teilen Bicyclohexylcarbodiimid in 134 Teilen Methylenchlorid wird 24 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das keaktionsgemisch wird filtriert und das Filtrat wird nacheinander mit wässriger 5-gew.-yöiger Kaliumcarbonatlösung und gesättigter wässriger Natriumchloridlösung gewaschen, dann über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet» Nach Entfernung des Lösungsmittels im Vakuum erhält man ein Öl, welches aus einem Gemisch aus Methylacetat und η-Hexan umkristallisiert wird. Dabei wird das 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2._27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat erhalten, welches mit dem Produkt von Beispiel 2 identisch ist.
Beispiel 2o
Eine Lösung von 5,18 Teilen 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvaleriansäureanhydrid (hergestellt durch Umsetzung von 5-(4-Biphenylyl)· 3-methylvaleriansäure mit 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvalerylchlorid), 1,55 Teilen ö-Exo-hydroxy^-methyl-^-azabicyclo-/~2.2.j?7octan-3-on und ca. o,79 Teilen Pyridin in 88 Teilen Benzol wird 24 Stunden am Rückfluß gekocht. Das Reaktionsgemisch wird nacheinander mit wässriger, 5-rew.-%ifer Kaliumcarbonatlösung und gesättigter wässriger Natriumchlorid!önung
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gewaschen und über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet. Nach. Entfernung des Lösungsmittels bei vermindertem Druck erhält mar ein Öl, welches aus einem Gemisch -aue Äthylacetat und η-Hexan umkristallisiert wird. Dabei erhält man die Verbindung 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2v27OG'fcan-6--exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat, die mit dem Produkt von Beispiel 2 identisch ist.
Beispiel 21
Nachstehend werden typische pharmazeutische Zubereitungen, die erfindungsgemäße Verbindungen enthalten U^d- zur oralen Verabreichung geeignet sind, beschrieben, vi/eiter pharmazeutische Formen zur oralen Verabreichung dieser Verbindungen sind Pastillen, Dragees, Pillen, Pulver, Lösungen, Suspensionen, Sirups und Emulsionen«
Tablette
Bestandteil Menge/Tablette
Verb, der Formel I 5o mg 1oo mg
Lactose 24o mg 31 ο mg
Maisstärke 56 mg 11o mg
Polyvinylpyrrolidon 11 mg 17 mg
Hydriertes Rhizinusöl 3 mg 6 mg
Der Wirkstoff wird in einem Gemisch aus 2-Propanol und Wasser gelöst und auf Lactose verteilt. Das resultierende Gemisch wird an der Luft getrocknet und dann durch ein Sieb mit o, 37 mm lichter Maschenweite gesiebt. Dann werden Maisstärke und Polyvinylpyrrolidon zugesetzt, die Komponenten werden sorgfältig veraischt und das Gemisch wird durch ein Sieb mit
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o,37 nna lichter Maschenweite gesiebt. Dieses Gemisch, wird nit 2-Propanol granuliert, auf Horden anagebreitet und 16 StcU bei 49 G getrocknet. Das getrocknete Granulat wird gesiebt, die Körner werden sorgfältig mit hydriertem Khizinusöl vermischt und zu Tabletten verpreßt.
Kapsel
Bestandteil Menge/Kapsel
Verbindung der Formel I 5ο mg 1oo mg
Maisstärke " 14o ng I6o mg
Lactose 14o mg I6o mg
l'alkum 1 ο mg 12 mg
Der Wirkstoff wird sorgfältig mit Maisstärke und Lactose vermischt, durch ein Sieb mit o,37 mm lichter Maschenweite gesiebt und nochmals gemischt. Dann wird 'i'aikum zugesetzt und das resultierende Gemisch wird sorgfältig vermischt und von Hand oder maschinell in geeignete harte Gelatinekapseln eingefüllt, wobei man pro Füllung 34o bzw. 432 mg verwendet.
Eine besonders vorteilhafte Verbindung zur Verwendung in Formulierungen der oben beschriebenen Art ist das 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
Weitere geeignete pharmazeutische Träger zur Verwendung in Formulierungen der oben beschriebenen Art sind z.B. Zucker wie Sucrose, Mannit und Sorbit, Stärken wie Tapiokastärke, und Kartoffelstärke, Cellulosederivate wie Natriumcarboxymethylcellulose, Äthylcellulose und Methylcellulose, Gelatine, Calciumphosphate wie Dicalciumphosphat und Tricalciumphosphat, Natriumsulfat, Calciumsulfat, Polyvinylalkohol, Stearinsäure, Erdalkalistearate wie kagnesiumstearat, Stearinsäure,
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Pflanzenöle wie Erdnußöl, Baumwollsamenöl, Sesamöl, Olivenöl •und Maisöl, nicht-ionische, kationische und anionische oberflächenaktive Mittel, Äthylenglycolpoylmere, ß-Cyclodextrin, Fettaikohole und hydrolysierte Getreidefeststoffe sowie andere nicht-toxische\ verträgliche Füllstoffe, Bindemittel, Sprengmittel und Gleitmittel, die in pharmazeutischen Formulierungen üblich sind.
In den Formulierungen der oben beschriebenen Art sind, die neuen Verbindungen der Formel I in der zur Erzielung des angestrebten Effekts angenommenen Menge vorhanden. Obgleich häufig 5o oder 1oo mg/Dosiseinheit zweckmäßig sind, können beträchtlich größere oder kleinere Wirkstoffmengen in jede JDosiseinheit eingearbeitet werden. Die Tagesdosis hängt von verschiedenen Faktoren wie der jeweiligen Verbindung, dem jeweiligen Krankheitszustand und der Reaktion des Patienten ab« Typische Dosen zur Verwendung als hypolipämische Mittel liegen zwischen etwa 400 und 12co mg/Tag, bei oraler Verabreichung.
Die Verbindungen der Formel I finden verschiedene therapeutische Anwendungen. Sie können insbesondere als hypolipämische Mittel zur Behandlung von Patienten eingesetzt werden, für die eine Erniedrigung des Lipidspiegels im Blut günstig ist„ Hoher Cholesteringehalt und hoher I'riglyceridgehalt ist bei solchen Patienten häufig mit Herzkranzkrankheiten oder ·*■ Atheroselerose verbunden.
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Claims (23)

Patentansprüche
1. Verbindung der allgemeinen Formel
fXJ~\-
Alk-CÜ-Az (I)
worin Alk einen Alkylenrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen und Az den Rest eines Azabieyeloalkanols mit 8 oder 9 Kohlenstoffatomen darstellen.
2. Verbindung nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel
0-Alk-Cü-Az·
worin Alk einen Alkylenrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen und Az1 einen Rest der Formeln
(aj GH-GH9
(b)
NR
-CH I
CH,
GH — NR1 I
CH2
I I
CH — GZ
H2C
CH - CZ1
(c)
CH
CH,
H2C
CH - NCH-
CH0 CH Λ ά I CH
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(d) CH CH2 HC- I I CH2 NCH9 - CH9 I I CH CH2 - CH—
- 29 -
Ce)
CH oder CH — CH — CH
bedeuten, worin R ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder einen Benz.ylrest, Z eine Oxogruppe oder zwei Wasserstoff atome, unter der Iaaßgabe, daß, wenn R ein Wasserstoffatom ist, Z nur eine Oxogruppe sein kann, R1 einen Methyl- oder Benzylrest, Z1 eine Oxogruppe,. wenn R1 ein Benzylrest und zwei Wasserstoffatome, wenn R1 ein Methylrest ist, darstellen.
3· Verbindungen nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß Alk einen "Rest der Formel
C1H5
-CH2CH2CHCH2-
bedeutet.
4. Verbindung der allgemeinen Formel
CR NR
CH2 I CH CZ
worin R ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder einen Benzylrest und Z eine Oxogruppe oder 2 Wasserstoffatome darstellen unter der Maßgabe, daß,
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- 3ο -
wenn R ein Wasserstoffatom ist, Z nur eine Uxogruppe sein kann.
5. 2-Benzyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3~methylvalerato
6. 3-0xo-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3 -me t hyl val e r at.
7. 2-Methyl-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-S-(4-biphenylyl)· 3-methylvalerat.
3. 2-Alkyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.g7°ctan-6-exo-yl-5-)4-bipb.enylyl)-3-meth.ylvalerat^ worin der Alkylsubstituent 1 bis 7 Kohlenstoffatome aufweist.
9. 2-Meth.yl-3-oxo-2-azabicyclo^f 2.2. 2/octan-6-exo-yl-5-(4-bipb.enylyl)-3-meth.ylvalerat.
1 ο. 2-Isopropyl-3-oxo-2-azabicyclo£~2. ?.. 27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
11. 2-Äthyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2.2.27octan-6-exo-yl-5-l4-biphenylyl)-3-methylvalerat.
12. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel I gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel
worin Alk die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung besitzt und X ein Chloratom, eine Hydroxylgruppe, einen kest der Fonrel
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-O-alkyl* dessen Alkylanteil 1 bis 7 Kohlenstoffatome besitzt, o-der einen Rest der Formel
0
-O-C-Alk
darstellt, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
azOH
umsetzt, worin ß.z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung besitzt, unter der Maßgabe, daß, wenn X ein Chloratom ist, AzOH wahlweise in Form des entsprechenden Alkalimetallalkoxyds
ö ©
der Formel AzO M , worin M ein Alkalimetall bedeutet, eingesetzt werden kann.
13· Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen
Formel
CH3 O .CH2CH2CHCH2CO-Ch
H9C
CH CH
CH
I *
CH
CZ
worin R ein Y/asserstoff atom, einen Älkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder einen ßenzylrest und Z eine Oxogruppe oder 2 'wasserstoffatome darsteilen unter der Maßgabe, daß, Wenn R ein Wasserstoffatom ist, Z nur eine Oxogruppe sein kann, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel .
CH,
CH2CH2CHCH2C-X
30988b/1436
worin X ein Chloratom, eine Hydroxylgruppe, einen Rest der Formel -0-alkyl, dessen Alkylanteil 1 bis 7 Kohlenstoff atome aufweist, oder einen Hest der Formel
Ό CH,
-U-CCH2CHCH2CI
darstellt, mit einer Verbindung der Formel
HO-CH
CH CH
CH j
CH
CZ
umsetzt, unter der kaldgabe, daß, wenn X ein Chloratom ist, das Azacicycloalkanol gegebenenfalls in Form seines Alkalimctallalkoxyäs der Forrr.el
-CH
CH
CH ι < CH
CZ
viorin R und Z die obige Bedeutung besitzen und M ein Alkalimetall darstellt, verwendet werden kann.
14· Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeiner Forirel
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rw^
H0G
CH
GH ι
GH ι
CH
-NR -C=O
worin H ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis Kohlenstoffatomen oder einen Benzolrest darstellt, dadurch gekennzeichnet, daß man 5-(4~Biphenylyi)-3-methylvalerylchlorid mit einer Verbindung der Formel
HO-GH
H2G
GH — GH2
GH9 ι <■
CH — C=O
worin B. die obige Bedeutung besitzt, umsetzt.
15. Verfahren zur Herstellung von 2-Methyl-3-oxo-2-azabicyclo(/~2.2.^7OG'tan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat dadurch gekennzeichnet, daß man 5-(4-Biphenylyl)-3-inethylvalerylchlorid mit 6-Exo^hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo-//~2.2.j?7OG"fcan-3-on umsetzt.
16. Verfahren zur Herstellung von 2-Methyl'-3-oxo-2-azabicyclo- £~2.2.^octan-ö-exo-yl-S-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat, dadurch gekennzeichnet, daß man Methyl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvalerat mit 6-Exo-hydroxy-2rinethyl-2-azabicyclo/~2.2.^7-octan-3-on umsetzt.
17· Verfahren zur Herstellung von 2-Methyl-3-oxo-2-azabioyclo-/~2.. 2.27octan-6-exo-yl-5-( 4-biphenylyl )-1 -methyl vale rat, dadurch gekennzeichnet, daß man 5-(4-Biphenylyl)-3-methylvaleriansäure mit 6-ji]xo-hydroxy-2-methyl-2-azabicyclo^f~2*2.i27~
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octan-3-on umsetzt.
18. Verfahren zur Herstellung von 2-iu£th„l-3-oxo-2-azabic;yclc- [_ 2.2.^octan-6-exo-yl-5-(A-biphenylyl)-3-meth.ylvalerat, dadurch, gekencze~.oh.net, daß man 5-( 4--tsiph.enyl.v3 )—3-meth.-1-valeriansäureanhydrid mit 6-n;xo-hydrr>xy-2-methyl-2-azabicyclo/~2.2._?7octan-3-on umsetzt.
19· Phcrrareutische Zubereitungen zur human- oder tiermedizinischen Verwendung, gekennzeichnet aurch einen Gehalt an einer Verbindung· gemäß Anspruch 1 als n'irkst' ff.
20. Zubereitung nach Ansjruch 19» dadurch gekennzeichnet, daü sie 2-Methyl-3-oxo~2-azabicyclo/~2.2._27OG'tan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methy3valerat enthält»
21. Zu-bereitung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß sie 2-Benzy? -'^-oxo-2-azabicyclo^/ 2. 2.2/Octan-6-exo-yl-6-(4-biphenyIyl)-3-meth7lvalerat enthält,
22. Zubereitung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß sie 3-0xo-2-azabicyclo^/~2. 2 . 27octan-6-exo-yl-5-( 4-biphenylyl) 3-methylvalerat enthält.
23. Zubereitung nach Anspruch 19» dadurch gekennzeichnet, daß sie 2-Isopropyl-3-oxo-^-azabicyclo£~"2.2.27octan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-Hiethylvalerat enthält«
24o Zubereitung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß sie 2-Äthyl-3-oxo-2-azabicyclo/~2. 2._27°ctan-6-exo-yl-5-(4-biphenylyl)-3-methylvaierat enthält.
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25· Zubereitung nach Anspruch 19» dadurch gekennzeichnet, daß sie 2-MetJhyl-2-azabicyclo/~2.2._27octan-6-exo-yl-5-(4--biphenylyl)-3-methylvalerat enthält.
Ur: G.i). Searle & Go.
Skokie, 111., V.St.A.
Rechtsanwalt
309885/1436 '
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