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DE2362887A1 - Verfahren zur rueckgewinnung von restlichem ammoniak aus schwachen waessrigen loesungen desselben - Google Patents

Verfahren zur rueckgewinnung von restlichem ammoniak aus schwachen waessrigen loesungen desselben

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Publication number
DE2362887A1
DE2362887A1 DE2362887A DE2362887A DE2362887A1 DE 2362887 A1 DE2362887 A1 DE 2362887A1 DE 2362887 A DE2362887 A DE 2362887A DE 2362887 A DE2362887 A DE 2362887A DE 2362887 A1 DE2362887 A1 DE 2362887A1
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DE
Germany
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column
ammonia
inert gas
solution
urea
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Application number
DE2362887A
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English (en)
Inventor
Ivo Mavrovic
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Individual
Original Assignee
Individual
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Publication date
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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/02Preparation, purification or separation of ammonia
    • C01C1/10Separation of ammonia from ammonia liquors, e.g. gas liquors

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)

Description

Verfahren zur Rückgewinnung von restlichem Ammoniak aus schwachen wässrigen Lösungen desselben. ■
Die Erfindung betrifft die Rückgewinnung von restlichem Ammoniak aus einer schwachen NH, enthaltenden Lösung und sie stellt eine Verbesserung des Verfahrens nach Pat.-Anmeldung P 23 31 015·8 Es ist bekannt, daß bei der Harnstoffsynthese aus NH, und CO2 als Rohausgangsmaterialien jeweils pro 2 Mol NH,, die mit 1 MoLCO2 umgesetzt werden, um 1 Mol Harnstoff zu bilden, 1 Mol Prozeßwasser, d.h. Wasser, das während des Verfahrens entsteht, in dem Reaktor gebildet wird. In einem nachfolgenden Verfahrensschritt zur Erzeugung von festem Harnstoff aus einer wässrigen Lösung desselben, die aus einem
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Syntheseabschnitt erhalten wird, wird diese in dem Reaktor gebildete stoichiometrische Menge Prozesswasser von dem Harnstoff entweder durch Verdampfen oder durch Kristallisation abgetrennt und enthält unabänderlich 0,5 bis 4,0 Gew.% restliches NHo· Dadurch entstehen ernste Probleme in dem ver wendeten Abwasserentfernungssystem und finanzielle Verluste durch das Wegwerfen des restlichen NEU.
In der Vergangenheit sind verschiedene Verfahren zur Rückgewinnung dieser restlichen Menge Ammoniak aus derartigen Abwasserausflüssen vor deren Abgabe an den Abwasserkanal vorgeschlagen worden. Eins dieser bekannten Verfahren enthält das Einführen einer derartigen ammoniakalischen Prozesswasserlösung in eine Fraktionierglocke oder einen Siebboden einer Rek-
2 tifizierkolonne, die bei etwa 1,4 bis 3,50 kg/cm (20 bis 50 psig) arbeitet, direkte oder indirekte Dampferhitzung des Bodensatzes und teilweises Abkühlen des oberen Abschnittes der Kolonne, um das richtige Rückfliessen der Lösung durch den Bodenbereich derselben zu erreichen. Das aus der Lösung abgezogene Ammoniak wird an einem Überlauf mit Wasserdampf im Gleichgewicht mit der Rückflusslösung entfernt. Der Hauptnachteil eines derartigen Verfahrens besteht in der Tatsache, dass die von einer derartigen Kolonne abgeführten Bodensätze (wie z.B. in einen Abwasserkanal) üblicherweise mehr als 300 Teile pro Million (ppm) restliches NHo in Lösung enthalten. Die Beseitigung eines derartigen Abwassers stellt ein Problem für den Betreiber der Anlage dar auf Grund der Verschmutzung der Umgebung mit Ammoniak.
Ein spezielles früheres Verfahren umfasst die Verwendung einer ähnlichen Vorrichtung, wie sie oben beschrieben worden ist, die jedoch den Zweck hat, den Wassergehalt einer gasförmigen Phase, die etwa 20 bis 25 Gew.% NH3 und etwa 10 bis 15 Gev/.% CO2 zusammen mit Wasserdampf enthält, zu reduzieren. Solch eine gasförmige Phase wird von einem aus einem Harnstoffsynthesereaktor ausfliessenden Strom im Anschluss an das Herabsetzen des Druckes erhalten. Dieses Verfahren besitzt verschiedene
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Nachteile. Ein Nachteil ist, dass von einer solchen gasförmigen Mischung, die dem oberen Teil der Rektifizierkolonne zugeführt wird, auf den oberen Boden der Rektifizierkolonne Ammoniumcarbamat gebildet wird, was von einer dementsprechend relativ hohen Korrosionsrate der Edelstahlvorrichtung, die mit dem Verfahrensfluid in Berührung steht, begleitet ist. Ein zweiter Nachteil ist, dass Sauerstoff in die Rektifizierkolonne eingeführt werden muss, um die Korrosionsrate der
.fluid
Edelstahlvorrichtung,■die dem Verfahren/ausgesetzt ist, zu verringern, um die Oberfläche der benetzten Teile der Vorrichtung gegen Korrosion passiv zu halten; jedoch auf Grund der Zugabe dieses passivierenden Sauerstoffes und auf Grund der Tatsache, dass die von dem Reaktorausflusstrom abgetrennte und der Rektifizierkolonne zugeführte Phase unabänderlich verschiedene explosive Gase wie H2 und CH4 enthält, ist der Betrieb einer derartigen Rektifiziereinrichtung sehr gefährlich und muss Gegenstand sorgfältiger Messung und Verdünnung des mit einem inerten Gas wie (z.B.) CO2 zugeführten Sauerstoffes vor dem Einführen in solch eine Rektifizierkolonne sein, um eine Explosion der Apparatur zu verhindern.
Im Gegensatz dazu wird gemäss der vorliegenden Erfindung eine schwache wässrige Lösung, die relativ geringe Mengen NEU enthält (z.B. etwa 0,1 bis etwa 10 Gew.%), an Stelle einer gasförmigen Phase, die reich an NHo und CO2 ist, in die Rektifizierkolonne eingeführt. Solch eine schwache wässrige Lösung ist im wesentlichen .frei von flüchtigen explosiven Gasen wie H2 oder CH4, da derartige Gase zusammen mit der verbleibenden gasförmigen NH3- und C02~Phase in einem vorhergehenden Verfahrensschritt, der hier nicht beschrieben ist, von der flüssigen Phase abgetrennt werden; die Lösung innerhalb der Rektifizierkolonne ist praktisch nicht korrosiv, da im wesentlichen das gesamte CO2, das in die Kolonne einströmt, in Form von Ammoniumcarbamat, Ammoniumcarbonat, Ammoniumbicarbonat und/oder Harnstoff und nicht in Form von gasförmigem CO2 vorliegt, welches Korrosion an dem Kolonneninneren auf Grund der Reaktion mit NH^ zu Ammoniumcarbonat oder Ammoniumcarbamat verursachen
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würde. Wenn es gewünscht wird, kann passivierende Luft an Stelle des Sauerstoffes zu einer derartigen Rektifizierkolonne ohne irgendeine Gefahr von Explosionen zugeführt werden.
Insofern ist gefunden worden, dass durch Zugabe eines inerten Gases j vorzugsweise CO0,zu dem Bodenbereich einer derartigen Rektifizierkolonne der Ammoniakgehalt in dem Abwasser, das sich in dem Bodenbereich der Rektifizierkolonne ansammelt und an den Abwasserkanal abgegeben wird, gut unter 20 ppm reduziert werden kann, ohne das Korrosionsprobleme für das Innere der. Rektifizierkolonne auftreten.
Mit diesem Verfahren erhaltene Vorteile schliessen ein: NHo wird aus schwachen ammoniakalischen wässrigen Lösungen sehr wirtschaftlich rückgewonnen; Korrosionsprobleme des Rektifizierkolonneninneren und Explosionsgefahren sind ausgeschaltet, und das Prozesswasser wird von dem System mit einem praktisch nicht nachweisbaren Restgehalt an Ammoniak und gut unterhalb 20 ppm abgegeben, wodurch das Abwasserentfernungsproblem gelöst ist.
In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren für die Rückgewinnung von Ammoniak aus einer wässrigen Ammoniaklösung, die Ammoniak als Carbamat, Carbonat, Bicarbonat und/oder Harnstoff enthält, geschaffen, das folgende Verfahrensschritte umfasst:
Einführen dieser wässrigen Ammoniaklösung in einen oberen Bereich einer Fraktionierkolonne; Einführen von Dampf undoeinem inerten Gas in einen unteren Bereich der Fraktionierkolonne und Abtreiben von Ammoniak von dieser wässrigen Ammoniaklösung
damit bei einem Druck von etwa 1,4 bis etwa 28 kg/cm (20 bis 400 psig); Abziehen eines Produktes von der Kolonne an einem Überlauf, das Ammoniak, inertes Gas und Wasserdampf enthält; und Abziehen eines flüssigen Produktes von der Kolonne, das ein im wesentlichen flüssiges Kondensat ist, welches im wesentlichen frei von Ammoniak ist. Die in die Kolonne eingeführte wässrige Ammoniaklösung enthält etwa 0,1 bis etwa 10 Gew.%
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Ammoniak in einer oder mehreren der folgenden Formen: freies Ammoniak, gelöst in Wasser; Ammoniak, gebunden in. Ammoniumcarbamat; Ammoniumcarbonat; Ammoniumbicarbonat oder Harnstoff, oder Mischungen derselben. Das von der Kolonne abgezogene flüssige Produkt enthält Ammoniak in einer oder mehreren dieser Formen.
Bei dem Abtreibbetrieb der Kolonne werden Ammoniumcarbamat, Ammoniumcarbonat, Ammoniumbicarbonat und/oder Harnstoff zersetzt und geben Ammoniak und Kohlenstoffdioxyd ab.
Die beigefügte Zeichnung stellt schematisch eine Vorrichtung dar, die in einer Ausführungsform der Erfindung verwendbar ist.
Es wird auf die Zeichnung Bezug genommen. Die Lösung in Leitung 10 enthält etwa 2 Gew.% NH3, etwa 1 Gew.% CO2 als Ammoniumcarbamat, Ammoniumbicarbonat und/oder Ammoniumcarbonat, etwa 0,5 Gew.% Harnstoff und etwa 96,5 Gew.% H3O. Die Lösung in Leitung 10 kann abgezogen werden, z.B. von der warmen Absaugseite eines Valcuumoberf lächenkondensators einer (nicht dargestellten) Kristallisiervorrichtung, in der Harnstofflösung unter Vakuum kristallisiert wird, um Harnstoffkristalle und Mutterflüssigkeit zu bilden. Das unter Vakuum in der Kristallisiervorrichtung verdampfte Wasser überträgt kleine Mengen Harnstoffnebel und Mutterflüssigkeit, zusammen mit restlichem Ammoniak und Kohlenstoff dioxyd, das ursprünglich in der Harnstofflösung vorhanden war, die zur Verarbeitung in die Kristallisiervorrichtung eingeführt worden ist. Die Lösung in Leitung 10 wird z.B. bei etwa 49°C (120°F) mittels einer Pumpe 11 unter erhöhten Druck
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auf etwa 10,5 kg/cm (150 psig) gesetzt und in zwei Ströme 12 und 13 in einem angenäherten Verhältnis von 1:4 geteilt. Der , Strom 13 wird durch die Röhren 14 des Abgasvorerwärmers oder Economisers 15 in direktem Wärmeaustausch mit Strom 16 geschickt. Der letztere wird von dem Bodenbereich 17 der Rückgewinnungsabtriebs äu Ie 18 bei etwa 188°C (370°F) abgezogen, oder präziser bei der Temperatur, bei der das Wasserkondensat bei dem in dem Bodenbereich 17 der Rückgewinnungsabtriebsäure 18 vorherrschenden Druck kocht. Die Abtriebsäule 18 ist-Vorzugs-
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weise eine Fraktionierglocke oder eine Siebbodenkolonne. Im Abgasvorerwärmer 15 wird der Strom 13 auf etwa 160°C (32O°F) erhitzt und der Strom 16 wird auf etwa 66°C (150°F) abgekühlt. Der Strom 16 wird durch Leitung 19 und Ventil 20 in den Abgaskanal abgeführt. Das Ventil 20 dient zum Aufrechterhalten eines konstanten Kondensatniveaus in dem Bodenbereich 17 der Rückgewinnungsabtriebsäule 18.
Der erhitzte Strom 13 wird durch Leitung 21 geschickt und etwa in den mittleren Bereich der. Fraktionierglocke odeY des Siebbodenabschnittes 22 der Rückgewinnungsabtriebsäule 18 eingeführt .
Wenn der Abgasvorerwärmer 15 weggelassen wird, werden die Leitungen 13 und 21 ebenfalls weggelassen, und der Strom 10 wird nicht in zwei Ströme aufgespalten. Stattdessen wird der Strom 10 insgesamt dem oberen Boden 23 des Bodenbereichs 22 durch Leitung 12 zugeführt, und der relativ heisse Strom 16 wird durch Leitung 19 ohne Wärmerückgewinnung in den Abwasserkanal entladen.
Der Druck innerhalb der Rückgewinnungsabtriebsäule 18- wird auf etwa 10,5. kg/cm"4 (150 psig) gehalten und wird mittels des Ventils 24 geregelt, das an der Überlaufleitung 25 angeordnet ist, Die Rückgewinnungsabtriebsäule 18 kann innerhalb des Druckbe-
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reiches, von etwa l,4O kg/cm (20 psig) bis etwa 28 kg/cm"1 (400 psig) betrieben werden und liefert dabei die gewünschten Ergebnisse. Die Lösung aus den Leitungen 12 und 21 wird innerhalb des Kolonnenbodenbereichs 22 der Rückgewinnungsabtriebsäule 18 im Gegenstromkontakt mit einem aufsteigenden gasförmigen Strom, der im wesentlichen NH3, CO2 und Wasserdampf enthält, erhitzt. Wasserdampf kondensiert von der gasförmigen Phase aus und liefert- an die Kolonnenböden den Haupt teil der Wärme, die erforderlich ist, um die herabströmende Lösung zu erhitzen. Es v/ird praktisch das gesamte Ammoniak, das ursprünglich in dem Strom 10 enthalten worden war, in der Abtriebsäule 18 auf Grund von Erhitzen und Abtreiben im Gegenstrom mit
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dem aufsteigenden Gas von der flüssigen Phase abgezogen. Der ursprünglich im Strom 10 enthaltene Harnstoff wird in dem Kolonnenbodenbereich 22 und in dem Bodenbereich 17 zu Ammoniumcarbamat hydrolysiert . Das Ammoniumcarbamat wird in gasförmiges NHo und COp zersetzt, und diese Gase werden in der Abtriebsäule 18 von der flüssigen Phase abgetrieben.
Die äquivalente Wärmemenge, die. erforderlich ist, um das Carbamat in NH0 und CO0 zu zersetzen und die Gase von der flüssigen Phase abzutreiben, wird der Rückgewinnungsabtriebsäule 18 mittels Dampf zugeführt, der vorzugsweise durch die Leitung 26 geschickt wird und durch den Dampfsprinkler 27, der in die in dem Bodenbereich 17 aufgesammelte flüssige Phase eintaucht, verteilt. Der Dampf ist gesättigt und fliesst durch die flüssige Phase, um als ein Abtreibmittel für das restliche NH3 zu wirken, das in der flüssigen Phase des Bodenbereichs 17 und des Kolonnenbodenbereichs 22 gelöst ist. Anstatt dem Bodenbereich 17 Frischdampf zuzuführen, kann der Abtriebsäule 18 durch indirekt kondensierenden Dampf in einer (nicht gezeigten) Schlange, die in die flüssige Phase in dem Bodenbereich eintaucht, Wärme zugeführt werden.
CO9-GaS wird dem Bodenbereich 17 durch die Leitung 28 und durch den Sprinkler 29, der in die flüssige Phase des Bodenbereichs 17 eintaucht, zugeführt. Der Sprinkler 29 ist vorzugsweise unter dem Dampfsprinkler 27 angeordnet.
Wenn die Rückgewinnungsabtriebsäule 18 und ihre Innenteile, die der leicht korrosiven Wirkung der in dieser Säule enthaltenen rückfliessenden Lösung ausgesetzt sind, aus Edelstahl hergestellt sind, wird eine geringe Menge Luft (oder Sauerstoff) wahlweise in den Bodenbereich 17 der Rückgewinnungsabtriebsäule 18 eingeführt, um den Edelstahl zu passivieren. Die verwendete Menge an Luft (oder Sauerstoff) ist äquivalent zu etwa 0,1 bis etwa 5 Mol. Sauerstoff pro 100 Mol. Kohlenstoffdioxyd, das in der Leitung 25 vorhanden ist. Die Luft (oder der Sauerstoff) wird durch die Leitung 30 und durch den Sprinkler 31,
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der in die flüssige Phase eintaucht, eingeführt. Der Sprinkler 31 ist vorzugsweise unter den Sprinklern 27 und 29 angeordnet.
Das abgetriebene Gas, das NH3> COg, Wasserdampf und Luft enthält und durch die Rückgewinnungsabtriebsäule 18 nach oben strömt, wird allmählich in seinem Wassergehalt herabgesetzt; es wird am Überlauf aus der Abtriebsäule 18 durch Leitung 25 zur Rückgewinnung in einem anderen, nicht dargestellten, Bereich entnommen. Der Wasserdampfgehalt in dem gasförmigen Strom in Leitung 25 variiert zwischen etwa 5 und etwa 25 Mo.%, verglichen mit dem viel höheren Wert von etwa 90 bis 95 Mol.% Wasser, das in der ursprünglichen Lösung in Leitung 10 enthalten ist und der Rückgewinnungsabtriebsäule 18 zugeführt wird. Die in Leitung 25 enthaltene Menge NH3 ist im wesentlichen die gleiche wie das NH3, das in Leitung 10 enthalten ist.
Die von der RückgewinnungsabtriebsauIe 18 durch Leitung 19 an den Abwasserkanal abgegebene Flüssigkeit ist im wesentlichen gänzlich Kondensat und enthält nur etwa 4 bis 5 ppm des gesamten restlichen Ammoniaks als freies NH3 und Ammoniak, das entweder als Carbamat, Carbonat , Bicarbonat oder als Harnstoff festgelegt ist. ■
Es ist einzusehen, dass, irgendein beliebiges Gas, das sich gegen die in der Abtriebsäule 18 vorhandenen Materialien inert verhält, an Stelle von CO« verwendet werden kann und der Abtriebsäule 18 durch Leitung 28 zugeführt werden kann. Typisch für derartige Gase sind Stickstoff und C2_4-Kohlenwasserstoffe. Besonders vorteilhaft und bevorzugt ist jedoch CO2.
Die Menge des inerten Gases, das auf diese Weise durch Leitung 28 der Abtriebsäule zugeführt wird, kann von etwa 0,1 Mol bis etwa 10 Mol inertes Gas pro Mol Ammoniak betragen, wobei das Ammoniak als freies in Wasser gelöstes Ammoniak oder als in Ammoniumcarbamat, Ammoniumcarbonat, Ammoniumbicarbonat, Harnstoff oder Mischungen derselben gebundenes Ammoniak vorliegt. Wenn CO2 als bevorzugtes inertes Gas verwendet wird, findet ein bevorzugter Betrieb mit etwa 0,5 bis etwa 2 Mol COp pro
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Mol Ammoniak, wie es in der Charge vorliegt, statt; und wenn ein anderes inertes Gas als COp verwendet wird, reicht der bevorzugte Bereich von etwa 3 bis etwa 6 Mol..
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Claims (10)

  1. - 10 Patentansprüche
    /Iy Verfahren zur Rückgewinnung von Ammoniak aus einer wässrigen Ammoniaklösung, bei dem die wässrige Ammoniaklösung in einen oberen Bereich einer Fraktionierkolonne eingeführt wird und bei dem Dampf in einen unteren Bereich der Fraktionierkolonne eingeführt wird, um Ammoniak von der wässrigen Ammoniaklösung abzutreiben, dadurch g e ke nnze ich ne t , dass:
    ein inertes Gas ebenfalls in einen unteren Bereich dieser Fraktionierkolonne eingeführt wird und das Ammoniak von dieser wässrigen Lösung damit bei einem
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    Druck von etwa 1,40 kg/cm (20 psi) bis etwa 28 kg/cm (400 psi) abgetrieben wird,
    ein Produkt, das Ammoniak, inertes Gas und Wasserdampf enthält, am Überlauf von der Kolonne abgezogen wird, und
    ein flüssiges Produkt von der Kolonne abgezogen wird, das im wesentlichen flüssiges Kondensat ist, welches im wesentlichen frei von Ammoniak, gebunden als Carbamat, Carbonat, Bicarbonat oder Harnstoff oder Mischungen derselben oder von freiem Ammoniak ist.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass diese wässrige Ammoniaklösung Harnstoff und Ammoniumcarbamat enthält.
  3. 3. Verfahren nach -Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , dass das inerte Gas Kohlenstoffdioxyd ist.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet , dass das Kohlenstoffdioxyd und der Dampf getrennt in diese Kolonne eingeführt werden.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet , dass das Kohlenstoffdioxyd in
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    diese Kolonne getrennt unterhalb des Dampfes eingeführt wird.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5 , dadurch gekennzeichnet , dass Sauerstoff in einem unteren Bereich dieser Kolonne in einer Menge von etwa 0,1 bis 5 Mol. Sauerstoff pro 100 Mol. des in dem am Überlauf abgezogenen Produktes vorhandenen Kohlenstoffdioxyd eingeführt wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet , dass Sauerstoff so unterhalb des Kohlenstoff dioxyds und Dampfes eingeführt wird.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet , dass der Sauerstoff in Form von Luft vorliegt.
  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8 , dadurch gekennzeichnet , dass ein kleinerer Teil der wässrigen Ammoniaklösung in einen oberen Bereich der Kolonne eingeführt wird und ein grösserer Bereich der wässrigen Ammoniaklösung erhitzt und in einen Zwischenbereich der Kolonne eingeführt wird.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurchgekennzeichnet , dass dieser grössere Teil der wässrigen Ammoniaklösung in indirektem Wärmeaustausch mit dem flüssigen Produkt gebracht wird, bevor er in diese Kolonne eingeführt wird.
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