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DE2127821B2 - Verfahren zur Herstellung von Acyloxyalkanphosphonsäurediestern bzw. Acyloxyalkanphosphinsäureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Acyloxyalkanphosphonsäurediestern bzw. Acyloxyalkanphosphinsäureestern

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DE2127821B2
DE2127821B2 DE19712127821 DE2127821A DE2127821B2 DE 2127821 B2 DE2127821 B2 DE 2127821B2 DE 19712127821 DE19712127821 DE 19712127821 DE 2127821 A DE2127821 A DE 2127821A DE 2127821 B2 DE2127821 B2 DE 2127821B2
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DE
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vinyl
phosphite
acid
tert
mol
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DE19712127821
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DE2127821A1 (en
DE2127821C3 (de
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Manfred Dr. 6239 Fischbach Finke
Hans-Jerg Dr.-Ing. 6232 Bad Soden Kleiner
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Hoechst AG
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Hoechst AG
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/30Phosphinic acids [R2P(=O)(OH)]; Thiophosphinic acids ; [R2P(=X1)(X2H) (X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/32Esters thereof
    • C07F9/3205Esters thereof the acid moiety containing a substituent or a structure which is considered as characteristic
    • C07F9/3211Esters of acyclic saturated acids which can have further substituents on alkyl
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07F9/40Esters thereof
    • C07F9/4003Esters thereof the acid moiety containing a substituent or a structure which is considered as characteristic
    • C07F9/4006Esters of acyclic acids which can have further substituents on alkyl

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)

Description

worin R1, R3 und R4 Alkylgruppen mit 1 bis 18 C-Atomen, R2 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 — 18 C-Atomen und χ und y die Zahlen O oder 1 bedeuten, durch Anlagerung von Verbindungen der allgemeinen Formel II
10
R1COO(CHj)-C = CH2
R2
(Π)
20
worin R1, R2 und χ vorstehend genannte Bedeutungen haben, an Verbindungen der allgemeinen Formel III
OR3
Η — Ρ
(III)
Il \
O (O)1R4
JO
worin R3, R4 und y die obengenannten Bedeutungen haben, in Gegenwart von Radikalbildnern und/oder UV-Licht, dadurch gekennzeichnet, daß man die Anlagerung bei Temperaturen von etwa 130 bis etwa 250° C vornimmt.
Addition der ausgesprochen polaren Alkancarbonsäurevinyl- und -allylester an Dialkylphosphite und etwa auch an A lkylphosphonite kein Maßstab, da Cyclohexen kein Olefin mit funktionellen Gruppen, sondern ein völlig symmetrisches Olefin ohne irgendwelche weiteren funktionellen Gruppen und damit ziemlich unpolar und etwa im Verhältnis zu den erwähnten polaren Olefinverbindungen relativ wenig reaktionsfähig ist Für dessen Reaktionen kommen daher von vornherein höhere Temperaturen in Frage als für entsprechende Reaktionen polarerer (reaktionsfähigefer) Olefine. Außerdem wurde auch bei 1300C und bei einem Molverhältnis von Cyclohexen zu Dibutylphosphit von 1 :2 nach der zitierten Literaturstelle nur eine Ausbeute an entsprechendem 1 :1-Addukt von 40% erhalten, was kaum zu einer Übertragung der bei dieser Reaktion angewandten Bedingungen auf ähnliche Reaktionen ermutigt
Es wurde gefunden, daß man Acyloxyalkanphosphonsäurediester bzw. Acyloxyalkanphosphinsäureester der allgemeinen Formel I
OR3
R1COO(CHA-CH-CH2-P (I)
I ll\
R2 O (O)1R4
worin R1, R3 und R4 Alkylgruppen mit 1 — 18 C-Atomen, R2 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1-18 C-Atomen und χ und y die Zahlen 0 oder 1 bedeuten, durch Anlagerung von Verbindungen (Alkancarbonsäure-vinylester oder Alkancarbonsäure-allylester) der allgemeinen Formel II
R1CCO(CHA-C = CH2
R2
Es ist bekannt, Essigsäureisopropenylester bei einer Temperatur von 85-95° C an überschüssiges Diäthylphosphit (2,5 Mol) unter Verwendung von Dibenzoyl- /
peroxid als Katalysator anzulagern. Die Ausbeute 4r> H—P
beträgt maximal 72% d. Th. (S. Reis et al., J. Am. Chem. Soc 77 (1955), 6225). Es ist auch bekannt, Vinylacetat unter etwa gleichen Bedingungen an Diäthylphosphit anzulagern; die Ausbeute beträgt in diesem Fall 14% d. Th. (R. L. McConnel et al., J. Am. Chem. Soc. 79 (1957), w 1961). Bei der Anlagerung längerkettiger Vinylester an überschüssiges Dialkylphosphit (2 Mol) mit tert.-Butylperbenzoat als Katalysator wurde eine Ausbeute von 50-60% d.Th. erhalten (R. Sasin et al., J. Am. Chem. Soc. 81 (1959), 6275). Allen diesen Verfahren ist r, gemeinsam, daß bei relativ niedrigen Temperaturen gearbeitet wird. Weiterhin muß ein relativ großer Überschuß von Dialkylphosphit verwendet werden, um die beschriebenen Ausbeuten zu erhalten und die Bildung von Telomerisaten zurückzudrängen, ohne daß w) deren Bildung völlig unterbunden wird. Damit haben alle diese Verfahren den Nachteil, daß man das überschüssige Phosphit durch Destillation abtrennen und vor seiner Weiterverwendung in der Regel einer Reinigung unterziehen muß. hr>
Die aus Houben —Weyl, Methoden der organischen Chemie, Bd. XII/1, 1963, S. 464, bekannte Anlagerung worin R1, R2 und χ die vorstehend genannten Bedeutungen haben, an Verbindungen (Dialkylphosphite bzw. Alkylphosphonite) der allgemeinen Formel III
OR3
(III)
ll\
O (O),,R4
von v_,yciönexen sn u/iuuiyipnosp
i*#v ^ ist iiir viic worin R3, R4 und ydie obengenannte Bedeutung haben, in Gegenwart von Radikalbildnern und/oder UV-Licht mit hohen Ausbeuten herstellen kann, wenn man die Anlagerung bei Temperaturen von etwa 30 bis etwa 2500C vornimmt.
Es ist ein Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens, daß der bisher übliche Überschuß an Phosphor-Verbindungen nicht erforderlich ist und daß es auch noch bei stöchiometrischen Verhältnissen der Ausgangsstoffe zu guten Ausbeuten führt. Die ungesättigte Esterkomponente und das Phosphit bzw. Phosphonit werden vorzugsweise im Molverhältnis größer als 0,5 :1 bis 1:1, insbesondere im Molverhältnis 1:1, eingesetzt. Größere Überschüsse der Phosphor-Komponente sind möglich.
Die Umsetzungstemperaturen betragen etwa 130 bis etwa 25O0C, vorzugsweise 150 bis 200°C. Die Umsetzungsdauer beträgt je nach Versuchsanordnung und gegebenenfalls auch entsprechend dem Maßstab etwa 1 bis 4 Stunden.
Als Ausgangsstoffe geeignete Phosphite sind beispielsweise Dimethylphosphit, Methyläthylpliosphit, Diäthylphosphit, Di-n-butylphosphit, Di-isobutylphosphit, Di-n-heptylphosphit, Di-tetradecylphosphit oder Di-octadecylphosphit Die Herstellung derartiger Phosphite ist sein langem bekannt Dialkylphosphite mit Kettenlängen von mehr als 4 Kohlenstoffatomen werden dabei vorteilhaft nach dem Verfahren der belgischen Patentschrift 7 47 353 hergestellt, da die nach diesem Verfahren erhaltenen Phosphite über eine ausgezeichnete Reinheit verfügen.
Als Phosphonite kommen z. B. in Frage: Methanphosphonigsäuremonomethylester, -äthylester, -n-propylester, -isobutylester, -isooctylester, -n-dodecylester, -n-octadecylester, Propanphosphonigsäureisopropy'-ester oder Hexadekanphosphonigsäurehexadecylester. Die Herstellung derartiger Phosphonite ist ebenfalls bekannt
Als Alkancarbonsäurevinyl- bzw. -allylester kommen z. B. in Frage: Propionsäurevinylester, Buttersäurevinylester Valeriansäurevinylester, Pivalinsäurevinylester, Isononansäurevinylester, Vinylester von Gemischen verzweigter aliphatischen Carbonsäuren mit 9—11 C-Atomen, Undecylsäurevinylester, Laurinsäurevinylester, Stearinsäurevinylester bzw. die entsprechenden Allylester und insbesondere Essigsäurevinylester, -isopropenylester, und -allylester.
Als geeignete Radikalbildner dienen Peroxide oder andere Initiatoren, die in diesem Temperaturbereich eine genügend hohe Halbwertzeit ihres Zerfalls besitzen, wie beispielsweise
Di-tert-butylperoxid,tert-Butylperoxid,
2,5-Dimethylhexan-bis-2,5-(peroxybenzoat),
tert-Butylhydroperoxid,
Bis-2,2'-(tert-butylperoxy)-butan,
tert-Butylperoxyäthan-sulfonsäure-n-butylester-(2), tert.-Butylperoxyäthan-nitril-(2),
Acetylbenzoylperoxid, Dicumylperoxid oder
Azobisisobutanoldiacetat.
Andere äquivalente Radikalbildner sind dem Fachmann geläufig und ihre Eignung ist gegebenenfalls durch einfache Vorversuche leicht zu ermitteln. Bevorzugt kommt Di-tert-butylperoxid zur Anwendung.
Im Falle der Verwendung von UV-Licht wird zweckmäßig eine UV-Tauchlampe eingesetzt.
Die erfindungsgemäße Umsetzung wird im allgemeinen in der Weise durchgeführt, daß in das Dialkylphosphit bzw. Alkylphosphonit der Vinyl- bzw. Allylester, gegebenenfalls mit katalytischen Mengen eines Radikalbildners vermischt, eingetropft wird. Dabei werden niedrigsiedende Vinyl- bzw. Allylester vorteilhaft so eingetropft, daß das Ausflußrohr des Tropftrichters bis unter die Oberfläche der phosphorhaltigen Komponente führt.
Werden Radikalbildner eingesetzt, so benötigt man etwa 0,1 bis etwa 1,5 Mol-%, berechnet auf eingesetzten Vinyl- bzw. Allylester, bevorzugt 0,4-0,8 Mol-%. Falls sich der Katalysator und der Vinyl- bzw. Allylester nicht genügend ineinander lösen, so kann es sich als vorteilhaft erweisen, als Lösungsvermittler zusätzlich ein inertes Lösungsmittel, z. B. Benzol, Toluol oder Xylol, einzusetzen. Es kann aber auch der Radikalbildner zwar nicht im Vinyl- bzw. Allylester, aber in der phosphorhaltigen Komponente löslich sein. In diesem Fall kann in einem Teil des gesamten umzusetzenden Phosphits oder Phosphonits der Radikalbildner gelöst werden und CTeircnnt neben dem Olefin zu^e^cbcn werden. Weiterhin kann unter Umständen auch die phosphorhaltige Komponente als Lcsungsvermittler für den Radikalbildner im Olefin Verwandung finden.
Die Umsetzungen verlaufen schwach exotherm.
Wenn überhaupt, ist daher nur in geringem Maße zur Aufrechterhaltung der Umsetzungstemperaturen eine Wärmezufuhr erforderlich. Das Verfahren bedarf zu seiner Durchführung auch keiner Inertgas-Atmosphäre.
Das Verfahren kann kontinuierlich gestaltet werden.
Die Umsetzung verläuft in guten Ausbeuten. Die Reaktionsprodukte können nach bekannten Methoden, z. B. durch Destillation unter vermindertem Druck, gereinigt werden. In reiner Form erhält man sie dann in ca. 80 - 90%iger Ausbeute.
Die verfahrensgemäß erhaltenen Acyloxyalkanphosphonsäurediester bzw. -phosphinsäureester sind großenteils bekannt und stellen technisch und wirtschaftlich bedeutende Zwischenprodukte für die Herstellung von Pflanzenschutzmitteln, Reifebeschleunigern und Flammschutzmitteln dar. Da nach dem erfindungsgemäßen Verfahren diese Zwischenprodukte in einer gegenüber den bekannten Verfahren wesentlich vereinfachten Weise und mit höherer Ausbeute hergestellt werden können, ist das neue Verfahren als technisch fortschrittlich anzusehen.
Beispiele
Beispiel 1
660 g (6MoI) Dimethylphosphit werden in einen Glaskolben mit Rührer, Tropftrichter und Rückflußkühler gefüllt. Das Auslaufrohr des Tropftrichters führt dabei unter die Oberfläche des Dimethylphosphits. Nun wird auf 1600C erhitzt und bei dieser Temperatur werden 516 g (6MoI) Vinylacetat, vermischt mit 5 g Di-tert-butylperoxid, während 4 Stunden unter lebhaftem Rühren eingetropft. Danach wird 30 Minuten bei 165°C nachgerührt Anschließend wird destilliert. Man erhält 971 g 2-Acetoxyäthanphosphonsäuredi.methylester, Kpo^: 95° C. Das entspricht einer Ausbeute von 82,5% d. Th.
Beispiel 2
In der in Beispiel 1 beschriebenen Apparatur werden 276 g (2 Mol) Diäthylphosphit auf 160-1650C erhitzt. Dazu werden bei dieser Temperatur während 3 Stunden 172 g (2 Mol) Vinylacetat, das 2 g Di-tert-butylperoxid enthält, unter lebhaftem Rühren eingetropft. Man erhält bei der anschließenden Destillation 370 g 2-Acetoxyäthanphosphonsäurediäthylester, Kpoj: 99- 1010C. Das entspricht einer Ausbeute von 82,5% d. Th.
B e i s ρ i e 1 3
194 g (1 Mol) Di-n-butylphosphit werden in die in Beispiel 1 beschriebene Apparatur gefüllt und auf 2000C erhitzt. Bei dieser Temperatur werden nun 86 g (1 Mol)
bo Vinylacetat, die mit 0,8 g Di-tert-butylperoxid vermischt sind, unter lebhaftem Rühren während 3 Stunden eingetropft. Anschließend wird destilliert. Man erhält 234 g 2-Acetoxyäthanphosphonsäuredi-n-butylester, Kpo.08:115°C. Das entspricht einer Ausbeute von 83,5% d.Th.
In entsprechender Weise erhält man beim Einsatz von Di-isobutylphosphit in 83,5%iger Ausbeute 2-Acetoxyäthanphosnhonsäiiredii.sohiitylester, Kpoj: 115°C.
Beispiel 4
278 g (1 Mol) Di-n-heptylphospht werden in der in Beispiel 1 angegebenen Apparatur suf 200° C erhitzt und bei dieser Temperatur ein Gemisch von 86 g (1 Mol) Vinylacetat und 0,7 g Di-tert-butylperoxid während 2 Stunden unter lebhaftem Rühren eingetropft Anschließend wird destilliert Man erhält 302 g 2-Acetoxyäthanphosphonsäuredi-n-heptylester, Kp0^: 180-185° C. Das entspricht einer Ausbeute von 83% d. Th.
Beispiel 5
136 g (1 Mol) Methanphosphonigsäureisobutylester werden in der in Seispiel 1 angegebenen Apparatur auf 170—175°C erhitzt und bei dieser Temperatur während 2,5 Stunden ein Gemisch von 86 g (1 Mol) Vinylacetat und 1 g Di-tert-butylperoxid eingetropft Anschließend wird destilliert Man erhält 192 g 2-Acetoxyäthylmethylphosphinsäureisobutylester, Κρο,β: l.?5°C. Das entspricht einer Ausbeute von 86,5% d. Th.
Beispiel 6
136 g (1 Mol) Methanphosphonigsäureisobutylester werden in die in Beispiel 1 beschriebene Appa-atur gefüllt und auf 170° C erhitzt. Nun wird unter lebhaftem Rühren bei dieser Temperatur ein Gemisch von 100 g (1 Mol) Essigsäureisopropenylester und 0,8 g Di-tertbutylperoxid während 2 Stunden eingetropft Anschließend wird destilliert Man erhält 213 g (2-Acetoxy-2-methyl-äthyl)-methylphosphinsäureisobutylester, Kpo,i5: 105° C. Das entspricht einer Ausbeute von 90% d. Th.
Beispiel 7
In der in Beispiel 1 beschriebenen Apparatur werden 200 g (2 Mol) Isopropenylacetat, vermischt mit 2 g
ίο Di-tert-butylperoxid, bei 160—165"C innerhalb von 3 Stunden zu 276 g (2MoI) Diäthylphosphit getropft Anschließend wird 15 Minuten bei 160° C nachgerührt. Nach Vakuumdestillation erhält man 411 g 2-Acetoxy-2-methyl-äthanphosphonsäure-diäthylester, Kp0^: 90° C.
Das entspricht einer Ausbeute von 86,5% d. Th.
Beispiel 8
136 g (1 Mol) Methanphosphonigsäureisobutylester werden in die in Beispiel 1 beschriebene Apparatur gefüllt und auf 170° C erhitzt Nun wird bei dieser Temperatur unter lebhaftem Rühren ein Gemisch von 100 g (1 Mol) Allylacetat und 1 g Di-tert-butylperoxid während 2 Stunden eingetropft. Anschließend wird destilliert. Man erhält 206 g 3-AcetoxypropylmethyI-phosphinsäureisobutylester, Kpo.is: 115°C. Das entspricht einer Ausbeute von 87% d. Th.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I
    OR3
    R1COO(CH2)^-CH-CH2-P (I)
    I ll\
    R2 O (O),.R4
DE19712127821 1971-06-04 1971-06-04 Verfahren zur Herstellung von Acyloxyalkanphosphonsäurediestern bzw. Acyloxyalkanphosphinsäureestern Expired DE2127821C3 (de)

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