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DE2167058C3 - Verfahren zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzugs- und Beschichtungsmassen - Google Patents

Verfahren zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzugs- und Beschichtungsmassen

Info

Publication number
DE2167058C3
DE2167058C3 DE19712167058 DE2167058A DE2167058C3 DE 2167058 C3 DE2167058 C3 DE 2167058C3 DE 19712167058 DE19712167058 DE 19712167058 DE 2167058 A DE2167058 A DE 2167058A DE 2167058 C3 DE2167058 C3 DE 2167058C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
compounds
group
enamine
divalent
coverings
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19712167058
Other languages
English (en)
Other versions
DE2167058B1 (de
Inventor
Eugen Dipl.-Ing. Dr. 4717 Nordkirchen Griebsch
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Pharma AG
Original Assignee
Schering AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering AG filed Critical Schering AG
Priority to DE19712167058 priority Critical patent/DE2167058C3/de
Publication of DE2167058B1 publication Critical patent/DE2167058B1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2167058C3 publication Critical patent/DE2167058C3/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/08Processes
    • C08G18/10Prepolymer processes involving reaction of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen in a first reaction step

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)

Description

R* R3 R1 R2 R3 R*
!Il III
R5-C=C-Ν—Α—Ν—C=-C—R5 (I)
ίο
13
20
wobei A ein zweiwertiger organischer Rest ist, nämlich
aa) ein zweiwertiger linearer oder verzweigter Kohlenwasserstoff-Rest mit 4 bis 36 Kohlenstoffatomen oder i>
ab) eine zweiwertige Poiyäther- Kette der allgemeinen Formel II.
tB — Ov- B— (M) jo
wobei
B -CH2-CH2- -CH-CH2- (CH2I4-
und wobei
ca) R3 Wasserstoff und R4 und R5 einzeln oder gleichzeitig ein Wasserstoff-Atom, eine Methyl- oder eine Äthyl-Gruppe sein können
oder
cb) R5 Wasserstoff jnd R3 und R4 zusammen ein zweiwertiger Kohlenwasserstoff-Rest R7. der eine, gegebenenfalls alkylgruppen-substitiüerte, Tn- oder Tetramethylen-Gruppe mit insgesamt bis zu 8 C-Atomen darstellt sein können,
entweder in der gewünschten Weise aufträgt und der Einwirkung von Wasser oder Wasserdampf bzw. dei Feuchtigkeit der Luft aussetzt oder mit Wasser versetzt und in der gewünschten Weise appliziert,
dadurch gekennzeichnet, daß ansteile der Enaminverbindungen gemäß B Enamingruppen enthaltende Präpolymere, hergestellt durch Umsetzung von mindestens eine Enamingruppe und eine aliphatische Hydroxylgruppe pro Molekül tragende Verbindungen mit Polyisocyanaten, verwendet werden.
2 Mittel für das Verfahren gemäß Anspruch 1. be stehend aus einer stabilen wasserfreien, in Gegen wart von Wasser härtbaren Mischung aus
A) mindestens einem organischen unverkappten oder verkappten Polyisocyanat und aus
B) einer oder mehrerer der Enamidgruppen enthaltenden Präpolymere gemäß Anspruch 1.
ein zweiwertiger cycloaliphatischer oder aromatischer Kohlenwasserstoff-Rest, der gegebenenfalls einen oder mehrere Alkyl-Substituenten tragen kann, mit insgesamt bis zu 12 Kohlenstoffatomen und η eine ganze Zahl von 1 bis ca. 1000 sein kann oder
ac) ein zweiwertiger, gegebenenfalls alkylgruppen-substituierter, Cyclopenty!- oder *"> Cyclohexyl-Rest mit insgesamt bis zu 12 C-Atomen oder
ad) ein zweiwertiger, gegebenenfalls alkylgruppen-substituierter aromatischer Rest mit insgesamt bis zu 12 C-Atomen
sein kann, und wobei am Rest A ein oder mehrere Η-Atome durch Hydroxid-Gruppen substituiert sein können und wobei R1 und R2
ba) einwertige lineare bzw. unsubstituierte oder
vpr7wpicrtp hwu «lihcrifiiiprft» aUnhati<irhc cycloaliphatische oder aromatische Reste mit 1 bis 12 C-Atomen oder
bb) zweiwertige Äthylen-Gruppen, die zu A je einen heterocyclischen Ring schließen, darsteilen oder
bc) zusammen eine zweiwertige Äthylen-Grup pe bilden, die gegebenenfalls durch eine Hydroxid-Gruppe und die gegebenenfalls durch eine oder mehrere Alkyl-Gruppen substituiert sein kann, und wobei A eine, gegebenenfalls alkylgruppensubstituierte, Äthylen-Gruppe ist, oder
bd) Cyan-äthyl-Gruppen sind.
Gegenstand der Patente 21 25 247 bzw. 21 67 141 sind Verfahren zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzugs- und Beschichtungsmassen. wobei man Mischungen aus
A) mindestens einem organischen unverkappten oder verkappten und aus
B) einer oder mehrerer der folgend aufgeführten Enamin-Verbindungen,
B 1. Di-enamine der allgemeinen Forme! I,
R4 RJ R1 R2 R-' RJ
R5—C-C-N-A-N-C = C-R5 (I)
wobei A ein zweiwertiger organischer Rest ist, nämlich
ääf CiTt üvirCiWCriigdi iii'icuici uuci vciÄWClgici Kohlenwasserstoff-Rest mit 4 bis 36 Kohlenstoffatomen oder
ab) eine zweiwertige Polyäther-Kette der allgemeinen Formel H,
(II)
wobei
B CH2 CH2— —CH—CH2
CH3
ein zweiwertiger cycloaliphatischer oder aromatischer Kohlenwasserstoff-Rest, der gegebenenfalls einen oder mehrere Alkyl-Substituenten tragen kann, mit insgesamt bis zu 12 Kohlenstoffatomen und π eine ganze Zahl von 1 s bis ca. 1000 sein kann oder
ac) ein zweiwertiger, gegebenenfalls alkylgruppen-substituierter, Cyclopentyl- oder Cyclohexyl-Rest mit insgesamt bis zu 12 C-Atomen oder '°
ad) ein zweiwertiger, gegebenenfalls alkylgruppen-substituierter aromatischer Rest mit insgesamt bis zu 12 C-Atomen
sein kann, und wobei am Rest A ein oder mehrere |5 H-Atome durch Hydroxid-Gruppen substituiert sein können und wobei R1 und R2
ba) einwertige lineare bzw. unsubstituierte oder verzweigte bzw. substituierte aliphatische, cycloaliphatische oder aromatische Reste mit 1 bis 12 C-AtOirten oder
bb) (zweiwertige) Äthylen-Gruppen, die zu A je einen heterocyclischen Ring schließen, darstellen oder
jc) zusammen eine zweiwertige Äthylen-Gruppe 2> bilden, die gegebenenfalls durch eine Hydroxid-Gruppi und die gegebenenfalls durch eine oder mehrere Alkyl-Gruppen substituiert sein kann, und wobei A eine, gegebenenfalls alkylgrupr-"nsubstituierte, Äthylen-Gruppe ist. oder
bd) Cyan-äthylGruppen sird
und wobei
ca) RJ Wasserstoff und R" und R einzeln oder gleichzeitig ein Wasserstoff-Atom, eine Methyloüer eine Äthyl-Gruppe sein können
oder
cb) R5 Wasserstoff und R3 und R4 zusammen ein zweiwertiger Kohlenwasserstoff-Rest R7, der eine, gegebenenfalls alkylgruppen-substituierte, Tri- oder Tetramethylen-Gruppe mit insgesamt bis zu 8 C-Atomen darstellt, sein können,
entweder der gewünschten Weise aufträgt und der Einwirkung von Waiser oder Wasserdampf bzw. der Feuchtigkeit der Luft aussetzt oder mit Wasser versetzt und in der gewünschten Weise appliziert.
40
45
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die weitere Ausbildung des Verfahrens der Patente 21 25 247 r>o oder 21 67 141 zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzugs- und Beschichtungsmassen, wobei man Mischungen aus
A) mindestens einem organischen unverkappten oder
..„_i . n_i.„· . 1
B) einer oder mehrerer der aufgeführten Enamin-Verbindungen
entweder in der gewünschten Weise aufträgt und der Einwirkung von Wasser oder Wasserdampf bzw. der Feuchtigkeit der Luft aussetzt oder mit Wasser versetzt und in der gewünschten Weise appliziert, dadurch gekennzeichnet, daß ansteile der Enaminverbindungen gemäß B Enamingruppen enthaltende Präpolymere, hergestellt durch Umsetzung von mindestens eine Enamingruppe und eine aliphatische Hydroxylgruppe pro Molekül tragende Verbindungen mit Polyisocyanaten, verwendet werden.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung sind Mittel für dieses Verfahren, bestehend aus einer stabilen wasserfreien, in Gegenwart von Wasser härtbaren Mischung aus
A) mindestens einem organischen unverkappten oder verkappten Polyisocyanat und aus
B) einer oder mehrerer der Enamin-Gruppen enthalden Präpolymeren, hergestellt durch Umsetzung von mindestens eine Enamingruppe und eine aliphatische Hydroxylgruppe pro Molekül tragende Verbindungen mit Polyisocyanaten.
Die Herstellung der erfindungsgemäß mitverwendeten mindestens eine Enamin-Gruppe enthaltenden präpolymeren Verbindungen erfolgt dadurch, daß Verbindungen, die mindestens eine sekundäre Amino-Gruppe und eine freie Hydroxylgruppe pro Molekül enthalten, mit
a) aliphatischen Aldehyden der allgemeinen Formel
R4 H
R'-CH-C-O
worin R4 und κ.; e.nzeln oder gleichzeitig eir> Wasserstoff-*. * rine Methy!- oder eine Äthyl Gruppe sein können, ider mit
b) cycloaliphaiischen Ketonen der allgemeinen Formel
JC
H-C C=-O
worin R7 die zuvor definierte Bedeutung hat.
gegebenenfalls durch Säuren katalysiert gegebenenfalls unter Wärmezufuhr oder Kühlung, mit oder ohne Lösungsmittel umgesetzt werden, wobei dafür Sorge getragen wird, daß das entstehende Reaktionswasser und die überschüssigen Carbonyl-Verbindungen entfernt werden und weitere Umsetzung der freien Hydroxylgruppe dieser Enamine mit Poiyir.ocyanaten.
Als Carbonyl-Komponente sind insbesondere aliphatische Aldehyde und cyclische Ketene geeignet. Beispiele für Aldehyde und Ketone, die sie h mit Vorteil zur Darstellung der erfindungsgemäß miwerwendeten Enamine verwenden lassen, sind: Acetaldehyd. Propionaldehyd, n-Butyraldehyd, iso-Butyraldehyd, Diäthylacetaldehyd. Cyclopentanon, Trimefhyicyclopentanon. Cyclohexanon. Trimethylcyclohexanon und andere suDstitL ;erte Cyclohexanone und Cyclopentanone.
Die weniger reaktiven aliphatischen Ketone ergeben weniger gute Ausbeuten.
Als Beispiel für die mindestens eine sekundäre Amino-Gruppe und eine aliphatische Hydroxid-Gruppe
piu iriuitivui iiagcnuc τ ei unmutigen, aci 1 -(^-nyuroxy-
äthyl)-piperazin genannt.
Beispiele für organische Isocyanate, die sich mit dem mindestens eine Enamingruppe und eine aliphatische Hydroxylgruppe pro Molekül tragenden Verbindungen als auch mit den präpolymeren Enaminen umsetzen lassen, sind:
aromatische Diisocyanate, z.B. 2,4- und 2,6-Diisocyanatotoluol, 'M'-Diisocyanato-diphenylmethan,
1,5-Naphthylendiisocyanat,
verkappte aromatische Polyisocyanate, z. B. ein durch ein Phenol verkapptes Diisocyanato-toluol, ein durch ein Phenol verkapptes Triisocyanat aus der Umsetzung von Trimeihylolpropan mit Diisocyanato-toluol,
aliphatische Diisocyanate, ζ. B. Hexamethylen-diisocyanat, Trimetbyl-hexamethylen-diisocyanat Dimeryl-diisocyanat (Dimeryi = Rest der dimerisierten Fettsäure), cycloaliphatische Diisocyanate, z. B. Dicyclohexyl-methan-diisocyanat, Isophoron-diisocyanat
(= 1 -Isocyanato-S-isocyanatomethyl-S^-trimethyl-cyclohexan), biuretgruppenhaltige Trüsocyanate,
Umsetzungsprodukte aus Polyolen, z, B. niedermolekulare aliph.-tische Polyole oder Polybutadien-diole, und Polyisocyanaten und
präpolymere Isocyanate, die durch Reaktion von überschüssigem Diisocyanat mit Polye tern oder PoIyäthern hergestellt werden.
Bei Bedarf werden die Isoc" Λ die
aromatischen, in verkappter F < Zum
Verkappen eignen sich Phen: . .,^no! und
Nonyl-phenol, und Maleinsäureester.
Diese Mischungen werden in Gegenwart von Wasser zur Herstellung von Polyharnstoffen unter Formgebung, insbesondere zur Herstellung von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzügen und Beschichtungen verwendet, wobei sie
a) mit Wasser versetzt und in der gewünschten Weise appliziert oder
b) in der gewünschten Weise aufgetragen und der Einwirkung von Wasser oder Wasserdampf bzw. der Feuchtigkeit der Luft ausgesetzt werden.
Werden Mischungen von präpolymeren Enaminen und Polyisocyanaten mit Wasser versetzt so setzt langsam die Reaktion ein, die jedoch noch eine weitere Verarbeitung gestattet
Die Hydrolyse-Geschwindigkeit hängt von der Art der Carbonyl-Komponente und des sekundären PoIyamins ab. Pofy-enamine, die von cyclischen Ketonen abstammen, hydrolysieren schneller als solche, die von Aldehyden abstammen. Weiterhin kann die Hydrolyse-Geschwindigkeit in Umkehrung der Darstellung der Enamine oft erheblich durch den Zusatz von Säuren beu:hleunigt werden.
Herstellungsvorschrift für Enarr.ine
a) Herstellung des freie Hydroxylgruppen
enthaltenden Enamins
50 Teile l-(2-Hydroxyäthyl)-piperazin werden mit 27,7 Teilen iso-Butyraldehyd und 30 Teiien Toluol 15 Stunden lang am Wasserabscheider erhitzt Nachdem überschüssiger Aldehyd und Toluol abgezogen wurden, wird der Rückstand im Vakuum destilliert.
Kp.:112°C/2,5mm
AnJyse:
Beispiel für eine stabile Mischung aus einem
präpolymeren Enan.in und einem Polyisocyanat
und deren Anwendung
Beispiel 1
Aus N-Hydroxyäthy!-piperazin und iso-Butyraldehyd wird das Monoenamin dargestellt und mit einem Polyisocyanat das aus einem schwach verzweigten Polypropylenglykol (MG = ca. 2000) und Isophorondiisocyanat hergestellt wurde, zum Poly-enamin umgesetzt 10 Teile dieses Polyenamins werden mit 2,3 Teilen des Triisocyanates aus Isophoron-diisocyanat und Trimethylol-propan in Äthylglykolacetat zu einer 50°/oigen Lösung vermischt Die Lösung läßt sich über 9 Monate ohne Gelierung lagern. Die ansgesirichene Lösung härtet ζ η der Luft zu einem elastischen Film (in ca. 100 Minu'en bei G0°/o relativer Luftfeuchtigkeit).
Die folgenden Übersichtstabellt;i erdeutlichen die Vorteile des Erfindungsgegenstandes:
Legende für die folgenden Tabellen
a) Primäre Amine
At: Hexamethylen-diamin
A5: Polyäther-amin, MG 1426
A6: 1,8-p-Menthan-diamin
b) Sekundäre Amine
Ag: Hydroxyäthyl-piperazin
c) Polyisocyanate
C2: Hexamethyien-düsocyanat
Cr- Diisocyanat-toluol
C4: Isophoron-diisocyanat
d) Polyester, Polyhydroxyl- Verbindungen
P2: Oxypropoyliertes Hexgntriol
P3: Oxypropyiierter Sorbit
■*n P4: Gemisch 70 :30 aus Trimethylol-propan und
Diäthylenglykol
P5: Kondensationsprodukt aus Trimethylol-propan
und Butylenglykol
P6: Poly-(hexantriol-/1,3-butyIenglykoI-jdipat)
P7: Poly-(äthylen-/propylen-adipat)
Pe: Trimethylol-propan
P9: Polypropylenglykol
e) (V): die eingesetzte Isocyanat-Verbindung ist ver
kappt.
Erfindungsgemäße Kombinationen aus präpolymeren Enaminen und Polyisocyanaten
Berechnet
Gefunden
C = 65,3 Gew.-%
H = lO,8Gew.-O/o
N = 15.2 Gew-%
C = 63,7Gew.-%
H = 1, 1 Gew.-o/o
N = 15,6Gew.-%
b) Herstellung des präpolymeren Enamins
20 Teile eines Triisocyanates, das aus einem verzweigten Polypropylenglykol und Isophorondiisocyanat (l-Isocyanato-S-isocyanatomethyl-SAS-trime-♦hyl-cyclohexan) hergestellt wurde, werden mit 1,84 Teilen des hydroxylgmppenhaltigen Enamins gemäß a) eine Stunde lang auf 8O0C erwärmt.
Beisp. Polyiso i'räpolym. Be Lagerzeit der
Nr. cyanat aus Enamin aus schich Mischung
Isuüutyr- tungen ohne Vis-
aldehyd und klebfrei kositäts-
nach zunahme
(min)
1 C4 + P8 . A8 + (C4+P9) 100 > 9 Monate
2 C4 + P9 A8 (C4+P9) 100 > 9 Monate
3 C3 + P8(V) A8 + (C4-TP9) > 9 Monate
4 C6 A8 + (C4+P9) > 9 Monate
Vergleichstabelle
Kombinationen aus Polyiminen und Isocyanaten nach Brit. Patentschrift 10 64 841
Polyisocyanat Polyimin aus Klebfrei max. Lager IO 13 Tage
aus Isobutyralde- nach zeit 7 Tage
hyd und (geliert nach) 16 Stunden
(min.) 18 Stunden 15
Q+ P2 A4 20 4 Stunden
C2 + Wasser A4 30 32 Tage
C2 + P3 A4 15 2 Tage
C3 +P4 A4 15 2 Tage
C3+ P5 A4 30 11 Stunden 20
C2+ P6 A4 35 12 Wochen
C3 +P7 A4 30
C2 + Wasser A5 60
C3 + P5 A6 30
C2 + PÄ A6 35
. 230217Λ»

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Weitere Ausbildung des Verfahrens gemäß Patent 21 25247 oder 21 67 141 zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Oberzugsund Beschichtungsmassen, wobei man Mischungen aus
A) mindestens einem organischen unverkappten oder verkappten Polyisocyanat,
B) einer oder mehrerer der folgend aufgeführten Enamin- Verbindungen,
B 1. Di-enamine der allgemeinen Formel!
DE19712167058 1971-04-06 1971-04-06 Verfahren zum Applizieren von Lacken, Vergußmassen, Spachtelmassen, Überzugs- und Beschichtungsmassen Expired DE2167058C3 (de)

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