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DE2156452A1 - Molekulargewichtsregelung in chloroprenpolymeren - Google Patents

Molekulargewichtsregelung in chloroprenpolymeren

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DE2156452A1
DE2156452A1 DE2156452A DE2156452A DE2156452A1 DE 2156452 A1 DE2156452 A1 DE 2156452A1 DE 2156452 A DE2156452 A DE 2156452A DE 2156452 A DE2156452 A DE 2156452A DE 2156452 A1 DE2156452 A1 DE 2156452A1
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chloroprene
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benzene
polymer
soluble
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Bayer AG
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Bayer AG
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F236/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds
    • C08F236/02Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds
    • C08F236/04Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds conjugated
    • C08F236/14Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds conjugated containing elements other than carbon and hydrogen
    • C08F236/16Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds conjugated containing elements other than carbon and hydrogen containing halogen

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Description

2156452 FARBENFABRIKEN BAYER AG
LEVE RK U S EN-Bayerwerk Zentralbereich Patente, Marken und Lizenzen
G/BrU NOV. 1971
Molekulargewichtsregelung in Chloroprenpolymeren
Es ist bekannt, die Polymerisation von Chloropren in Gegen- " wart von Dialkylxanthogendisulfiden als Molekulargewichtsregler durchzuführen, (vergl. britische Patentschrift 512,458). Ebenfalls bekannt ist die Molekulargewichtsregelung mit Mercaptanen (vergl. US Patentschrift 2,567,117).
Die nach diesen Methoden erhaltenen Polychloroprene sind benzollöslich, d.h. unvernetzt, wenn die Polymerisation bei einem Umsatz von höchstens 70 % der Monomeren abgebrochen wird. Besonders leicht verarbeitbare Polychloroprenpolymerisate erhält man, wenn man solche unvernetzten benzollöslichen Polychloroprene mit vernetzten benzollöslichen Chloroprenpolymerisaten mischt (vergl. britische Patentschrift 1,158,970, | deutsche Offenlegungsschrift 2,008,673).
Die so erhaltenen Mischungen besitzen aber bei Verwendung der Dialkylxanthogendisulfide als Molekulargewichtsregler ungenügende thermische Stabilität (ihre Mooney Viskosität nimmt bei thermischer Belastung zu) und bei Verwendung von Mercaptanen als Molekulargewichtsregler ungenügende Festigkeit.
Le A 14 058 - 1 -
30982G/0885
215S452
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Polymerisation von Chloropren und gegebenenfalls bis zu 50 Gew.-% (bezogen auf Monomerenmischung) eines weiteren copolymerisierbaren Monomeren in wäßriger Emulsion in Anwesenheit radikalbildender Initiatoren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Polymerisation in Anwesenheit von 0,1 bis 20 Gew.-Teilen pro 1CX?Gew.-Teile Monomere eines Dialkoxyxanthogendisulfids der Formel
R-O —(CH0-V- O-C-S-S-C-O —(CH9V- 0 - R
durchführt, worin R und R1 Methyl oder Äthyl bedeuten.
Das Polymerisationsverfahren ist grundsätzlich z.B. aus den US Patentschriften 3,042,652; 3,147,317 und 3,147,318 bekannt.
Für das Verfahren der Erfindung benutzt man die Dialkoxyxanthogendisulfide der Formel I im allgemeinen in Mengen von 0,1 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Teile Monomere, bevorzugt in Mengen von 0,15 bis 1 Gew.-Teil. Die Dialkoxyxanthogendisulfide der Formel I sind bekannt.
Die Polymerisation wird in wäßriger Emulsion unter Verwendung eines freie Radikale bildenden Polymerisationskatalysators, z.B. eines Alkalipersulfates, durchgeführt. Beliebige übliche Emulgatoren können zur Herstellung der Monomerenemulsion verwendet werden. Hierzu gehören die wasserlöslichen Salze, insbesondere die Natrium- oder Kaliumsalze von Verbindungen der folgenden Typen: Langkettige Fettsäuren, Kolophonium oder Kolophoniumderivate, z.B. aus Holz gewönnes Kolophonium, Tallöl -Kolophonium, disproportioniertes Kolophonium oder
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teilpolymerisiertes Kolophonium, höhere Alkoholsulfate und Arylsulfonsäuren, z.B. Alkylbenzolsulfonsäuren, und das Kondensationsprodukt von Formaldehyd mit einer Naphthalinsulfonsäure.
Die Konzentration des organischen Monomeren in der- Ausgangsemulsion ist nicht entscheidend wichtig. Im allgemeinen liegt die Konzentration des bei der Herstellung des Polymeren verwendeten organischen Monomeren im Bereich von 30 bis 60 %, bezogen auf das Gesamtgewicht der Emulsion.
Der pH-Wert liegt vorzugsweise im alkalischen Bereich. Die Polymerisation kann zwischen 0° und 800C durchgeführt werden. Vorzugsweise wird zwischen 30 und 50 C gearbeitet.
Die Polymerisation wird bei einem Monomerumsatz abgebrochen, bei dem ein benzollösliches Polymeres erhalten wird. Der zweckmäßige Punkt, an dem die Polymerisation abgebrochen werden muß, hängt in gewissem Umfange von der verwendeten Menge des Alkylxanthogendisulfids ab, liegt jedoch im allgemeinen bei einem Umsatz von etwa 50 bis 70 %. Die Polymerisation wird mit üblichen "Abbruchmitteln" abgebrochen, wie sie in der US Patentschrift 2,576,009 angegeben sind. Das nicht umgesetzte Monomere wird in bekannter Weise, z.B. durch Wasserdampfdestillation entfernt, wie dies in der US Patentschrift 2,467,769 beschrieben ist.
Bis zu 50 % des Chloroprens kann durch ein anderes copolymerisierbares Monomeres ersetzt werden. Als Comonomere eignen sich beispielsweise vinylaromatische Verbindungen, z.B. Styrol, die Vinyltoluole und Vinylnaphtaline, aliphatische konjugierte Diolefinverbindungen, z.B. 1,3-Butadien, Isopren, 2,3-Dimethyl-1,3-butadien und 2,3-Dichlor-1,3-butadien, Vinyläther, -ester und -ketone, z.B. Methylvinyläther, Vinylacetat und Methylvinylketon, Ester, Amide und Nitrile von Acrylsäure und Methacrylsäure, z.B. Äthylacrylat, Methylmethacrylat,
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Methacrylamid und Acrylnitril.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist eine Mischung aus einem unvernetzten benzollöslichen Chloroprenpolymerisat (a) und einem vernetzten benzolunlöslichen Chloroprenpolymerisat (b), die dadurch gekennzeichnet ist, daß sie als unvernetztes benzollösliches Chloroprenpolymerisat ein Polymerisat von Chloropren und gegebenenfalls bis zu 50 Gew.-% (bezogen auf Monomerenmischung) eines weiteren copolymerisierbaren Monomeren enthält, das in Gegenwart von 0,1 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teile Monomere eines Dialkoxyxanthogendisulfids der Formel
R _ O ■—(CH2->2- 0-C-S-S-C-O —(-CH2-)^- O - R1
S S
erhalten wurde, wobei R und R1 für Methyl oder Äthyl stehen.
Das benzollösliche Chloroprenpolymerisat in dieser Mischung ist demnach das Produkt, dessen Herstellung eingangs beschrieben wurde.
Zur Mischung mit diesem Chloroprenpolymerisat geeignete benzolunlösliche vernetzte Chloroprenpolymerisate können nach verschiedenen Verfahren hergestellt werden, bei denen ein vernetztes Polymerisat in Latexform erhalten wird. Beispielsweise kann das Chloropren in Abwesenheit eines Ketten-Überträgers oder mit verhältnismäßig geringen Mengen eines Kettenüberträgers, z.B. eines Alkylmercaptans oder Dialkylxanthogendisulfids, bis zu einem hohen Umsatz polymerisiert werden. Ein geeignetes Verfahren zur Durchführung eines solchen bis zu hohem Umsatz geführten Verfahrens wird beispiels-
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weise in der US Patentschrift 3,147,317 beschrieben. Eine weitere Möglichkeit, die Bildung eines vernetzten Chloroprenpolymeren zu induzieren, besteht darin, in das Polymerisationssystem ein Monomeres einzubeziehen, das mit dem Chloropren ,copolymerisiert und zwei oder mehr polymerisierbare Doppelbindungen enthält. Als Comonomere eignen sich für diesen Zweck beispielsweise Divinylbenzol und Ester von Methacrylsäure mit Polyhydroxyverbindungen, z.B. Alkylenglykolen, Dihydroxybenzol oder Trimethylolpropan.
Diese Polymerisationen werden im allgemeinen nach dem allgemeinen Verfahren durchgeführt, nach dem das benzollösliche Chloroprenpolymere polymerisiert wird, wobei man jedoch den Umsatz des Monomeren bis zu höheren Werten, z.B. 90 bis 100 %, steigen lassen kann. "
Ein weiteres Verfahren zur Herstellung von vernetzten Chloroprenpolymeren, die sich für die Zwecke der Erfindung eignen, besteht darin, daß der Latex einer Nachbehandlung unterworfen wird, durch die das darin enthaltene Polymere vernetzt wird. Beispiele geeigneter Verfahren sind die Bestrahlung gemäß US Patent 3,042,652 und die Behandlung mit einer organischen Peroxyverbindung gemäß dem US Patent 3,147,318.
Bei der Herstellung der vernetzten Komponente kann ein Teil des Chloroprens bis etwa 20 % durch ein anderes Monomeres ersetzt werden. Beispiele hierfür wurden vorstehend bei der ä Beschreibung der Herstellung der benzollöslichen Komponente genannt.
Bevorzugt wird als benzolunlösliches Chloroprenpolymerisat ein Copolymerisat von Chloropren und 2 bis 20 GeWo-%, bezogen auf Chloropren, eines Diesters eines zweiwertigen aliphatischen Alkohols und einer Acrylsäure verwendet. Diese Diester entsprechen der allgemeinen Formel
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2158452
H0C = C - C - O - X - O - C -C - = CH9 II
<=- I If If I ^
R1 O O R2
worin R und R Wasserstoff, Alkyl mit 1-4 C-Atomen oder Chlor bedeuten und X ein Alkylenrest mit 2 - 20 C-Atomen ist. Beispiele solcher Verbindungen sind Äthylendimethacrylat, Propylendimethacrylat, Butylendimethacrylat, Isobutylendimethacrylat, Äthylendiacrylat, Propylendiacrylat, Butylendiacrylat und Isobutylendiacrylat.
Das Polymerisationsverfahren zur Herstellung dieser Produkte entspricht der üblichen Polymerisation von Chloropren in wäßriger Emulsion. Das Verfahren und die dabei erhaltenen Produkte sind aus der britischen Patentschrift 1,158,970 bekannt.
Die Vermischung der Komponenten der Elastomerenmischung erfolgt zweckmäßig durch gutes Mischen der Latices und anschließendes Isolieren des Polymergemisches nach üglichen Verfahren, z.B. durch Gefrierkoagulierung (wie in der US Patentschrift 2,187,146 beschrieben) oder durch Walzentrocknung (wie in der US Patentschrift 2,914,497 beschrieben). Es ist auch möglich, zuerst die Einzelkomponenten nach üblichen Verfahren zu isolieren und dann die isolierten Polymeren auf mechanischem Wege, z.B. durch Kneten auf dem Walzenmischer oder in einem Innenmischer, z.B. einem Banbury-Mischer oder Werner-Pfleiderer-Mischer, zu mischen.
Das Verhältnis der benzollöslichen Komponente (a) zu der vernetzten Komponente (b) kann etwa 20 : 1 bis 1:1 betragen. Wenigstens die Hälfte des Gemisches sollte aus der mit Xanthogen modifizierten, benzollöslichen Komponente (a) bestehen.
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2156*52
Bevorzugt wird ein Verhältnis des benzollöslichen Polymeren zum vernetzten (Gel-)-Polymeren von 1:1 bis 4:1.
Die erfindungsgemäßen Polychloroprenmischungen können in der gleichen Weise wie übliche Polychloroprene zu Kautschukmischungen verarbeitet und vulkanisiert werden. Sie können für alle Einsatzzwecke benutzt werden, für die Polychloroprene geeignet sind. Ihr besonderer Vorteil liegt in verbesserten Verarbeitungseigenschaften im Vergleich zu benzollöslichen Polychloroprenen und zu benzolunlöslichen Polychloroprenen. Gegenüber bekannten Mischungen aus benzollöslichen und benzolunlöslichen Polychloroprenen ist ihre Stabilität bei thermischer Belastung entscheidend verbessert.
Beispiele
I. Herstellung benzollöslicher Polychloroprene mit Di(3-oxapentyl-1)-xanthogendisulfud
Getrennt voneinander wurde eine Monomerenmischung aus
100 Gew.-Teilen Chloropren und
X Gew.-Teilen Di(3-oxa-pentyl-1)-xanthogendisulfid
und eine Mischung aus
120 Gew.-Teilen entsalztem Wasser
5 Gew.-Teilen Natriumsalz einer disproportionierten Abietin-
säure ^
0.5 Gew.-Teilen Natriumsalz eines Kondensationsproduktes aus
Naphthalinsulfonsäure und Formaldehyd 0,5 Gew.-Teilen Natriumhydroxid
0,5 Gew.-Teilen Tetranatriumpyrophosphat
hergestellt.
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Die Monomerenmischung wird in der wäßrigen Phase emulgiert, die Emulsion auf 430C erwärmt und die Polymerisation durch Zutropfen einer Aktivatorlösung aus
2,5 Gew.-Teilen Formamidinsulfinsäure und 97,5 Gew.-Teilen Wasser
ausgelöst.
Die Polymerisation wird bei einem Umsatz von 65 bis 70 % der Monomeren abgebrochen, das restliche Monomere durch Wasserdampfdestillation entfernt und eine Probe des Polymerisats durch Elektrolytfällung und anschließendem Trocknen aus dem erhaltenen Latex isoliert.
Der Versuch wurde mit verschiedenen Reglermengen ausgeführt. Die Ergebnisse zeigt die Tabelle I
Tabelle I Mooney-Viskosität
ML-4« (1000V) des
Versuch Gew.-Teile
Xanthogendisulfid
Polymerisates
>200
1 0,3 140
2 0,5 59
3 0,5 42
4 0,55 34
5 0,60 28
6 0,65
Mit steigender Reglermenge sinkt die Mooney-Viskosität des Polymerisates, die ihrerseits ein Maß für das Molekulargewicht des Produktes ist.
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II. Herstellung eines benzollöslichen Polychloropren mit Diisopropylxanthogendisulfid als Regler (Vergleichsversuch)
Es wird wie in Versuch I gearbeitet, aber als Molekulargewichtsregler 0,59 Gew.-Teile Diisopropylxanthogendisulfid verwendet. Das erhaltene Polymerisat hat eine Mooney-Viskosität ML-41 (1000C) = 42.
III. Herstellung eines benzolunlöslichen Polychloroprens
In einem 40 1-Autoklaven, der mit Rührer, Thermometer, Zuleitungen und einem Kühlsystem verbunden ist, werden folgende Komponenten eingefüllt.
14,4 1 entsalztes Wasser, 815 g Natriumsalz eines disproportionierten Abietinsäuregemisches, 72 g eines Kondensat!ons-Produktes aus Alkylnaphtalinsulfonsäure und Formaldehyd, 36 g Natriumhydroxid, 60 g Tetranatriumpyrophosphat. Anschließend gibt man eine Lösung hinzu, die folgende Bestandteile enthält:
10.620 g Chloropren, 1380 g Äthylenglykoldimethacrylat, 34 g n-Dodecylmercaptan. Anschließend wird auf 430C aufgeheizt und die Polymerisation durch Zutropfen einer Katalysatorlösung ausgelöst, die folgende Bestandteile enthält: 5 g Formamidinsulfinsäure gelöst in 150 g Edelwasser. Bei I einem Umsatz von ungefähr 80 % wird die Polymerisation durch Zugabe einer Stabilisatorlösung aus folgenden Bestandteilen abgestoppt: 5 g Phenothiazin, 5 g p-tert.-Butylbenzkatedin in 500 g Benzol. Anschließend wird der Latex von nicht umgesetzten Monomeren befreit.
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Λ ti C "> C: / :
IV. Mischung von benzollöslichem und benzolunlöslichem Polychloropren
(A) Der Polychloroprenlatex nach Verusch I Nr. 4 wird mit dem Polychloroprenlatex nach Verusch III so gemischt, daß die Mischung 85 Gew.-Teile benzollösliches und 15 Gew.-Teile benzolunlösliches Polychloropren enthält. Aus der Mischung der Latices werden die Polychloroprene durch Gefrierkoagulation und anschließende Trocknung gemeinsam isoliert.
(B) Versuch (A) wird mit dem Latex nach Versuch II wiederholt (Vergleichsversuch)
Proben der Produkte (A) und (B) werden bei 700C gelagert und die Änderung der Mooney-Viskosität mit der Lagerzeit bestimmt . Das Ergebnis zeigt die Tabelle II.
Tabelle II Lagerung von ML-4'(1OO°C) zunehmende Mooney-
Produkt Mooney-Viskosität y-Tagen Viskosität nach
nach y=i y=s 3 Tagen
56 61 > y=3
y=o 53 54 68 15
B 53 55 4
A 51
Das erfindungsgemäße Produkt (A) ändert seine Viskosität kaum und ist damit thermisch erheblich stabiler als des Vergleichsprodukt (B ).
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Claims (5)

  1. Patentansprüche
    Ij). Verfahren zur Polymerisation von Chloropren und gegebenenfalls bis zu 50 Gew.-% (bezogen auf die Monomerenmischung) eines weiteren copolymerisierbaren Monomeren in wäßriger Emulsion in Anwesenheit radikalbildender Initiatoren, dadurch gekennzeichnet, daß man die Polymerisation in Anwesenheit von 1,5 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teile Monomer eines Dialkoxyxanthogendxsulfids der Formel
    R-O —(CH9W- 0-C-S-S-C-O —(CH9V- 0 - R
    S S
    durchführt, worin R und R1 Methyl oder Äthyl bedeuten.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als weiteres Monomer ein konjugiertes Diolefin,einen Vinyläther, Vinylester, Vinylketon oder einen Ester, ein Amid oder ein Nitril der Acrylsäure oder Methacrylsäure verwendet.
  3. 3. Mischung aus einem unvemetzten, benzollöslichen Chloroprenpolymerisat (a) und einem vernetzten benzolunlöslichen ChIoroprenpolymerisat (b), dadurch gekennzeichnet, daß sie als unvernetztes benzollösliches Chloroprenpolymerisat ein Polymerisat von Chloropren und gegebenenfalls bis zu 50 Gew.-% (bezogen auf Monomerenmischung) eines weiteren copolymerisier- I baren Monomeren enthält, das in Gegenwart von 0,1 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teile Monomere eines Dialkoxyxanthogen- · disulfids der Formel
    R-O —(CHcfkr· 0-C-S-S-C-O —(CH9-^- 0 - R1
    ^ ^ It It ^ ^
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    2Ί5Β452
    erhalten wurde, worin R für Methyl oder Äthyl steht.
  4. 4. Mischung gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis des ünvernetzten benzollöslichen Chloroprenpolymerisates und des vernetzten benzollöslichen Chloroprenpolymerisats 20:1 bis 1:1 beträgt.
  5. 5. Mischung gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das vernetztes benzolunlösliche Chloroprenpolymerisat ein Copolymerisat aus Chloropren und 2 bis 20 Gew.-%, bezogen auf Chloropren eines Diesters, eines zweiwertigen aliphatischen Alkohols und einer Acrylsäure ist.
    Le A 14 0^8 -12 -
    309820/0885
DE2156452A 1971-11-13 1971-11-13 Verfahren zur Polymerisation von Chloropren zu einem benzollöslichen Chloroprenpolymeren und Mischung aus dem benzollöslichen Polymeren mit einem benzolunlöslichen Chloroprenpolymeren Expired DE2156452C2 (de)

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