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DE2015573C3 - a-Aminomethyl-3-(hydroxy-, acyloxy- oder acyloxymethyl)-4-acyloxybenzylalkohole, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel - Google Patents

a-Aminomethyl-3-(hydroxy-, acyloxy- oder acyloxymethyl)-4-acyloxybenzylalkohole, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel

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Publication number
DE2015573C3
DE2015573C3 DE2015573A DE2015573A DE2015573C3 DE 2015573 C3 DE2015573 C3 DE 2015573C3 DE 2015573 A DE2015573 A DE 2015573A DE 2015573 A DE2015573 A DE 2015573A DE 2015573 C3 DE2015573 C3 DE 2015573C3
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DE
Germany
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acid
tert
bis
ketone
alcohol
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DE2015573A
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DE2015573B2 (de
DE2015573A1 (de
Inventor
Walter Donald Williamsville Conway
Hiroaki East Greenbush Minatoya
Benjamin Franklin Old Chatham Tullar
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STWB Inc
Original Assignee
Sterling Drug Inc
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Publication date
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Publication of DE2015573B2 publication Critical patent/DE2015573B2/de
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Publication of DE2015573C3 publication Critical patent/DE2015573C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
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    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/08Bronchodilators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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Description

worin Y eine Alkanoyloxygruppe mit 4 bis 6 Kohlenstoffatomen, eine 1-Methylcyclopropancarboxy-, Cyclohexancarboxy-, Benzoyloxy-, Toluyloxy-, Anisoyloxy-, 3,5-Dimethylbenzoyloxy- oder p-Toluylacetoxygruppe, und Y1 einer Alkanoyloxygruppe mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, Toluyloxy-, Pivaloyloxymethyl-, i-Valeryloxymethyl-, 3,5-Dimethylbenzoyloxy-, p-Toluylacetoxy- oder Hydroxygruppe bedeuten und deren Säureadditionssalze.
2. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Esterketon, das in der Form der freien Base die Formel
C—CH,-NH-(t-Butyl)
Il ο
besitzt, worin Y und Y1 die in Anspruch 1 gegebene Bedeutung haben, in an sich bekannter Weise durch Behandlung mit einem Alkalimetallborhydrid in einem niedrigen Alkohol oder durch katalytische Hydrierung in Gegenwart von Platin oder Palladium reduziert, gegebenenfalls in dem Reaktionsprodukt eine Acyloxygruppe Y1 zur entsprechenden Hydroxygruppe hydrolysiert und gegebenenfalls die erhaltene freie Base in ein Säureadditionssalz überführt.
3. Arzneimittel, bestehend aus einer Verbindung gemäß Anspruch 1 und einem pharmazeutischen Träger.
Die Erfindung betrifft «-AminomethyI-3-(hydroxy-, acyloxy- oder acyloxymethyl)-4-acyloxybenzylalkohole der Formel
—CH2-NH-(t-Butyl) (I)
worin Y eine Alkanoyloxygruppe mit 4 bis 6 Kohlenstoffatomen, eine l-Methylcyclopropancarboxy-, Cyclohexancarboxy-, Benzoyloxy-, Toluoloxy-. Anisoyloxy-, 3,5-Dimethylbenzoyloxy- oder p-Toluylacetoxygruppe und Y1 einer Alkanoyloxygruppe mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, Toluyloxy-. Pivaloyloxymethyl-, i-Valeryloxymethyl-, 3,5-Dimethylbenzoyloxy-.
p-ToIuylacetoxy- oder Hydroxygnippe bedeuten und deren Säureadditionssalze,
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind zur Erzielung von sympathomimetiscben Wirkungen von längerer Dauer bei Warmblütern geeignet.
Die Alkanoyloxyreste Y oder Y1 in der Formel I können unverzweigt oder verzweigt sein. Beispiele für Y' sind Acetyloxy oder Propionyloxy und für Y oder Y1 Butyryloxy, Isobutyryloxy, Valeryloxy, Isovaleryloxy, ίο 2-Methylbutanoyloxy, Pivalyloxy, 3-MethyIpentanoyloxy oder 3,3-Dimethylbutanoyloxy. Die verzweigten Alkanoyloxygruppen sind gegenüber den nichtverzweigten bevorzugt.
Wegen der basischen Aminogruppe reagieren die freien Basen der Verbindungen der Formel I (und ebenso die später genannten Zwischenprodukte der Formel II) mit organischen oder anorganischen Säuren unter Bildung von Säureadditionssalzen. Die Säureadditionssalze werden mit anorganischen und organischen Säuren hergestellt. Sie werden auf übliche Weise erhalten, beispielsweise, indem man entweder die Base direkt mit der Säure mischt oder wenn dies nicht geeignet ist, indem man entweder beide oder die Base und die Säure getrennt in Wasser oder einem organischen Lösungsmittel löst und die zwei Lösungen mischt oder indem man die Base und die Säure zusammen in einem organischen Lösungsmittel löst. Das entstehende Säureadditionssalz wird durch Filtration isoliert, wenn es in dem Reaktionsmedium unlöslich ist jo oder durch Eindampfen des Reaktionsmediums, wobei das Säureadditionssalz als Rückstand zurückbleibt. Die sauren Komponenten oder Anionen in diesen Salzen sind selbst weder neu noch kritisch, und daher kann jedes saure, Anion oder jede säureartige Substanz, die in der Lage ist, mit der Base ein Salz zu bilden, verwendet werden.
Repräsentative Säuren für die Bildung der Säureadditionssalze schließen ein.
Ameisensäure, Essigsäure, Isobuttersäurc,
(X-Mercaptopropionsäure, Trifluoressigsäurc,
Apfelsäure, Fumarsäure, Succinsäure,
Succinamidsäure, Tanninsäure, Glutaminsäure,
Weinsäure, Oxalsäure, Brenzschleimsäurc,
Zitronensäure, Milchsäure, Glykolsäure,
Glukonsäure.Tetrahydroxyadipinsäurc,
Ascorbinsäure, Penicillin, Benzoesäure,
Phthalsäure, Salicylsäure, S^-Dinitrobenzocsäurc,
Anthranilsäure, Cholsäure, 2-Pyridincarbonsäurc,
Embonsäure,3-Hydroxy-2-naphthc säure,
Picrinsäure, Chininsäure, Tropasäure,
3-Indolessigsäure, Barbitursäure,
p-AminobePiolsulfonsäure, Methansulfonsäure,
Äthansulfonsäure, Isäthionsäure,
Benzolsulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure,
Butylarsensäure, Methanphosphonsäure, saure
Harze, Fluorwasserstoff, Chlorwasserstoff,
Bromwasserstoff, Jodwasserstoff, Perchlorsäure,
Salpetersäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure,
Arsensäure und ähnliche.
Alle die Säureadditionssalze sind wertvoll als Quellen zur Gewinnung der freien Base durch Umsetzung mit einer anorganischen Base. Wenn eine oder mehr der Eigenschaften, wie die Löslichkeit, das Molekulargewicht, physikalisches Aussehen, die Toxizität oder fi5 ähnliches, einer bestimmten Base oder eines Säureaddilionssalzes die Form für den bestimmten Zweck ungeeignet erscheinen lassen, so kann sie leicht in eine andere geeignetere Form überführt werden. Für die
pharmazeutische Verwendung werden natürlich Säureiidclitionssulze der Verbindungen der Formel I mit relativ nicht toxischen pharmazeutischen annehmbaren Säuren, wie beispielsweise Chlorwasserstoffsäure, Milchsäure, Weinsäure und ähnlichen verwendet.
Die Monoester der Formel I1 worin Y1 Hydroxy bedeutet, sind natürlich amphoter, da sie sowohl freie Phenol- als auch basische Aminogruppen besitzen und somit bilden sie Salze sowohl mit Säuren als auch mit Basen.
Gegenstand der Erfindung ist weiterhin ein Verfahren zur Herstellung der Verbindungen gemäß Anspruch 1.
Die Ester der Formel I, worin Y1 Hydroxy bedeutet, werden erfindungsgemäß erhalten, indem man ein Esterketon der Formel 11
C—CH2-NH-(t-Butyl)
(Π)
20
worin Y und Y1 die unter Formel I gegebene Bedeutung besitzen, reduziert.
Selbstverständlich muß man bei der Reduktion dieser Esterketone der Formel II zu den entsprechenden Esteralkoholen die Verwendung von Reduktionsmittel vermeiden, mit denen die carboxylische Estergruppe reduziert würde. Im allgemeinen ist es bevorzugt, die gewünschte Reduktion entweder durch katalytische Hydrierung in Gegenwart eines Edelmetallkatalysators, jo wie Platin oder Palladium, oder durch Verwendung von Alkalimetallborhydrid und einem niedrigen Alkanol durchzuführen. Es kann auch nach dem Borhydridverfahren gearbeitet werden.
Die katalylische Hydrierung wird üblicherweise in einem geeigneten Lösungsmittel, beispielsweise Äthylalkohol, bei 20 bis 6O0C unter Druck, beispielsweise im Bereich von 1,40 bis 3,5 kg/cm2 in Gegenwart eines Palladium- oder Platinhydrierungskatalysators durchgeführt. Die Hydrierung wird fortgesetzt, bis die theoretische Menge von Wasserstoff aufgenommen wird, berechnet auf übliche Art aus der Abnahme des Wasserstoffdruckes. Eine Hydrierungszeil von 4 Stunden oder weniger ist im allgemeinen ausreichend. Nach Entfernung des Katalysators wird der Esteralkohol auf übliche Weise isoliert, beispielsweise indem man einen Teil oder das gesamte Lösungsmittel aus der Reaktionsmischung abdestilliert, den ausgefallenen rohen Esteralkohol sammelt und ihn durch Umkristallisation aus einem geeigneten Lösungsmittel reinigt.
Die Esterketone der Formel 11, die als Ausgangsmaterial bei dem Reduktionsverfahren, wie es oben beschrieben wurde, verwendet werden, werden erhalten, indem man die bekannten und leicht zugänglichen nichtveresterten Ketone der Formel
HO
— CH2-NH-(t-Butyl)
(III)
bzw.
HO-(V C-CH2- NH-(t-Butyl)
T7 n
HO-CH2 ° (IV)
entsprechend mono- bzw.diverestert.
Zur Herstellung der Monoesterketone der Formel II, worin Y1 Hydroxy bedeutet, wird das Ausgangs-3,4-dihydroxy-phenylketon (Formel III) mit einem Moläquivalent eines Säureanhydrids oder eines Säurehalogenids der entsprechenden Carbonsäure (Y-H) behandelt, gegebenenfalls in Gegenwart eines Säure-absorbierenden Mediums auf irgendeine geeignete Weise für die Acylierung von phenolischen Hydroxylgruppen. Bei einem bevorzugten Verfahren wird das 3,4-Dihydroxyphenylketon (Formel III) mit 2 Moläquivalenten eines Alkalimetall-niedrigen-Alkylats behandelt, beispielsweise Natriummethylat und das entstehende Alkalimetallphenolat wird mit einem Moläquivalent des geeigneten Säurehalogenids, beispielsweise des Säurechlorids, umgeseizt.
Die 4-HydroxyIgruppe in dem Ausgangs-3,4-dihydroxyphenylketon (Formel III) wird leichter acyliert als die 3-Hydroxylgruppe und daher liefert eine Monoacylierung das gewünschte 4-Acyloxy-3-hydroxyphenylketon (Formel II, worin Y1 Hydroxy bedeutet).
Ais Zwischenprodukte verwendbare Monoesterkelone der Formel II, worin Y1 Hydroxymethyl bedeutet, werden leicht erhalten, indem man entweder übliche Verfahren zur Veresterung alkoholischer Hydroxylgruppen verwendet, ohne daß die phenolischen Hydroxylgruppen verestert werden oder vorzugsweise indem man den Diester (der - wie weiter unten angegeben — erhalten wird) mit verdünnter Mineralsäure bei Zimmertemperatur verestert, um die 4-Acyloxygruppe in die 4 Hydroxygruppe überzuführen, während die 3-Acyloxymethylgruppe intakt bleibt.
Die Diesterketone der Formel II. worin Y und Y1 jeweils Acyloxygruppen bedeuten, werden erhalten, indem man 3-Hydroxy-4-acyIoxyphenylkelonc (Formel II, worin Y1 Hydroxy bedeutet) acyliert oder die S-Acyloxymethyl^-hydroxyphenylkctone {Formel II. worin Y' Hydroxymethyl bedeutet, die wie oben beschrieben erhalten werden) mit 1 Moläquivalent eines Säureanhydrids oder eines Säurelialogeuids der geeigneten Carbonsäure acyliert, die entweder von dem Acylierungsmittel verschieden oder gieich ist, das bei der ersten Acylierungsstufe verwendet wurde. Wenn es gewünscht wird, daß Y und Y1 in dem Diesterketon (Formel II) identisch sein sollen, ist es im allgemeinen bequemer, diese Produkte herzustellen, indem man beide Acylgruppen in einer Stufe einführt, indem man 2 Moläquivalente des Acylierungsmittels verwendet, und dabei direkt das gewünschte Diesterketon erhält, ohne daß man das zwischenzeitlich gebildete Monoesterketon isoliert. Wird das Alkalimetallphenolatverfahren verwendet, so werden die Ausgangs-3,4-dihydroxyphenylkelone der Formel III natürlich mit 2 Moläquivalenten von Alkalimetall-niedrig-alkylat umgesetzt, um beide phenolische Wasserstoffatome durch das Alkalimetall zu ersetzen, wohingegen für die 3-Hydroxymelhyl-4-hydroxyphenylketone der Formel IV nur I Moläquivalent des Alkalimetallalkoholates erforderlich ist.
Zur Herstellung der Diesterketone, denen der Alkohol IV zugrunde liegt, besteht zu dem. obigen beschriebenen Verfahren eine Alternative darin, daß man ein 3-Acyloxy-4-(acyloxymethyl)-acetophenon bildet, dieses zu 3-Acyloxy-4-(acyloxymethyl)-ivbromacetophenon bromiert und dieses mit t-Butylar.iin aminiert.
Gegenstand der Erfindung sind schließlich Arzneimittel, die aus einer Verbindung gemäß Anspruch I und einem pharmazeutischen Träger bestehen.
Die erfindungsgemäßen Ester, die in ihrer Bascnform die oben angegebene Formel I besitzen, sind, wenn sie oral, irnnitracheul, intraduodenal oder intravenös warmblütigen Säugetieren verabreicht werden, wertvolle Mittel für die Erzeugung sympathoniinietischer Wirkungen von wesentlich längerer Dauer als die entsprechenden nicht verestertcn sympathomimeiischen Mittel sind.
Allgemein gesagt, zeigen die Diester der Formel I [worin Y1 Acyloxy bedeutet) eine längere Dauer ihrer sympathornimetischen Wirkung als die entsprechenden Monoester. worin Y1 Hydroxy bedeutet. Besonders wertvoll ist die bronrhodilatatorische Wirkung der erfindungsgemäßen Verbindungen.
Zur Erzielung sympathoniinietischer Wirkungen mit langer Dauer bei warmblütigen Säugetieren kann man die Verbindungen der Formel I oral verabreichen. Sie können zusammen mit ..ndercn pharmazeutisch annehmbaren Trägern, die üblicherweise für die orale oder parenterale Verabreichung solcher Mittel verwendet werden, eingesetzt werden. Gewöhnlich werden sie mit üblichen pharmazeutischen Feststoffen oder flüssigen Verdünnungsmitteln und Trägern in Tabletten. Kapseln. Sirupe, Emulsionen. Lösungen. Suspensionen oder ähnlichem verabreicht. Die Formulierungen können übliche Verdünnungsmittel, wie Wasser. Lactose. Stärke. Magnesiumstcarat. Talk. Gelatine. Calciumcarbonat, gummiartige Feststoffe und ähnliches enthalten. Eine besonders bevorzugte Methode zur Verabreichung der Verbindungen der Formel I besteht darin, daß man Acrosolpräparatc zum Inhalieren verwendet, beispielsweise der üblichen Art. wie sie bei der Aerosoltherapie verwendet werden, wie bei Behandlung von Bronehospasmen. wobei ein svmpathomimetisches Mittel mit wirkungsvoller bronchodilatatorischer Aktivität in geeignete Träger eingearbeitet wird, und ein inertes Versprühungsmittel in der Versprühungseinheit verwendet wird.
Eine typische Formulierung der Aerosolart enthält 0.25 Gcw.-% des Esters der Formel 1 oder ein geeignetes pharmazeutisch annehmbares Salz davon. 39,75 Gew.-o/o Äthanol. 48 Gew.-°/o Dicblortetrafluoräthan und 12,00 Gew.-% Dichlordifluormcthan.
Die individuelle Dosiseinheit kann gewünschtenfalls variieren. Im allgemeinen ist es bevorzugt, in einen festen Trägerstoff, eine Tablette oder Kapsel ungefähr 0,1 bis 100 mg des Esters der Formel I einzuarbeiten oder in einen flüssigen Träger ungefähr 0,1 bis 100 mg des Esters der Formel I pro Teelöffelmenge oder in ein Aerosol 0,02 bis 2 mg pro Antrieb einzuarbeiten. Die wirksame orale Dosis für eine Bronchodilatation liegt in dem ungefähren Bereich von 0,002 bis 2,0 mg/kg.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel I
A. Eine !Mischung von 25 g 3.4-Dihydroxyphenyl-tert.-butylaminomethylketon-hydrochlorid. 150 ml Buttersäure, gesättigt mit Chlorwasserstoff und 150 ml Buttersäurechlorid wurden auf einem Dampfbad gerührt, bis man eine klare Lösung erhielt (in ungefähr 6 Stunden) und die Lösung wurde dann auf dem Dampfbad 1 Stunde erwärmt. Ungefähr 50 ml des Lösungsmittels wurden unter vermindertem Druck aus der Reaktionsmischung abdeslilliert, die dann abgekühlt wurde. Die Mischung wurde filtriert, um einen kristallinen Feststoff zu isolieren, der gut mit Diäth>lälher gewaschen wii.de und unter einem Gummituch über Nacht irockcngesaugt wurde. Man erhielt auf diese Art 31 jj 3,4-Biv(buiyryloxy)-phenyl-teri.-butyl-aniinomeiliylk'Uon-hydrochlorid als farblosen kristallinen Feststoff, Fp. = 212bis2l5r'C(Zersetzung)(unkorr.).
B. Eine Mischung von 30 g 3,4-Bis-(butyryloxy)-phe-
ϊ nyl-iert.-buiylaminomeihylketon-hydrochlorid, 200 ml 90%igem Äthylalkohol und 2g IO%igem Palladium-auf-Tierkohle-Hydrierungskatalysator wurde 2 Stunden bei 50 C und einem Anfangswasserstoffdruck von 3.5 kg/cm- (50 pounds per square inch) hydriert. Die
κι Hydric-iup.gsmischung wurde zur Entfernung des Katalysators filtriert. Das Lösungsmittel wurde aus dem Filtrat unter vermindertem Druck abgedampft und der entstehende Rückstand in 50 ml Isopropylalkohol aufgenommen, über Nacht bei 5° aufbewahrt und
Π filtriert, um 3 g Feststoff zu entfernen. Das Filtrat wurde unter vermindertem Druck eingedampft, der so erhaltene Rückstand wurde in 5G ml Isopropylacelat gelöst, und diese Lösung wurde filtriert, um geringe Mengen eines nichtlöslichen Feststoffes zu entfernen Beim Verdünnen des Filtrate- mit wasserfreiem Diälhyläthcr schied sich aus der Lösjny ein Feststoff ab. Dieser Feststoff wurde auf einem Filter gesammelt. Man erhielt so 20 g rohes 3,4-Bis-(butyryloxy)-/x-(tert.-butylaminomethylj-benzylalkohol-hydrochlorid. Dieses Salz wurd? in Wasser gelöst, und dann wurde Ammoniumhydroxyd zugefügt, wobei sich die freie Base, der 3.4-Bis-(butyTyloxy)-t-(tert.-butylaminomethyl)-benzylalkohol. ausschied. Dieser Niederschlag wurde aut einem Filter gesammelt, gut zuerst ml! Wasser und dann
jo mit η-Hexan gewaschen. Diese Base, die bei 97 bis 99 C (nicht korrigiert) schmolz, wurde in Isopropylaikohol gelöst, und diese Lösung wurde unter vermindertem Druck konzentriert. Der entstehende Rückstand wurde in 30 ml Isopropylacelat gelöst, und dazu fügte man
Ji ätherische Chlorwasscrstofflösung in einer Menge, die einen geringen Überschuß der erforderl-chen Menge an Chlorwasserstoff lieferte, die erforderlich war. um die Base in das Hydrochlorid zu überführen. Die Mischung wurde abgekühlt, und das Innere des Behälters wurde
jo gerieben, um die Kristallisation in Gang zu setzen. Die ; lischung wurde mit 100 ml Diäthyläther verdünnt und der feste Niederschlag wurde auf einem Filter gesammelt, mit wasserfreiem Diäthyläthcr gewaschen und bei 70'C getrocknet. Man erhielt so 11 g
4-, 3,4-Bis-(butyryloxy)-«-(lert.-bulylamiiiomethyr)-benzylalkohol-hydrochlorid als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 136 bis 138°C (unkorrigiert) schmolz. Dieses Salz war wenigstens 20% in Wasser löslich. Der pH einer 1%igen wäßrigen Lösung dieses Salzes betrug 6.0: und ein Niederschlag schied sich ab, wenn der pH dieser Lösung auf 7,0 durch Zugabe von n/10 Natriumhydroxydlösung erhöht wurde.
Beispiel 2
-,-> A. Zu einer Mischung von 26 g S^-Dirrydroxyphenyltert.-butylaminomethylketon-hydrochtorid in 200 ml N.N-Dimethylformamid unter Stickstoffatmosphärc fügte man 17 g Natriunimethylat. Durch Destillation bei vermindertem Druck entfernte man 50 ml Flüssigkeit.
kühlte die Mischung und fügte unter Stickstoffatmosphäre 25 g Isobutyrylchlorid schnell bei 5 bis 25~C hinzu. Die Mischung wurde bei 25"C ! Stunde gerührt und dann auf 700C erwärmt, und das Lösungsmittel wurde durch Destillation entfernt. Der entstehende
hi Rückstand wurut in 400 ml Diäthyläther aufgeschlämmt, und die Aufschlämmung wurde filtriert, um ungefähr 10 g nichtlöslichen Feststoff zu entfernen. Die ätherische Schicht des Filtrats wurde abgetrennt, mit
verdünnter wäßriger Natriumlivdroxullösung und dann mil Wasser gewaschen. Man erhielt eine Äihcrlösiing von 3.4-Bis-(isobutyryloxv)phenvl-ten.-bulvlaminomeihylkcton. Zu dieser Lösung fügte man eine Lösung, die man erhielt, indem man 4 ml Chlorwasserstoffsäurc zu 25 ml Wasser zugab, und die entstehende Mischung wurde geschüttelt. Der sich so bildende kristalline Niederschlag wurde auf einem Filter gesammelt und bei 70 C getrocknet. Man erhielt so 8.5 g 3.4-Bis-(isobut\-
ry !oxy)-phenyl-ten.-but via minomcthyl keton-lud rochlorid als farblosen kristallinen Puder, der bei 221 his 22 5 (" (Zersetzung) (unkorrigiert) schmolz.
U. Durch katalytisch)-· Hydrierung \< >n X.5 g
3.4-His-(isobiiiyrylo\>)-phcnyl-lert.-biitylaminoineth\l keion-hydroehlorid iti 200 ml 45%igcm Äthylalkohol in Ciegenwarl von 2 g |()"/»igem Palladiumauf-KohleKatalysator erhielt man '5.0 g 3.4Bis-(isobutvr>lox>)-ν
(tert -bulylaiiiinomelhyl)benz>!alkohol h\dioclilond als farbloses kristallines Pulver, das bei 140 ( (nicht korrigiert) schmolz.
Ii e i s ρ i e I 3
Λ. Line Mischung von 25 g 3.4-Dihydro\yphenyl-teri.-hulylaminomcthyl-keton-hulrochlorid. 100 g lso\ale rylchlorid und 100 g Isowileriansäure wurde auf einem Dampfbad 72 Stunden gerührt. Die Keaktionsmischung wurde über Nacht bei Zimmertemperatur (ungefähr 25 C) aufbewahrt und dann erwärmt und filtriert, um IHg Feststoff zu entfernen. Das F-'iltrat wurde unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft, und der entstehende Rückstand wurde aus Isopropylacctat. das eine geringe Menge an Fssigsäure enthielt, kristallisiert. Man erhielt so 11.2 g 3.4-Bis-(isovalerylo\y)-pheiulten. butylaminomcihyI-keton-hydrochloric! als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 220 his 222 C (unkorrigiert) schmolz. Nach Unikristallisation einer Probe dieser Verbindung aus Isopropylalkohol betrug der Schmelzpunkt 224 bis 225 C.
B. Durch katalytischc Hydrierung von 11.2 g 3.4-Bis-(isovalcryloxy)-phcnyl-ten.-butylaminomcthylketon-hydrochlorid in 250 ml 95%igem Äthylalkohol in Gegenwart von 2 g I0°/oigem Palladium-auf-Tierkohle-Katalysator erhielt man 3.6 g 3.4-Bis-(isovalerylo\y)-v (tert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid als farblosen kristallinen Puder, der bei 173 C (unkorrigiert) schmolz. Dieses Salz war in Wasser bei 25CC in einer Menge von mindestens 20% löslich. Der pH-Wert einer I %igen wäßrigen Lösung betrug 5.4. und wenn der pH-Wert dieser Lösung auf 7.0 eingestellt wurde, durch Zugabe einer n/10 Natriumhydroxydlösung, bildete sich ein Niederschlag.
Beispiel 4
A. Auf ähnliche Weise wie in dem obigen Beispiel 2 A. . beschrieben, wurden 26 g 3.4-Dihydroxyphenyl-tert.-butylaminomethylketon-hydrochlorid mit 17 g Natriummethylat umgesetzt, und das entstehende Natriumphenolatsalz wurde mit 25 g 3,3-Dimethylbutanoyl-chlorid umgesetzt, wobei man 7,0 g 3.4-Bis-(33-dimethylbutanoylj-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 225 bis 228° C schmolz (Zersetzung, unkorrigiert). erhielt.
B. Durch katalytische Hydrierung von 7.0 g 3,4-Bis-(3,3-dimethylbutanoyloxy)-phenyl-tert.-butyl-
aminomethyl-keton-hydrochlorid in 200 m! 950/oigem Äthylalkohol in Gegenwart von 2 g 10°/oigem Palladium-auf-Tierkohle-Katalysator erhielt man 6.0 g 3,4-Bis-(33-dimethylbutanoyloxy)-«-(tert.-butylamino-
incthylj-bcn/yl-alkohol-hydrochlorid als farbloses kristallines Pulver, das bei 226 C (nicht korrigiert) schmolz. Dieses Salz war in Wasser bei 25"C mindestens 1% löslich.
Beispiel 5
Λ. Unter Sticksloffatmosphäre wurden 26 g 3.4-Dihydroxy phenyl-lcrt.-bu ty Iu minomct hy I-keton-hydrochloric! mit 17 g Natriummcthylat in 200 ml N.N-Dimethylformamid gemischt, und 50 ml Lösungsmittel wurden unterhalb 40 C unter vermindertem Druck abdesiilliert. Danach wurden 31 g p-Toluylchlorid bei 5 bis 10 ( zugetropft. Das Lösungsmittel wurde aus der Reakiiousmischung unter vermindertem Druck abdestilliert, der entstehende Rückstand wurde in einer Mischung um Wasser und Diäthyläl'ier aufgeschlämnil. und die Aufschlämmung wurde zur entfernung von M.5 g unlöslichem Feststoff filtriert. Die Ätherschicht des filtrates, die das 3.4 -l)is-(p-toliiyloxy)- phenyl- ten .-hu ty I aminomethylketon enthielt, wurde abgetrennt, mit Wasser und verdünntem Natriiimhydroxyd gewaschen und dann mit einer Lösung geschüttelt, die man erhielt, indem man 4 ml konzentrierte Chlorwasserstoffsäine mn Wasser auf ein Volumen von 30 ml verdünnte. Nach Aufbewahren der Mischung für I Stunde bei Zimmer temperatur wurde der Niederschlag, der sich gebildet halte, auf einem Filter gesammelt, mit Diätin lather gewaschen und aus Isopropylalkohol umkristallisicrt. Man erhielt 14.0 g 3.4-Bis-(p-toluvloxy)-phen\l-tert.-hüls lamino-methyl-keton-hydrochlorid als farblosen kristallinen feststoff, der bei 221 bis 224 C (unkorrigiert) schmolz. Die Löslichkeit dieses Salzes in Wasser bei 25 C w ar geringer als 0.11Mi.
B. Durch katalytische Hydrierung um 13.5 g 3.4 - Bi s-(p-lol uyloxy)-phenyl-teil.-butyl ami nomet hy I- keton-hydrochlorid in 220 ml wasserfreiem Äthylalkohol bei Zimmertemperatur in Gegenwart von 2.0 g IO%igem Palladium-aiif-Ticrkohle-Katalysator bis zur Aufnahme von 1 Moläquivalent Wasserstoff (es waren ungefähr 30 Minuten erforderlich), erhielt man 8.0 g rohes 3.4-Bis-(p-toluyloxy)-A-(tert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid als feinpulverisierten Feststoff, der durch Behandlung mit einem Überschuß von IO%igein Ammoniumhydroxyd in die freie Base überführt wurde, die 4.3 g wog und bei 80 bis 84 C schmolz. Diese Base wurde in das Methansulfonsäuresalz. (4.3 g) überführt, ein farbloses kristallines Pulver, das bei 170 bis 172°C (unkorrigiert) schmolz. Das Methansulfonat war in Dimethylsulfoxyd in einer Menge von wenigstens 1% löslich. Wurde eine 1%ip<; Lösung in Dimethylsulfoxyd mit 3 Volumenieilen Wasser verdünnt, so schied sich kein Niederschlag ab.
C. Zu einer Lösung von 1,1 g 3.4-Bis-(p-toluyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonat (Fp. = 185 bis 187° C. [unkorrigiert], die man durch Umsetzung der freien Base mit Methansulfonsäure erhalten hatte) in 20 ml wasserfreiem Methylalkohol bei 5=C gab man unter Stickstoffatmosphäre und Rühren 100 mg trockenes Natriumborhydrid. Nach 5 Minuten wurde die Reaktion mit ungefähr 15 Tropfen Eisessig beendet, wobei man den pH der Mischung auf ungefähr 6 brachte. Die Mischung wurde zur Trockne eingedampft, mit 200 ml Diäthyläther verdünnt und mit 100 ml einer 5%igen wäßrigen Natriumbicarbonatlösung. nachfolgend nacheinander mit Wasser und gesättigter Natriumchloridlösung in Wasser gewaschen. Die wäßrigen Waschlösungen wurden vereinigt und mit Diäthyläther extrahiert, und dieser Extrakt wurde mit der
ätherischen Lösung vereinigt, über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft, wobei man I g farbloses Öl erhielt. Dieses Öl. das der 3.4-Bis-(p-toluyloxy)-v(tert.-butyliiminnmcihyl)-bcn7.yl-iilk()hul war. wurde mil 70 ml wasserfreiem Diäthylälhcr verdünnt, und 0,14 ml Methansulfonsäure wurden zugefügt. Beim Abkühlen bild/'e sich ein farbloser Niederschlag. Die Mischung wurde auf ein Volumen von ungefähr 25 ml cinkonzeniriert und filtriert. Der farblose kristalline Feststoff, der so erhalten wurde und der 1.1 g *og. war das 3.4 Bis (ptoluyloxy)-v(lert. butylaminomelhyl)-benz\l alkohol-methansulfonat. identisch mit dem Produkt, wie es in Teil B. beschrieben wurde. Behandlung dieses Salzes mit Ammoniumhydroxyd set/le die freie Base frei, die mit F.ssigsiiurc behandelt wurde, wobei man d;is Acetat ills farblosen kristallinen Feststoff, der bei IK) C schmolz (unkorrigiert) erhielt.
Beispiel 6
A. Unter einer Sticksloffatmosphäre gab man 8.1 g Natriummelhylat zu 13 g 3,4-Dihydroxyphenyl-terl.btitylaminomethyl-keton-hydrochlorid in 200ml N.N-Dimethylformamid und destillierte 50 ml des Lösungsmittels aus der Reaklionsmischung bei vermindertem Druck ab. Dann ließ man unter Stiekstoffatmosphärc 7.8 g Isoviilerylchlorid bei 20 bis 25"C dazutropfcn und rührte die Mischung bei 25"C I Stunde. Das Lösungsmittel wurde bei vermindertem Druck abdestilliert, und der entstehende Rückstand wurde in einer Mi· ..hung von 500 ml Wasser. 3 ml 35°/oiger wäßriger Natriumhydroxydlösung und 25 ml Diäthyläthcr mitgenommen. Die Ätherschicht wurde abgetrennt und \er«orten. Die wäßrige Schicht wurde mit !Essigsäure angesäuert, und der Niederschlag, der sich bildete, wurde auf einem Filter gesammelt und gut mit Wasser und n-Hexan gewaschen. Man erhielt so 12 g
3-Hydroxy-4-(isovaleryloxy)-phenyl-tert.-bulylaminomethyl-keton. Diese Base wurde in 500 ml wasserfreiem Äthylalkohol aufgeschlämmt und unter Rühren fügte man 68%ige Methansulfonsäure in einer Menge zu (5 ml), die ausreichte, um eine bleibende saure Reaktion in der Aufschlämmung zu erreichen, diese wurde dann gut gerührt, bis sich ein Niederschlag bildete. Der Niederschlag wurde auf einem Filter gesammelt und mit Äthylalkohol und Diäthyläther gewaschen. Man erhielt so 8,1 g 3-Hydroxy-4-(isovaleryloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonat als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 242 bis 245°C (Zersetzung) (unkorrigiert) schmolz.
B. Durch katalytische Hydrierung von 8.1 g 3-Hydroxy-4-(isovaleryloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonat, suspendiert in 250 ml 95%igem Äthylalkohol in Gegenwart von 3,0 g 10%igem Palladium-auf-Tierkohle-Katalysator erhielt man 4,8 g 3-Hydroxy-4-(isovaleryloxy)-<x-(tert.-butyiaminomethyl)-benzylalkohol-methansulfonat als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 148 bis 1500C (unkorrigiert) schmolz. Die Löslichkeit dieses Salzes in Wasser bei 25° C betrug mindestens 5%.
Beispiel 7
Eine Mischung von 13 g 3,4-Dihydroxyphenyl-tert.-butylaminomethylketon-hydrochiorid, 25 ml o-Toluylchlorid und 35 ml Trifluoressigsäure wurde 30 Minuten auf einem Dampfbad erhitzt. Die Reaktionsmischung wurde unter vermindertem Druck konzentriert, und der zurückbleibende Rückstand kristallisierte. Dieser Feststoff, der rohes 3,4-Bis-(o-toluyIoxy)-phenyl-
len.-butvlaminomethvlketon-tnfhioracctat war. wurde in wasserfreiem Äthyläiher aufgcschlämmi, und die Aufschlämmung wurde durch Behandlung mit Ammoni umlndioxyd alkalisch gemacht. Die Ätherschicht wurde abgetrennt und zuerst mit verdünnter wäßriger N.itriumhydroxydlösiing und dann mit Wasser gewaschen. Die Ätherlösung wurde filtriert, und das Filtrni wurde mit 4,5 g Methansulfonsäure in 50 ml Isopropylalkohol aiitgeschlämmi. Der kristalline l'estsinff. der sich ausschied, wurde auf einem Filter gesammelt und aus 100 ml Isopropylalkohol umkristallisicrt und bei 70 C getrocknet. Man erhielt so 15.8 g J.4-Bis-(()-t()luyl()xy)-phenyl-lert.-bu lyla ininomelhyi-keton-methansiilfoniit als farblosen kristallinen Feststoff, tier bei 134 bis 137 C (Zersetzung) (unkorrigieii) schmolz. Wurde dieses Methansulfonat (15.5 g) katalytisch hydriert, wobei man ein Verfahren verwendete, das ähnlich clciv. v.ür wie ί" Hci'iiie! ; H beschriebe:; s;: erhielt man 12.8 g 3.4-Bis-(o-toluyloxy)-/v(tert.-butylaminomethylj-benzvl-alkohol-methansulfonat als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 151 bis 153 C (ti η korrigiert) schmolz.
Beispiel 8
A. Line Mischung von 50 g 3.4-Bis-(benzyloxy)· v brompropiophenon. 50 ml tert.-Butylamin. 250 ml N.N1-Dimethylformamid wurde bei Zimmertemperatur 24 Stunden aufbewahrt. Die Mischung wurde dann in 1500 ml Wasser gegossen. Der sich ausscheidende Feststoff, der 3.4-Bis-(benzyloxy)-phenyl-l-(ieri. butyl aminoj-iiihyl-keton war. wurde in 50 g des Hydrochlorids. Fp. = 157 bis 159 C" (unkorrigiert) überführt. Dieses Salz wurde in 250 ml 45%igem Äthylalkohol in Gegenwart von 2 g 10"/IiL1Cm Palladium-auf-Tierkohle-Hydrierungskatalysator hydriert, bis die theoretische Menge Wasserstoff, die für die Entfernung von zwei Benzylgruppen erforderlich war. adsorbiert war. Diese Reduktion dauerte ungefähr V2 Stunde. Das entstehende Produkt, das das 3,4 Dihydroxyphenyl-l-(tert.-butylaminoj-äthyl-keton-hydrochlorid war. war nach dem Aufschlämmen in Isopropylacetat ein farbloser kristalliner Feststoff, der 28 g wog und bei 237 bis 239" C (Zersetzung) (unkorrigiert) schmolz.
B. Ein 10 g Anteil des 3,4-Dihydroxyphenyl-l-(tert.-butylaminoj-äthyl-keton-hydrochlorids wurde in 200 ml 95°/oigem Äthylalkohol in Gegenwart von lO°/oigem Palladium-auf-Tierkohle-Hydrierungskatalysator hydriert, bis 1 Moläquivalent Wasserstoff adsorbiert war. Dies erforderte 8 Stunden, wobei während der letzten 3 Stunden erhitzt wurde. Durch Entfernen des Katalysators und Isolierung des Reduktionsproduktes erhielt man 6g 3,4-Dihydroxy-«-[1-(tert.-butylamino)-äthyl]-benzyl-alkohol-hydrochlorid als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 216° C (unkorrigiert) schmolz.
C. Eine Mischung von 13,5 g 3,4-Dihydroxyphenyl-l-(tert.-butylamino)-äthyl-keton-hydrochlorid, 18 g Isovalerylchlorid und 50 ml Trifluoressigsäure wurde 1 Stunde am Rückfluß erhitzt, und dann wurde das leicht flüchtige Material aus der Reaktionsmischung unter vermindertem Druck abdestilliert. Der entstehende Rückstand wurde in Diäthyläther — verdünntem Ammoniumhydroxyd — aufgeschlämmt. Die Ätherschicht wurde abgetrennt, zuerst mit verdünnter Natriumhydroxydlösung und dann mit Wasser gewasehen und eingedampft, wobei man einen Rückstand erhielt, der in 50 ml Fsopropylalkohol und 4 ml konzentrierter Chlorwasserstoffsäure aufgenommen wurde. Die entstehende Lösung wurde unter verminder-
Il
tem Druck eingedampft, und der so erhaltene Rückstand wurde aus lsopropylacetat kristallisiert, wobei man 13 g 3.4-Bis-(isovalcryloxy)-phenvl-l (tert.-biitylaminoj-äthyl-kelon-hydrochlorid als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 181 bis 183 C (unkorrigieri) schmolz, erhielt. Dieses Salz wurde katalytisch hydriert, wobei man ein ähnliches Verfahren verwendete, wie es in Beispiel 5 B. beschrieben war, und IO g 3.4-Bis-(iso-
valeryloxy)-\-[l-(tcrt.-butylamino)-äihyl]benzyl-alkohol-hydrochlorid erhielt als farblosen kristallinen Feststoff, der bei 152 C (unkorrigieri) schmol/.
Beispiel 9
Zu 5.J g 3.4-Bis-(p-toluyloxy)-\-(tert.-butylaminometli\l)-benzyl-alkohol-mclhansulfonat in 25 ml Fisessig gab man 2.1 ml Acetylchlorid und schüttelte die einstehende Mischung, bis man vollständige Lösung erreichte. Diese Lösung wurde konzentriert, wobei man einen Feststoff erhielt, der aus Isopropylacetai umkrisiallisiert wurde. Man erhielt so das Melhansulfonal des 3.4-ßis-(p-toluyloxy)-i\-(iert.-butylaminometlivl)-benzylacclats als farblosen kristallinen Feststoff, der 1.2 g wog und bei 1 53 bis 1 55 C (unkorrigieri) schmolz.
Beispiel 10
A. Fine Mischung von 130 g 3-Chlormelhyl-4-hydroxyacctophenon, 650 ml hssigsäurennhydrid und I 30 ml Acetylchlorid wurde 3 Stunden am Rückfluß erwärmt, und dann wurde die Reaktionsmisclning konzentriert und unter vermindertem Druck fraktioniert. Die Fraktion, die bei 135 bis I48"C und 0.66 mm Hg Druck destillierte, wurde fest. Dieses Produkt, das 94.9 g wog. war 3-Chlormei hy l-4-acctoxy acetophenon.
B. Zu 200 g Pivalinsäure fügte man 17.1 g Natriummelhylal in Methylalkohol und destillierte aus der entstehenden Reaktionsmischung den Methylalkohol bei vermindertem Druck ab. Zu dem festen Rückstand, den man so erhielt, fügte man 71.4 g 3-Chlormethyl-4-acetoxyacetophenon und erhitzte die Mischung unter Rühren, während 110 ml des Materials abdestillieren konnten. Die Reaktionsmischung wurde unter vermindertem Druck konzentriert und gekühlt. und eine Mischung von Wasser und Diethylether wurde zugefügt. Mit Ausnahme von 10 g gummiartigem Material löste sich alles. Die Ätherschicht wurde abgetrennt, dreimal mit kalter wäßriger Natriumbicarbonatlösung und einmal mit Wasser gewaschen. Die Ätherlösung wurde dann über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet, konzentriert und unter vermindertem Druck destilliert. Nach einem Vorlauf von 4,1 g. der weggeworfen wurde, erhielt man 44,9 g einer Fraktion, die bei 158 bis 1680C bei 0,1 mm Hg Druck destillierte. Dieses Produkt war leicht unreines 3-(Pivalyloxymethyl)-4-(pivalyloxy)-acetophenon.
C. Zu 43 g 3-(Pivalyloxymethyl)-4-(pivalyloxy)-acetophenon in 225 ml Chloroform fügte man allmählich während eines Zeitraums von 30 Minuten eine Lösung von Brom in 40 ml Chloroform. Während der Zugabe wurde die Temperatur der Reaktionsmischung bei 10° C durch Zugabe von festem Kohlendioxyd gehalten. Die Chloroformlösung der Reaktionsmischung wurde zweimal mit Wasser und zweimal mit verdünnter Natriumbicarbonatlösung und schließlich mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck konzentriert Der entstehende Rückstand, der aus 21,5 g rohem 3-Pivalyloxymethyl)-4-(pivalyloxy)-a-brom-acetophenon bestand, wurde unter Rühren zu einer Lösung von 9,45 ml tert.-Butylamin und 13,1 g Tria'ihylamin in 2Γ.5 ml Dimethylsiilfoxyd gegeben. Während der Zugabe wurde die Rcakiionsmischung bei 10 bis 15 C gerühr". und danach eine ha Ibt' Stunde bei 20 C gerührt. Die Mischung wurde in Eis gegeben und
"> verschiedene Male mit Diäthyläilier extrahiert. Die Atlierextrakte wurden vereinigt, getrocknet und konzentriert. Der gummiiiriigc Rückstand, del so erhalten wurde, der aus rohem 3-(Pivalyloxymethyl)-4-(pivalvloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-kclon bestand.
κι wurde mit 8.5 g Methansulfonsäure behandelt, wobei man lc).5 g 3-(Pivalyloxymeth\l)-4-(pivalyloxy)-phenyltLTt.-biitvlammoiiielhyl-keton-methansulfonat als farblosen kristallinen Feststoff erhielt, der bei 164 bis I7j ( (imkonigielt) schmol/.
π D. Zu einer Lösung von 2.5 g 3-([JivnlyUixymciliyl)-4-(pivalyloxy)-phenyl-ieri.-biityliiminomeihyl-kelon-methansiilfoiiiit in 30 ml Methylalkohol bei - IO C fügte man portionsweise 0.3 g Natriumborhydrid. Die Reaktionsmiscliiing wurde dann 10 Minuten bei -- IOC
." gerührt, und Fisessig wurde dann allmählich zugefügt, bis die Reaktionsmischung neutral reagierte. Die Mischung wurde dann an einem Rotationsverdampfer konzentriert, und der entstehende Rückstand wurde in 25 ml kaltem Wasser gelöst. Diese Lösung wurde durch
-'"> Zugabe von Ammoniumhydroxyd leicht basisch gemacht und dreimal mit Diätlivlätlier extrahiert. Die Atlierextrakte wurden vereinigt, über wasserfreiem Calciumsulfat getrocknet, unter vermindertem Druck kon/entriert. Der entstehende giimmiaitige Rückstand
«ι wurde in 20 ml lsopropylacetat gelöst und zu dieser Lösung gab man 0.35 ml Methansulfonsäure und 1 Volumen Diälhyläthcr. Der farblose Niederschlag, der sich bildete, wurde auf einem Filter gesammelt. Dieses Produkt [1.4 g. Fp. = 200 bis 203 C" (tinkorrigiert)]
si wurde aus lsopropylacetat umkristallisiert, wobei man 1.3 gdes 3-(Pivalyloxymelhyl)-4-(pivalyloxy)-v(tert.-butylaminomethyl)-bcnzyl-alkohol-methansulfonais als farblosen kristallinen Feststoff erhielt, der bei 200 bis 203' C (unkorrigiert) schmolz.
Beispiel 11
A. Zu 180 g Isovaleriansäure fügte man 19 g Natriummethylat in Methylalkohol. Methylalkohol und Methylisovalerat wurden aus der entstehenden Mi-
4i sehung durch Abdampfen unter vermindertem Druck auf einem Dampfbad abdestilliert. Zu dem so erhaltenen Rückstand fügte man 68,0 g 3-Chlormethyl-4-acetoxyacetophenon, und die Mischung wurde erhitzt, während die Essigsäure, die sich bei der Reaktion bildete.
in abdestillieren konnte. Die Reaktionsmischung wurde am Rotationsverdampfer unter vermindertem Druck einkonzentriert. Der entstehende Rückstand wurde in Diäthyläther aufgeschlämmt, und die Ätherschicht wurde abgetrennt und dreimal mit verdünnter wäßriger Natriumbicarbonatlösung und einmal mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck konzentriert. Der Rückstand wurde fraktioniert, unter vermindertem Druck destilliert, wobei man 62 g 3-(Isovaleryloxymethyl)-4-(isovaIeryloxy)-acetophenon als Fraktion, die bei 158 bis 168° C bei 0,08 bis 0,1 mm Hg Druck destilliert, erhielt.
B. Zu 33,4 g 3-(Isovaleryloxymethyl)-4-(isovaleryloxy)-acetophenon in 200 ml Chloroform fügte man tropfenweise unter Rühren 5,2 ml Brom bei 0°C. Die Rcakiionsmischung wurde mit verdünnter wäßriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und konzentriert. Der so erhaltene Rückstand, der 3-(IsovaIeryIoxymethyl)-4-(isovaleryl-
20 ]5573
14
(>\y)-'\-brom;icctophen(>n cm hielt, wurde unter Kühlen zu einer Lösung von 7.3 g tert.-Buivlaniin und K).I g Tnäthyl.unin in 150 ml Dimelhylsulfoxul gegeben. Diese Reaktionsmischling wurde bei ItC 30 Minuten gerührt und dann in Liswasscr gegosse'.: und mit Diiithylirher extrahiert. Der Äthcrextrakt wurde einrmil mit Wasser gewaschen, über wasserfreiem Caleitimsulfat getrocknet und konzentriert. Der Rückstand, der rohes 3-(lsovalcryloxvmcthvl) ^■(isovalcryloxvj-pheinlicrt.-biitylaminomcihyl-keton war. wurde mit Methan sulfonsäiiire umgesetzt, wobei man 5.0 g 3-(lsovaler\ioxyMiethvl)-4-(isovaler\loxv)-plien\ l-teri.-buu lamino metliyl-keicin-iiiethansiilfDiiat als kristallinen l'eststnl'l erhielt, der hei 140 bis 21 5 C (unkorrigieri) schmolz. C. Zu einer Losung von '5.0g 3-(lsovaler\lox\metli\l)-4-(isovalcr\lo\y)-phenyl-iert.-butyl;iminonietlul-ketonmeihansulfonai in W) ml Methylalkohol bei — 10 ( lügte man portir isweise Ch g Natriumhorln drid. Die Reaktionsmischung wurde 15 Minuten bei - 5 bis -IO '' gerührt und dann durch Zugabe um Lssigsäut·. neutralisiert und an einem Rotatioimerdampfer konz.eniriert. Der so erhaltene Rückstand wurde in 50 ml kaltem Wasser gelöst, und die Lösung wurde durch Zugabe um Amnioniumli\dro\\d leicht basisch gemacht und danach dreimal mit Dialln lather cMrahiert. Die Ätherextrakte wurden vereinigt, über wasserfreiem C'alciunisulfat getrocknet und konzentriert. Der entstehende gummiartige Rückstand, der .ms rohem 3-(lso\ aler>lox\mcth\l)-4-(isovaler\lox\) \- (t en.- but\laniinomeihyl)-henz> I- alkohol best anti, w urde in 3.5 g 3-(lso\ aleiAlow nieth\l)-4-(iso\ alei\\ I-
o\\)- v(teri.-bui\laiiiinomeilnl)-benz\l-alk<>hol-meihansulfonat überführt, ein farbloser kristalliner l'eststol'f. der bei 125 bis 12h C (unkorrigieri) schmolz.
Im folgenden werden weitere Beispiele für die I-'.sier der I ormcl I gegeben, die gemäß den oben beschriebenen erfindiingsgemäl3en Verfahren erhalten wurden.
Beispiel 12
3.4-Bis-(2-methylbutanoyloxy)-v(tcit.-but\laminoiiietliylj-ben/.yl-alkohol-hyclrochlorid. Ip. = HiJbis'lbS C(unkorr.).
B e i s ρ i e I 1 3
3.4-Bis-(pivalyloxy)-\-(tert.-biitylaminomcthyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid.
Fp. = 249 C(unkorr.).
Beispiel 14
3.4-Bis-(3-niethylpentanoyloxy)-,\-(tert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid. Fp. = 139 bis 140° C (unkorr.).
Beispiel 15
3,4-Bis-(2.2-dimethylpentanoyloxy-iX-(tert.-hutyI-aminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp.= 107 bis 109°C (unkorr.).
Beispiel 16
3,4-Bis-(decanoyloxy)-!\-(tert.-butylarninomethyl)-benzyi-alkohoi,
Fp. = 73 bis 74°C (unkorr.), und das Methansulfonat. Fp. = 45bis48cC(unkorrigiert).
Beispiel
3.4-Bis-(octaclceanoyloxv)-\ (ten.-butviaminomethvlj-benzyl-alkohol-hydrochlorid. Lp = 75 bis 78 Γ (unkorr.) und 3.4-Bis · (ociacl cca noy loxy)-A-(l erl.-buty la η lim imetlisl)-benzyl alkohol-methansulionat. Ip. - 105 bis 108 C" (unkorr.).
Beispiel
3.4-iiis (l-methylcvclopropancarbonyUm)- \-(tert bui\laminomeih\l) benz> I-alkohol -ImI roch Io rid. Lp.'- 2IObis2l2 ('(unkorr.).
Beispiel
3.4-Ris-(c\clohc\ancarbonylox>)- \-(I crt.-huntaminometlnIJ-benzvl-alkohol Indrochlorid. Ip. - 21 2 his 2 t 3 ((unkorr).
Beispiel
3.4l3is-(benzovlox\) \-(lert.-butylaminomeiIuI)-benz> !-alkohol -In drochlorid. Lp. = 214 bis 216 ((unkorr.).
Beispiel
3.4-Ris-(p-aniso\lo\y)· \-(tert.-butylaminometh>l)-ben/ > I-alkohol-Ils drochlorid. Lp. = Ih5 ( (unkorr.).
Beispiel
3-1 l\drox\ -4-(pi\al> lox\)- \-(ieri.-buulaniino· meth>l)-benz>l-alkohol-niethansiilfonat. Ip. = 175 bis 1/7 ("(unkorr.).
Beispiel
3-1 l\drox\-4-(3.3-diiiieih\lbutanoylox\) x-(len. but\ lammonieih>l)-benz\ !-alkohol-methansulfonat. Lp. = 17b bis 178 ("(unkorr.).
Bespiel
3-ll>droxy-4-(p-toluyioxy)-:\-(!ert.-but\laniinumeth\l)-bcnzyl-alkohol-metansulfonai. Fp. = 203 bis 205 C (unkorr.).
Beispiel
3-(lsovaleryloxy)-4-(pivalyloxy)-.\-(tert.-but\laminomethy1)-benzyl-alkohol-hydrochlond. Fp. = 202 bis 204~ C (unkorr.).
Beispiel
3.4-Bis-(m-toluyloxy)-rt-(tert.-butylaminomctriyl) benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp.= l35cC(unkorr.).
Beispiel
3.4-Bis-(2,4-dimethylbenzoyloxy)-rt-(ten.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp. = 170 bis 172° C (unkorr.).
Beispiel
3.4-Bis-(2.5-dimethylbenzoyloxy)-«-(tert.-tutylaminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp.= 156 bis 158° C (unkorr.).
Beispiel
3.4-Bis-(3.4-dirnethyibcnzoy!oxy)-a-(tcrt.-buty!- aminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp. = 212° C (unkorr.).
20 15 15 573 16
Beispiel 30 Herstellung 5
3,4-Bis-(3,5-dimethylbenzoyloxy)-Ä-(tert.-butyl- 3,4-Bis-(decanoyloxy)-phenyl-tert.-butylamino-
aminomethy!)-benzyl-alkohol-methansu!fonat. methyl-keton-hydrochlorid.
Fp. = 190 bis 193° C (unkorr.). langsame Zersetzung bei ungefähr 235° C (unkorr.).
Beispiel 31
3,4-Bis-(p-tolylacetoxy)-«-(tert--butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid, Fp.= 115 bis 117° C (unkorr.).
Beispiel 32
3,4-Bis-(p-methoxyphenylacetoxy)-a-(terL-butylaminomethylj-benzyl-alkohol-hydrochlorid, Fp. = 124 bis 127° C (unkorr.).
Beispiel 33
3-Hydroxy-4-(p-anisoyloxy)-«-(tert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-hydrochlorid, Fp. = 211 bis 213° C (Zers.) (unkorr.).
Beispiel 34
S-Acetoxy^-ip-toluyloxyJ-A-itert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat, Fp. = 171 bis 173° C (unkorr.).
Beispiel 35
3 (p-Toluyloxy)-4-benzoyloxy-<.v(tert.-butyIaminomethyl)-benzyl-alkohol-trifluoracetat, Fp. = 162bis l66°Cunddas Methansulfonat. Fp. = 154 bis 156° C (unkorr.).
Beispiel 36
3-Benzoyloxy-4-(p-toluyloxy)-«-(tert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat. Fp. = 183biii 185° C (unkorr.).
Beispiel 37
S-Acetoxy^-ip-anisoyloxyJ-a-itert.-butylaminomethyl)-benzyl-alkohol-methansulfonat, Fp. = 172 bis 174° C (unkorr.), hergestellt aus dem entsprechenden Keton von Fp. = 150 bis 152° C (unkorr.).
Die folgenden Esterketone der Formel Il wurden als Zwischenprodukte hergestellt.
Herstellung 1
3,4-Bis-(2-methylbutanoyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 218 bis 2210C (unkorr.).
Herstellung 2
3,4-Bis-(pivalyloxy)-phenyl-terl.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 243 bis 244° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 3
3,4-Bis-(3-methylpentanoyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid. Fp. = 139 bis 140"C (unkorr.).
Herstellung 4
3,4-Bis-(2,2-dimethylpentanoyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethylketon-hydrochlorid, Fp. = 183 bis 185° C (unkorr.).
Herstellung 6
3,4-Bis-(octadecanoyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp.= 180 bis 185° C (unkorr.).
Herstellung 7
3,4-Bis-(l-methylcyclopropancarbonyloxyj-phenyl terL-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 253 bis 255° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 8
3.4-Bis-(cycIohexancarbonyIoxy)-phenyl-terubutylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 204bis210°C(Zers.)(unkorr.).
Herstellung 9
3,4-Bis-(benzoy!oxy)-pheny]-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 215bis218°C(Zers.)(unkorr.).
Herstellung 10
S^-Bis-ip-anisoylcxyJ-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, jo Fp. = 205 bis 208° C (unkorr.).
Herstellung 11
3-Hydroxy-3-(pivalyIoxy)-pheny]-tert.-butylamino methyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 268 bis 270° C (Zers.) (unkorr.). und das Methansulfonat, Fp. = 260 bis 263° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 12
3-Hydroxy-4-(3.3-dimethylbutanoyloxy)-phenyltert.-butyiaminomethyl-keton-methansulfonat. Fp. = 240 bis 245° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 13 3-Hydroxy-4-(p-toluyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonal. Fp. = 265° C (Zersetzung) (unkorr.).
Herstellung 14
3-lsovaleryloxy)-4-(pivalyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 216 bis 220° C (unkorr.).
Herstellung 15
3,4-Bis-(m-toluyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 215 bis 218° C (unkorr.).
Herstellung 16
butylaminomethyl-keton-methansulfonat, Fp. = 120 bis 123" C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 17
3,4-Bis-(2,5-dimethylbenzoyloxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonat. Fp. = 134 bis 137°C (Zers.) (unkorr.).
809 6*
i7
18
Herstellung 18
3,4-Bis-(3,4-dimethylbenzoyIoxy)-pbenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-methansulfonat, Fp. = 119 bis 122° C (unkorr.).
Herstellungl9
3,4-Bis-(3,5-diniethylbenzoyIoxy)-phenyl-tert.-bu'tylaminomethyl-keton-methansulfonat, Fp. = 123 bis 128°C(unkon\).
Herstellung 20
3,4-Bis-(p-tolylacetoxy)-phenyI-terL-butylaminomethyl-keton-hvdrochlorid, Fp. = 205 bis 2080C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 21
3,4-Bis-(p-methoxyphenylacetoxy)-phenyl-tert.-butylaminomethyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 204 bis 207° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 22
3-Hydroxy-4-(benzoyloxy)-phenyl-tert-butylaminomethyl-keton,
Fp. = 150 bis 165°C(Zers.)(unkorr.)undsein Methansulfonat, Fp. = 245° C (Zers.) (unkorr.). Herstellung 23
3-Hydroxy-4-(p-anisoy!oxy)-pheny!-tert,-buty|- aminomethyl-keton,
Fp. = 170 bis 175° C (Zers.) (unkorr,) und sein Hydrochloric Fp. = 235° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 24
3-Acetoxy-4-(p-toluyloxy)-phenyl-tert-butylaminomethyl-keton-methansulfonat, Fp. = 204 bis 207° C (unkorr.).
Herstellung 25
3-(p-Toluyloxy)-4-(benzoyIoxy)-phenyI-tertbutylaminomethyl-keton-methansulfonat, Fp. = 205 bis 210° C (Zers.) (unkorr.).
Herstellung 26
3-Benzoyloxy-4-(p-to!uyloxy)-phenyl-tert--butylaminomethyl-keton-methansulfonat-hydrat, Fp.= 115° C (unkorr.).
Herstellung 27
3,4-Bis-(p-toIuyloxy)-phenyl-1 -(terL-buiylamino)-äthyl-keton-hydrochlorid, Fp. = 225 bis 228° C (Zers.) (unkorr.).

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    I. ix-Aminomethyl-3-(hydroxy-, acyloxy- oder acyloxymethylH-acyloxybenzylalkohole der Formel
    CH-CH-,-NH-(t-Butyl)
    OH
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