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DE2042402A1 - Pure phthalates and high dicarboxylates prodn - and higher dicarboxyla - by sequential esterification distillation and deodori - Google Patents

Pure phthalates and high dicarboxylates prodn - and higher dicarboxyla - by sequential esterification distillation and deodori

Info

Publication number
DE2042402A1
DE2042402A1 DE19702042402 DE2042402A DE2042402A1 DE 2042402 A1 DE2042402 A1 DE 2042402A1 DE 19702042402 DE19702042402 DE 19702042402 DE 2042402 A DE2042402 A DE 2042402A DE 2042402 A1 DE2042402 A1 DE 2042402A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
torr
acid
filtration
phthalates
deodorization
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19702042402
Other languages
English (en)
Inventor
Vaclav Dipl ing 58VO Witten Klein
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dynamit Nobel AG
Original Assignee
Dynamit Nobel AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dynamit Nobel AG filed Critical Dynamit Nobel AG
Priority to DE19702042402 priority Critical patent/DE2042402A1/de
Publication of DE2042402A1 publication Critical patent/DE2042402A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/10Esters; Ether-esters
    • C08K5/12Esters; Ether-esters of cyclic polycarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/08Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or symmetrical anhydrides with the hydroxy or O-metal group of organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/48Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C67/52Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by change in the physical state, e.g. crystallisation
    • C07C67/54Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by change in the physical state, e.g. crystallisation by distillation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/48Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C67/56Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by solid-liquid treatment; by chemisorption

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

OZ 70 107( 18°5 ) Troisdorf, den 25.8.1970
DYNAMIT NOBEL AKTIENGESELLSCHAFT Troisdorf, Bez. Köln
Herstellung von hellen, fast geruchlosen Estern der Phthalsäure oder höherer aliphatischer Dicarbonsäuren mit Alkoholen
Die Ester von Säuren wie Phthalsäure, Adipin- und Sebacinsäure mit höheren Alkoholen haben eine weite Anwendung als Lackharze, als Bestandteil von Anstrichmitteln und insbesondere als Weichmacher für Kunststoffe.
An die Qualität solcher Weichmacher v/erden große Ansprüche gestellt. Sie sollen farblos und geruchlos sein, ihr Gehalt an flüchtigen Bestandteilen muß so niedrig wie möglich liegen. Auch bestimmte analytische Werte der Säurezahl und Viscosität müssen eingehalten werden.
Um das gewünschte farblose, geruchlose Produkt zu erreichen, sind komplizierte Verfahren erforderlich, die die Wirtschaftlichkeit der Fertigung ungünstig beeinflussen.
Nach den bekannten Verfahren sind zahlreiche zeitraubende
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Verfahrensschritte notwendig, wobei allein das Abdestillieren des Alkoholüberschusses sechs Stunden beansprucht. Die Neutralisation, Vorfiltration und Behandlung mit Ozon zur Bleichung erfordert mehrere weitere Stunden.
Der gesamte Zeitaufwand ist mit 21 bis 25 Stunden pro Charge außerordentlich hoch.
Trotzdem ist es vielfach nicht möglich ein helles und klares Produkt zu erhalten, das geruchlos und frei von unerwünschten Bestandteilen ist.
Das bekannte Verfahren kann beispielsweise in folgenden Schritten ausgeführt werden:
1. Die Ausgangsstoffe, Dikarbonsäure und ein Überschuß des Alkohols, werden unter Zugabe von Aktivkohle als Suspension und einem Veresterungskatalysator auf 170 bis 270°, im allgemeinen 200 bis 2200C, erhitzt und verestert, bis eine Säurezahl ( SZ ) von 1,5 erreicht ist.
2. Der Alkoholüberschuß wird unter solchen Bedingungen abdestilliert, daß er möglichst frei von Begleitstoffen ist und wieder verwendet werden kann.
Das kann bei Temperaturen bis 2000C zwischen Normaldruck und 400 Torr geschehen, wobei man den Druck langsam senkt und zur Entfernung von Alkoholresten am Schluß Dampf einspritzt. Ee kann auch bei niedrigeren Temperaturen und Vakuum zwischen 400 und 50 Torr gearbeitet werden.
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Nach zwei Stunden wird Katriumbikarbonat in Alkohol suspendiert zur Neutralisierung zugesetzt.
4. Es wird auf ca. 12O0C gekühlt.
5. Der Rohester wird filtriert, wobei die Alkalisalze der Säuren und Verunreinigungen entfernt werden.
6. Durch Einleiten von Ozon wird der Ester drei Stunden gebleicht.
7» Desodorierung bei Temperaturen bis 15O0C durch Evakuieren auf 12 Torr. Hierbei werden durch Einleiten von Dampf störende Geruchsstoffe entfernt.
8. Filtration.
Die Gesamtzeit zur Durchführung dieser Verfahrensschritte beträgt 24 Stunden.
Bei weiteren Varianten dieses Verfahrens erfolgt die Neutralisierung nach der Ozonisierung und vor der Desodorierung durch Natronlauge (Laugenraffination), wobei mit Wasser neutral gewaschen werden muß und eine Vakuumtrocknung anzuschließen ist. Hierbei kann die Gesaratzeit auf 21 Stunden sinken. Nachteilig ist hier jedoch das Senken der Temperatur auf 800C bei der Neutralisation und ein höherer Aufwand für Chemikalien in Form der Natronlauge .
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Der hauptsächliche Nachteil, nämlich der hohe Zeitaufwand, ist mit 21 Stunden pro Charge praktisch unverändert. Es wurde nun gefunden, daß die auf die Veresterung und Abdestillation des überschüssigen Alkohols folgenden Schritte wesentlich vereinfacht werden können, indem Raffination, Auswaschung der Natriumsalze, Vakuumtrocknung, Vorfiltration, Ozonisierung und die Desodorierung in der bisherigen Form durch eine neuartige Desodorierung ersetzt wird.
Es wurde nämlich festgestellt, daß bei Temperaturen oberhalb 160° bei Vakuum unter 15 Torr bei gleichzeitigem Einleiten von Dampf die Säuren abdestillieren bzw. sublimieren, zugleich alle Geruchsstoffe entfernt werden, so daß eine Neutralisation überflüssig ist.
Gegenstand der Erfindung ist demgemäß ein Verfahren zur Herstellung von als Weichmacher geeigneten Estern der Phthalsäure oder höherer aliphatischer Dikarbonsäuren mit Alkoholen durch aufeinanderfolgende katalytische Veresterung, Abdestillation des AlkoholUberschusses und darauffolgende Desodorierung, das dadurch geknnzeichnet ist, daß ohne vorausgehende Neutralisation auf die Abdestillation des Alkoholüberschusses die Desodorierung bei 160 bis 1800C und 1 bis 15 Torr unter Einleiten von Dampf folgt, worauf unter Zusatz von Filterhilfsmitteln filtriert wird, ohne daß eine Ozonisierung durchgeführt wird.
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Der neue Verfahrensschritt der Desodorierung hat mehrere Vorteile:
Die Säurezahl sinkt hierbei auf 0,1 bis 0,2.
Mit dem Wasserdampf destillieren bzw. sublimieren die Reste der freien Säure ab und zugleich werden die Geruchsstoffe mit dem Wasserdampf übergetrieben.
Einige Säuren, besonders Phthalsäure, können durch einen Sublimatabschneider zurückgewonnen werden. ^ Der anwesende Katalysator hydrolysiert und wird als eine gut filtrierbare Substanz ausgefällt.
Die früher erforderlichen Schritte der alkalischen Raffination und insbesondere die Bleichung mit Ozon sowie die weiteren genannten Schritte entfallen.
Es ergibt sich eine bedeutende Zeitersparnis, da die Gesamtzeit zur Durchführung des Verfahrens nur noch etwa 11 Stunden beträgt. Weiter ergibt sich eine nicht unerträcfrfcliche Erspar- ™ nis von Chemikalien.
Im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die Abdestillation des Alkoholüberschusses bevorzugt bei 140 bis 1600C und 200 bis 5 Torr durchgeführt und ist nach etwa 3 Stunden beendet.
Es ist vorteilhaft die Veresterung bis zu Säurezahlen von 0,5 zu führen.
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Bei der Filtration kann Aktivkohle und Bleicherde in Mengen bis zu 0,5 Gew.# zugesetzt werden. Anschließend wird noch 20 Minuten im Vakuum gerührt.
Den Filterhilfsmitteln kann Natriumbikarbonat in festerForm zugesetzt werden. Hierbei sind Mengen von 0,1 bis 0,5 Gew.#, bezogen auf die Gesamtmenge ausreichend und können dazu beitragen letzte Reste von Säuren zu entfernen. Die Filtration ist bei dem vorliegenden Verfahren gegenüber den älteren Verfahren ebenfalls sehr erleichtert.
Nach dem Verfahren ergeben sich klare, helle, fast völlig geruchfreie Produkte, die im technischen Ansatz Säurezahlen unter 0,07 erreichen.
Als Ester der Phthalsäure oder höherer aliphatischer Dikarbonsäuren mit Alkoholen werden allgemein die Diester verstanden.
Dabei kann die Säurekomponente aus Phthalsäure, Iso- und Terephthalsäure, gegebenenfalls deren niedere Alkylhomologen, oder Sebacinsäure, Adipinsäure und deren homologen Dikarbonsäuren, bevorzugt solche mit 4 bis 12 C-Atomen wie Bernsteinsäure, Isosebacinsäure, Succinsäure, Glutarsäure oder Itaconsäure, gegebenenfalls den entsprechenden chlorierten oder bromierten Dikarbonsäuren, und deren Gemischen bestehen.
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Die Alkoholkomponente kann aus gleichen oder verschiedenen aliphatischen, sehr bevorzugt gesättigten, cycloaliphatischen oder araliphatischen, gegebenenfalls durch Alkoxygruppen substituierten, Alkoholen und deren Gemischen bestehen.
Aliphatische Alkohole mit 3 bis 12 C-Atomen, besonders primäre Alkohole, Benzylalkohol und Cyclohexanol sind bevorzugte Bestandteile.
Beispielhaft seien die Di-n-propyl-, M-n-butyl-, A'thyl-nbutyl-, Dialphanol-, Dihexyl-, Bicyclohexyl-, Dioctyl-, Dinonyl-, Didecyl-, Butylbenzyl-, Di-2-äthylhexyl-, Dibutoxyäthyl-, Dicapfyl-, Dilauryl-ester der Ehthal-, Sebacin- und Adipinsäure genannt. Diole sind mögliche Bestandteile, beispielsweise in Form von M-methylglykolphthalat.
Als yeresterungskatalysatoren können allgemein1bekannte"Verbindungen wie Alkyltitanate oder Alkylplumbate verwendet werden.
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Beispiele;
Die nachfolgenden Beispiele werden unter den angegebenen Bedingungen durchgeführt, wobei die Veresterung in Gegenwart von Butyltitanat als Katalysator bei 20O0C bis zu einer Säuren zahl von 0,5 geführt wird. Die Abdestillation erfolgte bei 1500C und 10 Torr.
Die Desodorierung mittels Wasserdampf erfolgte bei 17O0C und 15 Torr und war nach 4 Stunden beendet, wobei die Säurezahl auf 0,15 gesenkt war.
Die Filtration kann mit derjenigen Menge Bikarbonat erfolgen, die theoretisch der Säurezahl entspricht, im allgemeinen mit 0,2 Gew.% unter Zusatz von 0,5 Gew.^ eines A-Kohle/Bleicherde-Gemisches 1:1 unter Rühren (20 Min) im Vakuum, so daß auch die erwünschte SZ erreicht wird.
Die Ergebnisse von 7 Chargen 2-Äthylhexylphthalat und 6 Chargen Nonylphthalat im halbtechnischen Maßstab und eine Charge Octylsebacat sind unten aufgeführt. Hierbei bedeutet SZ die Säurezahl. HPZ bedeutet die Hazen-Farbzahl nach DIN 53 409 (Juli 67) FL ist die Menge der flüchtigen Bestandteile während 100 Stunden bei 900C in Gew.# der Prüfmenge. Der Geruch wurde entsprechend der Wahrnehmung in die Stufen 1 = nicht wahrnehmbar, 2 = Spuren, 3 = geringer Geruch, 4 = deutlicher Geruch eingeteilt.
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Beispiel 1 :
Herstellung von Di-^-Äthylhexylphthalat
Einsatzmenge: 12,37 kg PSA, 32,65 kg 2-Ä'thylhexanol,
0,012 kg Butyltitanat
Analysen :
Charge SZ HPZ Geruch Viskos.cP/20°C PL 100h/90°C
1 0,031 <1i 78,9 0,20 %
2 0,0202 <1( 79,2 0,17 $>
3 0,025 <K 79,2 0,19 $
4 0,022 <1( 79,1 0,17 %
5 . 0,063 <1C 78,9 0,23 #
6 0,032 <1C 79,1 0,18 #
7 0,076 <1C 79,3 0,20 io
3 2
3 2
3 2
3 2
) 2
) 2
) 2
Ausbeute: Rohester 23,3 kg, Oberdestillat 10,92 kg, Fertiges Produkt 31,65 kg => 98,5 $ auf Rohester umgerechnet
- 10 -
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Beispiel· 2 :
Herste^ung von Dinoiiyl-phthalat
Einsatzmenge: 10,0 kg PSA, 50,0 kg Nonanol·, 0,01 kg Buty^itanat
Anal·ysen :
Charge SZ HFZ Geruch Viskos.cP/20°C PL 100h/90°C
1 0,045 <1O 2 121,4 0,32 "h
2 0,014 <10 2 120,5 0,29 $>
3 0,011 <10 2 121,1 0,28 5C
4 0,011 410 2 120,1 0,30 #
5 0,011 <10 2 115,4 0,30 Ji
Ausheute: Rohester 37,1 kg, Überdestil·l·at 10,3 kg Fertiges Produkt 35,9 kg =>97,5 f> auf Rohester umgerechnet
- 11 -
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Beispiel 3ϊ
Herstellung von Dioctylsebacat
690 g durch Veresterung und Abdestiliation des Alkoholüberschusses hergestellter Rohester mit einer Säurezahl von 0,5 wurden bei 1800C und einem Vakuum von 8 Torr drei Stunden desodoriert.
Die vor der Filtration erreichte Säurezahl lag bei 0,17. Das Endprodukt nach der Filtration hat eine Säurezahl von 0,09. Es wurden 680,5 g Fertigprodukt = 98,5% Ausbeute erhalten.
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Claims (4)

  1. Patentansprüche :
    *1.' Verfahren zur Herstellung von als Weichmacher geeigneten Estern der Phthalsäure oder höherer aliphatischer Dikarbonsäuren mit Alkoholen durch aufeinanderfolgende katalytische Veresterung, Abdestillation des Alkoholüberschusses und darauffolgende Desodorierung, dadurch gekenn- -.- ' zeichnet, daß ohne vorausgehende Neutralisation auf die Abdestillation des Alkoholüberschusses die Desodorierung bei 160 bis 1800C und 1 bis 15 Torr unter Einleiten von Dampf folgt, worauf unter Zusatz von Filterhilfsmitteln filtriert wird, ohne daß eine Ozonisierung ausgeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch geknnzeichnet, daß die Abdestillation des Alkohol-Überschusses bei 200 bis 10 Torr und 120 bis 1500C erfolgt.
  3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Veresterung bis zu einer Säurezahl unter 0,5 geführt wird.
  4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß Natriumbikarbonat in fester Form und in einer Menge, die der Säurezahl nach der Desodorierung entspricht, vor. der Filtration zugesetzt wird.
    Dr-La/Ni 209810/1950
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Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4216337A (en) * 1976-01-13 1980-08-05 Mitsubishi Gas Chemical Co., Inc. Process for preparing esters
WO1982000153A1 (en) * 1980-07-04 1982-01-21 Glyndwr J Polyarylene sulphide compositions
WO1982000087A1 (en) * 1980-07-04 1982-01-21 Glyndwr J Method of applying a coating of polyarylene sulphide to a cooking utensil
WO1982000182A1 (en) * 1980-07-04 1982-01-21 Glyndwr J Polyarylene sulphide compositions
WO1982000154A1 (en) * 1980-07-04 1982-01-21 Glyndwr J Polyarylene sulphide compositions
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