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DE1918695A1 - Carbonsaeureester des 3-Formyl-buten-(3)-ol-(1) sowie ein Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

Carbonsaeureester des 3-Formyl-buten-(3)-ol-(1) sowie ein Verfahren zu deren Herstellung

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DE1918695A1
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DE
Germany
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carboxylic acid
buten
acid ester
formyl
preparation
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Himmele Dr Walter
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BASF SE
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Description

Badische Anilin- & Soda-Pabrik AG
Unser Zeichen: O.Z. 26 128 Bk/Be 6700 Ludwigshafen, 10. 4. 1969
Carbonsäureester des 3-Pormyl-buten-(3)-ol-(l) sowie ein Verfahren zu deren Herstellung
Gegenstand der Erfindung sind Carbonsäureester des 3-Pormylbuten-(3)-ol-(l) sowie ein Verfahren zu deren Herstellung nach der Oxosynthese.
Ein allgemein in der Technik eingeführtes Verfahren zur Herstellung von Aldehyden ist die Oxosynthese bei der olefinisch ungesättigte Verbindungen mit Kohlenmonoxid und Wasserstoff in Gegenwart von Carbonylkomplexen von Metallen der 8. Gruppe des Periodischen Systems z.B. Kobaitcarbonyl umgesetzt werden. Es wurden auch schon eine Reihe von olefinisch ungesättigten Verbindungen, die durch funktionelle Gruppen substituiert sind, nach dem Oxoverfahren umgesetzt. So ist aus Journal of the .American Chemical Society, Band 71, (1949) Seite 3 053 bekannt, dass man mittels der Oxosynthese aus Allylacetat 7»-Acetoxybutyraldehyd, aus Butylvinyläther06-Butoxypropionaldehyd, aus Crotonsäureäthylester ß-Pormylbuttersäureäthylester, aus -PumarsäurediäthylesteroG-Pormylbernsteinsäurediäthylester und aus Allylidendiacetat Bernsteinsäuredialdehyd-l^-diacetat erhält.
Somit war zu erwarten, dass man bei der Umsetzung von Bis-monocarbonsäureestern des Buten-(2)-diol-(l,4) nach der Oxosynthese Bis-monocarbonsäureester des 2-Pormylbutandiol-(l,4) erhält.
Es wurde nun gefunden, dass man bisher nicht beschriebene Carbonsäureester des 3-Pormyl-buten-(3)-ol-(l) vorteilhaft erhält, wenn man Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(l,4) mit Kohlenmonoxid und Wasserstoff in Gegenwart von Carbonylkomplexen des Bhodiums bei Temperaturen von 50 bis HO0C und Drücken von 300 bis 1 000 atm umsetzt.
Das neue Verfahren hat den Vorteil, dass bisher nichtzugängliche Carbonsäureester des 3-IOrmylbuten-(3)-ol-(l) auf einfache Weise hergestellt werden können. Ausserdem hat das neue Verfahren den
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Vorteil, dass es mit guten Ausbeuten verläuft. Das neue Verfahren ist insofern eigenartig, als gleichzeitig mit der Einführung der Formylgruppe ein Molekül Essigsäure abgespaltet wird
BeTorzugte Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(l,4)-sind die Ester mit gesättigten Fettsäuren mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen oder Benzoesäure, die durch 1 oder 2 Alkyl- oder Alkoxygruppen, Chloratome, Amino- oder Nitrogruppen substituiert sein können. Besonders bevorzugt werden die Ester von niederen Fettsäuren, insbesondere solchen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, verwendet. Geeignete Ausgangsstoffe sind beispielsweise Buten-2-diol-l,4-diformiat, -diacetat, -dipropionat, -dibutyrat, -diisobutyrat, -dipalmitat, -dibenzoat, di-p-chlorbenzoat.
Kohlenmonoxid und Wasserstoff werden im allgemeinen im Volumenverhältnis 1 : 2 bis 2 : 1 insbesondere etwa im Volumenverhältnis 1 : 1 eingesetzt.
Die Umsetzung führt man bei Temperaturen von 50 bis HO0G durch. Besonders gute Ergebnisse erhält man, wenn man Temperaturen von 70 bis 100 C einhält. Ferner wird die Umsetzung bei Drücken von 300 bis 1 000 atm durchgeführt, vorzugsweise wendet man Drücke von 400 bis 800 atm an.
Die Umsetzung wird in Gegenwart von Carbonylkomplexen des Rhodiums durchgeführt. Vorzugsweise wendet man 0,0001 bis 2 Gewichtsprozent an Rhodium berechnet als Metall, bezogen auf die Menge der eingesetzten Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(1,4) an. Besonders vorteilhaft haben sich Mengen von 0,001 bis 0,1 Gewichtsprozent erwiesen. Es ist möglich, die Carbonylkomplexe vor der Oxoreaktion gesondert herzustellen oder die Ausgangsstoffe für die Oarbony!komplexe wie Halogenide, Oxide oder fettsaure Salze getrennt der Reaktion zuzuführen. Der Katalysator bildet sich dann von selbst unter den Reaktionsbedingungen. Es hat sich ferner als vorteilhaft erwiesen, Modifizierungsmittel mitzuverwenden. Geeignete Modifizierungsmittel sind beispielsweise Phosphite von Alkanolen, Cycloalkanolen oder Phenolen, ferner 3-fach substituierte Phosphine, die als Substituenten Alkylreste, Cycloalkylreste oder Phenylreste haben. Vor-
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- 3 - O.Z. 26 128
teilhaft wendet man die Modifizierungsmittel in einer solchen Menge an, dass das Atomverhältnis von Rhodium zu Phosphor 1 : 1 bis 4 beträgt.
Vorteilhaft führt man die Reaktion unter Mitverwendung inerter Lösungsmittel wie Kohlenwasserstoffen, z.B. Benzol, Cyclohexan, Xylol, Hexan oder Isooctan, Äthern, wie Diäthyläther, Tetrahydrofuran oder Dioxan, Estern, wie Äthylacetat oder Propionsäuremethylester, ferner Alkanolen, wie Methanol oder n-Butanol durch. Vorzugsweise wendet man die Lösungsmittel bis zur 50-fachen Gewichtsmenge, bezogen auf die Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(l,4) an.
Das Verfahren nach der Erfindung führt man beispielsweise aus, indem man in einem Hochdruckgefäss Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(l,4) zusammen mit inerten Lösungsmitteln und den beschriebenen Mengen an Katalysatoren vorlegt und unter den angegebenen Drücken und Temperaturen mit einem Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff der angegebenen Zusammensetzung umsetzt. Das Reaktionsgemisch wird nach dem Entspannen und Abkühlen durch Destillation von den Katalysatoren abgetrennt. Aus dem so erhaltenen Gemisch werden dann die Carbonsäureester des 3-Formylbuten-3-ol-l nach bekannten Methoden, z.B. durch fraktionierte Destillation, isoliert. Es ist möglich, nichtumgesetzte Ausgangsstoffe wieder der Reaktion zuzuführen.
Aus den nach dem Verfahren der Erfindung hergestellten Carbonsäureestern des 3-Formyl-buten-(3)-ol-(l) wird durch Isomerisierung zum ß-Formylcrotylacetat und dessen Umsetzung mit dem C-jr-Phosphoniumsalz nach Wittig Vitamin. A hergestellt. Ausserdem sind die niederen Carbonsäureester des 3-Pormyl-buten-(3)-ol-(l) Riechstoffe mit neuartiger Duftnote.
Beispiel 1
172 g Buten-(2)-diol-(l,4)-diacetat, 5 mg Rhodiumtrichlorid und 1 g Dikobaltoctacarbonyl werden in einen 700 ml Edelstahlrollautoklaven gegeben, wonach man den Sauerstoff durch dreimaliges Spülen mit Stickstoff unter 20 at aus dem Autoklaven verdrängt.
- 4 009842/1894
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Sodann presst man ein äquimolares Gemisch aus KoJiIenmonoxid und Wasserstoff bis zu einem Druck von 200 at auf, erhitzt den Autoklaven auf HO0C und hält von da an den Druck durch wiederholtes Nachpressen des Gasgemisches auf 700 at. Nach 4 Stunden bricht man die Reaktion ab und arbeitet das Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillation wie üblich auf.
Man erhält das 3-iOrmyl-buten-(3)-ol-(l)-acetat in 54 $iger Ausbeute; Siedepunkt 77°C/6 Torr.
Das in Essigsäure hergestellte 2,4-Dinitrophenylhydracon ist orangerot gefärbt und hat einen Schmelzpunkt von 134 C.
Beispiel 2
Setzt man ein Gemisch aus 200 g Buten-(2)-diol-(l,4)-diacetat, 200 g Benzol und 5 mg Rhodiumchlorid bei 700 at und 100°0 auf die in Beispiel 1 angegebene Weise um, so erhält man II in 72- $iger Ausbeute.
Beispiel 3
40 g Buten-2-diol-l,4-dipropionat, 400 g Benzol und 0,1 g wasserfreies Rhodium-III-chlorid werden in einen Edelstahlrollautoklaven gegeben, wonach man den Sauerstoff durch dreimaliges Spülen | mit Stickstoff verdrängt. Sodann presst man ein äquimolekulares Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff bis zu einem Druck von 200 at auf, erhitzt den Autoklaven auf 100°0 und hält von da an den Druck durch Nachpressen des Gasgemisches auf 700 at. Nach 5 Stunden unterbricht man die Reaktion und arbeitet das Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillation auf. Man erhält 14,7 g (48 io der Theorie) 3-IOrmyl-buten-(3)-ol-(l)-propionat vom Siedepunkt 80 C bei 0,4 mm Hg.
0-JHU2 / 1 H 94
ORSGINAL iNSPECTED

Claims (2)

Patentansprüche
1. Carbonsäureester des 3-Formyl-buten-(3)-ol-(l) der Formel
CHO
CH2=C-CH2-CH2-O-C-R
in der R einen Alkylrest mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen oder einen Phenylrest, der durch 1 oder 2 Alkoxy- oder Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Chloratomen, Amino- oder Nitrogruppen substituiert sein kann, bedeutet.
2. Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern des 3-IOrmylbuten-(3)-ol-(l), dadurch gekennzeichnet, dass man Bis-monocarbonsäureester des Buten-(2)-diol-(l,4) mit Kohlenmonoxid und Wasserstoff in Gegenwart von Carbonylkomplexen des Rhodiums bei Temperaturen von 50 bis 1100C und Drücken von 300 bis 1 000 atm umsetzt.
Badische Anilin- & Soda-Pabrik AG
009842/1894 _^
ORIGINAL INSPECTED
DE1918695A 1969-04-12 1969-04-12 Herstellung von Carbonsäureester des 3-Formyl-buten-(3)-ol-(1) Expired DE1918695C3 (de)

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