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DE19823427A1 - Epoxidharz- und Hybrid-Pulverbeschichtungen - Google Patents

Epoxidharz- und Hybrid-Pulverbeschichtungen

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Publication number
DE19823427A1
DE19823427A1 DE1998123427 DE19823427A DE19823427A1 DE 19823427 A1 DE19823427 A1 DE 19823427A1 DE 1998123427 DE1998123427 DE 1998123427 DE 19823427 A DE19823427 A DE 19823427A DE 19823427 A1 DE19823427 A1 DE 19823427A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
powder coating
groups
polycarboxylic acids
composition according
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE1998123427
Other languages
English (en)
Inventor
Andreas Wenning
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Evonik Operations GmbH
Original Assignee
Degussa GmbH
Degussa Huels AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa GmbH, Degussa Huels AG filed Critical Degussa GmbH
Priority to DE1998123427 priority Critical patent/DE19823427A1/de
Publication of DE19823427A1 publication Critical patent/DE19823427A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/50Amines
    • C08G59/56Amines together with other curing agents
    • C08G59/58Amines together with other curing agents with polycarboxylic acids or with anhydrides, halides, or low-molecular-weight esters thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
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Abstract

Die Erfindung betrifft Epoxidharz- und Hybrid-Pulverbeschichtungszusammensetzungen mit physikalischen Härtergemischen aus Polycarbonsäuren, Aminen und Salzen von Polycarbonsäuren mit Aminen.

Description

Die Erfindung betrifft Epoxidharz- und Hybrid-Pulverbeschichtungszusammensetzungen.
In der DE-OS 23 24 696 wird ein Verfahren zur Herstellung von matten Überzügen be­ schrieben, indem man Epoxidharze mit Salzen aus aromatischen Polycarbonsäuren, speziell Pyromellitsäure und cyclischen Amidinen, härtet.
In der DE 44 00 931 werden Salze der Pyromellitsäure und Guanidinen als Härter für matte Epoxid- und Hybridbeschichtungen beansprucht.
Die DE 44 03 225 beschreibt Salze aus Pyromellitsäure und tertiären Aminen, die zur Her­ stellung von matten Epoxid- und Hybridbeschichtungen verwendet werden können.
Ferner ist bekannt, daß nur Salze aus cyclischen Amidinen mit Trimellit- bzw. Pyromellitsäure zur Herstellung von matten EP-Pulverbeschichtungen geeignet sind. Die entsprechenden Salze der Phthalsäure, Isophthalsäure sowie Terephthalsäure härten dagegen mit EP-Harzen zu glänzenden Filmen aus.
Bei all diesen in den DE-OS 23 24 696, DE 44 00 931 und DE 44 03 225 beschriebenen Verfahren ist es wesentlich, daß nicht die Einzelkomponenten, sondern deren Reaktions­ produkte, die Salze, zum Einsatz kommen. Da die Salze Pyromellitsäure enthalten, besitzen derartige Härter für qualitativ anspruchsvolle Epoxid- und Hybridbeschichtungen einen relativ hohen Preis. Ein weiterer Nachteil stellt die Vergilbung der Beschichtungen dar.
Es ist weiterhin bekannt, daß man durch gleichzeitige Verwendung der Einzelhärter - Aminkomponente und Polycarbonsäure - zwar zu Oberflächen gleichen Mattierungsgrades gelangt, wie dies bei Einsatz des aus denselben Einzelkomponenten bestehenden salzförmigen Matthärters der Fall ist. Da keine Salzherstellung erfolgen muß,sind diese Härter preiswerter.
Allerdings müssen Oberflächenstrukturierung und mindere physikalische Eigenschaften der Beschichtungen wie auch schlechte Reproduzierbarkeit des Matteffekts in Kauf genommen werden.
Derartige physikalische Gemische aus Aminkomponente und Polycarbonsäure sind z. B. in der EP 0 504 183 beschrieben.
Physikalische Gemische aus Salzen und Polycarbonsäuren werden erstmals in den DE 44 00 929, DE 44 00 930 und DE 44 03 129 beschrieben. Die Salze sind Umsetzungsprodukte aus Phthalsäure, Isophthalsäure und Terephthalsäure mit Guanidinen oder Aminen. Als Polycar­ bonsäuren kommen Pyromellitsäure und/oder Trimellitsäure zum Einsatz. Nachteilig ist die geringe Überbrennstabilität.
Zur Verbesserung der Vergilbungsresistenz beim Überbrennen glänzender wie auch matter EP-Pulverbeschichtungen auf Basis von Salzen aus cyclischen Amidinen mit aromatischen Polycarbonsäuren werden in der DE 196 30 450 als Härterkomponente Phosphorsäuresalze im Gemisch mit Polycarbonsäuren eingesetzt. Die gezielte Herstellung dieser komplexen Härter ist jedoch recht schwierig. Schwankungen in den Reaktionsbedingungen können zu differierendem Aufbau der Salzgemische und damit zu unterschiedlichen lacktechnischen Ergebnissen führen.
In der DE 198 06 225 werden EP- und Hybrid-Pulverbeschichtungszusammensetzungen beschrieben, die als Härter physikalische Mischungen aus Polycarbonsäuren und Salzen von Polycarbonsäuren und Aminen enthalten.
Aufgabe der Erfindung war es deshalb, neue Härter mit gegenüber dem Stand der Technik verbesserter Ökonomie bei einfachem Herstellverfahren aufzufinden, die zudem für die Herstellung von matten EP- und Hybrid-Pulverbeschichtungen mit hohem Qualitätsniveau geeignet sind.
Überraschenderweise konnte diese Aufgabe dadurch gelöst werden, daß man als Härter­ komponente physikalische Gemische aus aliphatischen und/oder cycloaliphatischen und/oder araliphatischen und/oder aromatischen Polycarbonsäuren und Aminen mit Salzen aus aliphati­ schen und/oder cycloaliphatischen und/oder araliphatischen und/oder aromatischen Polycar­ bonsäuren und Aminen einsetzte.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind Epoxidharz- und Hybrid-Pulverbeschichtungs­ zusammensetzungen, wobei sie als Härter ein physikalisches Gemisch, bestehend aus
  • a) Salzen von mindestens difunktionellen Polycarbonsäuren und Aminen, erhalten durch Reaktion von
  • a1) aliphatischen, cycloaliphatischen, araliphatischen und aromatischen Polycarbonsäuren und deren Anhydride
  • a2) mit mindestens einem der folgenden Amine
wobei R1
, R2
, R3
gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, araliphatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-20 C-Atomen und in der C-Kette eine oder mehrere CH2
-Gruppen durch O-Atome, durch NR4
-Gruppen mit R4
=C1-6
-Alkyl, CH-OH- Gruppen und/oder eine oder mehrere endständige Methylgruppen durch dialkylsubstituierte Aminogruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ersetzt sein können und R1
und R2
einen gemeinsamen Ring bilden können, in dem eine CH2
-Gruppe durch ein O-Atom oder durch eine NR4
-Gruppe ersetzt sein kann und R1
= R2
= R3
= -CH2
-CH2
- über ein gemeinsames N- Atom gebunden sind und n: 3-11 bedeuten und pro mol Polycarbonsäure a1) 0,5-3 mol Amin A) - C) zur Reaktion kommen,
und/oder
  • a3) mit Guanidinen der Formel D
wobei R5
, R6
, R7
, R8
und R9
gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, arali­ phatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-9 C-Atomen und Wasserstoff sein können und wobei R6
und R7
sowie R8
und R9
einen gemeinsamen Ring bilden können, der ein Sauerstoffatom als Heteroatom enthalten kann, und pro Mol Polycarbonsäure a1) 0,5-3 mol des Guanidins D) zur Reaktion kommen,
und
  • b) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen und/oder araliphatischen und/oder aromati­ schen Polycarbonsäuren,
und
  • c) den folgenden Aminen
wobei R1
, R2
, R3
gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, araliphatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-20 C-Atomen und in der C-Kette eine oder mehrere CH2
-Gruppen durch O-Atome, durch NR4
-Gruppen mit R4
=C1-6
-Alkyl, CH-OH- Gruppen und/oder eine oder mehrere endständige Methylgruppen durch dialkylsubstituierte Aminogruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ersetzt sein können und R1
und R 2
einen gemeinsamen Ring bilden können, in dem eine CH2
-Gruppe durch ein O-Atom oder durch eine NR4
-Gruppe ersetzt sein kann und R1
= R2
= R3
= -CH2
-CH2
- über ein gemeinsames N- Atom gebunden sind und n: 3-11 bedeuten,
und/oder Guanidinen der Formel c4)
wobei R5, R6, R7, R8 und R9 gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, arali­ phatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-9 C-Atomen und Wasserstoff sein können und wobei R6 und R7 sowie R8 und R9 einen gemeinsamen Ring bilden können, der ein Sauerstoffatom als Heteroatom enthalten kann,
im Verhältnis a) zur Summe aus b) und c) von 99 : 1 bis 1 : 99 mit einem Massenverhältnis von b) zu c) von 99 : 1 bis 1 : 99 enthalten.
Die für das erlindungsgemäße Verfahren einsetzbaren Salze a) enthalten aliphatische und/oder cycloaliphatische und/oder araliphatische und/oder aromatische Polycarbonsäuren sowie gegebenfalls deren Anhydride (Komponente a1). Als Beispiele seien Cyanursäure, 2,2,4 (2,4,4)-Trimethyladipinsäure, 1,2,3,4-Butantetracarbonsäure, Ethylendiamintetraessigsäure, Diethylentriaminpentaessigsäure, Nitrilotriessigsäure, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Phthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Hexahydroisophthalsäure, HexahydroterephthaIsäure, Pyromellitsäure, Trimellitsäure, Trimesinsäure, Cyclopentantetracarbonsäure, Zitronensäure, Aconitsäure und 2,6-Naphthalendicarbonsäure genannt. Bei Einsatz von Mischungen der Polycarbonsäuren sind beliebige Kombinationen möglich.
Die Salze der Polycarbonsäuren enthalten als Aminkomponente a2) und/oder a3) N-Verbin­ dungen, die zur Salzbildung befähigt sind, dargestellt durch die Formeln A-D). Beispiele für konkrete Verbindungen der Formeln A)-C) sind N, N-Dimethylcyclohexylamin, N,N-Di­ methylariilin, N-Methylmorpholin, N, N'-Dimethylpiperazin, 2,2,6,6-Tetramethyl-4-dimethyla minopiperidin, N, N-Dimethyloctadecylamin, 1,8-Diazabicyclo-[5.4. 0]-undec-7-en, N,N,N',N'-Tetrarnethylhexamethylendiamin, 1,4-Diazabicyclo[2.2.2]octan, 2-Phenylimidazo­ lin, 2-Methylimidazolin, 2,4-Dimethylimidazolin, 2-Ethyl-4-methylimidazolin. Beispiele für konkrete Verbindungen der Formel D) sind Tetramethylguanidin, Tetramethylcyclohexylgua­ nidin, N,N',N',-Triphenylguanidin und N,N'-Dicyclohexyl-4-morpholincarbonarnid.
Der basische N-Gehalt der Salze beträgt 0.01-30 mmol/g und der Carboxylgruppengehalt 1-35 mmol/g.
Als einsetzbare Komponente b) sind aliphatische und/oder cycloaliphatische und/oder arali­ phatische und/oder aromatische Polycarbonsäuren geeignet. Als Beispiele seien Cyanursäure, 2,2,4 (2,4,4)-Trimethyladipinsäure, 1,2,3,4-Butantetracarbonsäure, Ethylendiamintetra­ essigsäure, Diethylentriaminpentaessigsäure, Nitrilotriessigsäure, Isophthalsäure, Terepht­ halsäure, Phthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Hexahydroisophthalsäure, Hexahydroterepht­ halsäure, Pyromellitsäure, Trimellitsäure, Trimesinsaure, Cyclopentantetracarbonsäure, Zitronensäure und 2,6-Naphthalendicarbonsäure genannt. Bei Einsatz von Mischungen der Polycarbonsäuren sind beliebige Kombinationen möglich.
Als einsetzbare Komponente c) sind Amine, Amidine und Guanidine geeignet. Als Beispiele seien N, N-Dimethylcyclohexylamin, N, N-Dimethylanilin, N-Methylmorpholin, N,N'-Di­ methylpiperazin, 2,2,6,6-Tetramethyl-4-dimethylaminopiperidin, N,N-Dimethyloctadecyl­ anrin, 1,8-Diazabicyclo-[5.4.0]-undec-7-en, N,N,N',N' -Tetramethylhexamethylendiamin, 1,4- Diazabicyclo[2.2.2]octan, 2-Phenylimidazolin, 2-Methylimidazolin, 2,4-Dimethylimidazolin, 2-Ethyl-4-methylimidazolin, Tetramethylguanidin, Tetramethylcyclohexylguanidin, N,N',N',- Triphenylguanidin und N,N' Dicyclohexyl 4 morpholincarbonamid genannt. Bei Einsatz von Mischungen der aminischen Komponente c) sind beliebige Kombinationen möglich.
Der basische N-Gehalt der einsetzbaren Härter aus den Komponenten a), b) und c) beträgt 1-­ 30 mmol/g und der Carboxylgruppengehalt 1-25 mmo1/g.
Die erfindungsgemäßen Härter aus den Komponenten a), b) und c) werden in zwei Stufen hergestellt, wobei in der ersten Stufe die Salzbildung A) erfolgt, und nach beendeter Salzbil­ dung das Lösemittel entfernt wird. In einem zweiten Schritt werden eine oder mehrere aliphatische, cycloaliphatische, araliphatische oder aromatische Polycarbonsäuren b) und eine oder mehrere aminische Komponenenten c) physikalisch zugemischt.
Die Salze a) sind teilweise bekannt. Sie sind auch nicht Gegenstand der Erfindung. Sie werden in bekannter Weise hergestellt, wobei zu der in Wasser oder Ethanol gelösten Poly­ carbonsäure in der Siedehitze die Amin-/Guanidinkomponente a2/a3 portionsweise zu­ gegeben wird. Nach beendeter Zugabe wird noch ca. eine Stunde weitererhitzt. Anschließend wird das Lösemittel durch Destillation entfernt. Zur quantitativen Entfernung des Lösemittels wird das Reaktionsgemisch im Vakuumtrockenschrank bei 60°c ca. 10 h getrocknet.
Danach erfolgt das Zumischen der aliphatischen und/oder cycloaliphatischen und/oder araliphatischen und/oder aromatischen Polycarbonsäuren (Komponente b) und der Amine (Komponente c).
Die Salze a) setzen sich aus 1 mol Polycarbonsäure und 0,5-3 mol der Verbindungen A)-D) zusammen. Die Zusammensetzung der erfindungsgemäßen Härtermischung a) und b) und c) besteht aus 99-1 Massen-% Salz a) und 1-99 Massen-% Summe aus Polycarbonsäure b) und Aminkomponente c). Das Massenverhältnis von b) zu c) beträgt 99 : 1 bis 1 : 99.
Die erfindungsgemäße Härtermischung a) und b) und c) wird mit Epoxidharzen oder Hybrid­ harzen kombiniert. Hybridbase sind carboxyfunktionelle Polymere, die mit Epoxidharzen gemischt sind.
Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Beschichtungszusammensetzungen werden die Härter in Mengen von 2-14 Gew.-%, bezogen auf die Summe der Einsatzharze, eingesetzt. Die verwendeten Polyepoxide sind feste, harzartige Stoffe, die im Bereich 60 - 150°C, vorzugs­ weise 70-110°C, schmelzen und die im Durchschnitt mehr als eine 1,2-Epoxidgruppe pro Molekül enthalten. Im Prinzip kommen alle Verbindungen in Frage, die mehr als eine 1,2- Epoxidgruppe pro Molekül enthalten. Beispiele sind Polyepoxide wie Polyglycidylether von aromatischen oder aliphatischen Verbindungen, die mehrere Wasserstoffatome enthalten.
Dazu zählen Resorcinol, Hydrochinon, Pyrocatechol, Bisphenol A, Bisphenol F, Glycerol, Pentaerythritol, Mannitol, Sorbitol und Trimethylolpropan. Bevorzugt werden allerdings handelsübliche EP-Harze, wie sie durch Umsetzung von Bisphenol A oder Bisphenol F mit Epichlorhydrin erhalten werden. Ganz besonders bevorzugt werden EP-Harze auf Basis der Reaktion zwischen Bisphenol A und Epichlorhydrin mit einem EP-Äquivalentgewicht zwi­ schen 400-3000, bevorzugt 800-1000.
Bei den carboxylgruppenhaltigen Polymeren handelt es sich bevorzugt um Polyesterpolycar­ bonsäuren, die aus Polyolen und Polycarbonsäuren bzw. deren Derivaten hergestellt werden.
Der Schmelzbereich dieser sauren Polyester liegt in einem Bereich von 60 - 160°C, vorzugs­ weise 80-120°C; ihre Säurezahl variiert von 10-150 mg KOH/g, vorzugsweise 30-60 mg KOH/g. Die OH-Zahlen sollen unter 10 mg KOH/g liegen.
Für die Herstellung der erfindungsgemäß zu verwendenden Polyesterpolycarbonsäuren werden Polycarbonsäuren, wie z. B. Oxal-, Adipin-, 2,2,4(2,4,4)-Trimethyladipin-, Azelain-, Sebacin, Decandicarbon-, Dodecandicarbon-, Fumar-, Phthal-, Isophthal-, Terephthal-, Tri­ mellit-, Pyromellitsäure eingesetzt. Für die sauren Polyester werden als Polyole beispielhaft folgende verwendet: Ethylenglykol, 1,2- und 1,3-Propandiol, 1,2-, 1,3-, 1,4- und 2,3-Butan­ diol, 1,5-Pentandiol, 3-Methyl- 1,5-pentandiol, Neopentylglykol, 1,12-Dodecandiol, 2.2.4 (2.4.4)-Trimethyl- 1,6-hexandiol, Trimethylolpropan, Glycerin, Pentaerythrit, 1,4-Bishydrox­ ymethylcyclohexan, Cyclohexan- 1,4-diol, Diethylenglykol, Triethylenglykol sowie Dipropy­ lenglykol. Selbstverständlich können auch Hydroxylgruppen enthaltende Polyester, die nach bekannten Verfahren aus Polycarbonsäuren und Polyolen hergestellt werden, mit Polycarbon­ säuren und/oder Polycarbonsäureanhydriden zu den Polyesterpolycarbonsäuren umgesetzt werden.
Im Falle der ausschließlichen Verwendung der handelsüblichen EP-Harze auf Bisphenol-A- Basis (+ Epichlorhydrin) beträgt die Härterkonzentration 2-14 Massen-%. Im Falle der Verwendung von Gemischen aus Epoxidharzen des Typs Diglycidylester des Bisphenol A und Carboxylgruppen enthaltender Polyester richtet sich das Mengenverhältnis nach der Säurezahl des Carboxylpolyesters. So wird z. B. üblicherweise bei einer Säurezahl von 30-­ 50 mg KOH/g das Gewichtsverhältnis EP-Harz/Carboxylpolyester 60 : 40 bis 80 : 20, vorzugsweise 70 : 30, betragen. Die Konzentration des Härtergemisches a) + b) + c) beträgt in diesen EP-Harz/Carboxylpolyester-Gemischen 2-14 Massen-%. Das Härterkomponenten werden vorzugsweise vor oder nach ihrer Vermischung auf eine mittlere Korngröße kleiner 100 µm, vorzugsweise kleiner 40 µm gemahlen. Zur Herstellung des Pulverlackes werden die Bindemittel zusammen mit dem Verlaufsmittel, Pigment und/oder Füllstoff und den UV- wie Oxidationsstabilisatoren zunächst gemischt und in einem Extruder bei ca. 100 °C homogeni­ siert. Die extrudierte Masse wird nach Abkühlung auf Raumtemperatur zu einem Pulverlack gemahlen, wobei die mittlere Teilchengröße ca. 30-100 µm, vorzugsweise 40-80 µm, betragen sollte.
Die erfindungsgemäßen Beschichtungszusammensetzungen eignen sich zur Herstellung von Beschichtungsmitteln, insbesondere für Pulverlacke mit halbglänzenden bis matten Ober­ flächen der Beschichtungen. Die Mengen der einzelnen Pulverlackbindemittelkomponenten könne weitgehend variiert werden.
Das Auftragen von Pulverlacken auf der Basis der erfindungsgemäßen Beschichtungszusam­ mensetzungen auf geeignete Substrate kann nach den bekannten Verfahren, wie z. B. durch elektrostatisches Pulversprühen, Wirbelsintern oder elektrostatisches Wirbel-sintern erfolgen.
Nach dem Auftragen des Pulverlackes nach einem der genannten Verfahren werden die beschichteten Substrate zur Aushärtung auf Temperaturen von 150-220°C innerhalb von 30-8 min erhitzt. Die so hergestellten Lackfilme zeichnen sich durch sehr guten Verlauf, eine gute bis sehr gute Mechanik und eine matte Oberfläche aus, wobei der Glanzgrad in einem weiten Bereich beliebig einstellbar ist.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern.
A Herstellung der im erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzten Härtergemische Allgemeine Herstellungsvorschrift
Zu der Polycarbonsäure a1), die mit der 6- bis 10fachen Menge Ethanol bzw. Wasser bis zum Siedepunkt des Lösemittels erhitzt wird, wird das Amin (a2 und/oder a3) portionsweise zugegeben. Nach beendeter Aminzugabe wird noch ca. 1 h weitererhitzt. Danach erfolgt die Entfernung des Lösemittels, in der Regel durch Abdestillieren. Zur quantitativen Entfernung des Lösemittels wird das Reaktionsprodukt noch im Vakuumtrockenschrank bei ca. 60°C nachbehandelt. Anschließend erfolgt die physikalische Mischung des Salzes a) mit der Polycarbonsäure b) und mit dem Amin c).
Die in der nachfolgenden Tabelle 1 aufgelisteten Härter wurden entsprechend der allgemeinen Herstellungsvorschrift hergestellt.
Tabelle 1: Härtergemische
B Epoxidharz
Bisphenol-A war die Basis der in den Anwendungsbeispielen eingesetzten Epoxidharz­ verbindung. Sie ist durch folgende Kenndaten charakterisiert:
Tabelle 2: Kenndaten des Epoxidharzes
C Epoxidharz-Pulverlacke
Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Epoxidharz-Pulverbeschichtungszusammensetzungen wurden die gemahlenen Einsatzstoffe - Härter, Epoxidharz und Verlaufsmittel-Masterbatch (10 Massen-% Verlaufsmittel auf Basis von polymeren Butylacrylaten werden mit den Epoxidharzen in der Schmelze homogenisiert und nach dem Erstarren zerkleinert) - mit dem Weißpigment (TiO2) in einem Kollergang innig vermischt und anschließend im Extruder bei 90 bis 110°C homogenisiert. Nach dem Erkalten wurde das Extrudat gebrochen und in einer Stiftsmühle auf eine Korngröße < 100 µm gemahlen. Das wie oben beschriebene hergestellte Pulver wurde mit einer elektrostatischen Pulverspritzanlage bei 60 kV auf entfettete, gegebe­ nenfalls vorbehandelte Stahlbleche appliziert und in einem Labor-Umlufttrockenschrank eingebrannt (s. Lackbeispiele).
Die Abkürzungen in den folgenden Tabellen bedeuten:
SD = Schichtdicke in µm
GS = Gitterschnittprüfung (DIN 53 151)
GG 60°∡ = Glanz n. Gardner (ASTM-D 5233)
ET = Tiefung nach Erichsen in mm (DIN 53 156)
KS dir. = Kugelschlag direkt in inch*1b
YI = Yellowness-Index
Die Berechnung der Lackformulierungen erfolgte nach folgendem Schema:
Massen-% EP = Epoxid
B - V = EP:
B = Massen-% Bindemittel
V = Massen-% Vernetzer
B = 100 - Z:
Z = Massen-% Zuschlagsstoffe [40 Massen-% Weißpigment (TiO2), 0,5 Massen-% Verlaufsmittel]
Tabelle 3: Lackbeispiele
D Carboxylgruppenhaltiger Polyester
Zur Herstellung von Hybrid-Pulverlacken wurden der nachfolgend beschriebene carbox­ ylgruppenhaltige Polyester mit folgenden Kenndaten eingesetzt:
Tabelle 4: Kenndaten des sauren Polyesters
E Hybrid-Pulverlacke
Die Aufarbeitung der Rohstoffe sowie die Herstellung und Applikation erfolgt analog C. Die Hybrid-Pulverlacke enthalten Epoxidharz und Polyesterpolycarbonsäuren im Verhältnis von 75 : 25, 40 Massen-% Weißpigment (TiO2) und 1 Massen-% Verlaufsmittel.
Tabelle 5: Lackbeispiele

Claims (11)

1. Epoxidharz- oder Hybrid-Pulverbeschichtungszusammensetzungen, dadurch gekennzeichnet, daß sie als Härter ein physikalisches Gemisch, bestehend aus
  • a) Salzen von mindestens difunktionellen Polycarbonsäuren mit Aminen, erhalten durch Reaktion von
  • a1) aliphatischen, cycloaliphatischen, araliphatischen und aromatischen Polycarbonsäu­ ren und deren Anhydride
  • a2) mit mindestens einem der folgenden Amine
wobei R1, R2, R3 gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, araliphati­ sche, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-20 C-Atomen und in der C-Kette eine oder mehrere CH2-Gruppen durch O-Atome, durch NR4-Gruppen mit R4=C1-6- Alkyl, CH-OH-Gruppen und/oder eine oder mehrere endständige Methylgruppen durch dialkylsubstituierte Aminogruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ersetzt sein können und R1 und R2 einen gemeinsamen Ring bilden können, in dem eine CH2- Gruppe durch ein O-Atom oder durch eine NR4-Gruppe ersetzt sein kann und R1 = R2 = R3 = -CH2-CH2- über ein gemeinsames N-Atom gebunden sind und n: 3-11 bedeuten und pro mol Polycarbonsäure a1) 0,5-3 mol Amin A) - C) zur Reaktion kommen,
und/oder
  • a3) mit Guanidinen der Formel D
wobei R5, R6, R7, R8 und R9 gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphati­ sche, araliphatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-9 C-Atomen und Wasserstoff sein können und wobei R6 und R7 sowie R1 und R9 einen gemeinsamen Ring bilden können, der ein Sauerstoffatom als Heteroatom enthalten kann, und pro Mol Polycarbonsäure a1) 0,5-3 mol des Guanidins D) zur Reaktion kommen, und
  • b) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen und/oder araliphatischen und/oder aroma­ tischen Polycarbonsäuren,
    und
  • c) den folgenden Aminen
wobei R1, R2 R3 gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, aralipha­ tische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-20 C-Atomen und in der C-Kette eine oder mehrere CH2-Gruppen durch O-Atome, durch NR4-Gruppen mit R4=C1-6- Alkyl, CH-OH-Gruppen und/oder eine oder mehrere endständige Methylgruppen durch dialkylsubstituierte Aminogruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ersetzt sein können und R1 und R2 einen gemeinsamen Ring bilden können, in dem eine CH2- Gruppe durch ein O-Atom oder durch eine NR4-Gruppe ersetzt sein kann und R1 = R2 = R3 = -CH2-CH2- über ein gemeinsames N-Atom gebunden sind und n: 3-11 bedeuten,
und/oder Guanidinen der Formel c4)
wobei R5, R6, R7, R8 und R9 gleiche oder verschiedene aliphatische, cycloaliphatische, araliphatische, aromatische Kohlenwasserstoffreste mit 1-9 C-Atomen und Wasserstoff sein können und wobei R6 und R7 sowie R8 und R9 einen gemeinsamen Ring bilden können, der ein Sauerstoffatom als Heteroatom enthalten kann,
im Verhältnis a) zur Summe aus b) und c) von 99 : 1 bis 1 : 99 mit einem Massenverhält­ nis von b) zu c) von 99 : 1 bis 1 : 99 enthalten.
2. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Polycarbonsäuren a1) Cyanursäure, 2,2,4 (2,4,4)-Trimethyladipinsäure, 1,2,3,4- Butantetracarbonsäure, Ethylendiamintetraessigsäure, Diethylentriaminpentaessigsäure, Nitrilotriessigsäure, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Phthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Hexahydroisophthalsäure, Hexahydroterephthalsäure, Pyromellitsäure, Trimellitsäure, Trimesinsäure, Cyclopentantetracarbonsäure, Zitronensäure, Aconitsäure und 2,6-Napht­ halendicarbonsäure eingesetzt werden.
3. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-2, dadurch gekennzeichnet, daß als Amine a2) N,N-Dimethylcyclohexylamin, N,N-Dimethylanilin, N-Methylmor­ pholin, N,N'-Dimethylpiperazin, 2,2,6, 6-Tetramethyl-4-dimethylaminopiperidin, N,N- Dimethyloctadecylamin, 1,8-Diazabicyclo- [5.4.0]-undec-7-en, N,N,N',N' -Tetramethylhe­ xamethylendiamin, 1,4-Diazabicyclo [2.2.2]octan, 2-Phenylimidazolin, 2-Methylimidazo­ lin, 2,4-Dimethylimidazolin, 2-Ethyl-4-methylimidazolin, Tetramethylguanidin, Tetra­ methylcyclohexylguanidin, N,N',N',-Triphenylguanidin und N,N'-Dicyclohexyl-4-mor­ pholincarbonamid eingesetzt werden.
4. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-3 dadurch gekennzeichnet, daß als Polycarbonsäuren b) Cyanursäure, 2,2,4 (2,4,4)-Trimethyladipinsäure, 1,2,3,4- Butantetracarbonsäure, Ethylendiamintetraessigsäure, Diethylentriaminpentaessigsäure, Nitrilotriessigsäure, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Phthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Hexahydroisophthalsäure, Hexahydroterephthalsäure, Pyromellitsäure, Trimellitsäure, Trimesinsäure, Cyclopentantetracarbonsäure, Zitronensäure, Aconitsäure und 2,6-Napht­ halendicarbonsäure eingesetzt werden.
5. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 14, dadurch gekennzeichnet, daß als Amine c) N,N-Dimethylcyclohexylamin, N,N-Dimethylanilin, N-Methylmorpholin, N,N'-Dimethylpiperazin, 2,2,6,6-Tetramethyl-4-dimethylaminopiperidin, N,N- Dimethyloctadecylamin, 1,8-Diazabicyclo- [5.4.0]-undec-7-en, N,N,N',N' -Tetramethylhe­ xamethylendiamin, 1,4-Diazabicyclo[2.2.2]octan, 2-Phenylimidazolin, 2-Methylimidazo­ lin, 2,4-Dimethylimidazolin, 2-Ethyl-4-methylimidazolin, Tetramethylguanidin, Tetra­ methylcyclohexylguanidin, N,N',N',-Triphenylguanidin und N,N'-Dicyclohexyl-4-mor­ pholincarbonamid eingesetzt werden.
6. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß der Härter in Mengen von 2-14 Gew.-%, bezogen auf die Summe der eingesetzten Harze, enthalten ist.
7. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten Epoxidharze einen Schmelzpunkt von 60-150°C aufweisen und im Durchschnitt mehr als eine 1,2-Epoxidgruppe pro Molekül enthalten.
8. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-7, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten Epoxidharze auf der Reaktion zwischen Bisphenol A und Epi­ chlorhydrin basieren und ein Epoxid-Äquivalentgewicht zwischen 400-3000 aufweisen.
9. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-8, dadurch gekennzeichnet, daß die eingesetzten Polyesterpolycarbonsäuren für die Hybridpulverbeschichtungs­ zusammensetzungen einen Schmelzpunkt von 60-160°C, eine Säurezahl von 10-150 mg KOH/g und eine OH-Zahl unter 10 mg KOH/g aufweisen.
10. Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-9, dadurch gekennzeichnet, daß sie Hilfs- und/oder Zusatzstoffe enthalten.
11. Verwendung der Pulverbeschichtungszusammensetzung nach mindestens einem der Ansprüche 1-10 zur Herstellung von halbglänzenden bis matten Beschichtungen
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