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DE19650082A1 - Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial - Google Patents

Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial

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DE19650082A1
DE19650082A1 DE19650082A DE19650082A DE19650082A1 DE 19650082 A1 DE19650082 A1 DE 19650082A1 DE 19650082 A DE19650082 A DE 19650082A DE 19650082 A DE19650082 A DE 19650082A DE 19650082 A1 DE19650082 A1 DE 19650082A1
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DE
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silver halide
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mol
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Withdrawn
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DE19650082A
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Rainer Dr Scheerer
Heinrich Dr Odenwaelder
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Agfa Gevaert AG
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Agfa Gevaert AG
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Publication date
Application filed by Agfa Gevaert AG filed Critical Agfa Gevaert AG
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Description

Die Erfindung betrifft ein farbfotografisches Silberhalogenidmaterial, insbesondere einen Colornegativfilm, mit hoher Empfindlichkeit und hervorragender Latentbild­ stabilität.
Es ist bekannt, die Empfindlichkeit von fotografischen Schwarz-Weiß-Materialien durch Zusatz von Hydrazinderivaten zu steigern. Überträgt man diese Lehre auf farbfotografische Materialien, insbesondere Farbnegativfilme, so erhält man zwar ebenfalls eine Empfindlichkeitssteigerung, gleichzeitig aber auch eine uner­ wünschte Zunahme des Schleiers bei Langzeitlagerung und eine unerwünschte Veränderung des Latentbildes.
Der Zusatz bekannter Latentbildstabilisatoren führt in der Kombination mit den Hydrazinderivaten nicht zum gewünschten Ergebnis, sondern im Gegenteil zu weiterem Anstieg des Lagerschleiers und zur unerwünschten Veränderung des Latentbildes.
Aufgabe der Erfindung war daher die Bereitstellung von Stabilisatoren, die in Kombination mit Hydrazinderivaten deren Fähigkeit, die Empfindlichkeit zu steigern, nicht schmälern, die Zunahme des Lagerschleiers verhindern, und das Latentbild stabilisieren.
Es wurde nun gefunden, daß diese Aufgabe durch den Zusatz bestimmter Hydroxamsäurederivate gelöst wird.
Gegenstand der Erfindung ist daher ein farbfotografisches Silberhalogenidmaterial mit einem Träger und wenigstens einer lichtempfindlichen Silberhalogenidemul­ sionsschicht, der wenigstens ein Farbkuppler zugeordnet ist, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die Silberhalogenidemulsionsschicht wenigstens eine Verbindung der Formel I und wenigstens eine Verbindung der Formel II enthält:
worin
R1, R2, R3 und R4 unabhängig voneinander unsubstituiertes oder substituiertes Alkyl, unsubstituiertes oder substituiertes Aryl, unsubstituiertes oder substi­ tuiertes Hetaryl oder R1 und R2 oder R1 und R3 zusammen und R2 und R4 zusammen die restlichen Glieder eines nicht-aromatischen 5- bis 8- gliedrigen Heterocyclus bedeuten, mit der Maßgabe, daß einer der Reste R1 bis R4 durch wenigstens einen Substituenten substituiert ist, durch den die Verbindung der Formel I an einem Silberhalogenid adsorbiert wird, und
R5 unsubstituiertes oder substituiertes Alkyl, unsubstituiertes oder substituiertes Alkenyl, unsubstituiertes oder substituiertes Aryl, unsubstituiertes oder substituiertes Alkylamino, unsubstituiertes oder substituiertes Arylamino, unsubstituiertes oder substituiertes Alkoxy, unsubstituiertes oder substi­ tuiertes Aryloxy oder eine unsubstituierte oder substituierte heterocyclische Gruppe und
R6 Wasserstoff, unsubstituiertes oder substituiertes Alkyl oder unsubstituiertes oder substituiertes Aryl bedeuten.
Vorzugsweise bedeuten R1 und R2 zusammen die restlichen Glieder eines 5- bis 7-gliedrigen gesättigten Heterocyclus,
R3 C1-C4-Alkyl, insbesondere Methyl und
R4 einen durch den Rest
-L-R7
substituierten C1 bis C4-Alkylrest, wobei
L ein Bindeglied und
R7 einen Rest des 4-Hydroxy-1,3,3a,7-tetraazaindens, des 3-Mercapto-1,2,4- triazols oder des 5-Mercaptotetrazols bedeuten.
Geeignete Bindeglieder L sind -NHCO-CH2-, -CONH-, -OCOCH2-, -COO-, -NHCONH-Phenylen-, wobei das zuerst genannte Atom über die Alkylgruppe mit der Hydrazingruppierung verknüpft ist.
R5 ist vorzugsweise ein unsubstituierter oder substituierter C1-C20-Alkylrest; R6 ist vorzugsweise Wasserstoff oder ein C1-C4-Alkylrest.
Geeignete Beispiele der Formel I sind
Weitere geeignete Hydrazinderivate sind der EP-A-0 652 470 zu entnehmen.
Geeignete Beispiele der Formel II sind:
Weitere geeignete Hydroxamsäurederivate sind der EP-A-0 698 814 zu entnehmen.
Die Verbindungen der Formeln I und II werden insbesondere den höchst­ empfindlichen Schichten eines Materials zugesetzt, das für wenigstens einen Spektralbereich wenigstens zwei Schichten unterschiedlicher Empfindlichkeit auf­ weist. Vorzugsweise werden die Verbindungen der Formeln I und II der höchst­ rotempfindichen Schicht zugesetzt.
In einer bevorzugten Ausführungsform kommen folgende Mengen zum Einsatz:
Verbindung der Formel I: 10-5 bis 10-3 mol/mol Silberhalogenid der betreffenden Schicht; vorzugsweise 3.10-4 bis 5.10-3 mol/mol Silberhalogenid der betreffenden Schicht;
Verbindung der Formel II: 10-2 bis 10-2 mol/mol Silberhalogenid der betreffenden Schicht; vorzugsweise 3.10-2 bis 6.10-2 mol/mol Silberhalogenid der betreffenden Schicht.
Bevorzugt wird die Verbindung der Formel I gemeinsam mit dem Spektralsensibi­ lisator und die Verbindung der Formel II gemeinsam mit dem Farbkuppler zuge­ geben.
Beispiele für farbfotografische Materialien sind Farbnegativfilme, Farbumkehr­ filme, Farbpositivfilme, farbfotografisches Papier, farbumkehrfotografisches Papier, farbempfindliche Materialien für das Farbdiffusionstransfer-Verfahren oder das Sil­ berfarbbleich-Verfahren.
Die fotografischen Materialien bestehen aus einem Träger, auf den wenigstens eine lichtempfindliche Silberhalogenidemulsionsschicht aufgebracht ist. Als Träger eignen sich insbesondere dünne Filme und Folien. Eine Übersicht über Träger­ materialien und auf deren Vorder- und Rückseite aufgetragene Hilfsschichten ist in Research Disclosure 37254, Teil 1 (1995), S. 285 dargestellt.
Die farbfotografischen Materialien enthalten üblicherweise mindestens je eine rot­ empfindliche, grünempfindliche und blauempfindliche Silberhalogenidemulsions­ schicht sowie gegebenenfalls Zwischenschichten und Schutzschichten.
Je nach Art des fotografischen Materials können diese Schichten unterschiedlich angeordnet sein. Dies sei für die wichtigsten Produkte dargestellt:
Farbfotografische Filme wie Colornegativfilme und Colorumkehrfilme weisen in der nachfolgend angegebenen Reihenfolge auf dem Träger 2 oder 3 rotempfind­ liche, blaugrünkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten, 2 oder 3 grünemp­ findliche, purpurkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten und 2 oder 3 blau­ empfindliche, gelbkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten auf. Die Schichten gleicher spektraler Empfindlichkeit unterscheiden sich in ihrer fotografischen Emp­ findlichkeit, wobei die weniger empfindlichen Teilschichten in der Regel näher zum Träger angeordnet sind als die höher empfindlichen Teilschichten.
Zwischen den grünempfindlichen und blauempfindlichen Schichten ist üblicher­ weise eine Gelbfilterschicht angebracht, die blaues Licht daran hindert, in die darunter liegenden Schichten zu gelangen.
Die Möglichkeiten der unterschiedlichen Schichtanordnungen und ihre Aus­ wirkungen auf die fotografischen Eigenschaften werden in J. Int. Rec. Mats., 1994, Vol. 22, Seiten 183-193 beschrieben.
Farbfotografisches Papier, das in der Regel wesentlich weniger lichtempfindlich ist als ein farbfotografischer Film, weist in der nachfolgend angegebenen Reihenfolge auf dem Träger üblicherweise je eine blauempfindliche, gelbkuppelnde Silberhalo­ genidemulsionsschicht, eine grünempfindliche, purpurkuppelnde Silberhalogenid­ emulsionsschicht und eine rotempfindliche, blaugrünkuppelnde Silberhalogenid­ emulsionsschicht auf; die Gelbfilterschicht kann entfallen.
Abweichungen von Zahl und Anordnung der lichtempfindlichen Schichten können zur Erzielung bestimmter Ergebnisse vorgenommen werden. Zum Beispiel können alle hochempfindlichen Schichten zu einem Schichtpaket und alle niedrigempfind­ lichen Schichten zu einem anderen Schichtpaket in einem fotografischen Film zusammengefaßt sein, um die Empfindlichkeit zu steigern (DE 25 30 645).
Wesentliche Bestandteile der fotografischen Emulsionsschichten sind Bindemittel, Silberhalogenidkörnchen und Farbkuppler.
Angaben über geeignete Bindemittel finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 2 (1995), S. 286.
Angaben über geeignete Silberhalogenidemulsionen, ihre Herstellung, Reifung, Stabilisierung und spektrale Sensibilisierung einschließlich geeigneter Spektralsen­ sibilisatoren finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 3 (1995), S. 286 und in Research Disclosure 37038, Teil XV (1995), S. 89.
Fotografische Materialien mit Kameraempfindlichkeit enthalten üblicherweise Sil­ berbromidiodidemulsionen, die gegebenenfalls auch geringe Anteile Silberchlorid enthalten können. Fotografische Kopiermaterialien enthalten entweder Silberchlorid­ bromidemulsionen mit bis 80 mol-% AgBr oder Silberchloridbromidemulsionen mit über 95 mol-% AgCl.
Angaben zu den Farbkupplern finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 4 (1995), S. 288 und in Research Disclosure 37038, Teil II (1995), S. 80. Die maximale Absorption der aus den Kupplern und dem Farbentwickleroxidations­ produkt gebildeten Farbstoffe liegt vorzugsweise in den folgenden Bereichen: Gelbkuppler 430 bis 460 nm, Purpurkuppler 540 bis 560 nm, Blaugrünkuppler 630 bis 700 nm.
In farbfotografischen Filmen werden zur Verbesserung von Empfindlichkeit, Körnigkeit, Schärfe und Farbtrennung häufig Verbindungen eingesetzt, die bei der Reaktion mit dem Entwickleroxidationsprodukt Verbindungen freisetzen, die foto­ grafisch wirksam sind, z. B. DIR-Kuppler, die einen Entwicklungsinhibitor ab­ spalten.
Angaben zu solchen Verbindungen, insbesondere Kupplern, finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 5 (1995), S. 290 und in Research Disclosure 37038, Teil XIV (1995), S. 86.
Die meist hydrophoben Farbkuppler, aber auch andere hydrophobe Bestandteile der Schichten, werden üblicherweise in hochsiedenden organischen Lösungsmitteln gelöst oder dispergiert. Diese Lösungen oder Dispersionen werden dann in einer wäßrigen Bindemittellösung (üblicherweise Gelatinelösung) emulgiert und liegen nach dem Trocknen der Schichten als feine Tröpfchen (0,05 bis 0,8 µm Durch­ messer) in den Schichten vor.
Geeignete hochsiedende organische Lösungsmittel, Methoden zur Einbringung in die Schichten eines fotografischen Materials und weitere Methoden, chemische Verbindungen in fotografische Schichten einzubringen, finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 6 (1995), S. 292.
Die in der Regel zwischen Schichten unterschiedlicher Spektralempfindlichkeit angeordneten nicht lichtempfindlichen Zwischenschichten können Mittel enthalten, die eine unerwünschte Diffusion von Entwickleroxidationsprodukten aus einer lichtempfindlichen in eine andere lichtempfindliche Schicht mit unterschiedlicher spektraler Sensibilisierung verhindern.
Geeignete Verbindungen (Weißkuppler, Scavenger oder EOP-Fänger) finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 7 (1995), S. 292 und in Research Disclosure 37038, Teil III (1995), S. 84.
Das fotografische Material kann weiterhin Uv-Licht absorbierende Verbindungen, Weißtöner, Abstandshalter, Filterfarbstoffe, Formalinfänger, Lichtschutzmittel, Antioxidantien, DMin-Farbstoffe, Zusätze zur Verbesserung der Farbstoff-, Kuppler- und Weißenstabilität sowie zur Verringerung des Farbschleiers, Weichmacher (Latices), Biocide und anderes enthalten.
Geeignete Verbindungen finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 8 (1995), S. 292 und in Research Disclosure 37038, Teile IV, V, VI, VII, X, in und XIII (1995), S. 84 ff.
Die Schichten farbfotografischer Materialien werden üblicherweise gehärtet, d. h., das verwendete Bindemittel, vorzugsweise Gelatine, wird durch geeignete chemische Verfahren vernetzt.
Geeignete Härtersubstanzen finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 9 (1995), S. 294 und in Research Disclosure 37038, Teil XII (1995), Seite 86.
Nach bildmäßiger Belichtung werden farbfotografische Materialien ihrem Charak­ ter entsprechend nach unterschiedlichen Verfahren verarbeitet. Einzelheiten zu den Verfahrensweisen und dafür benötigte Chemikalien sind in Research Disclosure 37254, Teil 10 (1995), S. 294 sowie in Research Disclosure 37038, Teile XVI bis XXIII (1995), S. 95 ff. zusammen mit exemplarischen Materialien veröffentlicht.
Beispiel 1
Ein farbfotografisches Aufzeichnungsmaterial für die Colornegativfarbentwicklung wurde hergestellt (Schichtaufbau 1A), indem auf einen transparenten Schichtträger aus Cellulosetriacetat die folgenden Schichten in der angegebenen Reihenfolge aufgetragen wurden. Die Mengenangaben beziehen sich jeweils auf 1 m2. Für den Silberhalogenidauftrag werden die entsprechenden Mengen AgNO3 angegeben; die Silberhalogenide werden mit 0,5 g 4-Hydroxy-6-methyl-1,3,3a,7-tetraazainden pro Mol AgNO3 stabilisiert.
1. Schicht (Antihalo-Schicht)
0,3 g schwarzes kolloidales Silber
1,2 g Gelatine
0,4 g Uv-Absorber UV 1
0,02 g Trikresylphosphat (TKP)
2. Schicht (Zwischenschicht)
0,25 g AgNO3
einer AgBrI-Emulsion, mittlerer Korndurchmesser 0,07 µm, 0,5 Mol-% AgI
1,0 g Gelatine
3. Schicht (niedrig-rotempfindliche Schicht)
2,7 g AgNO3
einer spektral rotsensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion mit 4 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurch­ messer 0,5 µm
2,0 g Gelatine
0,88 g farbloser Kuppler C-1
0,02 g DIR-Kuppler D-1
0,05 g farbiger Kuppler RC-1
0,07 g farbiger Kuppler YC-1
0,75 g TKP
4. Schicht (hoch-rotempfindliche Schicht)
2,2 g AgNO3
der spektral rotsensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion, 12 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurch­ messer 1,0 µm
1,8 g Gelatine
0,19 g farbloser Kuppler C-2
0,17 g TKP
5. Schicht (Zwischenschicht)
0,4 g Gelatine
0,15 g Weißkuppler W-1
0,06 g Al-Salz der Aurintricarbonsäure
6. Schicht (niedrig-grünempfindliche Schicht)
1,9 g AgNO3
einer spektral grünsensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion, 4 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurchmesser 0,35 µm
1,8 g Gelatine
0,54 g farbloser Kuppler M-1
0,24 g DIR-Kuppler D-1
0,065 g farbiger Kuppler YM-1
0,6 g TKP
7. Schicht (hoch-grünempfindliche Schicht)
1,25 g AgNO3
einer spektral grünsensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion, 9 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurchmesser 0,8 µm
1,1 g Gelatine
0,195 g farbloser Kuppler M-2
0,05 g farbiger Kuppler YM-2
0,245 g TKP
8. Schicht (Gelbfilterschicht)
0,09 g gelbes kolloidales Silber
0,25 g Gelatine
0,08 g Scavenger SC1
0,40 g Formaldehydfänger FF-1
0,08 g TKP
9. Schicht (niedrig-blauempfindliche Schicht)
0,9 g einer spektral blausensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion, 6 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurchmesser 0,6 µm
2,2 g Gelatine
1,1 g farbloser Kuppler Y-1
0,037 g DIR-Kuppler D-1
1,14 g TKP
10. Schicht (hoch-blauempfindliche Schicht)
0,6 g AgNO3
einer spektral blausensibilisierten Ag(Br,I)-Emulsion, 10 Mol-% Iodid, mittlerer Korndurchmesser 1,2 µm,
0,6 g Gelatine
0,2 g farbloser Kuppler Y-1
0,003 g DIR-Kuppler D-1
0,22 g TKP
11. Schicht (Mikrat-Schicht)
0,06 g AgNO3
einer Mikrat-Ag(Br,I)-Emulsion, mittlerer Korndurchmesser 0,06 µm, 0,5 Mol-% Iodid
1 g Gelatine
0,3 g UV-Absorber UV-2
0,3 g TKP
12. Schicht (Schutz- und Härtungsschicht)
0,25 g Gelatine
0,75 g Härtungsmittel der Formel
so daß der Gesamtschichtaufbau nach der Härtung einen Quellfaktor ≦ 3,5 hatte.
Im Beispiel 1 verwendete Substanzen:
Nach Aufbelichten eines Graukeils wird das Material nach einem Color-Negativ- Verfahren verarbeitet, das im "The Britisch Journal of Photography" 1974, Seiten 597 und 598 beschrieben ist.
Bei den Schichtaufbauten 1B-1E wurde in die 4. Schicht zusätzlich die in Tabelle 1 dargestellten Verbindungen in den angegebenen Mengen (mol/mol Silberhalo­ genid) gegeben:
Es wurden folgende Eigenschaften geprüft:
E0,2: Relative Empfindlichkeit hinter Rotfilter 0,2 Dichteeinheiten über Minimal­ dichte
E0,8: Relative Empfindlichkeit hinter Rotfilter 0,8 Dichteeinheiten über Minimal­ dichte
E LB|0,2 bzw. E LB|0,8 entsprechende Werte nach 6-wöchiger Lagerung der belichteten Proben bei 25°C/60% rel. Feuchte.
Dmin: Schleier hinter Rotfilter in absoluten Dichtewerten E0,2 und E0,8 werden für Aufbau 1A 100 gesetzt.
Verbindung 1-3 wird zusammen mit dem Sensibilisator in alkoholischer Lösung der Silberhalogenidemulsion; II-5 der Kupplerdispersion und ST-1 als alkalische Lösung der Gießlösung für die 4. Schicht zugesetzt.
ST-1 ist Thiazolidincarbonsäure.
1A bis 1D sind Vergleichsversuche; 1E ist erfindungsgemäß.
Nur Versuch 1E mit der erfindungsgemaßen Kombination führt zu einer Erhöhung der Empfindlichkeit mit stabilem Latentbild und ohne Erhöhung des Schleiers.

Claims (4)

1. Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial mit einem Träger und wenig­ stens einer lichtempfindlichen Silberhalogenidemulsionsschicht, der wenig­ stens ein Farbkuppler zugeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Silberhalogenidemulsionsschicht wenigstens eine Verbindung der Formel I und wenigstens eine Verbindung der Formel II enthält.
worin
R1, R2, R3 und R4 unabhängig voneinander unsubstituiertes oder substi­ tuiertes Alkyl, unsubstituiertes oder substituiertes Aryl, unsubsti­ tuiertes oder substituiertes Hetaryl oder R1 und R2 oder R1 und R3 zusammen und R2 und R4 zusammen die restlichen Glieder eines nicht-aromatischen 5- bis 8-gliedrigen Heterocyclus bedeuten, mit der Maßgabe, daß einer der Reste R1 bis R4 durch wenigstens einen Substituenten substituiert ist, durch den die Verbindung der Formel I an einem Silberhalogenid adsorbiert wird, und
R5 unsubstituiertes oder substituiertes Alkyl, unsubstituiertes oder sub­ stituiertes Alkenyl, unsubstituiertes oder substituiertes Aryl, unsub­ stituiertes oder substituiertes Alkylamino, unsubstituiertes oder substituiertes Arylamino, unsubstituiertes oder substituiertes Alkoxy, unsubstituiertes oder substituiertes Aryloxy oder eine unsubstituierte oder substituierte heterocyclische Gruppe und
R6 Wasserstoff, unsubstituiertes oder substituiertes Alkyl oder unsubsti­ tuiertes oder substituiertes Aryl bedeuten.
2. Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial nach Anspruch 1, worin
R1 und R2 zusammen die restlichen Glieder eines 5- bis 7-gliedrigen gesättigten Heterocyclus,
R3 C1-C4-Alkyl,
R4 einen durch den Rest -L-R7 substituierten C1-C4-Alkylrest,
L ein Bindeglied,
R7 einen Rest des 4-Hydroxy-1,3,3a,7-tetraazaindens, des 3- Mercapto-1,2,4-triazols oder des 5-Mercaptotetrazols
R5 einen unsubstituierten oder substituierten C1-C20-Alkylrest und
R6 Wasserstoff oder einen C1-C4-Alkylrest bedeuten.
3. Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial nach Anspruch 1, bei dem die Verbindung der Formel I in einer Menge von 10-5 bis 10-3 mol/mol Silberhalogenid und die Verbindung der Formel II in einer Menge von 10-2 bis 10-1 mol/mol Silberhalogenid eingesetzt werden.
4. Farbfotografisches Silberhalogenidmaterial, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindungen der Formeln I und II der höchstrotempfindlichen Schicht zugesetzt werden und das Material wenigstens zwei rotempfindliche Schichten unterschiedlicher Empfindlichkeit aufweist.
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