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DE1768208B2 - Hochmolekulare, feste organische Zinnverbindungen - Google Patents

Hochmolekulare, feste organische Zinnverbindungen

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Publication number
DE1768208B2
DE1768208B2 DE1768208A DE1768208A DE1768208B2 DE 1768208 B2 DE1768208 B2 DE 1768208B2 DE 1768208 A DE1768208 A DE 1768208A DE 1768208 A DE1768208 A DE 1768208A DE 1768208 B2 DE1768208 B2 DE 1768208B2
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DE
Germany
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colorless
yellowish
cooch
same
sch
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Withdrawn
Application number
DE1768208A
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English (en)
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DE1768208A1 (de
Inventor
Kinji Edogawa Iida
Toshiaki Kashiwa Nakamura
Mitsuo Hyakunine Onozuka
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Kureha Corp
Original Assignee
Kureha Corp
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Publication date
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Publication of DE1768208A1 publication Critical patent/DE1768208A1/de
Publication of DE1768208B2 publication Critical patent/DE1768208B2/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/56Organo-metallic compounds, i.e. organic compounds containing a metal-to-carbon bond
    • C08K5/57Organo-tin compounds
    • C08K5/58Organo-tin compounds containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/22Tin compounds
    • C07F7/226Compounds with one or more Sn-S linkages
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G79/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing atoms other than silicon, sulfur, nitrogen, oxygen, and carbon with or without the latter elements in the main chain of the macromolecule
    • C08G79/12Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing atoms other than silicon, sulfur, nitrogen, oxygen, and carbon with or without the latter elements in the main chain of the macromolecule a linkage containing tin

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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

R1
Sn=O
R7 Die Erfindung betrifft feste organische Zinnver
bindungen mit hohem Molekulargewicht, die ins-
worin R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebene besondere als Wärmestabilisatoren für mit Chlor Bedeutung haben, mit einem einen Mercaptorest 30 zusammengesetzte oder Chlor enthaltende Kunstenthaltenden Ester von Thioglykolsäure oder harze geeignet sind und folgende allgemeine Formel 3-Mercaptopropionsäure mit einem mehrwertigen haben:
R1 R3
R5- -O--OC—(CH2Jn-S - Sn-O-SiT-S-(CH2In-CO O Rh
worin R1, R2, R3 und R4 untereinander gleiche Alkylreste mit 1 bis 12 C-Atomen, vorzugsweise Butyl- oder n-Octylreste bedeuten, R5 und R? je einen Alkoxyrest eines Esters eines mehrwertigen Alkohols mit 2 bis 6 C-Atomen, der partiell mit einer Carbonsäure mit 1 bis 18 C-Atomen verestert lein kann, darstellen, und 11 1 oder 2 ist. Diese Verbindungen stellen Dimercaptid-Derivate von Diitannoxan dar und können lineare, ringförmige, verzweigte oder vernetzte Struktur haben.
Die erfindungsgemäßen hochmolekularen festen Zinnverbindungen sind besonders geeignet als Stabilisatoren gegen extraktive Migration und haben gegenüber bekannten Zinn-Stabilisatoren weit überlegene Eigenschaften. Gegenüber den als ungiftig bekannten Octyl-Zinn-Stabilisatoren weisen sie eine «och erheblich geringere giftige Wirkung für Menichen auf, und sie besitzen eine beachtliche Wärmestabilisierungsfahigkeit. Da die erfindungsgemäßen Zinnverbindungen praktisch frei sind von dem bekannten Mercaptoverbindungen anhaftenden Geruch, der einen erheblichen Nachteil der gebräuchlichen Schwefel enthaltenden Zinnverbindungen darstellt, sind sie besonders gui /ur Verwendung als Wännestabilisatoren für Verpackungsmaterial für Lebensmittel geeignet.
Als mehrwertige Alkohole, deren Alkoxyrest in der obigen Formel durch R5 und R() wiedergegeben wird, können beispielsweise Xthylenglykol, Glycerin.
Pentaerythrit, Trimethyloläthan, Trimethylolpropan, Sorbitol und Mannitol vorhanden sein. Diese können partiell verestert sein mit aliphatischen Carbonsäuren wie Essigsäure, Laurinsäure und Stearinsäure und beispielsweise als Diacetat-, Dilaurat- oder Dislearat-Ester in den erfindungsgemäßen Dimercaptid-Derivaten von Distannoxan vorliegen.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen lassen sich als Mercaptosäureester eines mehrwertigen Polyols wiedergeben, in welchem zwei oder mehr Zinnatome damit und aufeinanderfolgend gebunden sind, so daß sich eine lineare, ringförmige, verzweigte oder vernetzte Struktur ergibt und die Verbindung eine Art Vernetzungsmittel darstellt.
Wenn man diese erfindungsgemäßen Verbindungen zusammen mit einem Chlor enthaltenden Harz, wie Polyvinylchlorid, einsetzt, ergibt sich eine mehrfach höhere thermische Stabilisierungswirkung, verglichen mit den bekannlen organischen Zinn-Dimercaptid-Stabilisatoren. wie dies weiter unten noch im einte zelnen beschrieben wird. Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind praktisch geruchlos und scheiden keine schädlichen Dämpfe ab und riechen nicht schlecht, selbst dann nicht, wenn man sie thermisch hoch beansprucht.
Die derzeit im Handel erhältlichen ungiftigen Zinn-Stabil isaioren. wie Dioctylzinn-S.S'-bis-isooclylmercaploacctat. haben allgemein eine akute Toxizität (LD50) von etwa A g/kg, während der erlindungs-
gemäße feste Zinn-Stabilisator, wie er im nachfolgenden Beispiel 5 beschrieben ist, eine entsprechende Toxizität von 10 g/kg oder höher aufweist.
Andere feste erfindungsgemäße Zinnverbindungen (der Dioctylzinn-Reihen) weisen ebenfalls eine sehr niedrige Toxizität auf und haben im allgemeinen eine akute Toxizität (LD5o) von mehr als etwa 10 g kg.
Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen Zinnverbindungen liegt in ihrer guten gegenseitigen Löslichkeit mit Chlor enthaltenden Harzen. Sie lassen sich infolgedessen günstig und schnell mit dem Harz mischen, besonders im Verlauf des Gelbildungsvorganges des Harzes, obwohl diese Stabilisatoren einen hohen Schmelzpunkt etwa 180° C — aufweisen. Es ist in diesem Falle bei der thermischen Bearbeitung dieser Art von Harzen nicht notwendig, einen Weichmacher beizugeben. Es ist sogar nachteilig, einen üblichen flüssigen Dispersions-Zusatz zuzugeben, weil dadurch nachteilige Wirkungen auf die sonstigen Eigenschaften des zu behandelnden Harzes verursacht werden können.
Es kann vorkommen, daß selbst bei Zusatz einer geringen Menge eines üblichen flüssigen Stabilisators, so beachtliche Nachteile wie Abfall der Schlagzähigkeit des Harzes und Verminderung des Gebrauchstemperaturbereiches, auftreten. Dies stellt ein üblicherweise sehr schwieriges Problem dar.
In zahlreichen eingehenden Untersuchungen wurde gefunden, daß bei Zusatz der erfindungsgemäßen festen Zinnverbindungen zu dem Harz im Verlauf der thermischen Bearbeitung des Harzes praktisch keinerlei Temperaturversprödung des Harzes auftritt und auch keine beachtliche Änderung der Einfriertemperatur des Harzes dadurch verursacht wird.
Die erfindungsgemäßen hochmolekularen festen Zinnverbindungen werden in Mengen zwischen 0,1 und 5 Gewichtsteilen zu 100 Gewichtsteilen Harz bei der thermischen Behandlung des Harzes eingesetzt, besonders bei der Bearbeitung von Polyvinylchlorid, Copolymeren von Polyvinylchlorid mit anderen Vinylmonomeren, Harz-Mischungen, die diese beiden Arten von Polymeren und weiterhin modifizierende Substanzen enthalten, ausgenommen Halogen enthaltende Harze.
Die Wetterbeständigkeit der erfindungsgemäßen Verbindungen ist verbessert gegenüber derjenigen der üblichen flüssigen Schwefel enthaltenden Stabilisatoren. Die Eigenschaften lassen sich noch weiterhin verstärken durch Verwendung der üblichen Absorbtionsmittel Tür ultraviolette Strahlung und Weichmacher. Selektiver Zusatz von sonstigen Verarbeitungsadditiven, wie Schmiermitteln, Weichmachern und Stabilisatoren kann je nach den gewünschten Eigenschaften des zu verarbeitenden Harzes und den Bearbeitungsbedingungen vorgenommen werden.
Die neuen erfindungsgemäßen Verbindungen, die sich besonders gut als Stabilisatoren im vorgenannten Sinne einsetzen lassen, kann man nach dem Verfahren des Anspruchs 2 herstellen.
Man kann das organische Zinnoxyd und das PoIythiol gesondert mit Chlor enthaltendem Harz trocken vermischen und miteinander auf einer Mischwalze verkneten, wobei die Walzen-Oberflächen auf 120 bis 160 C gehalten werden.
Beispiel !
Zu 100 ml Benzol wurden 24,9 g Dibutylzinnoxyd und 11,9g Glyko!-di-(3-mercaptopropionat) zugegeben und 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Zunächst üef die Reaktion in einem heterogenen System ab, jedoch wurden mit fortschreitender Reaktion die Reaktionsprodukte aus der Benzolphase in dispergicrtem Zustand abgeschieden. Das bei dem Abscheiden in stöchiometrischer Menge gebildete Wasser wurde anschließend mit dem Benzol bei vermindertem Druck (10 mm Hg) abdestilliert. Es wurde eine viskose hochmolekulare Zinn-Stabilisatorverbindung der nachfolgend angegebenen Struktur erhalten.
Ausbeute: 98%.
Schmelzpunkt: 70cC.
Brechungsindex n''. : 1,5592.
Spezifisches Gewicht: 1,42.
Bei Messungen der Inklination der Gewichtsabnahme auf einer Differential-Thennowaage wurde keinerlei Gewichtsveränderung bis 250 C beobachtet.
C4H1, C4H9 C4Hc1 C4H11
-Sn- O—Sn — SCFI2Ch2COOCH2CH2-0OCCH2CH2S-Sn O-Sn C4H9 C4Hq C4Hg C4H
(C4H9I2Sn- S CH2CH2- COO CH2
(C4H11I2Sn SCH, CH2 COO ■■ CH2
Beispiel 2
Zu 100 ml Benzol wurden 24,9 g Dibulylzinnoxyd und 12,8 g Trimcthvlolälhan - tri - (3 - mereaptopropionat) hinzugegeben und 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Zunächst lief die Reaktion in einem helerogenen Emulsions-System ab, jedoch nahm die Viskosität dem System mit fortschreitender Reaktion allmählich zu. Als das dabei gebildete Wasser sich abschied, wurden Benzol und Wasser unter reduziertem Druck (10 mm Hg) abdestilliert, und es wurde eine fesle Verbindung mit der nachfolgend angegebenen verzweigten oder vernetzten Struktur mit einer Ausbeute von 99% erhalten.
Schmelzpunkt: 110 bis 155 C.
n· : 1.5548.
Spezifisches Gewicht: 1.35.
Die Messung der Inklination der Gewichtsabnahme auf einer Differential-! hermowaage ergab keine nennenswerte Gewichtsveränderung bis 250 C.
5 6
Es wurden keine Abbauprodukte und keine Bildung von leicht flüchtigen Substanzen beobachtet.
C4H9
CjH0
(C4H9J1Sn--O —Sn(C4H11),-4--S-
Ί "I
CH,
ί CH,
C
O
O
CH,
C4H, C4H
-S-J-Sn-O-Sn-SCH2CH2COOCH2-C-CH2OOC-CH2-CH2-S-Sn-O-SnJ—S
C4H9 C4H9 CH3 C4H9 C4H0
(C4H9J2Sn-S-CH2-CH2COOCH2 CH,
O C C4H9 C4H9
(C4H9I2Sn — S — CH2CH2COOCH2 CH2-OOC-CH2CH2-S-Sn-(D-Sn
C4H9 C4H9
Beispiel 3
nachfolgend angegebenen Struktur in einer Ausbeute
Zu 100 ml Toluol wurden 24,9 g Dibutylzinnoxyd von 99% erhalten,
und 12.2 g Pentaerythrii-telra-(3-mercaptopropionat) Schmelzpunkt: 165 bis 180'C.
hinzugegeben und 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. n:;-\ 1.5561.
Zunächst lief die Reaktion in einem heterogenen 35 Spezifisches Gewicht: 1.40.
Emulsions-System ab. Nachdem eine praktisch stö- Bei Messung der Inklination der Gewichtsabnahme
chiometrische Menge an Wasser abgeschieden war. auf einer Differcntial-Thermowaage wurde bis zu
wurden Toluol und Wasser im Vakuum (10 mm Hg) 25OrC keinerlei nennenswerte Gewichtsveränderuni;
abdestilliert, und es wurde eine feste Verbindung der beobachtet.
(C4H9I2Sn- S- CH2- CH2-COO — CH2 CH2- OOC — CH2CH2S - Sn(C4H9),
O C O
(C4H9J2Sn - S — CH2- CH2- COO - CH, CH2 - OOC -- CH2CH2S - Sn(C4H9),
oder
C4 H9 C4H S CH2 CH2 (OO CH2 V CH, CH, (HXX H2 CH2 S C4 H O C4HU S
Sn O Sn Sn U s„ j
C4 H9 C4H C4 H C4H0 1
C4
!
H9 C4H
I
S - CH2 CH, COO CH2 OOC C H, CH2 S C4 H α C4H9 S
O i
-Sn
I
Sn -Sn ]
C4 H9 C4H C4 H C4HU
Beispiel 4 tender Reaktion wurde sie pastenartig und verfestigte sich allmählich. Nachdem sie etwa 10 Minu-
24.9 g Dibutylzinnoxyd und 12.2 g Pentaerythrit ten durchgeknetet worden war. wurde die verfestigte tetra-I.Vmcrcaptopropionat) wurden in einem Mörser 65 Masse in einer Mühle zu einem feinen Pulver vergegeben und bei Zimmertemperatur gut miteinander arbeitet. Wenn man diese pulverförmigc Masse über vermischt. Zunächst nahm das Reaktionsgemisch eine längere Zeil aufbewahrte, wurde sie in sich selbst das Aussehen einer gelierten Masse an. mit fortschni- fest und bildete einen festen Block.
Die so hergestellte Verbindung ergab ein ähnliches Ultrarotabsorplionsspektrum, wie es in F i g. 1 für das gemäß Beispiel 3 erhaltene Produkt gezeigt ist. Man erkennt aus Fig. 1. daß die Absorption des —SH-Restes des Ausgangsmaterials Polythiol (bei 2560 cm"1) verschwunden war. Die thermischen Slabilisierungseigenschaften der gemäß diesem Beispiel gewonnenen organischen Zinnverbindungen werden im Beispiel 29 im einzelnen beschrieben.
Beispiel 5
Zu 100 ml Toluol wurden 76,2 g Dioctylzinnoxyd und 25,8 g Pentaerythril-tetra-(3-mercaptopropionat) hinzugegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nachdem eine stöchiometrische Menge gebildetes Wasser entfernt worden war, wurde das Lösungsmittel im Vakuum (100 mm Hg) abgezogen. Es wurde
eine feste hochmolekulare Verbindung mit einem Molekulargewicht von 2173 mit einer Reaktionsausbeute von mehr als 99% gewonnen.
Schmelzpunkt: 154 bis 157°C.
Spezifisches Gewicht: 1,21.
π?: 1,5308.
Bei Messung der Inklination der Gewichtsabnahme auf einer Differential-Thermowaage wurde beobachtet, daß die Gewichtsveränderung bei 225CC einsetzte.
Das Ultrarotabsorptionsspektrum ist in F i g. 2 wiedergegeben. Man erkennt die charakteristischen Zonen des Distannoxans (565 cm"1; nahe 600 cm"1).
Es wird angenommen, daß dieses Produkt im wesentlichen aus einer Verbindung folgender Strukturformel mit einer geringen Menge von deren Dimer besteht.
(C8Hn)2Sn S—CH2CH2COOCH, CH2OOCCH2CH2S Sn(C8HnI2
(C8H17I2Sn S-CH2CH2COOCH2 CHjOOCCH2CH2S Sn(C8Hp)2
Beispiel 6
Zu 100 ml Toluol-Lösungsmittel wurden 42,7 g Stearinsäure, 20,4 g Pentaerythrit und 2 g p-Toluolsulfosäurc hinzugegeben. Das Reaktionsgemisch wurde 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt, dann wurden 47,7 g 3-Mercaptopropionsäure hinzugefügt. Nachdem im wesentlichen die gesamte stöchiometrische Menge an gebildetem Wasser aus dem Reaktion sgemisch abdestilliert worden war. wurde das Lösungsmittel im Vakuum (100 mm Hg) entfernt.
Es wurden 38,7 g des so gewonnenen Monostcarylpentaerythrit-tri-(3-mercaptopropionat) und 62.9 g Dioctylzinnoxyd in einen Keramikmörser mit einem Fassungsvermögen von 500 ml eingegeben und bei Zimmertemperatur gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, wurde die pastenförmige Mischung allmählich fest und ließ sich nur schwierig rühren. Nach dem Festwerden wurde die Masse zu einem Pulver zerkleinert, das Pulver wurde anschließend in eine auf einer konstanten Temperatur von 600C gehaltene Kammer eingebracht und darin 2 Stunden im Vakuum (100 mm Hg) getrocknet. Man kann auf das Trocknen verzichten, ohne daß die thermostabilisierende Wirkung beeinträchtigt wird.
Bei dem zuvor beschriebenen Verfahren wurde die nachstehend angegebene Verbindung in einer Ausbeute von mehr als 99% erhalten.
Schmelzpunkt: 35 bis 83"C.
Spezifisches Gewicht: 1.11.
uv : 1.5140.
Thermische Zersetzung bei 225 C.
Das Ultrarotabsorptionsspektrum dieser Verbindung ist in F i g. 3 wiedergegeben.
Es wurde festgestellt, daß diese Verbindung die gleiche war, wie sie gemäß Beispiel 5 erhalten worder war.
QH1-
Sn SCHXHoCOOCH,
QH1-
Sn SCH2CH2COOCH2
C8H1-
35 CH2OOC · CrH.,f
CH2OOC CH2CH2S -Sn 4-O
Beispiel 7
Zu 100 ml Toluol wurden 76,7 g Dioctylzinnoxyd und 25.3 g Äthylcnglykol-di-(3-mercaptopropionat) hinzugegeben, und es wurde 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nachdem die stöchiometrische Menge gebildetes Wasser entfernt war, wurden Lösungsm ttel und Wasser vollständig abgezogen. Dabei wurde eine pastenförmige Verbindung in einer Ausbeute von mehr als 99% gewonnen.
Molekulargewicht: 855.
Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 70 C.
CH1- QH1-
Spezifisches Gewicht: 1.19.
n. : 1,5248.
Thermische Zersetzung bei 225' C.
Ein Ultrarotabsorptionsspektrum ist in F i g. wiedergegeben, und man kann der Verbindung di folgende Struktur zuordnen.
(C8H1-J2Sn S CH, CH, COO CH2
(QH1-USn S CH,
CH2 COO CH2
509509/3
Beispiel 8
Zu 100 ml Benzol wurden 16,1g Pentaerythrit, 67,3 g Stearinsäure und 2 g p-Toluolsulfosäure hinzugegeben und 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Danach wurden 25,1 g 3-Mercaptopropionsäure zugefügt. Nachdem durch Destillation praktisch die stöchiometrische Menge an Wasser aus dem Reaktionssystem entfernt worden war, wurden Lösungsmittel und Wasser vollständig abdestilliert.
54,6 g des so gewonnenen Distearylpentaerythritdi-(3-mercaptopropionat) und 46,7 g Dioctylzinnoxyd wurden in einen Keramikmörser eingebracht und dann gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, nahm die Viskosität der viskosen pastenartigen Mischung allmählich immer mehr zu, und schließlich verfestigte sich die Masse. Es wurde dabei eine Verbindung der folgenden Struktur erhallen:
(C8H17J2Sn-S-CH2CH2COOCH2 CH2OOC ■ C17H15
ο c
(C8H17J2Sn-S-CH2CH2COOCH2 CH2OOC ■ C17H15
114° C), 73 g Monolaurylpentaerythrit - tri-(3-mercaptopropionat) und 25 g saures Natriumcarbonat hinzugegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. 25 Nach der Reaktion wurde die Ausfällung abgetrennt, dann wurde die Lösung eingedampft und mit mehr als 98%iger Ausbeute die nachfolgend angegebene feste Verbindung erhalten:
R · ■ , . 0 Schmelzpunkt: 50 bis 90° C.
B e ' S P ' e ' 'U 30 Spezifisches Gewicht: 1,30.
Zu 300 ml Toluol wurden 138 g 1,1,3,3-Tetrabutyl- n%°: 1,5372.
l,3-dichlor-l,3-distannoxan (Schmelzpunkt 112 bis
Die Ausbeute lag höher als 99%.
Schmelzpunkt: 35 bis 85 C.
Spezifisches Gewicht: 1,07.
η S": 1,5080.
Thermische Zersetzung bei 22O°C.
(Beispiel 9 entfällt)
"C4H9
Sn-S-CHnCH7COOCH,
C4H9
C4H,
C4H11
Sn-S-CH1CHXOOCH,
CH2-OOCC11H2,
C4H1,
CH2OOCCHXH7S-Sn
C4H,
». e ι s ρ ι
Zu 300 ml Toluol wurden 138 g 1,1,3,3-Tetrabutyll,3-dichlor-l,3-distannoxan, 85 g Dilaurylpentaerythrit-di-(3-mercaptopropionat) und 25 g saures Natriumcarbonat hinzugegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Danach wurde der abgeschiedene Niederschlag abgetrennt und die Lösung eingedampft Dabei wurde mit einer Ausbeute von mehr als 97°/i die folgende Verbindung in festem Zustand erhalten Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 85"C.
Spezifisches Gewicht: 1,17.
n? : i,51O3.
C4H,
Sn -SCH2CH2COOCH2
C4H,
C4H,
Sn SCH2CH2COOCH2 CH2OOC C11H2,
CH2OOC C11H2
C4H,
Beispiel
In einem Keramikmörser wurden 53,9 g Dibulylzinnoxyd und 48,1 g Monostearylpentaerythrit-tri-(3-mercaptopropionat) eingefüllt und bei Zimmertemperatur gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, wurde das Gemisch pastenförmig und verfestigte sich allmählich. Nachdem die Masse fest geworden war. wurde sie zu einem Pulver zerrieben, das danach in eine bei einer konstanten Temperatur von 6O0C gehaltene Kammer eingebracht und darin 2 Stunden dehydratisiert und getrocknet wurde. In der angegebenen Weise eine feste Zinnverbindung mit nachfolgender Formel erhalten.
Die Ausbeute betrug mehr als 98%.
Schmelzpunkt: 55 bis 1150C.
Spezifisches Gewicht: 1,29.
/iS:: 1,5325.
"QH9
Sn-SCH7CH7COOCH,
C4H9
CH2OOC · C17H35
,H9
/
C4H9
Sn-SCH2CH2COOCH2 CH2OOC · CH2CH7S-Sn-
C4H9
C4H9 C4H9 C4H9 C4H9
S-Sn-O-Sn-SCH2CH2COOCH,
CH2OOC · CnH15
,4-
S-Sn-(Tt-Sn -SCH7CH1COOCH2
C-4 Hp C4 Hg C4 Hg
CH,OOe ■ CH1CH7S-Sn-φ—Sn-S
C4H9 C4H9 C4H9 C4H0
Beispiel 13
In einen Keramikmörser wurden 37,6 g Dibulylzinnoxyd und 63,8 g Distearylpentaerythrit-di-(3-mercaptopropionat) eingebracht und bei Zimmertcmperatur gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, wurde das Gemisch pastenförmig und verfestigte sich allmählich. Nach dem Verfestigen wurde die Masse zu einem Pulver zerkleinert. Dieses PulveT wurde anschließend in eine auf einer konstanten Temperatur von 6O0C gehal tenc Kammer eingebracht und darin 2 Stunden dehy dratisicrt und getrocknet. In der angegebenen Weisi wurde eine feste Zinnverbindung der nachstehendei Struktur erhalten.
Die Ausbeute lag höher als 97%.
Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 110 C.
Spezifisches Gewicht: 1,04.
n-' : 1.5182.
QH,
Sn SCH2CH2COOCH2 CH2OOC C17H,.
Sn-SCH2CH2COOCH2 CH2OOC C17H35
C4H,
QHo C4 Hu
■'S—Sn-<>—Sn-SCHXHXOOCH-,
QH, QH,
CH, 0OCCH2CH2S-Sn-(J)-Sn- S ■
C1. H,. C4H.
C1-H35COOCH, CH,OO(" C-H,,
Beispiel
Zu 300 ml Toluol wurden 117 g 3-Mercaptopropkmsäure, 31 g Sorbitol und 4 g p-Toluolsulfosäure zugegeben und 4 Stunden unter Rückfluß verestert. Nachdem die stöchiometrische Menge an gebildetem Wasser abdesüUiert worden war, wurden Lösungsmittel und Wasser unter vermindertem Druck (100 mm Hg) vollständig abdestilliert.
In einen Keramikmörser wurden 249 g Dibutylzinnoxyd und 130 g des wie zuvor beschrieben hergestellten Sorbitan-hexa-(3-mercaptopropionaii eingefüllt, darin >;ui miteinander vermischt uad verknetet. Nachdtin etwa IG Minuten vern ischt und verknetet word;n war. wurde die Masse ft η pulverisiert. Ls wurd1; auf diese Weist die feste / um verbindung nachfolgender Struktur erhalten.
Die Ausbeut: lag höher als* 9SS%.
Schmelzpunkt: 96 bis 1351C
Spezifisches. Gewicht: 1,3&.
ni : 1,5572.
C4H41
Sn-SCHXHXOO - CH-
Sn -SCHXHXOO CH
C4Ii,
QhL,
CJt,
CH OOCCHXH,S Sn
CH OOCGiOiS-Sn
Sn-SCH2CHXOO-CH
C4H9 ί
0
QH9 i
Sn--SCHXHXOO-CH, C4H,
C4H,
C4H,
B c 1 s ρ
/ti 3'XJ ml loluol als Lösungsmittel wurden HXJg I hioglykol. 31 g Mannitol und 4 g p-Toluolsulfos;iure hinzugegeben, und es wurde 4 Stunden unter Rückfluß verestert. Nachdem die stöchiometrische Menge an gebildetem Wasser abdeslilliert worden war. wurden Lösungsmittel und Wasser durch Destillation unter vermindertem Druck (100 mm HgI vollständig entfernt.
In einen Keramikmörser wurden 249 g Dibutyl-/innoxyd und 116 g des wie zuvor beschriebenen hergestellten Mannito-hexa-thioglykolat eingefüllt, nut miteinander vermischt und verkneten. Nachdem
Knuten vermischt und verknetet worden war. Die Ausbeute lag höher als 97%.
de die Masse fein pulverisiert. Auf diese Weise Schmelzpunkt: 110 bis 155CC
de eine feste Zmnverbindung folgender Struktur Spezifisches Gewicht- 1 34 alten.
QHQ
C4H9
Sn-SCH2COO-CH2 O
QH9
Sn-SCH2COO-CH
C4H9
C4H9
QH9
QH9
C4H9
Sn -SCHXO Ο— CH CH-OOCCH1S-Sn
CH-OOCCH7S-Sn
C-Hq
QH11
QH9
QH,
Sn-SCH3COO -CH,
Beispiel
Zu 300 ml Lösungs-Toluol wurden 50 g Lauryl- #ure, 34 g Pentaerythrit und 4 g p-Toluolsulfosäure iinzu^egeben und unter Rückfluß 2 Stunden erhitzt. Jtur Fortführung der Veresterungsreaktion wurden ♦9 g Thioglykolsäure hinzugefügt. Nachdem eine praktisch stöchiometrische Menge Wasser abdestilliert worden war, wurde das Lösungsmittel im Vakuum (100 mm Hg) vollständig abdestilliert.
88 μ des so gewonnenen Monolaurylpentaerythrit-Iri-thioglykolat und 125 g Dibutylzinnoxyd wurden in einen Keramikmörser eingebracht und gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, verfestigte sich die Reaktionsmischung, wobei sie einen pastenförmigen Zwischenzustand durchlief. Die auf diese Weise verfestigte Masse wurde fein pulverisiert, und das Pulver wurde in eine auf einer konstanten Temperatur von 60 C gehaltene Kammer eingebracht und darin 2 Stunden dehydratisiert und getrocknet. So wurde eine feste hochmolekulare Zinnvcrbindung der nachfolgenden Struktur erhalten.
Die Ausbeute lag höher als 98%.
Schmelzpunkt: 50 bis UO1C.
Spezifisches Gewicht: 1.31.
«?■·. 1,5392.
C4H9
Sn-SCH2COOCH,
QH,
O
j '',IL i
CH2OOC C11H2.,
CH1OOC- CH1S Sn-
QH, C4H,
C4Hq C4Hq C4Hg C4H9
N V
-S-Sn-
-SCH2COOCH2
CH2OOC CnH2.,
S-Sn-O-Sn-SCH2COOCH2
C-4, H9 C-4 H^ C-4
CH7OOCCH2S-Sn-O
C4H9 C4H9
-Sn-S
C4H9 C4H9
(24a)
Beispiel
Zu 300 ml Lösungs-Toluol wurden 100 g Lauryl-Säure, 34 g Pentaerythrit und 4 g p-Toluolsulfosäure Irinzugegeben, und es wurde 2 Stunden unter Rück-■uß verestert. Zur Fortführung der Veresterungsteaktion wurden der Reaktionsmischung 46 g Thioglykol zugegeben. Nachdem die praktisch stöchiometrische Menge Wasser aus dem Reaktionssystem abdestilliert worden war. wurde das Lösungsmittel durch Destillation im Vakuum (100 mm Hg) vollständig entfernt.
155 g des so gebildeten Dilaurylpentaerythrit-di-(thioglykolat) und 125 g Dibutylzinnoxyd wurden in einem Keramikmörser bei Zimmertemperatur miteinander gut vermischt. Das Gemisch wurde nach einigen Minuten pastenförmig, mit fortschreitender Reaktion härter und bildete schließlich eine feste Masse, die dann fein zerkleinert und bei konstanter Temperatur von 60 C 2 Stunden in einer Kammer deh> dratisiert wurde.
Die Ausbeute lag höher als 96%.
Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 110 (.".
Spezifisches Gewicht: 1.17.
ηί : 1,5168.
Zum Beispiel
C4H9
C4H9
Sn-SCH2COOCH2 CH2OOC C11H23
C4Hq
C4H9
Sn—SCH:COOCH2
C4H9 C4H9
S —Sn- O -Sn-SCH5COOCH, CH2OOC C11H23
C4H0 C4H9
CH,OOC · CH2S- Sn-G)-Sn-S-
4 Hg C4 Hy
C11H23COOCH2 C4 H9 C4 H9
CH2OOC- C11H23
Beispiel IS
Hs wurden i<g Malonsäure. 34g Pentaerythrit Wasser aus dem Reaktionssystem abdestillieri wor-
und 2 g p-Toluolsulfosäure miteinander vermischt den war. wurde das Lösungsmittel im Vakuum
und 2 Stunden unter Rückfluß verestert. Danach 6s (HX) mm Hg) vollständig abgetrieben,
wurde dem Reaktionsgemisch zur Weiterführung der 14.5 g des so gebildeten Dipcntaerythritmalonat
Veresterungsreaktion 87.5 g .VMereaplopropionsäure und 24.9 g Dibulylzinnoxyd wurden in einen kera-
/ugegeben. Nachdem die siöchiometrische Menge mikmörser eingebraclil und darin bei SO C etwa
10 Minuten miteinander vermischt. Nach einigen Minuten nahm die Masse einen pastenförmigen Zuitand an, der mit fortschreitender Reaktion allmähich in einen festen Zustand überging, bis schließlich üe gesamte Masse fest geworden wrj. Diese feste Masse wurde zerkleinert und das dabei gewonnene Pulver in eine auf einer konstanten Temperatur von 50°C gehaltene Kammer eingebracht und darin
Stunden getrocknet. Auf diese Weise wurde eine feste hochmolekulare Zinnverbindung der nachfolgenden Struktur erhalten.
Die Ausbeute lag höher als 98%.
Schmelzpunkt: 80 bis 1800C.
Spezifisches Gewicht: 1,36.
m1c: 1,5477.
In der folgenden Formel bedeutet 11 = 1.
CH9 CH9
CH2CH1S -Sn-O-Sn - S -CH1-CH2
!I "c
C4H9 C4H9 O
C4H9
CH1 C4H9 C4H9 CH1-CH1-S-Sn-O-Sn-S-CH1CH,-
Il " '
C4H9 C4H9
C4H9 C4H9 CH1
C4H9-Sn-SCH2CH2COOCH2- C - CH2OOCCH1Ch1COOCH2 - C-CH2OOCCH1CH1S -Sn
Sn — SCH2CH2COO — CH2
CH1-OOCCH1-S-Sn
C4H9 C4H9
C4H, C4H9
Beispiel
Zu 300 ml Benzol wurden 18Og Dioctylzinnoxyd und 52,5 g Äthylenglykol-di-(thioglykolat) hinzugegeben und das Gemisch 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt und dehydratisiert. Nach dem Abdestillievtn der stöchiomeirischen Menge Wasser wurden Lösungsmittel und Wasser vollständig durch Abdestillation entfernt. Auf diese Weise wurde eine pastenförmige Verbindung der nachfolgenden Struktur mit einer Ausbeute von mehr als 98% gewonnen.
Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 65 C. Spezifisches Gewicht: 1,23.
nf: 1,5330.
(C8Hl7)2Sn-S-CH2COOCH2
(C8H17J1Sn-S-CH2COOCH2
Beispiel
Zu 300 ml Lösungsmittel-Toluol wurden 180 g Dioctylzinnoxyd und 54 g Pentaerythrit-tetra-(thioglykolat) hinzugegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abdestillieren der stöchiometrischen Menge Wasser wurde das Lösungsmittel durch Destillation im Vakuum (100 mm Hg) vollständig entfernt, und es wurde eine Verbindung der nachfolgenden Struktur mit einer Ausbeute von mehr als 98% gewonnen.
Molekulargewicht: 1988.
Schmelzpunkt: 146 bis 150"C.
Spezifisches Gewicht: 1.21.
/1?: 1,5302.
(C8H17)2Sn—S -CH2COOCH2 CH1OOCCH2S-Sn(C0H17I2
I \ / I
oco
(CsII11I2Sn-S-CH2COOCH2 Cl
Beispiel
Zu 100 ml Lösungs-Toluol wurden 36,1 g Dioclylzinnoxyd und 12,8 g Trimcthylolüthun-tri-(3-mercaptopropionat) hinzugegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nachdem eine slöehionietrische Menge an gebildetem Wasser durch Destillation entfernt worden war. wurden Lösungsmittel und Wasser
22
vollständig abdestilliert. Es wurde eine feste hoch- Schmelzpunkt: 90 bis 140 C.
molekulare Zinnverbindung nachfolgender Struktur Spezifisches Gewicht: 1,18.
mit einer Ausbeute von mehr als 96% gewonnen. ηΐ: 1,5288.
(CgHl7)2Sn — SCH2CH2COOCH2
/ (C8H17)2Sn—SCH2CH2COOCH2
17 C8H17
CH1OOCCH2CH1S-Sn
(C8H17)2 _
-O
-S-Sn-O-Sn-SCH1CH2COOCH,
QH1
S-Sn-(I)-Sn-SCH2CH2COOCH,
C8Hn C8H17 QH17 C8H17
CH1OOCCH2CH2S-Sn-(J)-Sn-S-
QH17 C8H17
C8Hp
e l S P ' 30 Vakuum vollständig abgetrieben. Es wurde eim Zu 100 ml Toluol wurden 36,1 g Dioctylzinnoxyd feste hochmolekulare Zinnverbindung nachfolgende und 11,4 g Trimethyloläthan-tri-(thioglykolat) hinzu- Struktur erhalten, gegeben und 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach- Die Ausbeute lag höher als 98%.
dem eine stöchiometrische Menge an gebildetem Schmelzpunkt: 87 bis 136"C.
Wasser aus dem Reaktionssystem abdestilliert wor- 35 Spezifisches Gewicht: 1,22. den war, wurden Lösungsmittel und Wasser im π if: 1.5317.
(CsH17)2Sn — SCH2COOCH2
(CH1-I1Sn-SCH1COOCH1
CH2OOCCH2S -Sn
(QH17J2
CH17 CH1-
S Sn φ- Sn SCH2COOCH, CH,
UH1- QH1- C
— S -Sn-φ—Sn--SCH1COOCH,
CH,OOCCH,S Sn O Sn S
CH1- CH1- QHr QH1-
CH1, C,Hr CH1- CH11
B e i s ρ i e 1 23 , .
Vervollständigung der Veresterung wurden 5'
Zu 300 ml Lösungs-Benzol mit 4 g p-Toluolsulfo- «$ 3-Mercaptopropionsäure hinzugefügt. Nachdem säure wurden 23.4 g Pentaerythrit und 34.4 g Lauryl- ' praktisch stöchiometrische Menge Wasser abd( säure hinzugegeben und das Gemisch zur partiellen liert worden war. wurden Lösungsmittel und Wi Veresterung 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Zur im Vakuum vollständig abgetrieben.
35,6 g des so gebildeten Monolaurylpentaerythrit- tri -(3- mercaptopropionat) und 66.2 g Dioctylzinnoxyd wurden in einem Keramikmörser bei Zimmertemperatur gut miteinander vermischt. Nachdem einige Minuten gemischt worden war, wurde die ursprünglich viskose sirupartige Mischung stärker viskos und durchlief dann beim weiteren Verfestigen einen pastenförmigen Zustand bis eine feste Masie entstand.
Die Ausbeute lag höher als 98%.
Schmelzpunkt: 48 bis 86"C.
Spezifisches Gewicht: 1.12.
ir1: 1,5179.
Sn-SCH2CH2COOCH2
QH17
QH17
Sn-SCH2CH2COOCH2
QH17
CH2OOCCnH23
CH1OOCCH7CH7S-Sn-
C8H17 QH17
-O
C11H17 QH17 QH1, QH17
--S-Sn-O-Sn-SCH2CH2COOCH2 CH2OOCC11H2,
XOOCH,
QH17 QH1- QHn QHn CH1OOCCHXH1S-Sn
-Sn-S-
QH17 QH1- QH17 QH1-
Beispiel 24
Zu 300 ml Lösungs-Benzol wurden 20.1 g Pentaerythrit, 59.2 g Laurylsäure und 4 g p-Toluolsulfosäure hinzugegeben, und das Gemisch wurde 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Die Veresterung wurde durch Zugabe von 31,4 g 3-Mercaptopropionsäure zu der Reaktionsmischung vervollständigt. Nach dem Abdestillieren des gebildeten Wassers wurden Lösungsmittel und Wasser vollständig im Vakuum abgetrieben. 49.0 g des so gebildeten Dilaurylpentaerythrit-di-(3-mercaptopropionat) und 52.4 g Dioctylzinnoxyd wurden in einem Keramikmörser bei Zimmertemperatur gut miteinander vermischt. Nachderr einige Minuten gemischt worden war, wurde die pastenförmige Mischung allmählich stärker viskos und verfestigte sich schließlich zu einer festen Masse Es wurde eine feste Verbindung der nachfolgender Struktur erhalten.
Die Ausbeute lag höher als 99%.
Schmelzpunkt: Zimmertemperatur bis 67 C.
Spezifisches Gewicht: 1,08.
n*": 1.5090.
QH1-
Sn SCH2CH2COOCHj
QH1-
O
QH1-
Sn SCHXHXOOCH,
QH1-CH2OOCC11H2,
CH2O(KC11H,,
509509/3E
H17 C8H17 C8H17 C9H11
S—Sn—φ—Sn-SCH2CH2COOCH2
C8H17 C8H17 C8Hn C8H
CH2OOCCH2CH2S"Sn-ψ—Sn-S
C11H23COOCH2
Als geeignete Stabilisatoren für Polyvinylchloridmischungen sind ζ. B. Dialkylzinnsalze von Thiofettsäuren oder Dialkylmercaptide mit Thioglykolaten •owie Dialkylzinnsalze von Fettsäuren oder von Maleinsäure, ebenso wie Dialkylzinnoxydverbindun- |en bekannt. Einige dieser bekannten organischen Zinnverbindungen wurden in den Vergleichsuntertuchungen als Vergleichs-Substanzen gegenüber den erfindungsgemäßen hochmolekularen festen organischen Zinnverbindungen hinsichtlich ihrer Stabilisierungseffekte und sonstigen Eigenschaften untersucht, und zwar die folgenden Verbindungen:
Dibutylzinn - bis - (S1S' - glykol - di - 3 - mercaptopropionat) gewonnen wie im Beispiel 24 beschrieben -,
Dibutylzinn-bis-(S,S'-trimethylo1äthan-tri-3-mercaptopropionat) -- gewonnen wie im Beispiel 25 beschrieben —,
Dibutylzinn-bis-(S,S'-pentaerythrit-tetra-3-mercaptopropionat) ■-■ gewonnen wie im Beispiel 26 beschrieben —.
Dibutylzinn - bis - (S.S' - butyl - 3 - mercaptopropionat),
Dibutylzinn-bis-maleat,
Di - η - octylzinn - bis - (S.S' - diiso - octyl - 3 - mercaptoacetat).
Di-n-octylzinn-bis-maleat-Polymcr.
1.1 '.3.3' - telraacctyl - 1.3 - S.S' - dibutyl - 3 - mercaptopropionat-1,3-distannoxan.
1.Γ.3.3' - tetraoctyl - 1,3 - S,S' - dioctyl - 3 - mcrcaptopropionat-1,3-distannoxan,
Dibutylzinnoxyd.
Dibutylzinn-bis-(S,S'-octylthioglykolat),
Di-n-octylzinnoxyd.
CH7OOCCnH2
Beispiel 25
«5
Die Beispiele 25 bis 27 geben die Herstellung der
Vergleichsverbindungen an.
Zu 500 ml Lösungs-Benzol wurden 121,6 g Dibutylzinndichlorid und 99 g Glykoldimercaptopro-
pionat gegeben. In Anwesenheit von saurem Natriumcarbonat (67,2 g) wurde 2 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach Abfiltrieren des Natriumchlorids und des Natriumhydrogencarbonats wurde das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert und eine flüssige
Zinnverbindung der nachfolgenden Struktur in einer 98% igen Ausbeute gewonnen.
C4H4 S-CH2CH2-COO-CH2
Sn
/ \
C4Hq S-CH2CH2-COO-CH2
worin π = 1 oder 2 ist.
Beispiel 26
Zu 500 ml Lösungs-Benzol wurden 182.4 u Dibulylzinndichlorid und 153 g Trimethyloläthan-lri-(3-mercaptopropionat) gegeben und in Anwesenheit von saurem Natriumcarbonat (101 g) unter Rückfluß 2 Stunden erhitzt. Nach dem Abfiltrieren des Natriumchlorids und des überschüssigen Natriumhydrogencarbonats wurde das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert. Es wurde eine feste hochmolekulare Zinnverbindung der nachfolgenden Struktui mit einer Ausbeute von 95% erhalten.
C4Il1 S CH2 CH2 - COOCH2 CH,
Sn
C4H, S- CH2 CH2COOCH2 CIU)OC- CH, CH2 -S
Sn
C4H, S CH2-CH,
Sn
C4H.,
S CH, CH2
COOCH2 ClUK)C
C
COOCH, CH,
CH2 CH2 S
C4R,
C4H0
worin η ~ 1 oder 2 bedeutet captopropionat) gegeben, und in Anwesenheit voi
R i.niel ->l 6$ saurem Natriumcarbonat (134 g) 2 Stunden unte
p " Rückfluß erhitzt. Nach dem Abfiltrieren des Natriurr
Zu 500 ml Lösungs-Benzol wurden 243 g Dibutyl- chlorids und des überschüssigen Natriumhydroger
zinndichlorid und 196 g Pentaerythrit-tetra-(3-mcr- carbonats wurde das Lösungsmittel im Vakuum ac
destilliert. Man erhielt eine feste hochmolekulare Zinnverbindung der folgenden Struktur in einer Ausbeute von 98%.
C4H9
S-CH7-CH7-COO-CH,
Sn
C4H9 S-CH2-CH2-COO-CH2 worin »ι = I oder 2 bedeutet.
Beispiel 28
Stabilisier-Prüfung 1 ,,
Jeweils 1 Gewichtsteil der thermischen Stabilisatoren Al bis A4 und der Vergleichsproben A 1 bis A3, die in der nachfolgenden Tabelle I aufgeführt sind, wurden mit 100 Gewichtsteilen eines durch Suspensionspolymerisation hergestellten, im Handel erhältlichen Polyvinylchlorids (Durchschnittspolymerisationsgrad 800) vermengt und dann das vermengte Harz auf einer bei 1500C gehaltenen Mischwalze etwa 2 Minuten durchgeknetet und zu einer 1 mm dicken Folie verarbeitet. Die Harzfolie wurde in eine bei konstanter Temperatur von 1800C gehaltene Kammer eingebracht und darin einer Langzeitprüfung auf statische thermische Stabilität unterzogen. Aus den Ergebnissen, die in der Tabelle I ebenfalls angegeben sind, erkennt man deutlich, daß die erfindungsgemäßen festen hochmolekularen Zinnverbindungen (die als Al bis A3 bezeichnet sind) ein beachtlich verbessertes Verhalten hinsichtlich langzeitiger thermischer Stabilität gegenüber den üblichen Schwefel enthaltenden Zinn-Vergleichsverbindungen (als Vergleiche Al bis A3 bezeichnet) aufweisen.
Die ausgewalzten Folien wurden in schmale Teilstücke von etwa 5x5 cm zerschnitten. Drei solcher Folienstücke wurden übereinander gestapelt und zwischen zwei 1 mm starke, chromplattierte Stahlbleche gelegt. Das ganze wurde dann in eine Prüfpresse eingebracht und darin 10 Minuten bei 190"C unter einem Druck von 50 kg/cm2 gepreßt. Danach wurde der Körper aus der Maschine heraus und aus-CH1OOCCHXH,S
CH1OOCCH2CH2S
Sn
QH9
QH9 ,
einander genommen und mit dem bloßen Auge auf mögliches Weißwerden untersucht. Es wurde festgestellt, daß alle die Prüfproben (Al bis A3), die mit dem erfindungsgemäßen Stabilisator behandelt worden waren, praktisch keine Weißtrübungen aufwiesen.
Beispiel 29
Stabilisier-Prüfung 2 —■
100 Gewichtsteile eines schlagfesten Harzes, das aus 90 Teilen suspensionspolymerisiertem, im Handel erhältlichen Polyvinylchlorid (Durchschnittspolymerisationsgrad 800), konditioniert mit 10 Gewichtsteilen Butadienstyrolmethylmethacrylat - Copolymer (Modifiziermittel) hergestellt worden war. wurden mit 0,75 Gewichtsteilen eines nach Beispiel 3 oder 5 hergestellten Stabilisators versehen und im Vergleich mit ähnlichen Proben untersucht, die mit üblichen Vergleichs-Stabilisatoren konditioniert waren. Die Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 11 zusammengestellt.
Aus dieser Tabelle ist ersichtlich, daß die Proben Bl bis B 2, die mit den angegebenen erfindungsgemäßen organischen Zinnverbindungen konditioniert waren, ein stark verbessertes thermisches Stabilisiervermögen gegenüber den üblichen Vergleichsprobei: Bl bis B3 haben. Es ist bemerkenswert, daß die mil den erfindungsgemäßen Stabilisatoren konditionier ten Proben Bl und B 2 im wesentlichen die gleicher Ergebnisse brachten, obwohl die Herstellung dei Stabilisatoren auf verschiedene Arten erfolgte.
Tabelle
Bezeichnung
der Proben
A-I
A-2
A-3
Vergleich A-I
Vergleich A-2
Vergleich A-3
Vergleich A-4
Harz
(Teile)
Polyvinylchlorid
(P 800 (100)
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
Stabilisator
(Teile!
Beispiel 1 (I)
Beispiel 2 (I)
Beispiel 3 (1)
Beispiel 25 (I)
Beispiel 26 (I)
Beispiel 27 (1)
Dibutyl/innbis-(S.S-but\l-3-mercaptopropinnat) (I)
Verfärbung nach Frhitzen bei I SO C
unter Druck nach unterschiedlicher /eil
farblos 30
farblos
45
farblos
60
gelblich
0
farblos
farblos
farblos
gelblich
farblos
farblos
gelb
farblos
farblos
braun
gelblich
gelblich
braun
farblos
farblos
farblos
gelblich gelb braun braun
farblos gelblich gelb braun braun
farblos gelblich gelb braun braun
farblos
Bemerkungen
Mcrcapian-
Geruch
kein Geruch
kein Geruch
kein Geruch
beträchtlicher
Geruch
beträchtlicher
Geruch
beträchtlicher
Geruch
beträchtlicher
Geruch
Bezeichnung
der Proben
B-I .. B-I
B-2 B-2
Vergleich
Vergleich
Vergleich
B-3
Harz (Teile)
Tabelle Il
Polyvinylchlorid (90)-Butadienstyrol- metacrylat-Copolymer
desgl.
desgl.
desgl. desgl.
Stabilisator
_JJeile)
Beispiel 3 (0.751
Beispiel 4 (0.75) Dibutylzinnbis-maleat (0,75) Beispiel 26 (0,75) Beispiel 27 (0,75)
30
Verfärbung nach Erhitzen bei 190 (."
unter Druck räch unterschiedlicher Zeit
(Minuten)
farblos
farblos
gelblich
gelblich
gelblich
10
farblos
farblos
gelb
gelb
gelb
gelblich
gelblich
braun
gelb
gelb
Beispiel 30 — Toxizitäts- und Geruchs-Untersuchung —
In der nachfolgenden Tabelle III sind die Ergebnisse verschiedener Vergleichsuntersuchungen wiedergegeben, die an Polyvinylchlorid (Durchschnittspolymerisationsgrad 800)-Proben durchgeführt wurden, die einmal mit erfindungsgemäßen organischen Zinnverbindungen und zum anderen mit üblichen, nicht toxischen Vergleichs-Stabilisatoren konditioniert worden waren. Die Prüfungen wurden in gleicher Weise wie zuvor im Beispiel 28 beschrieben durchgerührt.
In dieser Tabelle III werden auch noch die Werte für die akute Toxizität (LD50) der Organozinnverbindungen angegeben.
Die akute Toxizität wurde aus Meßergebnissen an 2 Wochen alten Ratten nach oraler Verabreichung der Verbindung ermittelt. Jede Prüfung wurde an vier Gruppen von Ratten, wobei jede Gruppe au? Tieren bestand, durchgeführt. Die aufgezeichnelc Toxizität ist der Mittelwe;! aus vier Gruppen-Prü fungen. Mit einer Gabe von 10 g/kg an jeder dei festen organischen Zinnverbindungen, die gemäl: den Beispielen 5, 6, 19, 20, 21, 22, 23 und 24 hergestellt worden waren, wurde eine Sterblichkeit von C gefunden, d. h. ein überraschend verbesserter Wen im Vergleich mit den gebräuchlichen Vergleichs Stabilisatoren.
Die niedrig molekulare Distannoxanverbindung Vergleichsprobe C-4 in Tabelle III, weist eine etwai bessere thermische Stabilität bei der Langzeitprüfung auf als die erfindungsgemäßen festen Organozinn verbindungen, jedoch ist sie im Hinblick auf ihrer Toxizitäts-Wert erheblich schlechter, und der Geruch ist gegenüber demjenigen der erfindungsgemäßer Verbindungen ebenfalls schlechter.
Tabelle III
Bezeichnung
der Proben
C-I
C-2
C-3
C-4
C-5
C-7
C-K
C-9
Vergleich C-I
Harz
(Teile)
Polyvinylchlorid (100)
(P 800)
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
Stabilisator
(Teile) Beispiel 5(1)
Beispiel 6(1) Beispiel 7(Il Beispiel 19(1)
Beispiel 20(Il Beispiel 21 (I) Beispiel 22(1) Beispiel 23dl
Beispiel 24(1)
Di-n-octyl/inn-bislS.S -iliisooctyl-3-met'cantoacctat III)
Akute
Toxizität
10
(g kg)
mehr als
10
mehr als
K5 10
mehr als in
mehr als 10
mehr als 10
mehr als 10
mehr als 10
mehr als
2 4
Verfärbung nach Erhitzer bei
C unter Druck nach
unterschiedlicher Zeit
20
gelblich
gelblich
gelblich
gelb
gelb
gelblich
gelb
gelb
braun
schwärzlich
(Minuten)
10 15
"arblos farblos
arblos farblos
"arblos farblos
Farblos gelblich
Farblos gelblich
arblos farblos
arblos gelblich
arblos gelblich
arblos gelb
gelblich braun
Bemerkungen Mercaptan-Geruch
kein
Geruch
kern
Geruch
kein
Geruch
kein
Geruch
kein
Geruch
kein
Geruch
kein
Geruch
kein
Geruch
Spuren
Geruch
Bezeichnung
der Proben
Vergleich C-2...
Vergleich C-3. -.
Vergleich C-4..
Har/
iTeilcl
Polyvm>lchlorid(HX))
(P 800)
desgl.
desgl.
Fortsetzung
Stabilisator
(Teilel
Di-n-oclylzinn-bis-maleat-Polymer (i)
1,1',3.3'-Teti aoctyl-1,3-S.S -Dibulyl-3-raercaptopropionat-1,3-distannoxan (I)
l.l'^'-Tetraoctyl-U-S.S-Dioctyl-3-Mercaptopropionat-l,3-distannoxan (I)
Akute
Toxizilä:
LDM,
(μ kg)
4.6
I 2
4.6
Verfärbung nach Erhitzen bei
190 C unter Druck nach
unterschiedlicher Zeit
10
gelblich
farblos
farblos
(Minulenl
gelblichbraun
farblos
farblos
lich-
braun
gelblich
gelblich
Bemerkungen:
Mercaptan-Geruch
schwärz- Maleat-
Gcruch
Ger-.-
Geruch
Beispiel 31
Aus einem Gemisch, bestehend aus 100 Gewichtsteilen eines suspensionspolymerisierten, handelsüblichen Polyvinylchlorids (Durchschnittspolymerisationsgrad 800). das mit 1 Gewichtsteil eines gemäß Beispiel 6 oder 8 hergestellten Stabilisators und 2 Teilen epoxydiertem Sojabohnenöl konditioniert worden war, wurde durch Extrudieren in geschmolzenem Zustand aus einem Blas-ExUuder eine Anzahl von farblosen und transparenten Flaschen hergestellt, und an diesen Untersuchungen betreffend die kontinuierliche Bearbeitbarkeit, das Auftreten von Geruch und den F.rweichungspunkt (gemäß japanischen Industrie-Standard-Normen J1SK-6745) durchgeführt. Die Ergebnisse sind zusammen mit Vergleichswerten in der nachfolgenden Tabelle IV wiedergegeben. In dieser Tabelle enthält die als »Vergleich D-I« bezeichnete Probe eine übliche Zinnverbindung, die als nicht giftiger Zinn-Stabilisator bekannt ist.
Bei Verwendung der erfindungsgemäßen neuen Verbindungen, die nach den Beispielen 6 und 8 gewonnen worden waren, wurde bei den geblasenen Flaschen kein Geruch festgestellt, während im Falle
der Probe D-I ein erheblicher Mercaptan-Geruch ermittelt wurde. Es wurde ferner festgestellt, daß bei den erfindungsgemäßen Verbindungen die Einfriertemperatur des in der Prüfung befindlichen Harzen praktisch keine Veränderungen zeigte. Im Gegensatz
dazu nimmt die Einfriertemperatur beachtlich ab, wenn man übliche organische flüssige Zinnverbindungen in solchen Mengen, wie sie zur Erzielung eines ähnlichen Stabilisier-Effektes wie bei Verwendung der neuen Stabilisatoren erforderlich sind, einsetzt.
Bezeichnung
der Proben
Vergleich D-I
Tabelle IV
Bestandteile des Gemisches (Teile)
PVC(P800)
Stabilisator gemäß Beispiel 6
Epoxydiertes Sojabohnenöl
PVC(PSOO)
Stabilisator gemäß Beispiel 8
Epoxydiertes Sojabohnenöl
PVC (P 800)
Di-n-octylzinn-bis(S,S'-diisooctylmercaptoacetat) Epoxydiertes Sojabohnenöl (100)
(I)
(2)
(100)
(U
(2)
(100)
Kontinuierliche Bearbeitbarkeit
verbessert
gelblich
verfärbte
Produkte
gelblich
verfärbte
Produkte
Geruch der
geblasenen
Flaschen
geruchlos
geruchlos
Mercaptan- Geruch
Erweichungstemperatur
(Jf C)
74
74
67
Ei e i s ρ i e 1 32
Ein Gemisch, das aus 85 Gewichtsteilen suspensionspolymerisiertem, im Handel erhältlichem Polyvinylchlorid (Durchschnittspolymerisationsgrad 800) vermischt mit 15 Gewichtsteilen Vinylchlorid (91)-Celylvinyläther (9) als Copolymer-Komponenlc bestand, wurde mit 1 Gewichtsteil einmal eines erlindungsgemäßen und /um anderen eines üblichen Thermostabilisators (als Hl bis E3 bzw. Vergleich El bis E3 in der nachfolgenden Tabelle V bezeichnet) vermischt und Vergleichsuntersuchungen unterworfer. Dazu wurde die vermischte Masse anschließend sorgfältig auf einer bei 150 C gehaltenen Mischwalze 2 Minuten vermischt und in eine 1 mm dicke Folie übergeführt. Die Folie wurde in eine bei konstanter Temperatur von 180' C gehaltene Kammer eingebracht und darin auf ihre Eigenschaften 6o hinsichtlich kontinuierlicher und statistischer Bearbeitbarkeit geprüft.
Die Ergebnisse sind aus Tabelle V ersichtlich.
In dieser Tabelle sind die Prüfergebnissc aufgeführt
die gewonnen wurden, wenn übliche Stabilisatorer
65 hergestellt nach den Beispielen 25 bis 27. mit Dialkyl
zinnoxyd versetzt worden waren, um so die entspre
chenden neuen festen Zinnverbindungen als Stabil!
satoren zu erhalten (Proben Gl bis G3). Kond
509 509/3!
tioniert mit diesen Stabilisatoren wurden die Proben auf ihre kontinuierliche Bearbeitbarkeit geprüft. Beim Vergleich der Ergebnisse dieser Proben mit den Proben »Vergleiche El bis E6« erkennt man, daß die ersieren ganz beachtlich überlegene Stabilisier-Eigen-
schäften aufweisen. Insbesondere der Zusatz von D alkylzinnoxyd zu der Dimercapto-Zinnverbindung i einer äquivalenten Menge zu dem darin enthaltene Zinn ergibt einen überraschend verbesserten E(TeI der gewünschten Eigenschaften.
Tabelle V
Bezeichnung
der Proben
E-3
Vergleich E-I
Vergleich E-2
Vergleich E-3
Vergleich E-4
Vergleich E-5
Harz
(Teile)
PVC (P 800) (85) Polyvinylchlorid (91)
Cetylvinyläthc-r (9)
Copolymer (15)
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
Stabilisator
(Teile)
Produkt gemäß Beispiel 25 (0,65) Dibutybinnoxyd (0,35)
Produkt gemäß Beispiel 26 (0,66) Dibutylzinnoxyd (0,34) Dibutylzinnoxyd(l) Produkt gemäß Beispiel 25 (I) Produkt gemäß Beispiel 26 (1) Produkt gemäß Beispiel 27(1) Dibutylzinn-bis(S,S -Dibutyl-3-Mercaptopropionat) (I) Dibutylzinnoxyd (I)
Verfärbung nach Erhitzen bei 180 (
unter Druck nach unterschiedlicher Z
0 15 (Minuten! 45
farblos farblos 30 farblos
farblos farblos farblos farblos
farblos
farblos
farblos
farblos
farblos
farblos
gelblich
gelblich
gelblich
gelblich
farblos farblos
braun
braun
braun
braun
farblos gelb farblos
gelb
gelb
gelb
gelb
schwärz
lich-
braun
braun
60
gelblich
gelblich
gelblich
braun
braun
braun
braun
Die im Beispiel 5 erwähnte feste hochmolekulare Zinnverbindung wurde einer Langzeitprüfung auf thermische Stabilisierungswirkung unterzogen. Die in der nachfolgenden Tabelle Vi als F-I, F-2 und F-3 bezeichneten Prüfproben wurden zu Vergleichszwecken auf drei verschiedenen Wegen hergestellt. Probe F-I wurde in einem üblichen Verfahren gewonnen; F-2 wurde aus Dioctylzinnoxyd und Pentaerythrit-tetra-(3-mercaptopropionat), die miteinander in einem Mörser bei Zimmertemperatur vermischi wurden, gewonnen, während F-3 durch direktes Vermengen dieser Ausgangsmaterialien mit Polyvinylchlorid hergestellt wurde. Die Ergebnisse sind in dei nachfolgenden Tabelle VI zusammengestellt. Wie man aus dieser Tabelle erkennt, besteht praktisch kein Unterschied hinsichtlich der Langzeitwirkung des thermischen Stabilisierungseffektes zwischen diesen drei auf verschiedenen Wegen hergestellten Proben.
Harz Tabelle VI (D Verfärbung
unter Druck
nach Erhitzen bei 190 C
nach unterschiedlicher Zeit
(Minuten)
30
Bezeichnung
der Proben
(Teile) Stabilisator (D 10 20 gelb
Polyvinyl
chlorid (P 800) (100)
(Teile) (D farblos gelblich gelb
F-I desgl. gemäß Beispiel 5 farblos gelblich gelb
desgl. bei Zimmertem
peratur gemischt
farblos gelblich
F-2 mit Harz vermengt
F-3
Beispiel
Jede der festen, hochmolekularen Zinnverbindungen Gl bis G9 und der Vergleiche Gl bis G9. die in der nachfolgenden Tabelle VII aufgeführt sind, wurden in gleicher Weise wie im Beispiel 28 beschrieben untersucht. Im vorliegenden Fall betrug jedoch die Preßtemperatur 190 anstalt IM) C.
Tabelle Vll
Bezeichnung der Proben
G-I
G-2
G-3
G-4
G-5
G-6
G-7
G-8
G-9
Vergleich G-I
Vergleich G-2.
Vergleich G-3.
Vergleich G-4.
Harz (Teile)
Polyvinylchlorid (P 100O)(IOO)
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
desgl.
Stabilisator (Teile)
gemäß Beispiel 10 (1)
gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel gemäß Beispiel üibutylzinnbis(S.S'-octylthioglykolat 11 (1)
12(1)
13 (1)
14(1)
15 (1)
16(1)
17 (1)
18(1)
25(J)
26(1)
27 (I)
li)
Verfärbung nach Erhitzen bei 190 C
unter Druck nach unterschiedlicher Zeit
(Minuten)
5 10
farblos farblos
farblos farblos
farblos farblos
farblos farblos
farblos farblos
farblos farblos
farblos farblos
farblos gelblich
farblos farblos
rarblos gelblich
farblos gelblich
farblos gelblich
:arblos gelblich
15 20
farblos gelblich
gelb orange
farblos gelblich
gelb braun
farblos gelblich
gelb orange
gelb orange
gelb braun
farblos gelblich
gelb braun
gelb braun
gelb braun
gelb braun
Beispiel 35
Erfindungsgemäße neue Zinnverbindungen und verschiedene übliche Vergleichs-Wärmestabilisatoren wurden in der gleichen Weise wie zuvor beschrieben untersucht.
Im einzelnen wurden eine organische Schwefelverbindung, wie Oxo-cetyl-3-mercaptopropionat, Äthylenglykol-di-3-mercaptopropionat, Trimethyloläthantri-3-mercaptopropionat, Pentaerythrit-tetra-3-mercaptopropionat und Dioctylzinnoxyd in äquimolaren Mengen zu dem SN-Rest der organischen Schwefelverbindung mit einem Harz vermischt und dann damit verknetet. Dabei wurde die gewünschte organische Zinnverbindung gebildet und für die thermische Stabilisierung des Harzes benutzt.
Andererseits wurde die gleiche Verbindung, die in einem eigenen Verfahren gewonnen worden war, in gleicher Weise vermischt und ebenfalls zum Stabilisieren benutzt.
Die Ergebnisse dieser beiden Arbeitsweisen sind in der folgenden Tabelle VIII zusammengestellt.
In jedem der erstgenannten Versuche wurden die Ausgangsmaterialien mit einer bestimmten Menge an Polyvinylchlorid vermengt und dann auf einer Knetwalze, die bei 1500C gehalten wurde, 2 Minuten bearbeitet, anschließend in etwa 0,5 mm dicke
Bezeichnung
der Proben
in
Hai?
(Teile)
PVC IP 1000) (100)
desgl.
Folien gebracht, die dann in schmale Stücke von etwa 5x5 cm, zerschnitten wurden.
Vier Stücke wurden zwischen zwei mit Chrom plattierten Druckplatten gebracht und dann einer Prüfpresse bei 190° C mit einem Druck von 50 kg cm2 gepreßt.
Die Stapel der schmalen Folienstücke wurde in gleicher Weise bei unterschiedlichen Preßzeiten geprüft und untersucht, welche Verfärbung auftrat.
Die Ergebnisse sind in der Tabelle VIII zusammengestellt.
Aus den in Tabelle VIII ersichtlichen Ergebnissen geht hervor, daß bei den Vergleichsproben H-I und H-2. bei denen die beiden Materialkomponenten, und zwar die gleichen, wie bei den Proben H-I bis H-4 verwendet, gesondert zugemischt wurden, nicht den gewünschten Effekt bei der thermischen Stabilisierung des Harzes ergaben.
Im Gegensatz dazu wurde keine wesentliche Änderung der gewünschten Stabilisierungseffekte in den beiden Fällen beobachtet, in denen Materialkomponenten dem Harz gesondert beigemischt wurden, die die gleichen waren, die zur Gewinnung der entsprechenden Stabilisierungsmittel in den Vergleichsproben H-5 bis H-7 in dem gleichen Mischungsverhältnis eingesetzt waren.
Tabelle VIII
Stabilisator (Teile:
Di-n-octyl/innoxyd (0.72) Octyl-3-mercaptopropionat (0.28)
Di-n-octylzinnoxyd (0.76) Äthylenglykoldi-(3-mcreaptopropionat) (0.24)
VerHirbung nach Erhitzen bei 190 C
unter Druck nach unterschiedlicher Zeil
(Minuten)
15
farblos
farblos
farblos
farblos
ücI blich
eel blich
37 Harz 17 68 208 //7 38 x\ 190 t 25
W nach unterschiedlicher Zeit gelblich
(Teile)
Fortsetzung Verfärbung nach Erhitzen I (Minuten)
PVC(P HKK))(KK)) unter Drucl 15
Bezeichnung Stabilisier farblos
der Proben gelblich
l Teile) farblos
H-3 .... desgl. Di-n-octylzinnoxyd (0.74)
Trimethyloläthan- farblos
tri-(3-mercapto- gelblich
propionat) (0.261 farblos
H-4 desgl. Di-n-octylzinnoxyd (0.75)
Pentaerythrit-telra- farblos gelblich
(3-mercapto-
desgl. propionat) (0.25) farblos gelblich
Vergleich H-I... 1.1.3.3-Telraoctyl-
I ICC' rtrtvl
farblos
desgl. 1 .Ji-O.*J -t.H_l\l
3-mercaptopropionat
gelblich
1.3-distannoxan (1) farblos farblos
Vergleich H-2... desgl. Produkt gemäß schwärz
Beispiel 7 (1) farblos farblos lichbraun
Vergleich H-3... desgl. Produkt gemäß schwärz-
Beispiel 21 H) farblos braun lichbraun
Vergleich H-4... desgl. Produkt gemäß schwär.'-
Beispiel 5 Hi braun schwärz- lichbraun
Vergleich H-5... desgl. Di-n-octylzinnoxyd (1) lichbraun
farblos schwärz
Vergleich H-6... Octyl-3-mercapto- lichbraun
propionat (1) farblos
Vergleich H-7.. . Pentaerythrit-tetra-
(3-mcrcapto-
propionatl (1)
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

  1. Patentansprüche:
    i. Hochmolekulare, feste organische Zinnverbindungen, bestehend aus Struktureinheiten der Formel
    R5-O-OC-(CH2Jn-S-Sn-O-Sn-S-(CH2Jn-CO-O-R6
    R,
    worin R1, R2, R3 und R4 untereinander gleiche Alkylreste mit 1 bis 12 C-Atomen, vorzugsweise Butyl- oder n-Octylreste bedeuten, R5 und R6 je einen Alkoxyrest eines Esters eines mehrwertigen Alkohols mit 2 bis 6 C-Atomen, der partiell mit einer Carbonsäure mit 1 bis 18 C-Atomen verestert sein kann, darstellen, und η 1 oder 2 ist.
  2. 2. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus einem organischen Zinnoxid der Formel
    Alkohol mit 2 bis 6 C-Atomen, der partiell mit einer Carbonsäure von 1 bis 18 C-Atomen verestert sein kann, in Anwesenheit eines inerten Lösungsmittels bei erhöhter Temperatur in einem Molverhältnis von Sn/S von 1:1 umsetzt und dehydratisiert.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man an Stelle des Lösungsmittels ein Chlor enthaltendes Harz einsetzt und die Reaktion unter Druckeinwirkung auf das Harz durchführt.
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