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DE1695771C2 - Verfahren zur Herstellung von N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoff - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoff

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Publication number
DE1695771C2
DE1695771C2 DE19671695771 DE1695771A DE1695771C2 DE 1695771 C2 DE1695771 C2 DE 1695771C2 DE 19671695771 DE19671695771 DE 19671695771 DE 1695771 A DE1695771 A DE 1695771A DE 1695771 C2 DE1695771 C2 DE 1695771C2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methyl
isoergolenyl
diethylurea
solution
yield
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19671695771
Other languages
English (en)
Other versions
DE1695771A1 (de
Inventor
Miroslav Dr.-Ing. Praha Semonsky
Viktor Dipl.-Ing. Zikan
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SPOFA VEREINIGTE PHARMAZEUTISCHE WERKE PRAHA CS
Original Assignee
SPOFA VEREINIGTE PHARMAZEUTISCHE WERKE PRAHA CS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SPOFA VEREINIGTE PHARMAZEUTISCHE WERKE PRAHA CS filed Critical SPOFA VEREINIGTE PHARMAZEUTISCHE WERKE PRAHA CS
Publication of DE1695771A1 publication Critical patent/DE1695771A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1695771C2 publication Critical patent/DE1695771C2/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/10Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with hetero atoms directly attached in position 8
    • C07D457/12Nitrogen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Diese Verbindung ist aus del DE-AS 12 12 097 sowie aus dem Cheni. Zentralblatt 1965 Referat 1044 bekanntgeworden. Diese Verbindung besitzt eine bedeutsame Antiserotoninwirkung.
Bei dem aus Coll. Cz. Chem. Com. 25,1922 (1960) und Chem. Abstr. 54, 24 829 g (1960) bekannten Verfahren wird D-Isolysergsäurehydrazid über das entsprechende Azid und lsocyanat in den entsprechenden N,N-Diäthylharnstoff überführt, wobei eine teilweise Isomerisierung am C-8-Atom eintritt.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird als Ausgangs-Substanz D-6-Methyl-8-aminoisoergolen verwendet und diese Substanz mit Diäthylcarbamidsäurechlorid in einer Menge von mindestens einem Äquivalent in einem inerten organischen Lösungsmittel bei Temperaturen von 10° C bis zur Siede-Temperatur der Reaktions-Mischung in Gegenwart eines üblichen organischen oder anorganischen basisch reagierenden Mittels in einer Menge von mindestens einem Äquivalent umsetzt.
Vorzugsweise wird als organisches Lösungsmittel ein aromatischer Kohlenwasserstoff, insbesondere Benzol, und als basisch reagierendes Mittel eine tertiäre organische Base, insbesondere Triäthylamin, oder ein Alkalimetallcarbonat verwendeL Es empfiehlt sich, die Umsetzung in der Atmosphäre eines nicht oxydierenden Gases, insbesondere Stickstoff, durchzuführen.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird gegenüber dem Verfahren des Standes der Technik unerwarteterweise eine um ca. 15% höhere Ausbeute an N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyI)-N',N'-diäthylharnstoff, wie nach dem Vergleichsversuch glaubhaft, erzielt.
Die Ausgangs-Substanz D-ö-Methyl-e-aminoisoergolen wird gemäß HeIv. chim. Acta 30. 44 (1947) aus D-lsolysergsäurehydrazid über das entsprechende Azid hergestellt.
Beispiel
Unter stetigem Einleiten von Stickstoff gibt man zu einer mäßig siedenden Lösung von 0,52 g D-6-Methyl-8-aminoisoergolen in Benzol eine Lösung von 0,22 g Triäthylamin in 5 ml Benzol und eine Lösung von 0,30 g Dihthylcarbamids^urechlorid in 5 ml Benzol zu. Nach 2 Stunden Sieden unter Rückfluß, ctets unter Stickstoff und unter Luftfeuchtigkeit- und Tageslichtausschluß, entfernt man aic flüchtigen Anteile durch Destillation im Vakuum der Wasserstrahlpumpe und den Rückstand (0,83 g) trocknet man bei 40° C/0,1 Torr. Nach Extrahieren des Rückstandes mit einem Chloroform-Benzc!-Gj.-iisch (2:1) arbeitet man den Extrakt durch Chromatographie an einer Aluminiumoxidsäuie (Aktivität II1-1V nach Brockmann) unter Anwendung des genannten Lösungsmittelgemisches als Eluierungsmittel. Die praktisch nur N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-Ν',Ν'-diäthylharnstoff enthaltenden Fraktionen werden vereinigt und durch Destillation von Lösungsmitteln be'reit.Ca.80% Rohausbeute.
Vergleichsversuche
Versuch 1
(Stand der Technik)
Herstellung von N-(D-6-Methyl-8-isoergoienyl)-N',N'-diäthylharnstoff aus dem D-lsolysergsäurehydrazid
über das lsocyanat
2,82 g (0,01 Mol) D-Isolysergsäurehydrazid ([<*] = +440°, c = 0,5 in Pyridin) löste man bei einer Temperatur von 0 bis +5CC in 100 ml (0,01 Mol) 0,1 M Chlorwasserstoffsäure, gab 10 ml (0,01 Mol) 1 M Natriumnitritlösung hinzu und tropfte innerhalb von etwa 5 Min. weitere 120 ml (0,012MoI) 0,1 M Chlorwasser-Sioifsäure zu. Das Reaktionsgemisch ließ man 5 Min. bei 00C stehen, dann alkalisierte man es durch Zugabe von 1 M Natnumhydrogencarbonatlösung und nahm das Azid in Benzol (700 ml) auf.
Die Benzollösung wusch man mit Wasser, trocknete sie übei einem Molekularsieb, erwärmte zum Sieden und kochte sie 10 Min. am Rückfluß. Nach dem Erkalten auf die Zimmertemperatur versetzte man die erhaltene Isocyanatlösung mit Diethylamin (3,7 g, 0,05 Mol) und ließ das Reaktionsgemisch 24 Stunden bei der Zimmertemperatur stehen. Das Lösungsmittel destillierte man
unter vermindertem Druck ab und verrührte den Rückstand (2,70 g, Ausbeute 80%), der aus einem Gemisch von Isoergolenylharnstoff mit Ergolenylharnstoff (durch spontane Isomerisierung bei der Arbeit gebildet) im Mengenverhältnis von etwa 2 :1 bestand, mit wenig Chloroform. Das ungelöste Ergolenylisomere (03 g) wurde abfiltriert; das Filtrat chromatographierte man an einer Aluminiumoxydsäule mit einem Chloroform-Benzol-Gemisch (2:1) zur Eluierjng der Stoffe. Die einheitlichen Vorderfraktionen ergaben 1,69 g (Gesamtausbeute 50%) N-(D-6-Methy!-8-isoergolenyl)-N'.N'-diäthylharnstoff von [<x] >0° = +312 bis 318° (c = 0,5 in Pyridin); die hinteren Fraktionen lieferten, 0,58 g des entsprechenden Ergolenylharnstoffs (zusammen mit dem obigen Anteil 0,88 g, d. h. Ausbeute 26%).
Versuch 2
Her·"'1'mg von N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-didihyJharnstoff aus D-Isolysergsäurehydrazid über
8-Aminoisoergolen
50 ml (0,01 Mol) 0,2 M Chlorwassersloffsäure versetzte man unter Rühren bei einer Temperatur von 0 bis + 50C mit 2,82 g (0,01 Mol) D-Isolysergsäurehydrazid (M D° = +440°. c =· °·5 in Pyr'din). Nach dem Lösen gab man 5 ml (0,01 Mol) 2 M Natriumnitritlösung hinzu und tropfte dann innerhalb von 3 Min. 6 ml (0,012 Mol) 2 M Chlorwasserstoffsäure zu.
Das Reaktionsgemisch, aus dem sich das kristalline Produkt ausschied, ließ man zur Vollendung der Kristallisation 30 Min. bei 0QCstehen.
Das ausgeschiedene Azidhydrochlorid wurde abfiltriert und das noch feuchte Produkt portionsweise unter Rühren in siedende 0,2 M Chlorwassers'.offsäure (100 ml) eingetragen. Das Azid löste sich unter Entwicklung von Stickstoff; man erwärmte die Lösung noch 2 Min. am Rückfluß zum Sieden. Darauf kühlte man sie auf Zimmertemperatur ab, alkalisiertc mit 10 M Natriumhydroxydlösung (3 ml) und nahm die Aminoverbindung in Chloroform auf. Nach dem Auswaschen des Chloroformextrakts mit kleiner Menge Wasser, Trocknen der Lösung über wasserfreiem Natriumsulfat und Abdestillieren des Lösungsmittels verrührte man den erhaltenen Rückstand mit ein wenig Äthanol und filtrierte den ausgeschiedenen D-e-Methyl-e-aminoisoergolen ab. Die Aurbeute der Verbindung betrug 1,95 g (81,6%).
Das erhaltene Produkt ([α] d" = +230°, c = 0,5 in Pyridin)(l,95 g) löste man in siedendem Benzol (190 ml), versetzte die Lösung mit einer Lösung von Triäthyiamin (0,825 g, 0,00815 Mol) in Benzol (19 ml), tropfte darauf eine Lösung von Diäthylcarbaminsaurechiurid (1,13 g, 0,0082 Mol) in Benzol (19 ml) zu und erwärmte das Gemisch zum Sieden. Nach dem Erkalten auf Zimmertemperatur verdünnte man das Reaktiongsgemisch mit Chloroform (200 ml), wusch die gebildete Lösung mit Wasser, trocknete sie über wasserfreiem Natriumsulfat und destillierte die Lösungsmkte! unter vermindertem Druck ab. Den Rückstand chrematographierte man an einer Aluminiumoxydsäule mit einem Chloroform-Benzol-Gemisch (2:1) zur Eluierung der Stoffe. Aus den vereinigten einheitlichen Vorderfraktionen erhielt man nach dem Abdestillieren des lösungsmittel unter vermindertem Druck 2,2 g (Gesamtausbeute 65%) von N-(D-6-Methy!-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoffs von[a]2 D° = +316° (c = 0,5 in Pyridin).
Im Versuch 1 wurde nach dem Verfahren des Standes der Technik (Collect. Czechoslov. Chetn. Commun. 25, 1922 [I960]; Chem. Abstr. 54, 24 829 g-24 830 b [I960]) das optisch reine D-Isolysergsäurehydrazid (M o° = +440°, c = 0,5 in Pyridin) über das entsprechende Azid und das Isocyanat zu N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoff überführt. Die letztere Verbindung wurde im Rohzustand als ein Gemisch der Isoergolenyl- und Ergolenylisomeren in einem Mengenverhältnis von etwa 2 :1 und einer Ausbeute von 80% erhalten; nach der Trennung der beiden Isomeren durch Säulenchromatographie betrug die Ausbeute der obigen einheitlichen, otpiscli reinen Verbindung 50% (bezogen auf das benutzte ! lydrazid).
Im Versuch 2 wurde zuerst nach HeIv. Chim. Act? 30, 44 — 51 (1947) das reine D-Isolysergsäurehydrazid derselben Charge und Reinheit wie im Versuch ! (M d° = +440°, c 05 in Pyridin) zum entsprechenden S-Aminoisoergolen aufgearbeitet. Nach der Kristallisation aus Äthanol erhielt man in einer Ausbeute von 81% das Rohprodukt, das gemäß dem optischen Drehungsvermögen ([«I" = +230°, c = 0,5 in Pyridin) neben dem entsprechenden Isoergolenylderivat noch etwa 10% der isomeren Ergolenylverbindung enthielt. Das genannte rohe 8-Aminoisoergolen lieferte dann nach dem erfindungsgcmäßen Verfahren den rohen N-(D-6-Methyl-8-isoergolcnyl)-N'.N'-diäthy!harnstoff; dieser wurde wegen der Anwesenheit von etwa 10% des Ergolenylisomeren ähnlich wie oben durch Säulenchromatographie gereinigt und lieferte dann den obengenannten optisch reinen Isoergolenylharnstofl in der Ausbeute von 65% (wiederum auf das benutzte Hydrazid bezogen).
Aus den durchgeführten Vergleichsversuchen geht hervor, daß es das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht, den N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyi)-N',N'-diäthylharnstoff in einer um ungefähr 15% höheren Ausbeute im Vergleich zu dem Verfahren des Standes der Technik zu gewinnen; bei dem Verfahren des Standes der Technik findet die ungewünschte Isomerisierung des Isoergolenylderivais iu uc-r Ergolenylverbindung in stark erhöhtem Ausmaß statt.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Heroteilung von N-(D-6-Methy1-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoff der Formel
    C2H5
    NH- CO— N
    dadurch gekennzeichnet,
    daß man als Ausgangs-Substanz D-6-Methyl-8-aminoisoergolen verwendet
    und daß man diese Substanz mit Diäthylcarbamidsäurechlorid in einer Menge von mindestens einem Äquivalent in einem inerten organischen Lösungsmittel bei Temperaturen von 100C bis zur Siede-Temperatur der Reaktions-Mischung in Gegenwart eines üblichen organischen oder anorganischen basisch reagierenden Mittels in einer Menge von mindestens einem Äquivalent umsetzt.
    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylh2rnstoff der Formel
    C2H5
    NH-CO—N
    C2H,
DE19671695771 1966-09-14 1967-09-06 Verfahren zur Herstellung von N-(D-6-Methyl-8-isoergolenyl)-N',N'-diäthylharnstoff Expired DE1695771C2 (de)

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