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DE1669938B2 - Verfahren zur Herabsetzung der Entflammbarkeit von organischen Hochpolymeren - Google Patents

Verfahren zur Herabsetzung der Entflammbarkeit von organischen Hochpolymeren

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DE1669938B2
DE1669938B2 DE1669938A DED0051732A DE1669938B2 DE 1669938 B2 DE1669938 B2 DE 1669938B2 DE 1669938 A DE1669938 A DE 1669938A DE D0051732 A DED0051732 A DE D0051732A DE 1669938 B2 DE1669938 B2 DE 1669938B2
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flame
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flammability
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DE1669938A1 (de
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Egon Dipl.-Chem. Dr. 5000 Koeln Bierwirth
Hans-Joachim Dipl.Chem. Dr. 5210 Troisdorf Koetzsch
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Dynamit Nobel AG
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Dynamit Nobel AG
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Description

Cl
Cl
R ■Χ R / \ Cl
I '
Cl-C-Cl Cl
H2 \1/
H2
>5
C!
in einer Menge von 1 bis 40 Gewichtsprozent (bezogen auf das Hochpolymere ohne weitere Zuschläge) einarbeitet, wobei R Wasserstoff oder eine Alkyl-Gruppe und X Schwefel, Sauerstoff oder eine der folgenden bifunktionellen Reste bedeutet:
SO — -SO2-CH2 O CH2 CH2 ■ S · CH2
CH2 · SO ■ CH2
CH2 SO2 CH2--
-CO-O-CH2-
35
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Verbindungen oder die Gemische von Verbindungen der in Anspruch 1 angegebenen allgemeinen Formel teilweise durch bekannte halogenhaltige feuerhemmende Mittel ersetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man zusätzlich Antimon-Verbindungen, insbesondere Antimontrioxid. in einer Menge von 1 bis 20 Gewichtsprozent, insbesondere 3 bis 13 Gewichtsprozent, einarbeitet.
Verwendung von Estern von Halogenphenolen mit organischen Säuren nicht zu beheben, da auch diese Verbindungen bereits bei den für eine Verformung oder Härtung verschiedener Kunststoffe notwendigen höheren Temperaturen Chlorwasserstoff oder Bromwasserstoff bilden, die je nach der Dauer der Temperaturbeanspruchung die mechanischen und optischen Eigenschaften des Kunststoffes schädigen.
Andere Flammschutzmittel wie kemchlorierte oder -bromierte aromatische oder aromatisch-alirhatische Äther oder kernbromierte Aniline, die in imbination mit Antimontrioxid, insbesondere '. oiyolefinen zugemischt wurden, zeigen beim Lagern Auswanderung unter Bildung von Ausbliihungen an den damit hergestellten selbstverlöschenden Formmassen.
Zwecks Herabsetzung der Entflammbarkeit von Homo- und Copolymerisaten des Styrols. Butadiens oder Acrylnitril ist auch vorgeschlagen worden, das m- bzw. p-Bis-(l,4,5.6,7,7-hexachlorbicyclo-(2,2,l)-5-hepten-2-yl)-benzol einzusetzen. Diese Produkte verursachen zwar keine Störungen beim Verarbeitungsprozeß auf Grund von Zersetzungsreaktionen bei den erhöhten Temperaturen. Dagegen sind sie wenig verträglich mit den Polymeren.
Eine besondere Rolle bei schwer entflammbaren Kunststoffmischungen spielen Zusätze von Antimon-Verbindungen, insbesondere von Antimontrioxid. Diese Antimon-Verbindungen sind jedoch nicht allein wirksam, sondern nur in Kombination mit Halogen enthaltenden Substanzen. Die flammwidrige Wirkung des Antimontrioxids beruht auf seiner Reaktion mil der bei der thermischen Zersetzung des Halogen enthaltenden Produktes frei werdenden Halogenwasserstoffsäure. Dabei spielen sich \ crschiedene Reaktionen ab, die zur Erstickung der Flamme führen.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist nun ein Verfahren zur Herabsetzung der Entflammbarkeit von organischen Hochpolymeren, dadurch gekennzeichnet, daß man Verbindungen oder Gemische von Verbindungen der allgemeinen Formel
Cl
Cl
60
Für eine Reihe von Einsatzzweckrn ist die Brennbarkeit der meisten organischen hochpolymeren Werkstoffe hinderlich. Anwendungsgebiete, bei denen Feuersicherheit gewährleistet sein muß, sind z. B. das Bauwesen, der Bergbau und die Elektrotechnik. Es sind daher schon mehrfach Versuche unternommen worden, brennbare Kunststoffe flammfest zu machen.
Beispielsweise wurden chlorierte Kohlenwasserstoffe zusammen mit Salzen von Metallen der fünften Gruppe des Periodensystems als feuerhemmende Zusätze verwendet. Derartige Mischungen neigen jedoch bei den meist üblichen erhöhten Verarbeitungstemperaturen zu thermischen Zersetzungsreaktionen, was die mechanischen Eigenschaften der Formstücke beeinträchtigt. Dieser Nachteil ist auch durch die Cl
in einer Menge von 1 bis 40 Gewichtsprozent, vorzugsweise 10 bis 30 Gewichtsprozent, einarbeitet, wobei R Wasserstoff oder eine Alkyl-Gruppe. insbesondere eine Methyl-Gruppe, und X Schwefel, Sauerstoff oder eine der folgenden bifunktionellen Reste bedeutet:
-SO— -SO2-
- CH2- 0 CH2
-CH2-SO-CH2-
-CO-O-CH,-
CH2 S ' C H-j
-CH2 SO2 CH2
Die Mengenangabe ist dabei auf das Hochpolymere ohne weitere 'Zuschläge berechnet.
Diese Substanzen obiger chemischer Formel sind für die Herabsetzung der Entflammbatkeit der meisten hochpolymere!! Werkstoffe geeignet Besonders wirkungsvoll ist der Einsatz in Materialien, welche durch die Polymerisation von ungesättigten Verbindüngen, insbesondere von Olefinen entstanden sind, wie z. B. Polyäthylen, Polypropylen, Polystyrol, entsprechende Mischpolymerisate, auch kombiniert mit Acrylnitril und Diolefinen und vernetzbare Butadien-Styrol-Polymere. Auch Gummikörper auf Basis Natur- und Kunstkautschuk sind auf diese Weise wirkungsvoll flammfest zu machen. Also auch die bekannten Polymerisate auf Diolefin-Basis (Homou. Mischpolymerisate) einschließlich der stereospezifischen Typen sind hier zu nennen.
Die erfindungsgemäß flammfest gemachten Formmassen können darüber hinaus noch andere in der Polymerchemie übliche Zusätze wie z. B. Weichmacher, Gleitmittel und Füllstoffe, Hitze- und Lichtstabilisatoren usw. enthalten. Gegebenenfalls können die erfindungsgemäß einzusetzenden feuerhemmenden Mitte! auch mit anderen feuerhemmenden Mitteln z. B. Chlorparaffinen kombiniert werden.
Die erfindungsgemäß verwendeten stark chlorhaltigen Substanzen sind in an sich bekannter, hier nicht beanspruchter Weise durch die Diels-Alder-Synthese aus Hexachlorcyclopentadien und Divinyläther. Diallyäther bzw. -thioäther, Diallylsulfon, Allyacrylat oder -methacrylat usw. einfach herzustellen. Im Hinblick auf die einfache Herstellung besonders vorteilhafte flammwidrige Zusätze im Sinne der Erfindung sind diejenigen, bei denen X in der oben angegebenen Formel Sauerstoff oder eine der folgenden bifunktionellen Reste bedeutet;
CH2 OCHj-CO O CH2-
- CH2 SO2 CH2
35
Die zwei Doppelbindungen enthaltenden Ausgangssubstanzen für diese flammwidrigen Stoffe sind näm-Hch für die Diels-Alder-Reaktion sehr geeignete Chemikalien und fallen in chemischen Fabriken in erheblichen Mengen als Abfallprodukte an.
Die erfindungsgemäß verwendeten Additive haben gegenüber chlorierten Kohlenwasserstoffen, Estern von Halogenphenolen mit organischen Säuren und ähnlichen Stoffen den Vorteil verbesserter Temperaturstabilität gegen HCl-Abspaltung. Es sind also bei Einsatz der erfindungsgemäß verwendeten Substanzen keinerlei diesbezügliche Störungen bei der Verarbeitung auch bei höheren Temperaturen mehr zu erwarten.
Auf Grund dieses besonderen Verhaltens der erfindungsgemäßen feuerhemmenden Mittel in bezug auf Temperaturänderungen ist eine zusätzliche Hitzestabilisierung im allgemeinen überflüssig. Hochpolymeren, bei deren Verarbeitung sehr hohe Temperaturen erforderlich sind, können gegebenenfalls die üblichen Hitzestabilisatoren und Antidoxidantien zugesetzt werden. Grundsätzlich können darüber hinaus auch die üblichen Stabilisatoren und Hochpolymerzusatzstoffe, wie Lichtschutzmittel, Gleitmittel u. dgl., eingemischt werden.
Andererseits unterscheiden sich diese Additive in bezug auf die Temperaturbeständigkeit auch vorteilhaft von den bereits obenerwähnten m- bzw. p-Bis-(1,4,5,6,7,7 - hexachlorbicyclo - (2,2,1) - 5 - hepten - 2 - yl)-benzol. Während letztere Isomeren in bezug auf Temperaturbeanspruchung sehr stabile Substanzen sind, zersetzen sich die erfindungsgemäß verwendeten Körper bei tieferen Temperaturen. Sie sind einerseits stabil genug, so daß Störungen 2. B. auf Grund von HO-Abspaltungen bei der Verarbeitung vermieden werden, andererseits sind sie genügend instabil gegen Hitze, um sich gerade in dem Temperaturbereich, welcher beim Brand der Hochpolymeren auftritt, zu zersetzen und das beim Löschen wirkungsvolle Chlor freizugeben.
Als weiterer Vorteil der erfindungsgemäß einzusetzenden feuerhemmenden Zusätze ist hervorzuheben, daß die erforderliche Menge zur Erzielung eines bestimmten feuerhemmenden Effektes geringer ist als im Falle des Einsatzes des zuletzt genannten bekannten Flammschutzmittels.
Im Gegensatz zu den zuletzt genannten bekannten Zusätzen haben die Additive gemäß der Erfindung auch noch den Vorteil der guten Verträglichkeit mit Hochpolymeren, insbesondere mit den Polyolefinen im weiteren Sinne.
Die Einarbeitung der flammhemmenden Zusätze, gegebenenfalls zusammen mit weiteren Zusätzen, kann nach an sich bekannten Methoden, z. B. im Kneter, auf der Walze und durch Mischen und Granulieren auf Extrudern, erfolgen.
Zur Prüfun? auf Flammwidrigkeiten wurden die Mischungen auf der Walze plastifiziert und zu Platten von 2 mm Dicke verpreßt. Aus diesen Platten wurden Folienstreifen von 100 χ 10 χ 2 mm geschnitten, die einem Brenntest unterworfen wurden. Zu diesem Zwecke wurden die Folienstreifen an einem Stativ befestigt und 10 Sekunden lang mit einer nicht leuchtenden, 4 cm hohen Gasflamme am unteren Ende in der Weise beflammt, daß das untere Ende des Prüfkörpers 1,5 cm in den Flammenkegel hineinragte. Nach Wegnahme der Flamme wurde die Nachbrenndauer der Probe bis zum Verlöschen gemessen. Die Flammwidrigkeit wurde außerdem durch Prüfung nach den VDE-Vorschriften (VDE 0472) bestätigt.
Beispiel 1
70 Teile Polypropylen, 25 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen chemischen Formel, in der X den bifunktionellen Rest
-CH2 O CH2-
bedeutet, und 5 Teile Antimontrioxid wurden bei etwa 170 bis 1800C auf der Mischwalze plastifiziert und das erhaltene Walzfell unter Druck zu einer Platte von 2 mm Dicke verpreßt. Aus der Platte wurden 10 Folienstreifen von 200 χ 10 χ 2 mm gestanzt und dem oben beschriebenen Brenntest unterzogen. Von 10 Proben verlöschten 4 innerhalb einer Sekunde, 2 innerhalb von 3 Sekunden und 4 innerhalb 5 bis 7 Sekunden. Nach VDE 0472 betrug die Nachbrenndauer für 2 Proben weniger als 1 Sekunde und für 1 Probe 4 Sekunden.
Der im Beispiel 1 verwendete flammhemmende Äther wurde in an sich bekannter Weise wie folgt hergestellt: 546 g Hexachlorcyclopentadien und 98 g Diallyläther wurden 12 Stunden lang unter Rühren auf 150 bis 1600C erwärmt. Das Rohprodukt wurde in 500 ml Aceton gelöst. Danach wurde so viel einer Mischung aus Aceton und Wasser im Volumen-Verhältnis 1 : 1 zugegeben, bis die Lösung sich leicht
trübte. Nach 16 Stunden wurde das auskristallisierte Produkt abfiltriert Die Ausbeute betrug 92% der Theorie. Es wurde ein Schmelzpunkt von 170 bis 172° C ermittelt.
Beispiel 2
Analog Beispiel 1 wurden 72, % Teile Hochdruckpolyäthylen, 20 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen chemischen Formel, in der X den bifunktionellen Rest
-CHjOCH,-
bedeutet, und 7,5Teile Antimontrioxid bei 130cC verarbeitet Von 10 Probestreifen verlöschten 5 innerhalb 2 Sekunden und 5 nach 5 bis 7 Sekunden. Nach VDE ergaber sich Nachbrennzeiten von 2,3 Sekunden und weniger als 1 Sekunde.
Beispiel 3
Analog Beispiel 1 wurden 72,5 Teile Niederdruckpolyäthylen, 20 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen chemischen Formel, in der X den bifunktionellen Rest
wichtsprozent aus Acrylnitril-, zu 2 Gewichtsprozent aus Butadien- und zu 74 Gewichtsprozent aus Styrol-Anteilen zusammensetzte, 15 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen allgemeinen Formel, in der X den bifunktionellen Rest
-CH2-O- CH2
bedeutet (systematischer Name Bis-(l,4,5,6,7,7-hexachlorbicyclo - [2,2,1] - 5 - hepten - 2 - ylmethyl) - äther), und 5 Teile Antimontrioxid bei 1600C verarbeitet.
Von 10 Proben verlöschten 7 innerhalb einer Sekunde und 3 innerhalb von 3 Sekunden. Nach VDE 0472 betrug die Nachbrenndauer für alle 3 Proben weniger als 1 Sekunde.
Beispiel 7
Analog Beispiel 6 wurde am gleichen Copolymerisat mit 15 Teilen 2,2',3,3',4,4\5,5',7,7,7',7'-Dodekachloro -1,1 ',2,2',5,5',6,6' - oktahydro - 2,2\5.5' - methanodiphenyl (Schmelzpunkt bei 232 bis 235 C) an Stelle des erfindungsgemäßen Flammschutzmittels gearbeitet.
Von 10 Proben verlöschte keine innerhalb 10 Sekunden. Beim VDE-Test brannten alle Proben mit leicht rußender Flamme ab.
bedeutet, und 7,5 Teile Antimontrioxid bei 1600C verarbeitet. Von 10 Probestreifen verlöschten 4 nach 2 Sekunden, 4 nach 5 Sekunden und 2 nach 7 Sekunden.
Beispiel 4
Analog Beispiel 1 wurden 67,5 Teile Polypropylen, 25 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen chemischen Formel, in der X den bifunktionellen Rest — CH2 · S · CH2 — bedeutet, und 7,5 Teile Antimontrioxid verarbeitet. Von 10 Probestreifen verlöschten 2 innerhalb 2 Sekunden und 8 innerhalb 4 bis 6 Sekunden.
Beispiel 5
Analog Beispiel 1 wurden 72,5 Teile Styrol-Butadien-Copolymerisat, das sich zu 75% aus Styrol und zu 25% aus Butadien zusammensetzte, 15 Teile des flammhemmenden Äthers der oben angegebenen chemischen Formel, in der X den bifunktionellen Rest — CH2 · O · CH2 — bedeutet, 5 Teile des Äthers gemäß der oben angegebenen Formel, in der X den bifunktionellen Rest
C H2 ' S ' CH2
bedeutet, und 7,5 Teile Antimontrioxid bei 160C verarbeitet. Von 10 Proben verlöschten 7 sofort und 3 innerhalb 2 Sekunden.
Beispiel 8
Analog Beispiel 6 wurde am gleichen Copolymerisat mit 15 Teilen eines aus etwa 55 Gewichtsprozent m- und 45 Gewichtsprozent p-Isomeren bestehendes Gemisches von Bis-(l,4,5,6,7,7-hexachlorbicyclo-[2,2,1]-5-hepten-2-yl)-benzol (Erweichungs- bzw. Schmelzbereich zwischen 159 und 1860C, gemessen unter dem Kofler-Mikroskop) an Stelle des erfindungsgemäßen Flammschutzmittels gearbeitet.
Von 10 Proben verlöschten 2 nach 8 Sekunden, 4 nach 10 Sekunden und 4 verlöschten nicht. Beim VDE-Test brannten alle Proben sehr langsam, jedoch ohne zu verlöschen, mit stark rußender Flamme ab.
Tabelle
Vergleich physikalischer Eigenschaften an Normkleinstäben aus Proben der Beispiele 6 bis 8 mit dem unbehandelten Acrylnitril - Butadien - Styrol - Copolymerisat als Nullprobe
55
Beispiel 6
Analog Beispiel 1 wurden 80 Teile Acrylnitril-Butadien-Styrol-Copolymerisat, das sich zi' 24 Ge-
An der Prüfung 0-Probe 6 7
Biegefestigkeit
nach
DlN 53 452
1340-1380
(kp/cm2)
1300 <200
Schlagzähigkeit
nach
DIN 53 453
ohne
Bruch
ohne
Bruch
3
(kpcm/cm2)

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herabsetzung der Entflammbarkeit von organischen Hochpolymeren, dadurch gekennzeichnet, daß man Verbindungen oder Gemische von Verbindungen der allgemeinen Formel
DE1669938A 1966-12-08 1966-12-08 Verfahren zur Herabsetzung der Entflammbarkeit von organischen Hochpolymeren Granted DE1669938B2 (de)

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LU55039D LU55039A1 (de) 1966-12-08 1967-12-06
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NL6716655A NL6716655A (de) 1966-12-08 1967-12-07
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