DE1669897A1 - Verwendung einer bestimmten Russart als Fuellstoff in lagerfaehigen Einkomponentenmassen auf Organopolysiloxangrundlage - Google Patents
Verwendung einer bestimmten Russart als Fuellstoff in lagerfaehigen Einkomponentenmassen auf OrganopolysiloxangrundlageInfo
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Description
Sogenannte "Einkomponentenmaseen" auf Organopolyslloxangrundlage, die bei Raumtemperatur unter Bildung von Elastomeren
hurten, aind als Abdichtungs-, Versohlufi-, Besohichtunge- und
Einbett-Massen von.großer wirtschaftHoher Bedeutung. Sie haben
den Vorteil, daß sie nur am Verwendungeort aufgebracht werden müssen und dann von selbst härten. Dadurch entfällt für den
Vorarbeiter das üblicherweise notwendige Vermisohen vor dem
Einsatz, und außerdem wird die Gefahr des Verdiokens der katalysierten Masse vor dem Gebrauch vermieden. Dieser letztgenannte
Naohteil ist stets mit einer bei Raumtemperatur zu Organopolysiloxanelastomeren hKrtbaren Zweikomponentenmasse verbunden, da
diese nach der Kataljreatorzugabe spontan härtet.
In den bei Raumtemperatur zu Organopolysiloxanelaetomeren härtbaren Einkomponentenmassen können beliebige Katalysatoren bei
der Herstellung der Formmassen zugesetzt werden, da bei Ausoohluß
BAD ORIGINAL 009843/17 86
von Feuchtigkeit keine Härtung eintritt. Diese bekannten bei Raumtemperatur zu Elastomeren härtbaren Einkoaponentenmassen
haben jedoch in gehärteten Zustand ziemlich sohleohte Spannungs-/
Dehnungseigenschaften, das heifit, Zugfestigkelten in der Größen-Ordnung von 55,2 kg/am (500 p.s.l.) und Einreisfestigkeiten
in der Größenordnung von 4,5 bis 5,4 kg/on (25 - 30 lbs./in.).
PUr viele Anwendungsgebiete sind zwar derartige Eigenschaften ausreichend, aber bei Anwendungsarten, bei welchen die Elastomeren Abriebkräften oder starker mechanischer Belastung ausgesetzt sind, befriedigen diese Eigenschaften häufig nicht. Deshalb wurden seit geraumer Zeit Versuche durchgeführt, um die
physikalischen Eigenschaften der Elastomeren aus Elnkomponenten* massen zu verbessern.
Versuche« die Einkomponentenmassen mit verstärkenden SilioiumdloxydfUllstoffen zu verarbeiten, die Üblicherweise bei mit
Peroxyden in der Hitze härtbaren Organopolyslloxanela&tomeren verwendet werden, braohten keine Lösung des Problems. Das 1st
unter anderem darauf zurückzuführen, daß vielseitig verwendbare Einkomponentenmassen extrudlerbar sein müssen, daß heifit,
für den Einsatz am Aufbringungsort müssen sie leioht aus einem
Behälter herausgedrückt werden können. Werden Jedooh verstärkende SiliolumdioxydfUlistoffe in zur Verbesserung der physikalischen Eigenschaften ausreichenden Mengen nitVorarbeitet,
verlieren die Elnkomponentonmassen Ihre leiohtβ Vorarbeitbarkeit·
Dieser Nachteil tritt selbst bei Einarbeitung von Silioiuradioityd«
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BAD ORiGiNAL
füllstoffen auf, die mit Organosllanen oder -siloxanen behandelt
worden sind. Das Problem kann auch nicht durch Zugabe von Weichmachern gelöst werden» wie dies ebenfalls mit
Erfolg bei mit Peroxyden hitzegehärteten Elastomeren muglioh ist.
Ferner wurden Versuche unternommen« die physikalischen Eigenschaften der bei Raumtemperatur härtbaren Einkomponentenmassen
durch Einarbeitung von RuS als Füllstoff zu verbessern. Jedoch auch hierbei wurden keine anderen Ergebnisse als mit verstärkenden
SlliclumdioxydfUllstoffen erzielt, da die Elastomeren entweder
keine Verbesserung hinsichtlich Zugfestigkeit und Einreiöfestigkeit
zeigten, oder die Formmassen nicht mehr extrudierbar waren, oder beide Nachtelle gleichzeitig auftraten.
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß eine Kombination
spezieller Rußarten mit speziellen Ketoximsiloxanen zu bei Raumtemperatur
zu Elastomeren härtbaren Einkomponentenmassen führt, die eine lange Lagerstabilität besitzen (d.h., sie können gelagert
werden und bleiben für 6 Monate und länger extrudierbar) und trotzdem in gehärtetem Zustand Zugfestigkeitswerte von über
56,2 kg/cm2 (800 p.s.i.) und Einrelfifestigkeitswerte von über
27 kg/cm (150 lbs./in.) zeigen, was als großer Fortschritt auf
dem Gebiet der Einkoraponentenmassen zu werten ist.
BAD ORfGtNAL 009843/1786
Gegenstand der Erfindung ist daher die Verwendung einer
Rußart mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von weniger als 50 Millimicron und einem Strukturindex von
130 bis 200 in Mengen von 25 bis 55 Gew.-Teilen als Füllstoff
in bei Ausschluß von Feuchtigkeit lagerfähigen, unter Zutritt von Feuchtigkeit bei Raumtemperatur zu
Elastomeren härtbare Einkomponentenformmassen aus l40 Gew.-Teilen Organopolysiloxanen mit Si-gebundenen, gegebenenfalls
halogenierten Kohlenwasserstoffresten und Si-gebundenen
Ketoxlmgruppen der Formeln
π -ON = CR0 oder -ON « CR",
worin R einwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste
und R" zweiwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste bedeuten, und gegebenenfalls Hartwigskatalysatoren.
Die für die Formmassen verwendbaren OrganopoIysiloxane (1) sind
bekannte Produkte, die in der Britischen Patentschrift 975 beschrieben sind. Es ist ferner bekannt, daß zu Elastomeren
härtbare OrganopoIysiloxane durchschnittlich
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annähernd 2 (d.h. von 1,9 bis 2,01) einwertige, gegebenenfalls halogenlerte Kohlenwasserstoffreste je Sl-Atom enthalten.
Wie in der genannten Patentschrift beschrieben, können die zu Elastomeren härtbaren Ketoximreete enthaltenden Organopolysiloxane auf verschiedenen Wegen hergestellt werden. So können
beispielsweise Silane der allgemeinen Formel R'bSi(ON«X)^-b ,
worin b 0 oder 1 ist, und R' gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste bedeutet, mit in den endständigen Einheiten
Hydroxylgruppen aufweisenden Organopolysiloxanen der allgemeinen Formel
H0(R'cSi04_0)xH ,
TT
worin c Durchschnittswerte von etwa 2 hat und χ eine ganze
Zahl ist, vermischt werden. Ein zweites Verfahren besteht . darin, daß in den endständigen Einheiten Halogenatome aufweisende Organopolysiloxane mit durchschnittlich mindestens
3 Si-gebundenen Halogenatomen je Molekül mit einem Oxim der
Formel X-NOH in Gegenwart eines Halogenwasserstoffbindenden
Mittels, wie Pyridln, umgesetzt werden. Bei dieser Umsetzung
werden die Si-gebundenen Halogenatome in jeder Position duroh Ketoximgruppen ersetzt unter Freisetzung von Halogenwasserstoff
als Nebenprodukt.
Ein drittes Verfahren besteht darin, daß Silane der allgemeinen Formel YR'fSi(ON-X)d, worin Y einen Alkonylrost bedeutet, f Werte von 0 bl· 1 hat, d 2 odor J>
und dlo Summe
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von f + d 31 st «an Organopolysiloxane alt SiH-Gruppen in
Gegenwart von Katalysatoren» wie ChlorplatinaÄure, addiert
werden« Die Alkenylsilane werden hierbei an die SiH-Oruppen
addiert unter Bildung von Polysiloxanen alt der Gruppierung
ff
•SiR'"Sl(O»-X)d
anstelle der ursprtlnglloh vorhandenen SIH-Gruppen. Diese
angeführten Verfahren sind nur als Beispiele für eögllche
Herstellungswese der erf indimgegemSß verwendbaren Organopolyslloxane (1) aufgeführt.
Bei den erfindungsgemMfien ForaeAssen kann der RuB in verschiedenen Herstellungsstufen der Organopolyailoxane (1) -alt denselben vermischt werden. So lähmen beispielsweise
Organopolyslloxane, die bereits eingebundene X«HO-Gruppon
enthalten« mit dem Ruß vermischt werden. Der RuS kann jedooh
auoh mit einem Hydroxylgruppen enthaltenden Polysiloxan und
einen Ketoxingruppen aufweisenden Silan in beliebiger Reihenfolge vermlsoht werden· Unter diesen Bedingungen reagiert
aller Wahrsohelnllohkelt nach das Ketoxlasilan alt den Si-gebundenen OH-Oruppen unter Bildung von Polysiloxanen ait Sigebundenen Ketoximgruppen· unter bestlaaten Bedingungen kann
es Jedooh möglioh sein, dai die Silane und yolgruppen
enthaltenden Siloxane veraisoht werden kennen, ohne daß in
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Abwesenheit von Feuchtigkeit eine Reaktion eintritt. Die erfindungsgemäfien Formmassen sind aber nicht an den Ablauf
eines bestimmten Reaktionsmeohanismus gebunden. Unter der
Definition der Organopolyeiloxane (1) sind jedenfalls sowohl Polymerisate mit Sl-gebundenen Ketoximgruppen zu verstehen als auch Gemische von Hydroxylgruppen aufweisenden
Siloxanen und Silanen oder Siloxanen mit Si-gebundenen Ketoximgruppen.
Die entscheidenden Substituenten an den Si-Atomen der Bestandteile (1) sind die oben angeführten Ketoximgruppen,
neben Kohlenwasserstoff« und/oder halogenieren Kohlenwasserstoffresten, wobei die letzteren ein- oder mehrwertig
sein können·
In den Bestandteilen (1) kann R" ein beliebiger zweiwertiger Kohlenwasserstoff- oder halogenierter Kohlenwasserstoffrest
sein, dessen beide Valenzen mit dem C-At ora der ONO-Gruppe
verknttpft sind. Beispiele für Reste R" sind solche der Formeln
-CH2(CHg)4CH2-,
CH,
-CH2CHCH2CH2CH2-, ^^^\Br* -CFg(CFg)3CF2-, -CF
009843M786
Beispiele für einwertige Reste R sind Alkylreste, wie Methyl-«
Äthyl-, Isopropyl-, tert.Butyl-, 2-Äthylhexyl-, Dodeeyl-, 1-Isobutyl-3,5-dimethylhexyl-, Octadeoyl- und Myrioylrestej Alkenylreste, wie Vinyl-, Allyl-, Deoenyl- und Hexadienylrestej cycloaliphatische Kohlenwasserstoffreste, wie Cyolopentyl-, Cyclohexyl- und Cyclohexenylreste; Arylreste, wie Phenyl-, Naphthyl-
und Xenylreste und Aralkylreste, wie Benzyl-, Phenylethyl- und
S-Phenylpropylreste und Alkarylreste, wie Tolyl-, Xylyl- und
Methylnaphthylreste. Beispiele für halogenierte einwertige Kohlenwasserstoffreste R sind Chlormethyl-, 3,3,3-Trifluorpropyl-, ^,^-Dibroraoyclohexyl-, »<.,o<, o<.-Trifluortolyl-, S,4-Dibronabenzyl-, Difluormonochlorvinyl-, <vi,ß,ß-Trifluor-tK-chloroyclobutyl- und S-Jod-cyolopenten-J-ylreste.
Die erfindungsgemäß verwendbaren Organopolysiloxane (1) können beliebige einwertige oder zweiwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste, wie oben für R und R" angeführt, an Si-Atome gebunden enthalten, das heißt, diese Reste
können sowohl an Si-Atome von Siloxanen, als auch von gegebenenfalls in (1) vorhandenen Siloncn gebunden sein.
Die angeführten Gruppen umfassen im wesentlichen alle Si-gebundenen Reste von (1). Daneben können t1edoch geringe Mensen
Si-gebundener H-Atome. Alkoxy- und Hydroxylgruppen zugegen
sein, die als Verunreinigungen oder als nicht umgesetzte Bestandteile im SiIoxan (1) vorhanden nlnd.
009843/1786 BAD ORIGINAL
Als für die erzielte Verbesserung wesentliche Bestandteile der erfindungsgemäßen Formmassen werden Rußarten der angegebenen Teilchengröße verwendet. Mit Rußarten, deren Teilchen
größer sind als oben definiert, werden nicht die verbesserten Eigenschaften erzielt.
Unter dem Strukturindex im Bereich von 120 bis 200 der Rußarten ist ein arithmetischer Wert zu verstehen, der durch
Messen der ölabsorption des Rußes und anschließendem Dividieren dieses Wertes durch die gemessene ölabsorption einer
normalen Rußart derselben Teilchengröße erhalten wird. Der Strukturindex ist also ein Maß für die Teiluhenagglomeration
der betreffenden Rußart. Es wurde festgestellt, daß Rußarten mit Strukturindices unterhalb der angegebenen Werte keine
besondere Verstärkung ergeben, während solche mit Strukturindicee über 200 nloht extrudierbare und sehr schlecht lagerfähige Formmassen liefern.
Einzelheiten über Strukturindioes von Rußarten sind in
"Introduction to Rubber Technology" von Maurice Morton,
S. 192-196, Jahrg. (1959) zu finden.
Als Beispiel zur Bestimmung des Strukturindex' seien die
Ausführungen auf Seite I96 der genannten Literaturstelle angeführt.
BAD ORIG'NAL
009843/ 1786
Eine Rußsorte mit einer Teilchengröße von 31*9 Millimioron und
einer Olabeorption von 140 ral/lOO g muß eine höhere Struktur
als eine normale Rußart dieser Teilchengröße haben« deren ölabsorption etwa 82 ml/100 g betrKgt. Der Strukturindex für die
erste Rußart ergibt sloh aus diesen Zahlen wie folgt:
140 χ 100
Für die erfindungsgemäßen Formmassen werden die Rußarten in den angegebenen Mengen verwendet. Bei Einsatz von weniger als
25 Gew.-Teilen auf 140 Gew.-Teile Slloxan (1), werden keine
großen Unterschiede in den Zugfestigkeiten gegenüber bekannten Einkomponentenmassen erzielt. Bei Einsatz von mehr als 55 Gew.-Teilen Ruß sind die Formmassen nicht länger extrudierbar.
Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Einkomponentenmassen
hat sloh das folgende Verfahren besonders bewährt:
(la) in den endständigen Einheiten Hydroxylgruppen aufweisende
Organopolyslloxane einer Viskosität von mindestens 1.000 cSt./25° C, die je Si-Atom durchschnittlich etwa 2 Si-gebundene, einwertige, gegebenenfalls halogenlerte Kohlenwasserstoffreste enthalten, werden mit
(Ib) Silanen der allgemeinen Formel
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R1 β' r m
[(X - NO)dSi-RIM]aSi - (ON - X)4.a-m
worin d eine ganze Zahl von 1 bis 3»
f eine ganze Zahl von 0 bis 3«
a eine ganze Zahl von 0 bis 4,
m eine ganze Zahl von 0 bis 2,
die Summe von a + m nicht größer als 4, die Summe von φ
d + (4-a-m) mindestens 3, die Summe von d+f 3 ist,
X Rjeste der Formeln «CR« oder ^cR",
R und R1 unabhängig voneinander einwertige, gegebenenfalls
halogenierte Kohlenwasserstoffreste,
Rn zweiwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste und
R'" zweiwertige aliphatische Kohlenwasserstoffreste bedeuten, und
(2) 25 bis 55 Gew.-Teile Ruß auf jeweils 140 Gew.-Teile (la) + (Ib)
in Abwesenheit von Feuchtigkeit vermischt und das Gemisoh anschließend mindestens 30 Minuten lang auf 75° bis 200° C
erhitzt.
Dieses Verfahren ist besonders vorteilhaft, wenn auf 140 Gew.-Teile des Hydroxylgruppen enthaltenden Polysiloxans da) + Silan
25 bis 4o Gew.-Teile Ruß verwendet v/erden, obgleich auch dor gesamte in der Erfindungsdefinition anßocobene Mongenbcrelch
der Rußart eingesetzt werden kann. Nach beendetem Erhitzen
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werden die Formmassen In Abwesenheit von Feuchtigkeit gelagert· Bei Zutritt von Feuchtigkeit härten diese Formmassen
zu zähen Elastomeren« die noch bessere Eigenschaften haben als solche, die durch einfaches Vermischen mit (1) ohne Vorerhitzen hergestellt worden sind.
Es sei darauf hingewiesen, daß die erfindungsgemäßen Formmassen im Hinblick auf die Feuchtigkeitsempflndliohkeit der
Sl-gebundenen Ketoximgruppen im wesentlichen unter feuchtigkeit sfreien Bedingungen hergestellt und gelagert werden sollen.
Unter diesen Bedingungen sind die Formmassen praktisch unbegrenzt haltbar, bei Zutritt von Feuchtigkeit härten sie hingegen rasch.
Gegebenenfalls können in die erfindungsgemäßen Formmassen
Übliche Siloxan-Härtungskatalysatoren eingearbeitet werden,
z.B. Schwermetallsalze von Carbonsäuren, wie Dibutylzinndiacetat, Dibutylzinndilaurat, Stannoootoat und Ferrloctoat.
Die erfindungsgemäßen Formmassen sind wertvolle Abdichtungs-,
Besohiohtungs- und Einbettungsmassen für elektrische Ausrüstungen.
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Durch Vermisohen der aufgeführten Bestandteile in den angegebenen Anteilen wurden in praktischer Abwesenheit von Feuchtigkeit die im folgenden beschriebenen Einkomponentenmassen hergestellt. Die Einkomponentenmassen wurden in Behältern gelagert
und dann stranggepreßt und zur Härtung der Feuchtigkeit ausgesetzt. Die physikalischen Eigenschaften der gehärteten Elastomere sind In der folgenden Tabelle zusammengestellt. Die Formmassen 1 bis einschließlich J liegen innerhalb des Erfindungsbereiches. Die Formmassen 4 bis einschließlich 8 fallen nicht
in den Bereich der Erfindung und sind zu Vergleichszweoken aufgeführt, um die aufgrund der Erfindung erzielte Verbesserung
zu zeigen.
Produkt 1
I4o Gew.-Teile eines Hydroxylgruppen aufweisenden Dimethylpolyeiloxans mit einer Viskosität von 12.500 cSt./25° C wurden
mit 50 Oev/. -Teilen Ruß mit einem durchschnittlichen Teilchendurohmesser von 31,9 Millimicron und einem Strukturindex von
I65 und mit 10 Gew.-Teilen des Lilans dor Formol
vonnlsüht. Das Gemisch war In Abwain -/ihoLb am Fmioht !.{'!:<>
i.t ιΐί·5,.ΐ! uii I war tuioh '•-wWchlgfir· Γ<>;.· 111H-, ' Ί i !'>fi 'm i' Ιι
Die Formmasse wurde herausgepreßt und zum Härten stehengelassen. Die Eigenschaften sind in der Tabelle aufgeführt.
Produkt 2
l4o Gew.-Teile des Siloxane aus Formmasse (1) wurden mit
40 Gew.-Teilen des Rußes aus Formmasse (1) und 10 Gew.-Teilen des Silane aus Formmasse (1) vermischt und das Gcmisoh wurde
1 Stunde in Abwesenheit von Feuchtigkeit unter Vakuum auf 100° C erhitzt. Das erhaltene Produkt war in Abwesenheit
von Feuchtigkeit stabil. Es ließ sich leicht aus der Tube herausdrücken und härtete in Anwesenheit von Feuchtigkeit
zu einem Produkt mit den aufgeführten Eigenschaften.
Unter Verwendung des Verfahrens gemäß Formmasse (2) wurden
folgende Formmassen hergestellt ι
Produkt 3
l4o Oew.-Teile des Polymerisate gemäß (1), 30 Gew.-Teile des
Rußes gemäß (1) und 10 Oew.-Teile des Silane gemäß (1).
Produkt 4
l40 Qdvt. »Teile ilen Polymerlaats gemüQ (L), 20 Gew.-Teil« den
Hu/ioo gaiiiUÖ (i) 1JmJ i:>
flow.-Teile (lon Sllnnu ftßmtiß (1),
' j ir,U \ 1 I
BAD ORiGlNAt
Produkt J5
l4o Gew.-Teile des Polymerisats gemäß (1), 40 Gew.-Teile eines
pyrogen in der Gasphase gewonnenen SiliciumdioxydfUllstoffes, der mit Dimethylcyclotrisiloxan behandelt worden war, 10 Gew.-Teile des Silane gemäß (1).
Produkt 6
l40 Gew.-Teile des Polymerisate gemäß (1), 40 Gew.-Teile Ruß mit einer Teilchengröße von 70 Millimicron und einem Strukturindex von 170 und 10 Gew.-Teile des Silane gemäß (1).
Produkt 7
140 Gew.-Teile des Polymerisats gemäß (1), 40 Gew.-Teile des
Rußes gemäß (1) und 10 Gew.-Teile Orthokieselsäure-n-propylester.
Produkt 8
l4o Gew.-Teile des Polymerisats gemäß (1), 40 Gew.-Teile des
Rußes gemäß (1) und 10 Gew.-Teile Methyltriacetoxysilan.
Produkt 9
140 Gew.-Teile des Polymerisats gemäß (1), 40 Gew.-Teile eines
Rußes mit einer Teilchengröße von 38 Millimicron und einem
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Probe Nr.
Shore-Härtemessung
| 1 | 50 | |
| 2 | 40 | |
| O O |
3 | 28 |
| co | ||
| co | 4 | 22 |
| 5 | ||
| -J | 6 | 33 |
| 00 | ||
| cn | 7 | 35 |
| 3 | 40 | |
| 9 |
Zugfestigkeit in kg/cm2 (p.s.i.)
Dehnung
| 52,4 | (745) | 510 |
| 55,8 | (794) | 930 |
| 42,2 | (600) | 870 |
| 26,4 | (375) | 700 |
| zu dick | zum Herauspressen | |
| 32,4 | (462) | 800 |
| 38,7 | (550) | 640 |
| 38,7 | (550) | 650 |
Nonnkörper B Einreißfestigkeit
kg/cm (p.p.i.)
konnte nach 1 Tag aus dem Behälter nicht herausgepreßt werden
| 23,6 | (115) | 166989 |
| 27 | (150) | |
| 14,6 | ( 81) | |
| 4,86 | ( 27) | |
| 7,38 | ( 42) | |
| 7,38 | (42) | |
| 16,2 | ( 90) | |
| It werden | ||
Claims (2)
1. Verwendung einer Rußart mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser
von weniger als 50 Millimicron und einem Strukturindex von 1J50 bis 200 in Mengen von 25 bis 55 Gew.-Teilen
als Füllstoff in bei Ausschluß von Feuchtigkeit lagerfähigen, unter Zutritt von Feuchtigkeit bei Raumtemperatur
zu Elastomeren härtbare Einkomponentenformmassen aus 140 Gew.-Teilen Organopolysiloxanen mit Si-gebundenen,
gegebenenfalls halogenierten Kohlenwasserstoffresten und
Si-gebundenen Ketoximgruppen der Formeln
Π -ON = CR0 oder -ON = CR",
worin R einwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste
und R" zweiwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste bedeuten, und gegebenenfalls Härtungskatalysatoren.
2. Verwendung gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß Gemische aus 140 Gew.-Teilen
(la) in den endständigen Einheiten Hydroxylgruppen aufweisenden Organopolysiloxanen einer Viskosität von
mindestens 1000 cSt./25°C, die je Si-Atom durchschnittlich etwa 2 Si-gebundene, einwertige, gegebenenfalls
halogenierte Kohlenwasserstoffreste enthalten und
(Ib) Silanen der allgemeinen Formel
R' R* [(X - NO)dSif- R'"laSim- (ON - X)4_a_m
- CL -
009843/1786
«σ
worin el eine ganze Zahl von 1 bis 3,
f_ eine ganze Zahl von O bis 3,
a eine ganze Zahl von O bis 4, m eine ganze Zahl von 0 bis 2,
die Summe von a + m nicht größer als 4, die Summe von ä + (4-a-m) mindestens 3* die Summe von d + f 3 ist,
X Reste der Formeln =CR~ oder=CR",
R und R' unabhängig voneinander einwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste,
R" zweiwertige, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffreste und
R'* * zweiwertige aliphatische Kohlenwasserstoffreste
bedeuten, mit 25 bis 55 Gew.-Teilen Ruß unter Ausschluß von Feuchtigkeit mindestens 30 Minuten lang auf 75° bis
2000C erhitzt worden sind.
009843/1786
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