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DE1520759A1 - Verfahren zur Herstellung von hochmolekularen Polyestern aus Lactonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von hochmolekularen Polyestern aus Lactonen

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Publication number
DE1520759A1
DE1520759A1 DE19621520759 DE1520759A DE1520759A1 DE 1520759 A1 DE1520759 A1 DE 1520759A1 DE 19621520759 DE19621520759 DE 19621520759 DE 1520759 A DE1520759 A DE 1520759A DE 1520759 A1 DE1520759 A1 DE 1520759A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
initiator
mole
water
aluminum
lactones
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19621520759
Other languages
English (en)
Inventor
Ohse Dr Hans Hellmut
Dr Friedrich Wilhelm Aug Korte
Cherdron Dr Harald Heinri Otto
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SHELL INT RESEARCH
Shell Internationale Research Maatschappij BV
Original Assignee
SHELL INT RESEARCH
Shell Internationale Research Maatschappij BV
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SHELL INT RESEARCH, Shell Internationale Research Maatschappij BV filed Critical SHELL INT RESEARCH
Publication of DE1520759A1 publication Critical patent/DE1520759A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/78Preparation processes
    • C08G63/82Preparation processes characterised by the catalyst used
    • C08G63/823Preparation processes characterised by the catalyst used for the preparation of polylactones or polylactides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Lnray.vrrxKBbiv-- 15? (1759 Γ
DIPl.INQ.G.3PtrX9 \ O i.U I <JQ ^
J>».E.v.PECH5fAWir · 'Ύ/?· 33 60S
B e s c h r e i b u ng . . . E 30
zu der Patentanmeldung
■ ■'."' der :
Shell Internationale Research Maatschappij Na7s Den Haag / Niederlande
, betreffend: .
Herstellung yon_hochmolekularen Polyestern aus
In der nicht vorveröffentlichten Patentanmeldung S 76883 IV d/39c ist gezeigt, daß man hochmolekulare Polymerisate oder !Copolymerisate aus lactonen mit 3 oder wenigstens 5 Kohlenstoffatomen ϊΰΐ Sing herstellen kann, wenn man Lactone odeo? andere Ausgangsinaterialien benutzt, die frei sind von solchen "Verunreinigungen, die die ionische polymerisation stören, insbeson-. clere so, daß dem Polymerisationsgemisch v/eniger als -1 Hol» ?£ Wasser (bezogen auf das Iacton) zugeführt wird und daß man die Polymerisation in lösung. Suspension oder in Substanz mit Hilfe von anionischen oder kationischen Initiatoren vornimmt.
Es wurde nun gefunden, daß man sowohl den Umsatz als auch das Molekulargewicht erheblich steigern kann, v/enn man als Initiator organische Aluminiumverbindungen, und als .Co-initia- tor Wasser in .einer Menge von nicht mehr als 2 Mol pro Hol Initiator verwendet,
Dieses Ergebnis steht im Widerspruch zum Stande der Technik. Aus Makromolekulare Chemie 48 .(1961)" Seite 231 Tabelle III geht nämlich hervor, daß man mit Aluminiumtriäthyl/Waaser. Systemen überhaupt keine Polymerisation erreichen kann» Daß dennoch erfindungsgemäß die obige Umsatz- und Molekulargewichtssteigerung ■■:'■ erzielt werden konnte, ist wohl darauf zurückzuführen, daß man von lactonen ausgeht, die frei sind von solchen Verunreinigungenj die die ionische Polymerisation stören»
9 0 9 8 4 8/1215
BAD ORIGINAL
Die als Initiator verwendete organische Aluininiumverbindung enthält wenigstens eine C-Al- Bindung, wie ζ,Β> in Aluminiumtrimethyl, -diäthylmonochlorid, -monoäthyldichlorid, -diisopropylmonoisopropoxyd, -triphenyl oder■ !piisobuty !aluminiumhydrid,_. Vorzugsweise verwendest man Aluminiumalkyle, insbesondere AIu-"miniumäthy!verbindungen, v/ie Aluminiumtriäthyl oder Aluminiumdiäthylmonochlorid.
Als Go-initiator verwendet man im allgemeinen nicht mehr als 2 Mol Wasser pro Mol Initiator, Zweckmäßig gibt man das Wasser dem von Verunreinigungen befreiten Monomeren zu, bevor man den Initiator zusetzt. Es wird angenommen, daß der Initiator W ' im Polymerisationsgemisch vorliegt als eine Komplexverbindung mit Monomeren! und V/assrer. . : . ■ - ....
Die erfindungsgemäß zu verwendende Menge Wasser wird vorzugsweise nicht mehr als 1 Mol pro Mol Initiator sein» Die optimale Menge ist von pall zu Fall verschieden» So hat sich gezeigt, daß bei Anwendung von Aluminiumdiäthylmonochlorid als Initiator, vorzugsweise 1/4 bis 1/2 Mol, ζ,B = 1/3 Mol, Wasser als Coinitia.tor zu verwenden ist. Bei Aluminiumtriäthyl als Initiator liegt die optimale Menge Co-initiator zwischen 2/5 und 1 Mo.l, z.Bo 1/2 Mol,Wasser pro Mol Aluminiumverbindung. Mit Vorteil • ■ werden. 1JO"* bis 10". insbesondere 10"' bis 1.0~*Λ Mol wie 10~" ■ Mol^pro Mol monomeres Lacton verwendet;.-. Die Reaktionszeit hängt von der !Temperatur ab, sie kann 12 - 50 Stunden, oder mehr bei Zimmertemperatur betragen, aber auch kürzer sein., falls erhöhte Temperaturen angewendet werden. - ."
Die Befreiung der lactone von Substanzen, die die ionische-Polymerisation-'-stören,--wie beispielsweise von sauren oder basischen Verbindungen, sowie insbesondere von V/asser, kann dadurch-erf.ol-; gen, daß man das durch fraktionierte Destillation vorgereinigte Lacton unter Zusatz geeigneter Substanzen nochmals fraktioniert: destilliert. Solche Zusätze sind beispielsweise Polyphosphorsäure, Calciumhydrid, Isocyanate. Man kann zur Reinigung oder pairtierien Reinigung des Lactons auch Molekularsiebe, lonen'aus-. tauscher, Silicagel, und dgl. benutzen. In vielen Fällen ist es zweckmäßig zwei oder mehrere Reinigungsoperationen mit z.B. je-/ weils verschiedenen Zusätzen durchzuführen. Eine Reinheitskontrol'le kann durch Gaschromatographie durchgeführt .werden
9 098 48/12,15 -^ 6 ORIGINAL
(ζ,Β. 'mit Siliconfett auf Sterehamol !sei 20O0C mit Stickstoff als Trägergas} Auch die zur Polymerisation benutzten Gefäße sollen gut gereinigt und getrocknet v/erden. Sauerstoffausschluß ist in vielen Fällen von Vorteil»
Im allgemeinen wird es einfacher sein das monomere Lacton weitgehend zu reinigen, z,B» wie oben beschrieben, sodaß es vorrzugsweise weniger als 0,1 Mol j», insbesondere weniger als 0,01 Hol ia Wasser enthält. Anschließend gibt man dann die als Coinitiator zu verwendende Menge Wasser zu. Gewünschtenfalls könnte man jedoch auch das lacton nur so weit reinigen, daß es noch eben diese Menge Wasser enthält..
Als Ausgangsmaterial für das erfinäungsgemäße Verfahren können Lactone oder deren Substitutionsprodukte mit 5 Kohlenstoffatomen im Hing, wie z,3= ß-Propiolacton. aber auch solche mit 5 oder mehr Kohlenstoffatomen im Hing, wie o-Valerolacton oder e-Caprolacton oder Gemische solcher Lactone ver-wendet werden. γ-ButyrolECton konnte bisher nach dem erfindungsgemäßen Verfahren nicht polymerisiert werden.
Bei dem eriindungsgemäßen Verfahren kann die Polymerisation in Lösung, Suspension oder in Substanz erfolgen» Als Lösungsmittel sind ζ3, Dioxan, Tetrahydrofuran, Toluol, Dinitrobenzol und Glyj; el dime thy lather geeignet. Zum Beispiel γ/ird eine Lösung von 10-20 '■';> den Lacions im Lösungsmittel polymerisiert, aber auch beliebige andere Konzentrationen sind in dem erfindungsgemäßen Ver.;'ahren anwendbar«
Die nach dem eriindungsgeinäßen Verfahren erhaltenen hoehmolekulaiv-n „Polymeren ,sind feste, bei 40-100°C schmelzonde Polyester, die siüh-ii:i Küntgendiagrunui als kristallin erweisen. Sie können al s iüaiikgrund..^tLIi verwendet, aber auch zu i'ilmen ur.d Jaden oder GlsMvDiaponento in polymeren Itliachungen verarbeitet werden- Sie 'sind leslich ::.B in Benzol, ü?o3uol, Chloroform, Dioxan, Tetrahynroiitrai:,
In den,.-naciif.-lgenden Beispielen soll das Verfahren näher · eriUutcrt v/eräen. -
90 98Λ8/1215
BAD ORIGINAL
Beispiel 1
Einfach destilliertes β-Propiolacton wurde nochmals unter Zusatz von 2 Gew.$ Toluoldiisooyanat über eine 1,5 m hohe, mit Raschigringen versehene automatisch gesteuerte Kolonne destilliert, Die-Fraktion mit dem Siedepunkt 620C (20 mm) und dem Brechungs-
PO "
index n£ = 1,4476 wurde aufgefangen und gaschromatographisch auf Reinheit geprüft. Mit einer Säulenfüllung von Siliconfett auf Sterchamol wurde bei 2000C und ..Helium . als Trägergas nur ein peak von ß-Propiolacton gefunden (Wassergehalt: 0,00 Mol tfo). In einem 50 ml Einhalskolben mit seitlichem Ansatz für die Vacuum- bzw. Stickstoffleitung, den man vorher im Vakuum ausgeheizt hat, gibt man 5 ml dieses reinen ß-Propioläctons und fügt mit einer Injektionsspritze zuerst die in der nachstehenden Tabelle erwähnten Mengen Wasser, und anschließend 1,10~" Mol Alumihiunidiäthylmono Chlorid pro Mol Lacton zu. Polymerisationstemperatur: 500G; Polymerisationszeit: 72 Stunden, Der Umsatz und die Vislcositätszahl [η] (intrinsic viscosity; gemessen in* Chloroform).der erhaltenen Polymeren sind- in der nachfolgenden Tabelle angegeben:
Umsatz [η] .# in CHCl3
26,0 0,172
28,0 0,205
95,0 1,080
63,0 0,577 0 0
Experiment
No
G Wasser
c, +) Hol/Mol
eu*'& Initiator
0
' . ; 1 0 0,159
.2 0, 035 0,347
3 0, 087 0,485
4 0, 120 0,695
5 0, 175
+ ' bezogen auf Lacton
Beispiel 2
Einfach destilliertes 6-Vale rolacton wurde in der im Beispiel 1 angegebenen Kolonne mit 5 G-evf.«^ phenylisocyanat fraktioniert redestilliert. Die Fraktion mit einem Siedepunkt von 105-1070C
20
(10 mm) und dem Brechungsindex n^. =1,4530 wurde aufgefangen und in gleicher Weise wie in Beispiel 1 beschrieben gaschromato-
90 98A8/1215
BAD ORIGiNAL
graphisch geprüft. Bs ergaben sich neben dem v"om\6..--?alerolacton herrührenden Maximum ein weiteres kleines Maximum, Bie Destillation wurde daher unter Zusatz von 3 Qevf.fo Calciumhydrid wiederholt. Das Produkt erwies sich als gaschromatographiseh reiiio Zu 5 ail ..dieses, reinen δ-Valerolactons fügt man wie in Beispiel 1 beschrie-
P ben die in der Tabelle erwähnten Mengen V/asser und 1.TO Mol Aluminiumtriäthyl pro Mol Lacton zu, Poljfmei'isationszeit: 21 Stunden; Polymerisationstemperatur: 50°0»
Experiment.
¥o
Ge ,035 Wasser
* " Mol/Mol
Initiator
6 0 ,087 "0...
7 0 ,120 0,139
8 0 ,175 0,347
9 0 ,220 0,485
10 0 ,260 0,695
11 0 ,350 0,835
12 0 1,110
13 0 1,390
Umsatz
xn O6H6
60,7 " 0,320
6T,0 . "■' 0,323
62,5 0,352 .
60,1 0,441
75,0 0,419
72,0 0,401
57,5 0,370
0 0
bezogen auf Lacton.
BAD ORIGINAL

Claims (5)

1) V/eitere Ausbildung des Verfahrens nach Patentanmeldung;
S 76883 IV d/39c zur Herstellung von hochmolekularen Polymer!~ säten aus Lactonen, mit 3 oder wenigstens 5 Kohlenstoffatomen im Icing, wobei man lactone und andere Ausgangsmaterialien "benutzt, die frei sind von solchen-Verunreinigungen, die die ionische Polymerisation stören, insbesondere so, daß man dem Polymerisationsgemisch weniger als 1 Hol <ß> Wasser (bezogen auf das lacton) zuführt, und daß die Polymerisation in Lösung, Suspension oder in Substanz mit Hilfe von ionischen Initiatoren vorgenommen wird, dadureh__gekennzeichnet, daß -"man als Initiator organische Aluminiumverbindungen, und als Co-initiator Wasser in einer Menge von nicht mehr als 2 EoI pro Hol Initiator verwendet.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch_^ekennzeichnet, daß man
als Initiator ein Aluminiumalkyl, insbesondere ein Aluminium-— äthyl verwendet.
3) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Co-initiator nicht mehr als 1 Mol Wasser ..pro, LIoI Initiator verwendet. . ■
4) Verfahren nach Anspruch 3. ü2aurch_gekennzeichn.et, daß man als Initiator Aluiiiniuradiäthyimonochlorid. und als Cü-initiafcor 1/4 bis 1/2 Mol Vfasser pro Mol Älumiiiiumverbindung verwende b.
5) Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Initiator Aluraiiiiumtriäthyl und als Oo-initiator 2/5 bis 1 Mol Wasser pro Mol .^lurniniumverbindung verwendet.
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BAD ORIGINAL
DE19621520759 1962-03-30 1962-03-30 Verfahren zur Herstellung von hochmolekularen Polyestern aus Lactonen Pending DE1520759A1 (de)

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US (1) US3259607A (de)
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GB1030735A (en) 1966-05-25
US3259607A (en) 1966-07-05
FR1352097A (fr) 1964-02-07

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