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DE1247023B - Verfahren zur Polymerisation von vinylaromatischen Monomeren - Google Patents

Verfahren zur Polymerisation von vinylaromatischen Monomeren

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DE1247023B
DE1247023B DEK53363A DEK0053363A DE1247023B DE 1247023 B DE1247023 B DE 1247023B DE K53363 A DEK53363 A DE K53363A DE K0053363 A DEK0053363 A DE K0053363A DE 1247023 B DE1247023 B DE 1247023B
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DE
Germany
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polymerization
tert
weight
bis
propane
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DEK53363A
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English (en)
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DE1247023C2 (de
Inventor
Nicolaas Jozef Henrikus Gulpen
Hans Giovanni Gerritsen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Noury & Van Der Lande
Original Assignee
Noury & Van Der Lande
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Publication date
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    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
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    • C08F4/32Organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. CL:
C08f
Deutsche Kl.: 39 c-25/01
Nummer: 1 247 023
Aktenzeichen: K 53363IV d/39 c
Anmeldetag: 1. Juli 1964
Auslegetag: 10. August 1967
■*· Verfahren zur Polymerisation von
Es ist bekannt, daß vinylaromatische Monomere, vinylaromatischen Monomeren
wie Styrol, «-Methylstyrol, Vinyltoluol, Vinylcarbazol,
und Gemische dieser Verbindungen bei Temperaturen zwischen 70 und 2000C in Anwesenheit von organischen Peroxydenr insbesondere Diacylperoxyden, wie Benzoylperoxyd, Dialkylperoxyden, wie Ditert.-Butylperoxyd, und Perester, wie tertiärem Butylperacetat und tertiärem Butylperbenzoat, als Polymerisationsinitiatoren polymerisiert werden können.
Das mittlere Molekulargewicht der erhaltenen Polymeren ist abhängig von der Polymerisationsgeschwindigkeit, die in bedeutendem Maße von
a) der Art und der Konzentration des peroxydischen Initiators und
b) der Temperatur, bei der die Polymerisation stattfindet,
bestimmt wird. Im allgemeinen gilt, daß das mittlere Molekulargewicht der Polymeren um- 20 gekehrt proportional der Polymerisationsgeschwindigkeit ist. Erhöhung der Polymerisationsgeschwindigkeit, z. B. durch Erhöhung der Polymerisationstemperatur, hat eine Erniedrigung des Molekular- werden, ist man bei der peroxydischen Polymerisation gewichts zur Folge. Durch die Anforderungen, die in 25 von Styrol an eine maximale Polymerisationstemder Praxis an das mittlere Molekulargewicht gestellt peratur gebunden.
Anmelder:
Koninklijke Industrieele Maatschappij Noury & van der Lande N. Y., Deventer (Niederlande)
Vertreter:
Dr. A. Ullrich und Dr. T. Ullrich, Patentanwälte, Heidelberg, Gaisbergstr. 3
Als Erfinder benannt:
Nicolaas Jozef Henrikus Gulpen, Schalkhaar; Hans Giovanni Gerritsen, Deventer (Niederlande)
Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 2. Juli 1963 (26 249)
Es wurde nun gefunden, daß bei Verwendung von Peroxyden der allgemeinen Formel
R-O- O.
CH2-CH2
CC "C
•Ο — O"^ ""CH2-CH2'"" v /
H H . -CH2.
CH2 — CH2
O —O —R 0 — 0 —R
in der R eine tertiäre Alkylgruppe und R1 und R2 je eine Alkylgruppe mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen darstellen, zur Herstellung von Polymeren aus vinylaromatischen Monomeren bei Temperaturen zwischen 70 und 2000C nicht nur höhere Polymerisationsgeschwindigkeiten als bei Verwendung von zu diesem Zweck bis jetzt benutzten Peroxyden unter denselben Bedingungen erhalten werden, sondern daß außerdem die erhaltenen Polymeren ein höheres mittleres Molekulargewicht haben.
Es wurde weiter gefunden, daß man bei der Polymerisation vinylaromatischer Monomerer einerseits mit Hilfe der Peroxyde gemäß der Erfindung und andererseits mit den bis jetzt zu diesem Zweck verwendeten Peroxyden durch Variation der Peroxydkonzentration zu Polymeren mit demselben mittleren Molekulargewicht kommen kann, aber daß die unter Verwendung der Peroxyde gemäß der Erfindung erhaltenen Polymeren höhere Schlagzähigkeit, höheren Schmelzindex und niedrigere Restgehalte an Monomeren aufweisen.
Vorzugsweise werden folgende Peroxyde verwendet:
2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan,
2,2-bis-(4,4-ditert.-Amylperoxycyclohexyl)-propan,
2,2-bis-(4,4-Dicumylperoxycyclohexyl)-propan und
2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-butan.
709 620/546
Für die Herstellung dieser Peroxyde, die im Beispiel 1 näher beschrieben ist, wird im Rahmen dieser Erfindung kein Schutz begehrt.
Soweit in den folgenden Beispielen von Grenzviskosität (η) die Rede ist, ist diejenige Viskosität gemeint, wie sie angegeben ist in Allen, »Characterization of Polymers« (Butterworth, London 1959), S. 173. Sie wird ausgedrückt in Liter je Gramm und wird gemessen bei 25° C in Toluol als Lösungsmittel.
Die mittleren Molekulargewichte wurden berechnet nach der Formel
ÄTV = 2,88 · ΙΟ6 · (η) 1,247
(s. J. W. B r e i t e η b a c h, Monatshefte für Chemie, 159, 1950, S. 455).
Beispiell
Herstellung des 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propans
Ein Gemisch von 118 g (0,5 Mol) 2,2-bis-(4-Ketocyclohexyl)-propan, 281 g (3 Mol) tert.-Butylhydroperoxyd und 0,8 ml H2SO4 (70 Gewichtsprozent) in 600 ml Benzol wurde auf eine Temperatur von 40° C erhitzt. Das während der Reaktion gebildete Wasser wurde durch azeotrope Destillation mit Benzol unter vermindertem Druck entfernt. Während der Abtrennung des Wassers wurde das Benzol wieder der Reaktionsmischung zugefügt. Dieses Verfahren wurde 2 Stunden bis zu einer Bodentemperatur von nicht mehr als 4O0C fortgesetzt.
Daraufhin wurde das Reaktionsgemisch von der Säure durch Waschen mit 100 ml 5%igeni Natriumbikarbonat und zweimaliges Waschen mit 250 ml Wasser befreit. Danach wurde zur Entfernung der flüchtigen Bestandteile im Vakuum bei einer Temperatur von 40° C eingedampft. Man erhielt 280 g rohes Peroxyd in fester Form. Dieses Produkt wurde in ein Gemisch von 420 ml Äther und 980 ml Äthanol gebracht, worauf diese Lösung zur Kristallisation unter Abkühlung auf O0C stehengelassen wurde.
Nach dem Filtrieren wurden 228 g weißes kristallines 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan mit einer Ausbeute von 81%, berechnet auf 2,2-bis-(4-Ketocyclohexyl)-propan, erhalten.
Aktiver Sauerstoffgehalt... 11,30%
(theoretisch 11,43%)
C-Gehalt 66,21%
(theoretisch 66,43 %)
H-Gehalt 10,38%
(theoretisch 10,71%)
Polymerisation
Dieses Peroxyd wurde als Polymerisationsinitiator mit gleichen Gewichtsteilen Benzoylperoxyd, tert.-Butylperbenzoat und tert.-Butylperacetat verglichen. Dazu wurden in ein Glasgefäß 100 Gewichtsteile inhibitorfreies Styrol und 0,2 Gewichtsteile Peroxyd eingebracht. Nach Entfernung des Luftsauerstoffes wurde das Reaktionsgefäß geschlossen und bis zu einer Temperatur von 110°C erhitzt. Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle angegeben.
Peroxyd Reaktions Umsatz 0,095 My
Versuche zeit
2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclo- (Stunden) (%) 0,119 153 000
a hexyl)-propan IV2 55,4 0,132
desgl. 205 000
b desgl. 2 81,5 230 000
C 3V2 97,8 0,078
Vergleichs 0,086
versuche Dibenzoylperoxyd 0,078 120 000
d desgl. 2 48,5 0,115 136 000
e tert.-Butylperbenzoat 6 72,0 0,068 120 000
f desgl. 2 40,9 0,097 190 000
g tert.-Butylperacetat 6 99,5 102 000
h desgl. 2 52,5 157 000
i 6 99,4
Aus den Versuchen b, d, f und h geht hervor, daß mit 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan gegenüber den anderen in der Tabelle erwähnten Peroxyden unter den vorliegenden Umständen die schnellste Polymerisation erreicht wird.
Aus den Versuchen a und h geht hervor, daß bei Verwendung eines Peroxyds nach der Erfindung, ungeachtet der höheren Polymerisationsgeschwindigkeit bei nahezu demselben Umsetzungsgrad, ein höheres Molekulargewicht erreicht wird. Letzteres geht auch aus den Versuchen c, g und i hervor, in denen die Polymerisation fast vollständig ist.
Beispiel 2
2,2 - bis - (4,4- ditert. - Butylperoxycyclohexyl) - propan wurde als Polymerisationsinitiator für Styrol mit tert.-Butylperacetat verglichen. Die Polymerisationsreaktionsverhältnisse, wie Temperatur, Zeit, Prozentsatz des verwendeten Peroxyds, sowie die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle angegeben.
5 Peroxyd % Peroxyd Tempera Reak 6 Umsatz • (17) My
tur tionszeit
2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclo- 0,20 (0O (Stunden) (%) 0,110 185 000
hexyl)-propan 110 3 99,6
desgl. 0,15 0,122 210 000
desgl. 0,10 110 5 100,0 1,132 230 000
desgl. 0,20 110 5 98,8 0,107 180 000
desgl. 0,20 120 2 97,3 0,091 145 000
desgl. 0,20 130 1,5 87,4 0,162 295 000
tert.-Butylperacetat 0,20 100 6 98,7 0,075 115 000
desgl. 0,20 110 5 100,0 0,138 245 000
desgl. 0,10 100 6 94,2 0,127 220 000
100 6 60,9
Beispiel 3
In einem Autoklav, aus dem mit Stickstoff die Luft entfernt worden war, wurden nacheinander
200 Gewichtsteile destilliertes Wasser,
0,3 Gewichtsteile Polyvinylalkohol,
100 Gewichtsteile inhibitorfreies Styrol und
0,2 Gewichtsteile 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan
eingebracht. Nach einer Reaktionszeit von 4 Stunden bei HO0C wurde eine vollständige· Umsetzung erreicht. Die Grenzviskosität (η) und das Molekulargewicht Mv betrugen 0,136 und 240000.
Bei Verwendung von 0,2 Gewichtsteilen tert.-Butylperacetat statt 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan wurde nach dem Polymerisieren während 6 Stunden unter denselben Bedingungen ein völlig umgesetztes Produkt erhalten, dessen Grenzviskosität (η) und Molekulargewicht Mv 0,099 und 160000 betrugen.
Beispiel 4
Wie im Beispiel 3 beschrieben wurden 100 Gewichtsteile Styrol mit 0,4 Gewichtsteilen 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclohexyl)-propan und dieselbe Menge Styrol mit 0,2 Gewichtsteilen tert.-Butylperacetat zu Polymeren mit ungefähr demselben Molekulargewicht polymerisiert. Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle angegeben.
Peroxyd 0?) My Schlag
zähigkeit
(kg cm/cm2)
Schmelz
index
Reststyrol-
gehalt
(%)
0,4 % 2,2-bis-(4,4-ditert.-Butylperoxycyclo-
hexyl)-propan
0,2% tert-Butylperacetat
0,100
0,103
163 000
168 000
7,3
6,1
0,26
0,19
0,00
0,20
Die Schlagzähigkeit wurde nach der ASTM-0256-Methode C h a r ρ y, ungekerbt, bestimmt. Der Schmelzindex wurde nach British Standard 2782 (part 1-1956) bei einer Temperatur von 19O0C festgestellt.
Wie aus den Beispielen hervorgeht, wird die Polymerisation mit Peroxyden gemäß der Erfindung vorzugsweise bei einer Temperatur von 100 bis 1300C ausgeführt. Die verwendete Menge peroxydischen Initiators beträgt vorzugsweise 0,05 bis 1,00 Gewichtsprozent, berechnet auf das Ausgangsmonomer.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Polymerisation von vinylaromatischen Monomeren mit Hilfe eines peroxydischen Initiators bei einer Temperatur von 70 bis 2000C, dadurch gekennzeichnet, daß als Initiator eine Verbindung der allgemeinen Formel
— O — O.
— O — O
. CH2
CH2 — CH2
H H
in der R eine tertiäre Alkylgruppe und R1 und R2 je eine Alkylgruppe mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen darstellen, verwendet wird.
.-CH2.
CH2 — CH2
O —O —R
O —O —R
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Initiator in einer Konzentration von 0,05 bis 1,00 Gewichtsprozent, berechnet auf das Ausgangsmonomere, verwendet wird.
Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist ein Pnoritätsbeleg ausgelegt worden.
DE1964K0053363 1963-07-02 1964-07-01 Verfahren zur polymerisation von vinylaromatischen monomeren Expired DE1247023C2 (de)

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GB26249/63A GB1015619A (en) 1963-07-02 1963-07-02 Improvements in or relating to vinylaromatic polymer preparation

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