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DE1468901C - Verfahren zur Herstellung von 3,16 beta Dihydroxy 16 alpha athinyl 19 nor 1,3,5(10) androstatrien sowie dessen Athern und Estern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 3,16 beta Dihydroxy 16 alpha athinyl 19 nor 1,3,5(10) androstatrien sowie dessen Athern und Estern

Info

Publication number
DE1468901C
DE1468901C DE1468901C DE 1468901 C DE1468901 C DE 1468901C DE 1468901 C DE1468901 C DE 1468901C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dihydroxy
androstatriene
molecular weight
low molecular
ethinyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Georges Dr Nogent sur Marne Seine Muller (Frankreich)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sanofi Aventis France
Original Assignee
Roussel Uclaf SA
Publication date

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 3,16/i-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-nor-l,3,5(10)-androstatrien und dessen Äthern und Estern der allgemeinen Formel I
IO
in der R1 Wasserstoff, einen niedermolekularen Alkylrest oder den Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure und R2 Wasserstoff oder den Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure bedeutet. .
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Verbindungen besitzen wertvolle physiologische Eigenschaften; insbesondere sind sie mit einer hypocholesterinärmschen Wirkung ausgestattet.
Verglichen mit anderen, zur Behandlung der Hypercholesterinämie vorgeschlagenen Steroidverbindungen, wie z. B. dem Äthinyl-östradiol und dem 3-Methyl-16«-chlor-östron, weisen die erfindungsgemäßen Verbindungen den Vorteil auf, daß ihr Verhältnis hypocholesterinämische/östrogene Aktivität erhöht ist und daß sich ihre hypocholesterinämische Wirkung bei einer Dosierung auswirkt, die noch nicht östrogen wirkt. Die Trennung der hypocholesterinämischen und der östrogenen Eigenschaften tritt also bei den erfindungsgemäßen Verbindungen in einer viel vorteilhafteren Form zutage.
So konnte in Vergleichsversuchen gezeigt werden, daß das Verfahrensprodukt 3,16/i-Dihydroxy-16«-äthinyl-östra-l,3,5(10)-trien mindestens 300fach weniger östrogen wirkt als östradiol, wobei seine hypocholesterinämische Wirkung praktisch gleich mit der des östradiols ist.
Die Vergleichsversuche erstreckten sich auch auf »Manvene«, nämlich 3-Methoxy-16/i,17//-dihydroxy-16a-methyl-östra-l ,3,5(10)-trieri, das von V. A. D r i 11 und Mitarbeiter, Hormones and Atherosclerosis, Academic Press, S. 247 bis 259, beschrieben ist. Die Aktivitäten der verschiedenen Produkte sind in der folgenden Tabelle einarider gegenübergestellt:
Produkte Hypochole
sterinämische
Wirkung
A
östrogene
Wirkung
B
Verhältnis
A/B
östradiol...,...
Manvene.......
3,16/f-Dihydroxy-
16«-äthinyl-
östra-l,3,5(10)*
trien.....
100
.24;
100
100
0,43
0,33
1
56 '
300
Daraus ergibt sich, daß die Trennung der hypocholesterinämischen und östrogenen Wirkung beim erfindungsgemäßen 3,1- Dihydroxy -! 6α - äthinylöstra-l,3,5(10)-trien noch 6fach stärker ausgeprägt ist als beim »Mänvene«.
Das erfindungsgemäße Verfahren besteht darin, daß man 3-Hydroxy-16-oxo-l 9-nor-l ,3,5( 10)-androstatrien in an sich bekannter Weise äthinyliert und das
55
60
65 erhaltene 3,16/i - Dihydroxy - 16α - äthinyl -19 - norl,3,5(10)-androstatrien gegebenenfalls in an sich bekannter Weise veräthert oder verestert.
Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann man als Äthinylierungsmittel Acetylen in Gegenwart eines Alkalimetalls,, wie Kalium, verwenden und in Amylalkohol arbeiten. .
Die Herstellung eines Äthers der allgemeinen Formel I (mit R1"·= niedermolekularer Alkylrest und R2 = H) wird vorteilhafterweise durch Einwirkung eines niedermolekularen Diazoalkans, wie z.B. Diazomethan oder Diazoäthan, oder durch Einwirkung eines niedermolekularen Alkylsulfats, wie z. B. Dimethyl- oder Diäthylsulfat, in Gegenwart einer Alkalibase auf das entsprechende 3,16-Dihydroxyderivat bewirkt. .... .; ■ ,: -V'--- ;: -
Die Herstellung eines 3-Äther-16-esters der allgemeinen Formel I (mit R1 = niedermolekularer Alkylrest und R2 = Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure) wird vorteilhafterweise dadurch bewirkt, daß man auf einen Äther der allgemeinen Formel I (mit R1 = niedermolekularer Alkylrest und R2 = H) das Anhydrid einer niedermolekularen organischen Carbonsäure, wie z. B. Essigsäureanhydrid oder Propionsäureanhydrid, in Gegenwart von p-Toluolsulfonsäure einwirken läßt. Die Herstellung eines 3,16-Diesters der allgemeinen Formell (mit R1 = R2 = Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure) wird in derselben Weise durchgeführt, indem man jedoch das Anhydrid auf das entsprechende 3,16-Dihydroxyderivat einwirken läßt. · . ' ·
Die folgenden Beispiele erläutern das erfindungsgemäße Verfahren.
Beispiell
Herstellung von 3,16/i-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-norl,3,5(10)-androstatrien (I mit R1. = H und R2 = H)
Man löst 3 g Kalium in 40 ecm tert.-Amylalkohol bei 1000C unter Stickstoffatmosphäre, rührt IV4 Stunde und leitet 1 Stunde einen Acetylenstrom ein. Zu 20 ecm dieser Lösung fügt man 1 g 3-Hydroxy-l 6-oxo-l 9-norl,3,5(10)-androstatrien unter Rühren bei Zimmertemperatur zu, leitet 3 Stunden einen Acetylenstrom ein, fügt dann 10 ecm verdünnte Essigsäure zu und nimmt im gleichen Volumen Wasser auf.
Man extrahiert die wäßrig-alkoholische Phase mit Methylenchlorid und wäscht die methylenische Phase mit η-Schwefelsäure, mit Wasser und mit einer Natriumbicarbonatlösung, trocknet sie über Magnesiumsulfat und destilliert sie unter Vakuum zur Trockne; man löst den Rückstand in 10 ecm Äthanol, fügt 1 g Girard-Reagens T und 1 ecm Essigsäure zu, erhitzt 1 Stunde unter Rückfluß, kühlt ab, schüttet in 15 ecm n-Natriumhydroxydlösung, extrahiert die wäßrige Phase mit Methylenchlorid, trocknet die organische Phase über Magnesiumsulfat und destilliert sie unter Vakuum zur Trockne. Der Rückstand wird in der Wärme mit I sopropylather aufgenommen. Nach dem Abkühlen erhält man 390 mg des bei 225° C schmelzenden Produktes, das man durch Chromatographie an Aluminiumoxyd und Elution mit Methylenchlorid reinigt; auf diese Weise erhält man 190 mg 3,16^-Dihydroxy-16a-äthinyl-l9-nor-l,3,5(1O)-androstatrien in Form eines farblos kristallisierten Produktes, das löslich ist in verdünnten wäßrigen Alkalien und in Chloroform, wenig löslich in Äther,
unlöslich in Wasser und das bei 228 bis 229° C schmilzt; IaYS = +106° ± 5 (c = 0,25% Dioxan).
Die Chromatographie der Mutterlaugen an Aluminiumoxyd ergibt eine zweite Fraktion.
5 Analyse: C20HmO2 = 296,39.
Berechnet ... C 81,04, H 8,16, O 10,80%;
gefunden .... C 80,9, H 8,3, O 10,6%.
IO
Dieses Produkt ist in der Literatur noch nicht beschrieben.
Das Ausgangsprodukt S-Hydroxy-lö-oxo-^-nor-1,3,5(10)-androstatrien wird nach dem von M. H u f fm a η und K. L ο 11 (J. Am. Chem. Soc, 75, S. 4327 [1953]) beschriebenen Verfahren gewonnen.
Wie oben angegeben, sind die Verbindungen der allgemeinen Formel I mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften ausgestattet.
Insbesondere zeigen sie eine hypocholesterolämische Wirkung, die von de?*östrogenen Wirkung getrennt ist. So ist z. B. die östrogene Wirkung des 3,16ß-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-nor-l,3,5(10)-androstatriens etwa 500fach schwächer als die von Äthinyl-östradiol.
Die erfindungsgemäßen herstellbaren Verbindungen können zur Behandlung von Hypercholesterolämie als Vorbeugungs- oder Heilmittel von arteriellen Erkrankungen, Arteritis cerebralis, Aortitis, Coronaritis, Angina pectoris und Atheromatose verwendet werden.
Sie können buccal, perlingual, transcutan oder rektal angewendet werden.
Sie werden in Form von Lösungen oder injizierbaren Suspensionen angeboten, konditioniert in Ampullen und Fläschchen vielfältigen Fassungsvermögens; als Tabletten, überzogene Tabletten, Lutschtabletten, Kapseln und Suppositorien.
Die wirksame Anwendungsdosis von 3,16/3-Dihydroxy-16a-äthinyl-l 9-nor-l,3,5(10-androstatrien bewegt sich zwischen 10 und 50 mg pro Tag beim Erwachsenen in Abhängigkeit von der Art der Verabreichung.
Man reinigt das Produkt durch Umkristallisation aus Äthanol durch Erwärmen und Abkühlen und erhält sehr kleine weiße Kristalle, die wenig löslich sind in Alkohol, Äther und Aceton und löslich in Dioxan und Äthylacetat.
B e i s ρ i e 1 3
Herstellung des 3-Acetats von 16a-Äthinyl-3,16/S-dihydroxy-l 9-nor-l ,3,5(10)-androstatrien
Man löst 2 g 3,16/3-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-norl,3,5(10)-androstatrien in 15 ml Pyridin. Man fügt tropfenweise 2 ml Essigsäureanhydrid zu. Dann bringt man das Reaktionsgemisch IV2 Stunden auf 105°C. Man läßt dann abkühlen, fügt 12 ml Wasser zu und rührt kräftig 15 Minuten. Man extrahiert dann das Gemisch erschöpfend mit dreimal 15 ml Äther, dekantiert die ätherischen Phasen ab, vereinigt sie und wäscht sie mit 10%iger Salzsäure, mit Wasser und mit einer gesättigten wäßrigen Lösung von Natriumbicarbonat.
Man filtriert die ätherische Lösung ab, trocknet sie über Magnesiumsulfat und destilliert zur Trockne. Der trockene Rückstand wird in 5 ml Isopropyläther unter Rückfluß erneut gelöst. Man läßt das 3-Acetat durch Abkühlen während 2 Stunden auskristallisieren.
Das Acetat wird durch Umkristallisation aus einem Gemisch aus Aceton und Petroläther gereinigt.
Man erhält auf diese Weise 2,14 g 3-Acetoxy-16a-äthinyl-16/3-hydroxy-19-nor-l,3,5(10)-androstatrien; F. = 188° C.
Analyse
Berechnet ..
gefunden ...
C 75,07, H 7,75%;
C 78,0, H 7,8%.
Beispiel 4 Beispiel 2
Herstellung des 3-Benzoats von 16a-Äthinyl-3,16/?-dihydroxy-l 9-nor-l ,3,5(10)-androstatriens
45
In einen Dreihalskolben gibt man 1 g 3,16/S-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-nor-l,3,5(10)-androstatrien und 2 ml Dioxan. Man erhitzt auf 50° C, um die Verbindung zu lösen, und fügt dann nach Abkühlung auf 20° C 8 ml einer etwa normalen Natronlaugelösung zu. Man hält den gebildeten feinen Niederschlag unter Rühren in Suspension. Dann gibt man langsam 2 ml einer Lösung aus 2,4 ml Benzoylchlorid und 7,6 ml Dioxan zu.
Man hält 1 Stunde unter Rühren bei Zimmertemperatur. Dann fügt man 1 ml einer wäßrigen Lösung von η-Natronlauge und anschließend 0,5 ml einer Lösung von Benzoylchlorid in Dioxan zu.
. Man hält erneut 30 Minuten unter Rühren. Der gebildete Niederschlag wird abgetrennt, abgesaugt, mehrere Male mit Wasser gewaschen und getrocknet.
Man erhält auf diese Weise 1,2 g 3-Benzoat des 3,16/3 - Dihydroxy -16tt - äthinyl -19 - nor -1,3,5(10) - androstadiens, entsprechend einer Ausbeute von 90%; F. = 2160C.
Herstellung von 3-Methoxy-16/S-hydroxy-16a-äthinyl-östra-l ,3,5(10)-trien
In einen Dreihalskolben gibt man nacheinander 10 ml Äthanol, 4 ml 2 η-Natronlauge und schließlich 2 g 3,16-Dihydroxy-16a-äthinyl-östra-l,3,5(10)-trien. Man erwärmt auf etwa 60° C, um zu lösen. Man fügt zu dieser leicht gelbgefärbten Lösung 1,5 ml Methylsulfat. Es bildet sich eine kristalline Masse, die sich beim Rühren absetzt.
Man fügt erneut unter Rühren 1,4 ml 2n-Natronlauge und 0,21 ml Methylsulfat zu. Man rührt 3 Minuten bei 6O0C. Man wiederholt dann noch zweimal diesen Verfahrensschritt. Schließlich fügt man 1,4 ml 2 η-Natronlauge zu und rührt 15 Minuten bei 60° C.
Man verdünnt dann die Suspension mit 28 ml Wasser. Man kühlt mit Eis 1 Stunde, trennt den Niederschlag ab, saugt ihn ab und wäscht ihn mit Wasser bis zur Neutralität der Waschwässer. Man trocknet und erhält 1,97 g, entsprechend 98%, 3-Methoxy-16/S-hydroxy-1 oa-äthinyl-östra-1,3,5(10)-trien in Form von hellgelben Kristallen, die bei 150° C schmelzen.
Die auf Phenole charakteristische Folienprobe fällt negativ aus.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von 3,16/3-Dihydroxy-16a-äthinyl-19-nor-1,3,5(10)-androstatrien sowie
    dessen Äthern und Estern der allgemeinen Formel
    in der R1 Wasserstoff, einen niedermolekularen io Alkylrest oder den Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure und R2 Wasserstoff oder den Rest einer niedermolekularen organischen Carbonsäure bedeutet, dadurch gekennzeichnet, daß man S-Hydroxy-lö-oxo-ü^-nor-1,3,5(10)-androstatrien in an sich bekannter Weise äthinyliert, und das erhaltene 3,16/2-Dihydroxy-16a - äthinyl -19 - nor -1,3,5(10) - androstatrien gegebenenfalls in an sich bekannter Weise veräthert oder verestert.

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