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DE1443510C - Verfahren zur Isomerisierung von un gesattigten Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zur Isomerisierung von un gesattigten Kohlenwasserstoffen

Info

Publication number
DE1443510C
DE1443510C DE1443510C DE 1443510 C DE1443510 C DE 1443510C DE 1443510 C DE1443510 C DE 1443510C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
catalyst
olefins
temperature
metal
unsaturated hydrocarbons
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Robert Chalmers Ford John Frederick Fisher Arnold Sunbury on Thames Middlesex Pitkethly (Großbritannien)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BP PLC
Original Assignee
BP PLC
Publication date

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Isomerisieren von ungesättigten Kohlenwasserstoffen mit 4 bis 6 Kohlenstoffatomen zu Olefinen der gleichen Kohlenstoffzahl unter struktureller Umordnung und/ oder Verschiebung der Doppelbindung durch Überleiten des Einsatzmaterials über einen Katalysator bei erhöhter Temperatur, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Olefine über einen im wesentlichen aus teilweise dehydratisierten Sulfaten der empirischen Formel
X2(SO4)W · Hi H2O ,
in der X ein lon eines Metalls der II. bis IV. und Vf. bis VIII. Gruppe des Periodischen Systems, /; die Wertigkeit des Metalls und m eine.ganze Zahl bedeutet, bestehenden Katalysator mit einer Oberfläche von wenigstens I m2/g in der Dampfphase bei Temperaturen über 500C und unterhalb der Temperatur, bei der das verwendete Sulfat wasserfrei wird, mit einer Raumströmungsgeschwindigkeit von 0,1 bis 10 V/V/ Stunde, vorzugsweise in Gegenwart eines inerten Verdünnungsmittels, leitet.
Als »teilweise dehydratisiert« werden Sulfate bezeichnet, deren Moleküle mit einem oder mehreren Molekülen des Kristallwassers assoziiert sind, jedoch mit einer geringeren als der maximalen Zahl von Molekülen, mit denen sie assoziiert sein können.
Insbesondere werden die teilhydratisierten Sulfate des Chroms oder Aluminiums verwendet, die eine Oberfläche von wenigstens 1 ma/g haben und vorzugsweise durch teilweise Dehydratisierung einer vollständig hydratisierten Form des Sulfats hergestellt werden. Die teilweise Dehydratisierung wird gewöhnlich durch Erhitzen des hydratisierten Salzes durchgeführt, wobei eine Temperatur angewendet wird, die unterhalb der Grenze liegt, bei der vollständige Dehydratisierung stattfindet.
Das Verhältnis von Kohlenwasserstoff zu Verdünnungsmittel liegt vorzugsweise im Bereich von 0,1: 1 bis 10: 1.
Das Verfahren kann bei Unterdruck, Normaldruck oder Überdruck durchgeführt werden. Bei Anwendung von Überdruck werden Sulfathydrate bis zu Temperaturen oberhalb des Wertes, bei dem sie normalerweise dehydratisieren, stabilisiert.
Als Einsatzmaterial für das Verfahren gemäß der Erfindung eignen sich alle Kohlenwasserstoffe mit 4 bis 6 Kohlenstoffatomen, die zu einer strukturellen Umordnung und/oder zu einer Verschiebung der Doppelbindung fähig sind. Es können als acyclische Kohlenwasserstoffe und gegebenenfalls auch cyclische Kohlenwasserstoffe eingesetzt werden. Die letzteren werden im allgemeinen leichter isomerisiert als acyclische Kohlenwasserstoffe. Bei Verarbeitung von Olefinkohlenwasserstoffen begünstigen relativ höhere Temperaturen eine strukturelle Umlagerung, während relativ niedrigere Temperaturen eine Verschiebung der Doppelbindung begünstigen. Geeignet sind beispielsweise 3,3-Dimethylbuten-l und 4-Methylpenten-l.
Beispiel 1
FeSO1-7H2O wurde in FcSO4-2 H2O umgewandelt, indem eine Probe des Metallsulfathydrats 2 Stunden an der Luft auf 150" C und eine weitere Stunde in strömendem Stickstoff, der in einer Menge von 100 cm3 strömendem Stickstoff, der in einer Menge von 100cm3/Minute verwendet wurde, auf 1500C erhitzt wurde. Dann wurde 4-Mcthylpenteii-l in Dampfform in 20 cm3 Stickstoff/Minute 45 Minuten in einer Menge von 1,1 V/V/Stunde (bezogen auf Flüssigzustand) bei 1500C über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-Flüssigkeits-Chromatographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden Tabelle genannt.
Beispiel 2
Die Temperatur, bei der die 4-Methylpenteno 1-Dämpfe über den Katalysator geleitet wurden, wurde auf 2000C erhöht. Bei dieser Temperatur wurden die Dämpfe weitere 55 Minuten über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden Tabelle genannt.
Beispiel 3
Cr2(SO4)3-15H2O wurde in Cr2(SOJ3 · 5 H8O umgewandelt, indem eine Probe des Metallsulfathydrats 2 Stunden an der Luft auf 1500C und eine weitere Stunde in strömendem Stickstoff, der in einer Menge von 100 cm3/Minute verwendet wurde, auf 150° C erhitzt wurde. Dann wurde dampfförmiges 4-Methylpenten-1 in Stickstoff als Trägergas, der in einer Menge von 20 cm3/Minute verwendet wurde, 45 Minuten in einer Menge von 1,1 V/V/Stunde (bezogen auf Flüssigzustand) bei 1500C über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-Flüssigkeits-Chromatographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden Tabelle genannt.
Beispiel 4
Die Temperatur, bei der die 4-Methylpenten-1-Dämpfe über den Katalysator geleitet wurden, wurde auf 200 C erhöht. Bei dieser Temperatur wurden die Dämpfe weitere 65 Minuten über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-Flüssigkeits-Chromatographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden. Tabelle genannt.
Beispiel 5
MgSO4 · 7H2O wurde in MgSO4 -IH2O umgewandelt, indem eine Probe des Metallsulfathydrats 2 Stunden an der Luft auf 1500C und eine weitere Stunde in strömendem Stickstoff, der in einer Menge von 100 cm3/Minute verwendet wurde, auf 1500C erhitzt wurde. Dampfförmiges 4-MethylpentenTl in 20 cm3/ Minute Stickstoff als Trägergas wurde 38 Minuten bei 1500C in einer Menge von 1,1 V/V/Stunde (bezogen auf Flüssigzustand) über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-FIüssigkeits-Chroma.ographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden Tabelle genannt.
B e i s ρ i e 1 6
Al2(SC)3- 16H2O wurde in Al2(SO4);, · 4 H2O umgewandelt, indem eine Probe des Metallsulfathydrats 2 Stunden an der Luft auf 1500C und eine weitere Stunde in strömendem Stickstoff, der in einer Menge von 100 cm3/Minute verwendet wurde, auf 1500C erhitzt wurde. Dampfförmiges 4-Methylpenten-l in 20 cm3/Minute Stickstoff als Trägergas wurde 25 Minuten bei 15O0C in einer Menge von 1,1 V/V/Stunde (bezogen auf Flüssigzustand) über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-Flüssigkeits-Chromatographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der später folgenden Tabelle genannt.
Beispiel 7
Der im Beispiel 6 beschriebene Katalysator aus \12(SO4)3 · 4 H2O wurde dann in situ 2 Stunden an der Luft auf 200° C erhitzt, wobei die Zufuhr von dampfförmigem 4-Methylpenten-l und Stickstoff vorübergehend unterbrochen wurde. Durch diese Behandlung wurde das Aluminiumsulfat weiter zu Al2(SOJ3 ■ IH2O dehydratisiert. Der erhaltene Katalysator wurde dann in situ auf 1500C gekühlt. . .
Das Gemisch aus dampfförmigem 4-Methylpenten-1 und Stickstoff wurde dann weitere.50 Minuten bei dieser Temperatur über den Katalysator geleitet. Die erhaltenen Produkte wurden durch Gas-Flüssigkeits-Chromatographie analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle genannt.
Eingesetztes
4-Methylpenten-1
Gebildete Isomere 2-Methyl- 4 cis+trans-
3-Methyl-
penten-2
Bei cis+trans-4-Me-
thylpenten-2*)
-
2-Methyl-
penten-1 6
spiel penten-2 Volumprozent" 4 3
79 14 9 6
1 68 20 5 3
2 77 16 8 · 6
3 54 31 6" 4
4 76 15 9
5 55 28 5
6 70 19
7
*) Peaks schlecht aufgelöst.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Isomerisieren von ungesättigten Kohlenwasserstoffen mit 4 bis 6 Kohlenstoffatomen zu Olefinen der gleichen Kohlenstoffzahl unter struktureller Umordnung und/oder Verschiebung der Doppelbindung durch Überleiten des Einsatzmaterials über einen Katalysator bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, ίο daß man die Olefine über einen im wesentlichen aus teilweise dehydratisierten Sulfaten der empirischen Formel
X2(SO4)H -«ι H2O,
in der X ein Ion eines Metalls der II. bis IV. und VI. bis VIII. Gruppe des Periodischen Systems, «die Wertigkeit des Metalls und m eine ganze Zahl bedeutet, bestehenden Katalysator mit einer Oberfläche von wenigstens 1 m2/g in der Dampfphase bei Temperaturen über 5O0C und unterhalb der Temperatur, bei der das verwendete Sulfat wasserfrei wird, mit einer Raumströmungsgeschwindigkeit von 0,1 bis 10 V/V/Stunde, vorzugsweise in Gegenwart eines inerten Verdünnungsmittels, leitet. ■'■.....
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Olefine über einen im wesentlichen aus teilweise hydratisiertem Chrom-' oder Aluminiumsulfat bestehenden Katalysator . leitet.

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