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DE1301102B - Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans

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Publication number
DE1301102B
DE1301102B DEF46473A DEF0046473A DE1301102B DE 1301102 B DE1301102 B DE 1301102B DE F46473 A DEF46473 A DE F46473A DE F0046473 A DEF0046473 A DE F0046473A DE 1301102 B DE1301102 B DE 1301102B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
trioxane
copolymers
radical
formula
percent
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF46473A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Edgar
Fischer
Dr Guenther
Haefner
Dr Karl-Heinz
Messwarb
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DEF46473A priority Critical patent/DE1301102B/de
Priority to JP3485366A priority patent/JPS4428509B1/ja
Priority to US559088A priority patent/US3442860A/en
Priority to GB29495/66A priority patent/GB1155863A/en
Priority to FR67658A priority patent/FR1496159A/fr
Publication of DE1301102B publication Critical patent/DE1301102B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2/00Addition polymers of aldehydes or cyclic oligomers thereof or of ketones; Addition copolymers thereof with less than 50 molar percent of other substances
    • C08G2/18Copolymerisation of aldehydes or ketones
    • C08G2/26Copolymerisation of aldehydes or ketones with compounds containing carbon-to-carbon unsaturation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S264/00Plastic and nonmetallic article shaping or treating: processes
    • Y10S264/25Metallic oxide

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyoxymethylene Polymers And Polymers With Carbon-To-Carbon Bonds (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)
  • Polyethers (AREA)

Description

1 2
Es ist bekannt, daß Trioxan unter der Einwirkung Testlampe nahm die Intensität der Doppelbindungskationaktiver Katalysatoren mit cyclischen Äthern bande bei 6,02 bis 6,10 μ in Abhängigkeit von der oder Acetalen Copolymerisate bildet, die gegen alka- Bestrahlungsdauer ab. Ein eindeutiger Beweis für eine lischen Abbau stabil sind und wegen ihrer guten auftretende Vernetzung im bestrahlten Copolymerisat mechanischen und physikalischen Eigenschaften wert- 5 ist die Abnahme seiner Löslichkeit in Butyrolacton bei volle Kunststoffe darstellen. Ferner ist bekannt, daß L40°C und der Abfall der Schmelzindizes. Trioxan mit olefinisch ungesättigten Verbindungen, Die kationische Polymerisation kann nach an sich
wie z. B. Styrol, ebenfalls copolymerisiert werden kann. bekannten Verfahren in der Schmelze, in Lösung oder Dabei nimmt die Doppelbindung aktiv an der Copoly- m Suspension durchgeführt werden. Als Lösungs- oder merisation teil. Weiterhin ist bekannt, Trioxan mit io Suspensionsmittel kommen gegenüber den Monobifunktionellen Verbindungen, wie Cyclohexen-l,2-oxyd- meren und dem Katalysator inerte aliphatische oder 4,4-dioxymethylenformal und j8,y-Epoxypropoxy- cycloaliphatische Kohlenwasserstoffe mit 5 bis 18 C-ß',y'-carbonato-propoxyalkanen zu copolymerisieren. Atomen, wie z. B. η-Hexan oder Cyclohexan in Be-Hierbei entstehen Polymerisate, die entweder bereits tracht. Vorzugsweise wird jedoch in der Schmelze bei unter den Polymerisationsbedingungen oder bei an- 15 Temperaturen zwischen +60 und +1100C polyschließendem Tempern vernetzen. merisiert.
Aus der französischen Patentschrift 1 401 637 ist es Zur Auslösung der nach dem erfindungsgemäßen
ferner bekannt, Copolymerisate aus Trioxan und Verfahren durchgeführten Copolymerisation eignen Glycidsäureestern in Gegenwart von Katalysatoren sich vor allem Lewis-Säuren (Definition der Lewisherzustellen; diese Copolymerisate sind jedoch durch 20 Säuren: Kort um, Lehrbuch der Elektrochemie, Einwirkung von Licht nicht vernetzbar. Wiesbaden 1948, S. 300 und 301), vorzugsweise Bor-
Es wurde nun gefunden, daß man Copolymerisate trifluorid. Letzteres wird vorzugsweise in Form seiner des Trioxans durch Polymerisieren von 70 bis 99,5 Ge- Komplexverbindungen, z. B. als Ätherat, Oxoniumwichtsprozent Trioxan, 0,5 bis 20 Gewichtsprozent fluorborat oder substituiertes Aryldiazoniumfluorborat bifunktioneller Verbindungen und 0 bis 10 Gewichts- 25 eingesetzt. Die Konzentration der Katalysatoren hängt prozent cyclischer Äther in Gegenwart kationaktiver in erster Linie von ihrer Aktivität als Starter ab und Katalysatoren bei Temperaturen von—50 bis+11O0C kann zwischen 0,0001 und 1,0 Gewichtsprozent, beherstellen kann, wenn man bifunktionelle Verbindun- zogen auf das gesamte Monomerengemisch, liegen, düngen der Formel Zur Entfernung der instabilen Halbacetalendgruppen
Q 30 können die erfindungsgemäßen Copolymerisate einem
an sich bekannten alkalischen Abbau (wie in der
„_r _ belgischen Patentschrift 617 897 beschrieben) unter-
K2-CH-CH-C-K1 worfen werden. Vorteilhafterweise werden den Coverwendet, in der R1 einen -O-Alkylrest mit 1 bis polymerisaten noch bekannte Licht- und Oxidations-6 Kohlenstoffatomen, wenn R2 ein Rest der Formel B 35 stabilisatoren zugesetzt (vgl. deutsche Auslegeschriften ist oder einen Rest der Formel B bedeutet, wenn R2 1104 695 und 1129 689).
ein Phenylrest ist, wobei unter Rest der Formel B ein Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herge-
v stellten Copolymerisate sind thermostabil und können
H2C -^CH— CH2—O—ζ .-Rest thermoplastisch verarbeitet werden. Sie eignen sich
\,y " 40 zur Herstellung von Formteilen und Folien, die oberflächlich durch eine nachträgliche Belichtung vernetzt verstanden wird. werden können.
Geeignete bifunktionelle Verbindungen der oben- Während Copolymerisate aus Trioxan und Methylgenannten Formel sind Derivate der Zimtsäure, z. B. glycidat, die gemäß der französischen Patentschrift p-Glycidoxyzimtsäurealkylester, o-Glycidoxyzimt- 45 1401637 hergestellt wurden, durch nachträgliche säurealkylester oder Derivate des Cinnamoyl-Radikals, Belichtung keine Zunahme der Härte zeigten, stieg z. B. das 2,3-Epoxypropyloxy-4-cinnamoylbenzol. Be- die Vickers-Härte von Folien bzw. Platten, die aus vorzugt werden eingesetzt: p-Glycidoxyzimtsäure- einem Copolymerisat aus 95 Gewichtsprozent Trioxan, methylester und 2,3-Epoxypropyloxy-4-cinnamoyl- 2 Gewichtsprozent Äthylenoxyd und 3 Gewichtsbenzol. 50 prozent p-Glycidoxy-zimtsäuremethylester hergestellt
Neben Trioxan und den bifunktionellen Verbin- wurden, nach 24stündiger Belichtung von 2050 auf düngen können cyclische Äther in Mengen von 0 bis 2310 bzw. von 2050 auf 2340. 10 Gewichtsprozent, bezogen auf das gesamte Monomerengemisch, eingesetzt werden. Geeignete cyclische Beispiel 1 Äther sind z. B. Äthylenoxyd, Propylenoxyd, Epi- 55
chlorhydrin, 1,4-Butandiolformal, Diäthylenglykol- Ein Ansatz, bestehend aus 1000 g Trioxan, 20 g
formal, 1,4-Butendiolformal, 1,4-Butandioldiglycidyl- Äthylenoxyd und 30 g p-Glycidoxy-zimtsäuremethyläther, Oxacyclobutan und 1,3-Dioxolan. ester, wurde mit 35 ml BF3-Dibutylätherat (mit Cyclo-
Nach dem Verfahren entstehen Copolymerisate, in hexan auf 1:40 verdünnt) als Katalysator versetzt, denen das die aktivierte Doppelbindung tragende Co- 60 Der Ansatz wurde in einem geschlossenen Gefäß in monomere in die makromolekulare Kette eingebaut einem thermokonstanten Bad von 70° C polymerisiert, ist. So traten in Copolymerisaten aus Trioxan, Äthylen- Die Polymerisationszeit betrug 30 Minuten. Der erhaloxyd und dem 2,3-Epoxypropyloxy-4-cinnamoylbenzol tene Polymerisatblock wurde gemahlen und zur Entnach deren alkalischer Behandlung in Benzylalkohol fernung der instabilen Halbacetal-Endgruppen und bei 1600C und anschließendem mehrmaligen Aus- 65 der Restmonomeren in Benzylalkohol, der 1 Gewichtskochen mit Methanol die für das Cinnamoylderivat prozent Triäthanolamin enthält, 30 Minuten lang bei charakteristischen Banden im IR-Spektrum auf. Beim 1500C behandelt. Nach dem Erkalten wurde das Bestrahlen dieser Copolymerisate mit einer Xenon- Polymerisat abgesaugt, mehrmals mit Methanol aus-
gekocht und bei 50 bis 700C bei vermindertem Druck getrocknet. Die Ausbeute an Polymerisat betrug 670 g.
An diesem Polymerisat wurden folgende Werte gemessen :
Eine reduzierte spezifische Viskosität ηΐβα = 0,78 (50mg des Polymerisats wurden in 10ml Butyrolacton, das 0,2 °/o Dicyandiamid enthält, bei 14O0C gelöst und seine Viskosität bei dieser Temperatur gemessen).
Die Schmelzindizes Z2 = 1,72 und Z20 =234(ASTM-D 1238-52T). Die Thermostabilität KD = 0,0467 %/Min. Dazu wurde eine Probe des Polymerisats mit 0,7 Gewichtsprozent 2,2-Methylen-bis-4-methyl-6-tert.-butylphenol und 0,2 Gewichtsprozent Dicyandiamid stabilisiert und einem thermischen Abbau während 45 Minuten bei 23O0C unterworfen. Der Kd-Wert gibt den Gewichtsverlust in Prozent pro Minute an.
Nach einer lOstündigen Bestrahlung des Pulvers mit einer Xenon-Testlampe wurden folgende Werte gemessen:
Ein ?7red-Wert konnte nicht mehr gemessen werden, da das Polymerisat nur noch zu einem geringen Anteil in Butyrolacton löslich war. Die Schmelzindizes betrugen: Z2 = 0,77; Z20 = 150 (das bestrahlte Produkt ergab keine klare Schmelze mehr). Kd = 0,0154.
Beispiel 2
Analog dem Beispiel 1 wurden 1000 g Trioxan, 20 g Äthylenoxyd und 10 g p-Glycidoxy-zimtsäuremethylester mit 20 ml BF3-dibutylätherat (1: 40) polymerisiert.
Die Ausbeute nach dem alkalischen Abbau betrug 654 g. Gemessen wurde: i?red = 0,33; Kd = 0,0253.
Beispiel 3
Analog dem Beispiel 1 wurden 100 g Trioxan, 2 g Äthylenoxyd und 10 g p-Glycidoxy-zimtsäuremethylester mit 4,5 ml BF3-dibutylätherat (1: 40) polymerisiert. Die Ausbeute betrug 62 g.
Gemessen wurden: Z20 = 23; Kd = 0,0488; Erweichungspunkt des Copolymerisats ~ 147 0C.
Beispiel 4
Analog dem Beispiel 1 wurden 100 g Trioxan, 2 g Äthylenoxyd und 3 g 2,3-Epoxypropyloxy-4-cinnamoylbenzol bei Gegenwart von 10 mg p-Nitrophenyldiazoniumfluorborat copolymerisiert. Die Polymerisationszeit betrug 2 Stunden. Nach dem alkalischen Abbau wurden 67 g eines Copolymerisats erhalten, an dem ein Z2 = 12,8 und ein Kd = 0,015 gemessen wurde.
Laut IR-Spektrum ist das Cinnamoyl-Derivat in die Polymerkette einpolymerisiert. Beim Belichten nimmt die Intensität der Doppelbindungsbande bei 6,01 μ ab.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans durch Polymerisieren von 70 bis 99,5 Gewichtsprozent Trioxan, 0,5 bis 20 Gewichtsprozent bifunktioneller Verbindungen und 0 bis 10 Gewichtsprozent cyclischer Äther in Gegenwart kationaktiver Katalysatoren bei Temperaturen von -50 bis +11O0C, dadurch gekennzeichnet, daß man bifunktionelle Verbindungen der Formel
    Il
    R2 — CH = CH — C — R1
    verwendet, in der R1 einen —O-Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, wenn R2 ein Rest der Formel B ist oder einen Rest der Formel B bedeutet, wenn R2 ein Phenylrest ist, wobei unter Rest der Formel B ein
    H2C,
    -. CH — CH8 — O —/ Yltest
    verstanden wird.
DEF46473A 1965-06-30 1965-06-30 Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans Pending DE1301102B (de)

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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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FR1401637A (fr) * 1963-06-21 1965-06-04 Du Pont Copolymères d'oxyméthylène et leur préparation

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Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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