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DE1226575B - Verfahren zur Darstellung von 11beta-hydroxylierten 16alpha-Methylsteroiden der Pregnanreihe - Google Patents

Verfahren zur Darstellung von 11beta-hydroxylierten 16alpha-Methylsteroiden der Pregnanreihe

Info

Publication number
DE1226575B
DE1226575B DESCH27885A DESC027885A DE1226575B DE 1226575 B DE1226575 B DE 1226575B DE SCH27885 A DESCH27885 A DE SCH27885A DE SC027885 A DESC027885 A DE SC027885A DE 1226575 B DE1226575 B DE 1226575B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methyl
hydroxylated
dione
pregnen
16alpha
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DESCH27885A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Klaus Kieslich
Dr Gerhard Raspe
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Pharma AG
Original Assignee
Schering AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering AG filed Critical Schering AG
Priority to DESCH27885A priority Critical patent/DE1226575B/de
Priority to CH340261A priority patent/CH398581A/de
Priority to GB1266461A priority patent/GB969904A/en
Priority to US108260A priority patent/US3161662A/en
Priority to BE603710A priority patent/BE603710A/fr
Publication of DE1226575B publication Critical patent/DE1226575B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int.Cl.:
C 07c
Deutsche Kl.: 12 ο-25/05
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Sch27885IVb/12o
13. Mai 1960
13. Oktober 1966
lOÄ-Methylsteroide, die gleichzeitig eine Sauerstofffunktion am Kohlenstoffatom 11 tragen, besitzen häufig wertvolle pharmakologische Eigenschaften. So findet z. B. das 16<x-Methyl-9«-rluor-l,4-pregnadienll/S,17«,21-triol-3,20-dion (Dexamethason) wegen seiner antiphlogistischen, glucocorticoiden und antiallergischen Wirkung ausgedehnte Anwendung.
Unter anderen sind folgende 16«-Methylsteroide der Pregnanreihe mit ähnlichen Wirkungen bereits bekannt:
16«-Methyl-4-pregnen-ll^,17a,21-triol-3,20-dion (löa-Methyl-hydrocortison),
16a-Methyl-4-pregnen-17a,21-diol-3,ll,20-trion (16a-Methyl-cortison),
3,20-dion (16«-Methyl-prednisolon),
16ix-Methyl-9ix-fluor-4-pregnen-ll(e,17«,21-triol-3,20-dion (16«-Methyl-fluorhydrocortison).
Bei der Synthese der genannten Verbindungen oder verwandter 16«-Methylsteroide stellt die Einführung der 11-ständigen Sauerstoffunktion einen besonders wichtigen Reaktionsschritt dar. Die Einführung erfolgt am besten mit Hilfe der von Mikroorganismen erzeugten oxygenierenden Fermente (Hydroxylasen).
Bei der biologischen Einführung der 11-ständigen Sauerstoffunktion — sei es als Ιΐβ- oder lla-orientierte Hydroxylgruppe — treten jedoch im allgemeinen Nebenprodukte mit Hydroxylgruppen an anderen Stellen des Moleküls auf, die die Ausbeute an dem gewünschten Produkt auf maximal etwa 50% begrenzen.
Es wurde gefunden, daß man bei der Hydroxylierung von 16«-Methylsteroiden der Pregnanreihe überraschend hohe Ausbeuten an ll/J-hydroxylierten Produkten erreichen kann, wenn man eine entsprechende 11-Desoxyverbindung — ausgenommen 6öc,16« - Dimethyl - 17«,21 - dihydroxy -Ai- pregnen-3,20-dion — mit einer Kultur von Stämmen der Gattung Curvularia lunata oder den daraus gewinnbaren Enzymen nach an sich bekannten Methoden umsetzt.
Beispiele
Zur Durchführung der !!/^-Hydroxylierung kann man in folgender Weise vorgehen:
Ein Fermenter aus rostfreiem Stahl mit 501 Fassungsvermögen wird mit 301 Nährlösung aus 4,4%. Glucose, 0,3 % Natriumnitrat, 0,1 % Kaliumdihydrogenphosphat, 0,05 % Magnesiumsulfat, 0,002% Ferro-, Verfahren zur Darstellung von ll/?-hydroxylierten 16a-Methylsteroiden der Pregnanreihe
Anmelder:
Schering Aktiengesellschaft,
Berlin 65, Müllerstr. 170/172
Als Erfinder benannt:
Dr. Klaus Kieslich,
Dr. Gerhard Raspe, Berlin
sulfat und 0,5% Maisquellwasser (mit Natronlauge auf pH 7,0 eingestellt) beschickt, durch ^stimdiges Erhitzen auf 120° C sterilisiert und nach dem Abkühlen mit einer Mycelsuspension eines Stammes von Cur-
ao vularia lunata beimpft. Die Mycelsuspension erhält man durch Abschwemmen einer 7tägigen, bei 28 0C entwickelten Kultur des Pilzes auf 15 g feuchtem Mais (beimpft von einer Biomalz-Schrägagarkultur) mit 100 ml physiologischer Kochsalzlösung.
as Nach 2tägiger Vermehrung bei 25° C unter Rühren (220UpM.) und Belüftung (16501.p.h.) werden 1,81 der erzeugten Kultur unter sterilen Bedingungen entnommen und in einen Fermenter mit 28,21 einer Nährlösung aus 4,4% Glucose, 1% Malzextrakt, 0,3% Natriumnitrit und 0,1% Kaliumdihydrogenphosphat übergeführt. Nach 24stündiger Anzucht werden 7,5 g des zu hydroxylierenden Steroids in 200 ml Äthanol zugesetzt und unter gleichen Bedingungen fermentiert. Die Fermentationszeiten werden je nach Art des Steroides variiert (s. die nachfolgenden Beispiele).
Den Verlauf der Fermentation überprüft man durch Entnahme von Proben, die mit Methylisobutylketon extrahiert werden. Die Extrakte werden papierchromatographisch analysiert. Als System wird Dioxan + Toluol/Propylenglykol benutzt. Nach beendeter Fermentation wird die Kulturbrühe über eine Nutsche abgesaugt und dreimal mit je 101 Methylisobutylketon extrahiert. Die vereinigten Extrakte werden in einem Vakuum-Umlaufverdampfer eingeengt und dann im Vakuum unter Stickstoff zur Trockne eingedampft
■ Der Rückstand wird an Silikagel (10% Wasserzusatz) chromatographiert.
Die nachfolgende Tabelle gibt eine Zusämmenstellung der Resultate einiger llß-Hydroxylierungen, die in der oben beschriebenen Weise vorgenommen werden.
609 670/440
Umwandlungsprodukt Fer Ausbeute Elutionsmittel Lösungsmittel
für die Umkristallisierung
203 bis 204 ε240 = 14 350
Ausgangssubstanz mentations-
zeit
°/o
16 a-Methyl-4-pregnen- in Stunden 30 . Chloroform—Essig- Methylenchlorid— 197 bis 198 S241 = 15 550
16 a-Methyl-4-pregnen- ll/J-ol-3,20-dion 34 ester (3 :1) Isppropyläther
3,20-dion 16 a-Methyl-4-pregnen- 32 Chloroform—Essig- Methylenchlorid— 146 bis 147 ε240 = 14 300 ^
16 a-Methyl-4-pregnen- ll£,17a-diol-3,20-dion 32 ester (3:1) Hexan Acetat: ε240 = 15 600 J0
17 a-ol-3,20-dion 16 a-Methyl-4-pregnen- 60 Chloroform—Essig- Methylenchlorid 193,5 bis 194
16 a-Methyl-4-pregnen- ll/J,21-diol-3,20-dion 28 ester (3 :1)
21-ol-3,20-dion 206 bis 208 ε = 15 700 ^
-J
16 a-Methyl-4-pregnen- 81 Chloroform Äthylenchlorid
16 a-Methyl-4-pregnen- 11 β,Π a,21-triol-3,20-dion 28
17a,21-diol-3,20-dion

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 11/3-hydroxylierten 16«-Methylsteroiden der Pregnanreihe,
dadurch gekennzeichnet, daß man
eine entsprechende 11-Desoxyverbindung — ausgenommen 6«,16« - Dimethyl -17α,21 - dihydroxy-
A 4-pregnen-3,20-dion — mit einer Kultur von Stämmen der Gattung Curvularia lunata oder den daraus gewinnbaren Enzymen nach an sich bekannten Methoden umsetzt.
2. Verfahi en nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Ausgangsmaterial 16a-Methyl-Reichstein-S, loöi-Methyl-desoxycorticosteron,
16a-Methyl-17a-oxyprogesteron oder 16«-Methylprogesteron verwendet.
In Betracht gezogene ältere Patente: Deutsche Patente Nr. 1128 854,1134 074,1140 574, 1170 948.
DESCH27885A 1960-05-13 1960-05-13 Verfahren zur Darstellung von 11beta-hydroxylierten 16alpha-Methylsteroiden der Pregnanreihe Pending DE1226575B (de)

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