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DE1222907B - Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter alpha-Chlorglutarsaeure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter alpha-Chlorglutarsaeure

Info

Publication number
DE1222907B
DE1222907B DEA40947A DEA0040947A DE1222907B DE 1222907 B DE1222907 B DE 1222907B DE A40947 A DEA40947 A DE A40947A DE A0040947 A DEA0040947 A DE A0040947A DE 1222907 B DE1222907 B DE 1222907B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
chloroglutaric
production
chloride
pure
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEA40947A
Other languages
English (en)
Inventor
Ryoichi Wasaka
Kazuo Saotome
Toshiaki Yamasaki
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Asahi Chemical Industry Co Ltd
Original Assignee
Asahi Chemical Industry Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Asahi Chemical Industry Co Ltd filed Critical Asahi Chemical Industry Co Ltd
Publication of DE1222907B publication Critical patent/DE1222907B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
    • C07C51/363Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups by introduction of halogen; by substitution of halogen atoms by other halogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/093Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by hydrolysis of —CX3 groups, X being halogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
    • C07C51/377Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups by splitting-off hydrogen or functional groups; by hydrogenolysis of functional groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter a-chlorglutarsäure Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter a-Chlorglutarsäure, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man 8 -Trichlorvaleriansäuren durch Erhitzen mit einemFriedel-Crafts-Katalysator unter Chlorwasserstoffabspaltung in 6,6-Dichlorpenten-(4)-säure, diese in saurem Medium mit Chlor behandelt und das entstandene Umsetzungsprodukt mit Wasser hydrolysiert.
  • Diese Säure ist als Zwischenprodukt für die Synthese von Glutaminsäure von großer Bedeutung.
  • Die 8 -Trichlorvaleriansäure, Cl3C - (CH2)3 - COOH, die das Ausgangsprodukt des erfindungsgemäßen Verfahrens darstellt, kann bekanntlich technisch in großen Mengen und in reiner Form aus 1,1,1-Trichlor-5-hydroxypenten, Cl3C - (CH4 - OH, gewonnen werden, das man vom 1,1,1,5-Tetrachlorpentan, CCl3 - (CH4Cl, ausgehend, das in einfacher Weise durch »Telomerisation« von Äthylen mit Tetrachlorkohlenstoff hergestellt werden kann, erhält.
  • Es sind bisher zahlreiche Versuche zur Herstellung von o;-Chlorglutarsäure auf verschiedenen Wegen unternommen worden. Diese Verbindung ist jedoch in wäßriger Lösung derart instabil und leicht zersetzlich, daß es sehr schwierig war, sie in kristalliner Form zu erhalten. Außerdem verhindern sehr geringe Mengen von Verunreinigungen die Kristallisation der Verbindung, so daß sie nur unter Schwierigkeiten in reiner, kristallisierter Form gewonnen werden konnte, selbst wenn man einen Umsetzungsweg mit günstigen Aussichten anwendet.
  • Demgegenüber erlaubt es das erfindungsgemäße Verfahren, reine kristallisierte o;-Chlorglutarsäure in hoher Ausbeute ohne das Auftreten der oben aufgezeigten Nachteile herzustellen.
  • Die erste Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens wird gemäß folgender Reaktionsgleichung durchgeführt: Beim Erhitzen von 8 -Trichlorvaleriansäure tire (1) unter wasserfreien Bedingungen in Gegenwart eines Friedel-Crafts-Katalysators wird also aus dem Trichlormethylrest Chlorwasserstoff abgespalten, wobei sich ein Dichlorvinylrest bildet und 8,8-Dichlorpenten-(4)-säure (II) erhalten wird. Der Trichlormethylrest ist gegenüber dem Friedel-Crafts-Katalysator umsetzungsfähig und kann unter wasserfreien Bedingungen leicht Chlorwasserstoff unter Bildung eines Dichlorvinylrestes abspalten. Als Friedel-Crafts-Katalysatoren können verwendet werden: Aluminiumchlorid, Eisenchlorid, Zinntetrachlorid, Bortrifluorid, Zinkchlorid, Wismutchlorid u. a. Hiervon ergeben diejenigen, die eine verhältnismäßig schwache katalytische Wirkung aufweisen, wie z. B. Zinkchlorid und Wismutchlorid, eine verhältnismäßig hohe Ausbeute. Die Umsetzungstemperatur liegt zwischen 50 und 1500 C und variiert mit der Art des verwendeten Katalysators.
  • Die so hergestellte Verbindung II wird dann unter Kühlung mit einer Säure, z. B. mit konzentrierter Schwefelsäure, gemischt. Beim Durchleiten von gasförmigem Chlor durch das Gemisch entwickelt sich gasförmiger Chlorwasserstoff, und es wird Schwefelsäure und Chlor an den Dichlorvinylrest der Verbindung II an deren Doppelbindung addiert, was wahrscheinlich gemäß folgender Gleichung geschieht: Wird das erhaltene Additionsprodukt III auf Eis gegossen, so tritt Hydrolyse gemäß folgender Gleichung ein: Hierbei bildet sich der oc-Chlorcarboxymethylrest, d.h., es wird a-Chlorglutarsäure (IV) in hoher Ausbeute gebildet. Bei dieser Reaktion können Phosphorsäure und andere anorganische Säuren, ferner Essigsäure und andere organische Säuren in äquivalenten Mengen an Stelle von Schwefelsäure verwendet werden. Die Anwendung einer überschüssigen Säuremenge beeinflußt diese Umsetzung nicht merklich.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren wird in den folgenden Beispielen im einzelnen näher beschrieben.
  • Beispiel 1 159 g 8 -Trichlorvaleriansäure (F. = 65°C) werden mit 5 g Wismutchlorid auf 140 bis 150°C erhitzt, wobei Chlorwasserstoffabspaltung erfolgt. Nach 3 stündiger Umsetzung wird das Reaktionsprodukt im Vakuum destilliert, wobei 108,5 g (83 01o der Theorie) 8,8-Dichlorpenten-(4)-säure anfallen, die bei 92 bis 94°C/l mm siedet. Diese Säure wird mit 200 g 96%iger Schwefelsäure unter Kühlung auf etwa 10"C gemischt und Chlorgas durch das Gemisch geleitet, wobei Chlorwasserstoff entwickelt wird. Nach 3 stündiger Umsetzung wird das Produkt auf Eis gegossen und das Gemisch mit Äthyläther extrahiert. Aus dem Extrakt werden nach Entfernen des Lösungsmittels 88 g (82°/o der Theorie) kristallisierte o;-Chlorglutarsäure erhalten, die bei 970 C schmilzt. Die Ausbeute an o;-Chlorglutarsäure, bezogen auf 1,1,1,5-Tetrachlorpentan, beträgt 470/o.
  • Beispiel 2 Ein Gemisch aus 50 g b -Trichlorvaleriansäure und 0,5 g wasserfreiem Eisenchlorid wird 2 Stunden auf 90 bis 100°C erhitzt. Dabei werden 20 g 8,8-Dichlorpenten-(4)-säure und 12 g nicht umgesetzte 6,6,6-Tnchlorvaleriansäure erhalten. Die Ausbeute beträgt 6501o der Theorie. Wenn man wie im Beispiel 1 weiter verfährt, werden 14,9 g (84 01o der Theorie) α-Chlorglutarsäure erhalten.
  • Beispiel 3 Es wird ein Gemisch aus 50 g #,#,#-Trichlorvaleriansäure, 2 g Zinkchlorid und 30 ccm Eisessig bei 110 bis 120°C 3 Stunden unter Rühren erhitzt. Dabei werden 35 g o,o-Dichlorpenten-(4)-säure erhalten, was einer Ausbeute von 850/o der Theorie entspricht.
  • Nach dem Mischen dieser Säure mit 80 g reiner Ameisensäure wird unter Kühlen auf etwa 5"C Chlorgas durch das Gemisch geleitet. Nach 4stündiger Umsetzung wird das Produkt in Eiswasser gegossen und mit Äthyläther extrahiert. Aus dem Extrakt werden 28,5 g (83 01o der Theorie) os-Chlorglutarsäure erhalten.
  • Beispiel 4 35 g o,o-Dichlorpenten-(4)-säure werden mit 80 g Eisessig gemischt, worauf durch das Gemisch unter Kühlen auf etwa 5°C Chlorgas geleitet wird. Nach 4stündiger Umsetzung wird das Produkt mit Eiswasser hydrolysiert und mit Äthyläther extrahiert.
  • Aus dem Extrakt werden 28 g (810/o der Theorie) a-Chlorglutarsäure erhalten.

Claims (2)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter oc-Chlorglutarsäure, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß man o,o,o-Trichlorvaleriansäure durch Erhitzen mit einem Friedel-Crafts-Katalysator unter Chlorwasserstoffabspaltung in #,#-Dichlorpenten-(4)-säure-überführt, diese in saurem Medium mit Chlor behandelt und das entstandene Umsetzungsprodukt mit Wasser hydrolysiert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Friedel-Crafts-Katalysator Wismutchlorid oder Zinkchlorid verwendet.
DEA40947A 1961-08-15 1962-08-15 Verfahren zur Herstellung von reiner kristallisierter alpha-Chlorglutarsaeure Pending DE1222907B (de)

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