DE1211029B - Verfahren zur katalytischen Oxydation von mit Sauerstoff vermischten Abgasen aus Verbrennungskraftmaschinen - Google Patents
Verfahren zur katalytischen Oxydation von mit Sauerstoff vermischten Abgasen aus VerbrennungskraftmaschinenInfo
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Description
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
F02g
Deutsche Kl.: 46 c6 - 6/02
Nummer: 1211029
Aktenzeichen: U 8534IV c/46 c6
Anmeldetag: 14. Dezember 1961
Auslegetag: 17. Februar 1966
Die unvermeidlich unvollständige Verbrennung von Treibstoff im Benzinmotor führt zur Erzeugung
erheblicher Mengen unverbrannter Kohlenwasserstoffe und anderer unerwünschter Produkte, die durch
die Auspuffleitung in die Atmosphäre ausgestoßen werden. Mit der immer mehr ansteigenden Verkehrsdichte,
insbesondere im Stadtverkehr, ergibt sich eine untragbare Anreicherung schädlicher Stoffe in der
Atmosphäre. Mit Luftsauerstoff entsteht unter dem Einfluß von Sonnenlicht Rauch oder Dunst. Die
unerwünschten Verbrennungsprodukte enthalten z. B. ungesättigte Kohlenwasserstoffe, teilweise oxydierte
Kohlenwasserstoffe, wie Alkohole, Ketone, Aldehyde, Säuren, Kohlenmonoxyd und verschiedenerlei Stickstoff-
und Schwefeloxyde, und sie finden sich nicht nur in den Auspuffgasen von Benzinmotoren, sondern
auch von Dieselmaschinen, Butanmaschinen, Naturgasmotoren u. dgl. Zur Luftverunreinigung führen
auch die Abgase ortsfester Verbrennungskraftmaschinen. Es ist daher erwünscht, die Abgase vor ihrer
Abgabe in die Luft katalytisch zu oxydieren und mindestens einen wesentlichen Anteil der unverbrannten
Kohlenwasserstoffe und des Kohlenmonoxyds in Kohlendioxyd und Wasser umzuwandeln.
Es ist bekannt, zur katalytischen Oxydation von mit Sauerstoff vermischten Abgasen einen Trägerkatalysator
zu verwenden, der aus aktivierten Aluminiumoxydteilchen getränkt mit verhältnismäßig kleinen
Mengen, z. B. 0,05 bis 5 Gewichtsprozent, feinverteiltem Platin besteht. Dieser Abgasoxydationskatalysator
besitzt jedoch nicht eine verhältnismäßig niedrige Zünd- oder Aktivierungsschwellentemperatur,
die wichtig ist, damit die katalytisch^ Oxydation innerhalb kürzester Zeit nach kaltem Start von selbst
weiterläuft. Unterhalb der Zündtemperatur tritt praktisch keine Umwandlung der Abgase ein. Nach
ihrer Überschreitung laufen die exothermen Oxydationsreaktionen jedoch selbst weiter, auch wenn
die Gastemperatur zeitweilig fallen sollte. Dieser Hystereseeffekt beruht zum Teil auf der Wärme- +0
kapazität des Katalysatorbettes und zum Teil auf der Natur der verwendeten besonderen katalytischen
Masse.
Untersuchungen im Stadtverkehr zeigen, daß ein großer Anteil der Fahrdauer bei Leerlauf und einer
Geschwindigkeit unter etwa 45 km/Std. verläuft, wobei die Abgastemperatur im allgemeinen unter
etwa 2040C liegt. Hat also der Katalysator eine Zündtemperatur oberhalb 2040C, so kann man also
nur eine geringe oder gar keine Oxydation des Abgases erreichen. Auch für Kaltstart ist eine niedrige Zündtemperatur
notwendig. Die Zündtemperatur von Verfahren zur katalytischen Oxydation von mit
Sauerstoff vermischten Abgasen aus
Verbrennungskraftmaschinen
Sauerstoff vermischten Abgasen aus
Verbrennungskraftmaschinen
Anmelder:
Universal Oil Porducts Company,
Des Piaines, JIl. (V. St. A.)
Vertreter:
Dr. H.-H. Willrath, Patentanwalt,
Wiesbaden, Hildastr. 18
Als Erfinder benannt:
Dr. Herman Samuel Bloch,
Skokie, JU. (V. St. A.)
Dr. Herman Samuel Bloch,
Skokie, JU. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 14. Dezember 1960
(75 666)
V. St. v. Amerika vom 14. Dezember 1960
(75 666)
platinhaltigen Katalysatoren nimmt ab, wenn der Platinanteil auf etwa 5 Gewichtsprozent ansteigt,
während oberhalb etwa 5 Gewichtsprozent zusätzliche Platinmengen kerne merkliche Herabsetzung der
Zündtemperatur bewirken.
Um eine katalytische Oxydation von mit Sauerstoff vermischten Abgasen aus Verbrennungskraftmaschinen
bei brauchbarer niedriger Zündtemperatur von z.B. 177°C zu erreichen, obgleich die Platinkonzentration
des verwendeten Trägerkatalysatorgemisches wesentlich geringer als 5 % ist, wird erfindungsgemäß
eine Mischung von Katalysatorteilchen verwendet, die zu etwa 8 bis 30 Gewichtsprozent aus Aluminiumoxyd,
das 0,3 bis 5 Gewichtsprozent Platin enthält, und zu etwa 70 bis 92 Gewichtsprozent aus Aluminiumoxyd,
das 0,033 bis 0,1 Gewichtsprozent Platin enthält, besteht, während die Mischung einen
Gesamtplatingehalt von etwa 0,05 bis etwa 0,2 Gewichtsprozent aufweist.
Bei niedriger Temperatur setzt die Verbrennung an den Katalysatorteilchen mit dem höheren Platingehalt
ein. Diese Teilchen erzeugen genügend Wärme, um die Temperatur der benachbarten Teilchen von
niedrigerem Platingehalt bald auf Zündtemperatur anzuheben. Da die stark platinhaltigen Teilchen durch
die ganze Katalysatorschicht gleichförmig verteilt sind, verbreitet sich von wenigen Teilchen mit hohem
Platingehalt ausgehend die Zündkette rasch stufenweise durch das ganze Katalysatorbett, bis dieses
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ganz bei den notwendigen hohen Temperaturen in Betrieb ist.
Beispiele geeigneter Gemische aus zwei Fraktionen von Platin-Tonerde-Katalysatorteilchen (Mischungen
A, B, C und D) finden sich in der folgenden Tabelle:
| Gewichts | Gewichtsprozent Platin je Teilchen1 | B | 1 | C | D |
| prozent | 0,055 | ||||
| Katalysator | A | ||||
| 10 | 1,5 | 0,50 | 0,30 | ||
| 90 | 0,05 | 0,033 | 0,033 | ||
| 25 | |||||
| 75 | 0,150 | ||||
| Gewichtspro | 0,150 | 0,100 | |||
| zent Platin | |||||
| insgesamt .. | 0,195 | ||||
Der Durchschnittsplatingehalt von Katalysator B nach der Erfindung war derselbe wie bei dem Katalysator
A, nämlich 0,1 % Pt· Die Katalysatoren A und B
wurden je für sich dem oben beschriebenen Kohlenmonoxydoxydationstest unterzogen mit dem Ergebnis,
daß Katalysator A eine Zündtemperatur von 2130C,
Katalysator B aber eine niedrigere Zündtemperatur von 199° C zeigte. ■
ίο B e i s ρ ie I 2
Vier Katalysatoren aus mit Platin getränkten Tonerdekugeln von 3,17 mm Durchmesser und 0,5%
Fluoridgehalt wurden nach Beispiel 1 zubereitet. Sie enthalten 2%, 0,3%, 0,1% und 0,05% Platin. Aus
diesen vier Katalysatoren wird in folgenden Anteilen
Wenn der Katalysator für die Oxydation von Abgasen verwendet werden soll, die Blei bzw. Bleiverbindungen
aus gebleiten Benzinen enthalten, so soll das Aluminiumoxyd ein scheinbares Schüttgewicht von
weniger als etwa 0,4 g/cm3, insbesondere von etwa 0,15 bis etwa 0,35 g/cm3, haben.
Die Zündtemperatur wird wie folgt bestimmt: Durch
ein Katalysatorbett von 10 cm3 wird in einem elektrisch erhitzten Rohr eine Mischung von Kohlenmonoxyd
und Luft (200 cm3/Min. Kohlenmonoxyd und 4800 cm3/Min. Luft) ungefähr unter Luftdruck geleitet.
Die Temperatur des Rohres wird allmählich gesteigert.
Solange keine Zündung auftritt, bleiben die Betteinlaß-
und -auslaßtemperaturen gleich, wenn sie auch ansteigen. Sobald die Zündtemperatur erreicht ist, steigt die
Auslaßtemperatur plötzlich rascher an als die Einlaßtemperatur, bis der Verbrennungsprozeß ausgelöst ist,
worauf Einlaß- und Auslaßtemperatur wiederum kontinuierlich ansteigen. Der Divergenzpunkt zwischen
Einlaß- und Auslaßtemperatur wird als Zündtemperatur angenommen.
Für einen Katalysator A wurden Tonerdekugeln von 3,17 mm Durchmesser und einer scheinbaren Schüttdichte
von 0,27 g/cm3 hergestellt. Ein Teil dieser Tonerdekugeln wurde in einer verdünnten Ammoniumfluoridlösung
vollsaugen gelassen und dann bei etwa 538° C ungefähr 2 Stunden lang geglüht. Diese Behandlung
ergab einen ungefähren Fluorgehalt von 0,5%. Dann wurden die Kugeln in einer verdünnten Chlorplatinsäurelösung
auf einen Platingehalt von 0,1% getränkt, zur Trockne abgedämpft und anschließend
bei etwa 538° C mit Wasserstoff reduziert.
Dieser Verfahrensgang wurde bei vier anderen Teilmengen der Tonerdekugeln wiederholt, jedoch mit
verschiedenen Chlorplatinsäurekonzentrationen, so daß sich Platingehalte von 0,75, 0,5, 0,09 und 0,05%
ergaben. Ein mit B bezeichneter Katalysator nach der Erfindung wurde aus diesen vier Anteilen gemäß der
folgenden Verteilung zusammengemischt:
| Gewichtsprozent Katalysator |
Gewichtsprozent Platin |
| 1 7 28 64 |
0,75 0,5 0,09 0,05 |
| Gewichtsprozent Katalysator |
Gewichtsprozent Platin |
| 1 7 28 64 |
2 0,3 0,1 0,05 |
Katalysator C hergestellt, der im Durchschnitt 0,1 % Platin enthält und sich deshalb mit Katalysator A
des Beispiels 1 vergleichen läßt.
Die Schichten aus Katalysatoren A und C werden getrennt in identischen zylindrischen Stahlbehältern mit Luftansauggeräten in den Auspuff eines Kraftfahrzeuges eingebaut und unter verschiedenen Betriebsbedingungen geprüft. Bei der eine Prüfung läuft der Wagen auf einem Chassisdynamometer im Normbetrieb bei Beschleunigung, zügiger Fahrt bei geringer Geschwindigkeit, weiterer Beschleunigung, zügiger Fahrt bei hoher Geschwindigkeit, Verlangsamung und Leerlauf. Die Einlaß- und Auslaßgase aus dem Katalysator werden aufgefangen und auf Kohlenwasserstoff und Kohlenmonoxyd während jedes Teiles des Normbetriebes analysiert. In einer anderen Versuchsreihe werden die beiden Katalysatoren unter stetigem Leerlauf, stetiger Fahrt bei 58,27 km/Std. und stetiger Fahrt bei 116,54 km/Std. geprüft. Die ersten zwei führen zu niedrigen Einlaßtemperaturen zum Katalysator und die dritte zu hohen Einlaßtemperaturen. In allen Fällen wird ein Treibstoff mit 1,262 cm3 Bleitetraäthyl je Liter verwendet. Die erhaltenen Ergebnisse:
Die Schichten aus Katalysatoren A und C werden getrennt in identischen zylindrischen Stahlbehältern mit Luftansauggeräten in den Auspuff eines Kraftfahrzeuges eingebaut und unter verschiedenen Betriebsbedingungen geprüft. Bei der eine Prüfung läuft der Wagen auf einem Chassisdynamometer im Normbetrieb bei Beschleunigung, zügiger Fahrt bei geringer Geschwindigkeit, weiterer Beschleunigung, zügiger Fahrt bei hoher Geschwindigkeit, Verlangsamung und Leerlauf. Die Einlaß- und Auslaßgase aus dem Katalysator werden aufgefangen und auf Kohlenwasserstoff und Kohlenmonoxyd während jedes Teiles des Normbetriebes analysiert. In einer anderen Versuchsreihe werden die beiden Katalysatoren unter stetigem Leerlauf, stetiger Fahrt bei 58,27 km/Std. und stetiger Fahrt bei 116,54 km/Std. geprüft. Die ersten zwei führen zu niedrigen Einlaßtemperaturen zum Katalysator und die dritte zu hohen Einlaßtemperaturen. In allen Fällen wird ein Treibstoff mit 1,262 cm3 Bleitetraäthyl je Liter verwendet. Die erhaltenen Ergebnisse:
| 55 | Normbetrieb (durch schnittlich) |
Kataly Kohlen |
Prozent Umwandlung | Katalys Kohlen |
atorC | |
| Motorbetrieb | 6o Leerlauf | wasser stoffe |
sator A | wasser stoffe |
CO | |
| 58 km/Std. ... | 87 | .CO | 93 | 80 | ||
| 116,5 km/Std. | 5 | 80 | 75 | 75 | ||
| 15 | 15 | 93 | 100 | |||
| 90 | 60 | 86 | 85 | |||
| 90 |
Die Katalysatoren A und C skid unter Hochtemperaturbedingungen
nahezu gleichwertig, bei niedrigen Temperaturbedingungen des Leerlaufes und langsamer
Fahrt ist Katalysator C wesentlich überlegen.
Die Katalysatoren A und C wurden noch bei Betrieb eines Kraftfahrzeuges im Straßenverkehr miteinander
verglichen. Der Wagen wurde jeweils im oben angegebenen zyklischen Betrieb über eine Gesamtstrecke
von rund 20 000 km auf Autobahnen gefahren.
Bei jedem Fahrbetrieb wurden die Eintritts- und
Austrittsgase auf Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxydgehalt während jedes Teiles des Geschwindigkeitszyklus
analysiert, und die durchschnittlichen Umwandlungen während des ganzen Zyklus wurden für
12 872, 16 090 und 19 308 km berechnet.
| Prozentuale 1 | CO | Umwandlung | CO | |
| Gebraucht während einer |
Katalysator A | Katalysator C | ||
| Fahrstrecke | Kohlen | 95 | Kohlen | 94 |
| km | wasser | 87 | wasser | 94,5 |
| stoffe | 81 | stoffe | 95 | |
| 12 872 | 95 | 95 | ||
| 16 090 | 92 | 93,5 | ||
| 19 308 | 87 | 93 | ||
Umwandlung von 93 bis 95% Kohlenmonoxyd und Kohlenwasserstoffe ein. Bei Benutzung des Katalysators
A nahm während derselben Fahrtstrecke die Umwandlung von Kohlenwasserstoffen von 95 auf
% und die Umwandlung von Kohlenmonoxyd von auf 81% ab.
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur katalytischen Oxydation von mit Sauerstoff vermischten Abgasen aus Verbrennungskraftmaschinen mittels eines Aluminiumoxyd und Platin enthaltenden Trägerkatalysators, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mischung von Katalysatorteilchen verwendet wird, die zu etwa 8 bis 30 Gewichtsprozent aus Aluminiumoxyd, das 0,3 bis 5 Gewichtsprozent Platin enthält, und zu etwa 70 bis 92 Gewichtsprozent aus Aluminiumoxyd, das 0,033 bis 0,1 Gewichtsprozent Platin enthält, besteht, und daß die Mischung einen Gesamtplatingehalt von etwa 0,05 bis etwa 0,2 Gewichtsprozent aufweist.Wie hieraus hervorgeht, trat bei dem Katalysator C während der ganzen 19 308 km eine nahezu konstante In Betracht gezogene Druckschriften:
Britische Patentschrift Nr. 435 650;
französische Patentschrift Nr. 1153 546.609 508/99 2.66 © Bundesdruckerei Berlin
Applications Claiming Priority (2)
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