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DE1277216B - Verfahren zur Foerderung der Rueckoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen bei der Elektrolyse von waessriger Salzsaeure - Google Patents

Verfahren zur Foerderung der Rueckoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen bei der Elektrolyse von waessriger Salzsaeure

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Publication number
DE1277216B
DE1277216B DEF48078A DEF0048078A DE1277216B DE 1277216 B DE1277216 B DE 1277216B DE F48078 A DEF48078 A DE F48078A DE F0048078 A DEF0048078 A DE F0048078A DE 1277216 B DE1277216 B DE 1277216B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrochloric acid
electrolysis
reoxidation
electrolyte
promoting
Prior art date
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Pending
Application number
DEF48078A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Ernst Doenges
Dr Hans-Georg Janson
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DEF48078A priority Critical patent/DE1277216B/de
Priority to US603143A priority patent/US3486994A/en
Priority to NL6618274A priority patent/NL6618274A/xx
Priority to ES335071A priority patent/ES335071A1/es
Priority to NO166229A priority patent/NO116757B/no
Priority to GB81/67A priority patent/GB1140481A/en
Priority to FI0012/67A priority patent/FI45852B/fi
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Publication of DE1277216B publication Critical patent/DE1277216B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B1/00Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
    • C25B1/01Products
    • C25B1/24Halogens or compounds thereof
    • C25B1/26Chlorine; Compounds thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
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  • Electrochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
  • Road Paving Machines (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
COIb
Deutsche Kl.: 12 i-7/06
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
P 12 77 216.6-41 (F 48078)
3.Januar 1966
12. September 1968
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Förderung der Rückoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen bei der Elektrolyse von wäßriger Salzsäure, bei dem dem Elektrolyten Verbindungen von Metallen zugesetzt werden, die in mehreren, leicht ineinander überfiihrbaren Oxydationsstufen auftreten können.
Es ist bekannt, aus Salzsäure, insbesondere aus Abfallsäure, wie sie bei der Chlorierung organischer Verbindungen anfällt, auf elektrolytischem Wege Chlor und Wasserstoff zu gewinnen. Ein wesentlicher Vorteil dieses Verfahrens liegt darin, daß die Investitionskosten verhältnismäßig gering sind. Um die Elektrolyse wäßriger Salzsäure noch wirtschaftlicher zu gestalten, ist es jedoch wünschenswert, die erforderliehe Zellenspannung zu senken.
Aus der britischen Patentschrift 834 640 ist es bebekannt, dem Elektrolyten Metalle, insbesondere Metalle der Platingruppe, zuzusetzen, wodurch die Wasserstoffüberspannung gesenkt wird. Der erreichte Spannungsgewinn ist zwar nutzbringend aber nicht ausreichend. Ein Nachteil dieses bekannten Verfahrens besteht darin, daß das zunächst auf den Kathoden niedergeschlagene Metall vor allem bei Betriebsunterbrechungen abfällt. Dadurch sammelt sich in den Kathodenräumen der Zellen ein Bodenschlamm, der kaum mehr in Lösung gebracht werden kann. Es ist daher erforderlich, die Zelle in gewissen Zeitabständen zu öffnen und zu reinigen, was erhebliche Kosten verursacht.
Aus den amerikanischen Patentschriften 2 468 766 und 2 666 024 ist es bekannt, Salzsäure nicht unmittelbar der Elektrolyse zu unterwerfen, sondern sie zunächst in das Chlorid eines Metalls zu verwandeln, das in mehreren, leicht ineinander überführbaren Oxydationsstufen auftreten kann, wobei das Redoxpotential Me"+i=»Me("~1)+ positiver sein muß als das Redoxpotential H«=*H+, und diese Metallchloridlösungen zu elektrolysieren. Als zu verwen* dende Metalle sind vornehmlich Kupfer und Eisen vorgeschlagen worden. Das Verfahren ermöglicht eine beträchtliche Senkung der Zellenspannung. Wirtschaftlich fällt der Wegfall der Wasserstoffgewinnung vielfach kaum ins Gewicht.
Ein empfindlicher Nachteil des Verfahrens besteht aber darin, daß das kathodisch reduzierte Metall in einer zusätzlichen und aufwendigen Verfahrensstufe, in der außerdem Chlorwasserstoff nachgespeist wird, weitestgehend aufoxydiert werden muß. Bekanntlich verläuft die Oxydation zur höherwertigen Stufe mit Luft oder Sauerstoff nur anfangs mit tragbarer Geschwindigkeit und verlangsamt sich mit abnehmendem Verfahren zur Förderung der Rückoxydation
von kathodisch reduzierten Metallverbindungen
bei der Elektrolyse von wäßriger Salzsäure
Anmelder:
Farbwerke Hoechst Aktiengesellschaft
vormals Meister Lucius & Brüning,
6000 Frankfurt
Als Erfinder benannt:
Dr. Ernst Dönges, 6000 Frankfurt;
Dr. Hans-Georg Janson,
6230 Frankfurt-Unterliederbach
Gehalt an oxydierbarem Stoff. Führt man aber Lösungen in die Elektrolyse zurück, die. noch einen wesentlichen Gehalt an Metall in der niedrigeren Oxydationsstufe enthalten, so führt dies zu einem beträchtlichen Chlorverbrauch in der Zelle und damit zu einer empfindlichen Verminderung der Stromausbeute, so daß der durch die Spannungssenkung erzielte Gewinn an Energie durch den Verlust an Stromausbeute zum großen Teil wieder verlorengeht. Die große zur Rückoxydation erforderliche Luftmenge treibt aus der Lösung Chlorwasserstoff aus, der in einer zusätzlichen Verfahrensstufe wieder absorbiert werden muß.
Schließlich macht das obenerwähnte Verfahren es nötig, den Elektrolyten in raschem Strom durch die — horizontal angeordnete — Zelle zu pumpen, damit die kathodisch reduzierte Metallverbindung abgeführt wird und nicht durch Diffusion zur Anode gelangt, wo sie wiederum Chlor verbrauchen und damit zu Stromausbeuteverlusten führen würde.
Es wurde nun ein Verfahren zur Förderung der Rückoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen, die in mehreren, leicht ineinander überführbaren Oxydationsstufen auftreten können, mittels eines oxydierend wirkenden Gases bei der Elektrolyse von wäßriger Salzsäure in Elektrolysezellen, deren Anoden- und Kathodenräume durch die Diaphragmen getrennt sind, gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man dem Elektrolyten ein nichtionogenes, nicht schäumendes Netzmittel zusetzt.
Gemäß der Erfindung führt man die Elektrolyse wäßriger Salzsäure in Zellen mit vertikaler Elektrodenanordnung durch, deren Anoden- und Kathoden-
809 600/523
räume durch Diaphragmen getrennt sind, wobei als Anolyt und als Katholyt Lösungen dienen, die bezüglich der Salzsäure 4- bis 8molar sind, und die 0,5 bis 2 Mol je Liter Kupferchlorid oder Eisenchlorid enthalten, führt während der Elektrolyse in den Anolyten Chlorwasserstoff nach Maßgabe des Verbrauchs und in den Katholyten ein oxydierendes Gas ein und hält den Differenzdruck zwischen dem Anodenraum und dem Kathodenraum auf Null.
Die Grenzstromdichte wird dabei von der Geschwmdigkeit der Rückoxydation der kathodisch reduzierten Metallverbindung bestimmt. Sobald infolge zu hoher Stromdichte die kathodische Reduktion schneller verläuft als die Rückoxydation, steigt die Zellenspannung allmählich auf die Abscheidungsspannung des Wasserstoffs.
Um die Geschwindigkeit der Rückoxydation zu erhöhen, werden dem Elektrolyten nichtionogene, nicht schäumende Netzmittel zugesetzt. Besonders bewährt haben sich hierfür Butyldiglycol und insbesondere Dibutyldiglycol, die dem Elektrolyten in Mengen bis zu etwa 1 g/1 zugesetzt werden.
Als oxydierendes Gas kann Luft verwendet werden.
Die Rückoxydation wird beträchtlich beschleunigt, wenn als oxydierendes Gas Sauerstoff verwendet wird. Unter Verwendung von Sauerstoff als oxydierendes Gas und Zusatz von etwa 1 g/1 Dibutyldiglycol zum Elektrolyten gelangt man zu Stromdichten, wie sie auch bei herkömmlicher Betriebsweise erreicht werden, vwobei Stromausbeuten von über 90%· bei etwa halber Zellenspannung möglich sind.
Die Menge des in den Katholyten eingeleiteten oxydierenden Gases wird so bemessen, daß stets mindestens etwa 40% der anwesenden Metallionen in der höherwertigen Form vorliegen und daß das bei der Oxydation gebildete Wasser mit dem Gasstrom aus der Zelle ausgeblasen wird. Indem man die Konzentration der Salzsäure etwa auf der des azeotropen Gemisches hält, kann man das gleichzeitige Ausblasen von Chlorwasserstoff weitgehend zurückdrängen oder ganz unterbinden.
Besonders günstige Ergebnisse erhält man nach dem Verfahren gemäß der Erfindung, wenn man die Konzentration des Elektrolyten bezüglich der Salzsäure durch Nachspeisen von Chlorwasserstoff in den Anolyten auf 22 bis 23% hält, dem Elektrolyten etwa 1 g/l Dibutyldiglycol und 1 bis 2 Mol je Liter Kupferionen zusetzt, und zur Rückoxydation des kathodisch gebildeten Kupfer(I) Sauerstoff in den Kathodenraum so einspeist, daß die Gasblasen in feiner Verteilung dicht an der Kathodenoberfläche entlangstreichen.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens können die Elektrodenräume flüssigkeitsseitig geschlossen sein und nur Einrichtungen zum Einspeisen von Chlorwasserstoff und von Sauerstoff bzw. Luft und zum Austragen von Chlor und Luft bzw. Sauerstoff und Wasserdampf besitzen.
Falls es zur Abführung der Wärme erforderlich ist, kann der Elektrolyt im Kathodenraum oder im Anodenraum oder in beiden Elektrodenräumen umgepumpt und über äußere Kühler geleitet werden.
Zur Durchführung der im folgenden beschriebenen Beispiele diente eine Versuchszelle mit einer Elektrodenoberfläche von 2 dm2. Der Elektrodenabstand betrug 2 mm. Zwischen den Elektroden befand sich ein Diaphragma. Chlorwasserstoff wurde durch eine Fritte am unteren Rand der Anode in den Anolyten, Luft bzw. Sauerstoff durch eine Fritte am unteren Rand der Kathode in den Katholyten eingeblasen.
Beispiel 1
In Tabelle 1 sind die Ergebnisse der Elektrolyse bei herkömmlicher Betriebsweise (Versuch 1) und bei Betriebsweise gemäß der Erfindung, unter Verwendung von Sauerstoff und unter Zusatz von Dibutyldiglycol (Versuch 2) nebeneinandergestellt.
Tabelle
Elektrolyt-
Zusammensetzung
Zusatz
Dibutyl
diglycol
(g/i)
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V)
T
Γ C)
Sauerstoff
(Vh)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(%)
1. Anolyt — 23%ige Salzsäure
Katholyt - 23%ige Salzsäure
2. Anolyt = 22%ige Salzsäure mit
1,5 Mol/l Cu2+ :...
1
1
} -
1 22
[maximal
1,85
0,96
80
80
50 97
92,5
■ Katholyt = 23%ige Salzsäure mit
0,7 Mol/l Cu2+; 0,3 Mol/l Cu1+
Versuchsdauer = 100 Stunden.
Beispiel 2
Tabelle 2 zeigt das Ergebnis eines Versuchs, der unter sonst gleichen Bedingungen wie Versuch 2 im Beispiel 1, jedoch ohne Verwendung eines Netzmittels durchgeführt wurde.
Tabelle
Elektrolyt- k
Zusammensetzung
Zusatz
(g/i)
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V)
T
cc)
Sauerstoff
(l/h)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(%)
Anolyt = 22%ige Salzsäure mit
1,5 Mol/I Cu2+
8
maximal
0,77 80 20 85
Fortsetzung
Elektrolyt-
Zusammensetzung
Zusatz
(g/1)
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V)
T
(0C)
Sauerstoff
(l/h)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(0Io)
Katholyt = 23%ige Salzsäure mit
0,7 Mol/l Cu2+; 0,3 Mol/l Cu1 +
Versuchsdauer = 10 Stunden.
8
maximal
077 80 20 82
B ei s pi el 3
Tabelle 3 zeigt das Ergebnis von Vergleichsversuchen unter Verwendung von Luft als oxydierendes Gas.
Tabelle 3
Elektrolyt-
Zusammensetzung
Zusatz
Dibutyl-
diglycol
(g/l)
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V)
T
Γ C)
Luft
(l/h)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(%)
1. Anolyt = 22%ige Salzsäure mit
1,5 Mol/l Cu2+
1
1
1 π
[maximal
3
0,81
0,70
70
70
25
10
85
etwa 60
Katholyt = 23%ige Salzsäure mit
0,7 Mol/l Cu2 + ; 0,3 Mol/l Cu1 +
2. Wie 1
Versuchsdauer = 9 Stunden.
Beispiel 4
Tabelle 4 zeigt die Ergebnisse eines Versuchs, der unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1, jedoch unter Verwendung von Butyldiglycol als Netzmittel durchgeführt wurde.
Tabelle 4
Elektrolyt-
Zusammensetzung"
Zusatz
Dibutyl-
diglycol
(»D
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V) '
T
(0C)
Sauerstoff
(1/h)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(%)'
Anolyt = 22%ige Salzsäure mit
1,5 Mol/l Cu2+
1
1
I«
maximal
0,89 80 40 84
Katholyt = 23%ige Salzsäure mit
0,7 Mol/l Cu2+; 0,3 Mol/l Cu1 +
Versuchsdauer = 8 Stunden.
Beispiel 5
Tabelle 5 zeigt die Ergebnisse eines Versuchs, bei dem an Stelle von Kupferchlorid Eisenchlorid eingesetzt wurde.
Tabelle 5
Elektrolyt-
Zusammensetzung
Zusatz
Dibutyl-
diglycol
(g/i)
Stromdichte
(A/dm2)
Spannung
(V)
T
r ο
Sauerstoff
(l/h)
Chlor-Strom-
Ausbeute
(%)
Anolyt = 24,8%ige Salzsäure mit
1,2 Mol/l Fe3+
1
1
11
maximal
0,95 74 40 92,2
Katholyt = 19,8%ige Salzsäure mit
0,53 Mol/l Fe2+; 0,47 Mol/l Fe3+ ....
Versuchsdauer = 8 Stunden.
Die Beispiele zeigen, daß insbesondere unter Verwendung von Kupfersalzen, Sauerstoff und einem Zusatz von Dibutyldiglycol Stromausbeuten von über 90% erreicht werden, wobei die erreichbare Stromdichte ebenso hoch ist wie bei herkömmlicher Betriebsweise. Ohne den Zusatz des Netzmittels geht die erreichbare Stromdichte und damit die Stromausbeute zurück.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Förderung der Rückoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen, die in mehreren, leicht ineinander überführbaren Oxydationsstufen auftreten können, mittels eines oxydierend wirkenden Gases bei der Elektrolyse von wäßriger Salzsäure in Elektrolysezellen, deren
Anoden und Kathodenräume durch Diaphragmen getrennt sind, dadurch gekennzeichnet ist, daß man dem Elektrolyten ein nichtionogenes, nicht schäumendes Netzmittel zusetzt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Elektrolyten als Netzmittel Butyldiglycol oder Dibutyldiglycol zusetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Elektrolyten Butyldiglycol oder Dibutyldiglycol in Mengen von etwa 1 g/1 zusetzt.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Französische Patentschriften Nr. 1 208 508,
1304448;
USA.-Patentschrift Nr. 1 746 542.
DEF48078A 1966-01-03 1966-01-03 Verfahren zur Foerderung der Rueckoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen bei der Elektrolyse von waessriger Salzsaeure Pending DE1277216B (de)

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DEF48078A DE1277216B (de) 1966-01-03 1966-01-03 Verfahren zur Foerderung der Rueckoxydation von kathodisch reduzierten Metallverbindungen bei der Elektrolyse von waessriger Salzsaeure
US603143A US3486994A (en) 1966-01-03 1966-12-20 Process for preparing chlorine by electrolysis of aqueous hydrochloric acid
NL6618274A NL6618274A (de) 1966-01-03 1966-12-28
ES335071A ES335071A1 (es) 1966-01-03 1966-12-29 Procedimiento para la obtencion de cloro mediante electro- lisis de acido clorhidrico acuoso.
NO166229A NO116757B (de) 1966-01-03 1967-01-02
GB81/67A GB1140481A (en) 1966-01-03 1967-01-02 Process for the manufacture of chlorine
FI0012/67A FI45852B (de) 1966-01-03 1967-01-03
FR89784A FR1507413A (fr) 1966-01-03 1967-01-03 Procédé de préparation du chlore par électrolyse d'acide chlorhydrique aqueux
BE692089D BE692089A (de) 1966-01-03 1967-01-03
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