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DE1128941B - Mehrstufenverfahren zur Herstellung eines entsaeuerten Kohlenwasserstoffoels - Google Patents

Mehrstufenverfahren zur Herstellung eines entsaeuerten Kohlenwasserstoffoels

Info

Publication number
DE1128941B
DE1128941B DES49897A DES0049897A DE1128941B DE 1128941 B DE1128941 B DE 1128941B DE S49897 A DES49897 A DE S49897A DE S0049897 A DES0049897 A DE S0049897A DE 1128941 B DE1128941 B DE 1128941B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hypochlorite
aqueous
solution
stage
treatment
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES49897A
Other languages
English (en)
Inventor
Thomas Trevor Davies
David Griffiths Roberts
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
IASHELLIA RES Ltd
Original Assignee
IASHELLIA RES Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by IASHELLIA RES Ltd filed Critical IASHELLIA RES Ltd
Publication of DE1128941B publication Critical patent/DE1128941B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G29/00Refining of hydrocarbon oils, in the absence of hydrogen, with other chemicals
    • C10G29/06Metal salts, or metal salts deposited on a carrier
    • C10G29/12Halides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

  • Mehrstufenverfahren zur Herstellung eines entsäuerten Kohlenwasserstofföls Es ist bekannt, Kohlenwasserstofföldestillate zwecks Entfernung von Mercaptanen zu raffinieren, indem man sie mit wäßrigem Alkali, z. B. Natronlauge, und anschließend mit einer wäßrigen Alkalihypochloritlösung behandelt. In manchen Fällen wird noch eine Nachbehandlung mit wäßrigem Alkali angeschlossen.
  • Beispielsweise kann man eine solche Hypochloritbehandlung mehrstufig ausführen, indem man der letzten Behandlungsstufe eine relativ konzentrierte Hypochloritlösung zuführt und die sich in dieser Stufe absetzende, teilweise verbrauchte Lauge in die vorhergehende Behandlungsstufe einleitet usw., bis in der Behandlungslösung kein aktives Chlor mehr enthalten ist.
  • Man kann das mercaptanhaltige Kohlenwasserstofföl auch einer Gegenstrombehandlung mit einer sehr verdünnten Hypochloritlauge unterwerfen, wobei das frische öl zunächst nur mit der weitgehend verbrauchten Lösung in Berührung kommt und erst kurz vor der Entnahme mit der frischen Hypochloritlauge behandelt wird.
  • Je nach den Bedingungen, unter welchen die Raffination durchgeführt wird, z. B. je nach der Alkalität der verwendeten Hypochloritlösung, werden die Mercaptane in unterschiedlichem Ausmaß zu öllöslichen, nichtkorrodierenden schwefelhaltigen Verbindungen oxydiert, z. B. zu Disulfiden. Selbst bei Anwendung einer dem jeweiligen Mercaptangehalt äquivalenten Hypochloritmenge wird aber auf diese Weise öfters nur eine unvollständige Oxydation der Mercaptane erzielt, und diese Erfahrung hat in der Praxis dazu geführt, daß mit einem erheblichen überschuß an Hypochlorit gearbeitet wird, beispielsweise mit der siebenfachen Menge des theoretisch erforderlichen Wertes. Dieser Mehrverbrauch an dem nicht ganz billigen Hypochlorit hat die Brauchbarkeit eines solchen Raffinationsverfahrens wesentlich beeinträchtigt.
  • Es wurde nun gefunden, daß sich praktisch mercaptanfreie und, säurefreie Kohlenwasserstofföldestillate mittels eines unter besonderen Bedingungen durchgeführten Zweistufenverfahrens bei einem viel geringeren Hypochloritverbrauch als bisher herstellen lassen: Erfindungsgemäß umfaßt jede dieser Stufen die aufeinanderfolgende Einwirkung und Abtrennung einer wässerigen Alkali- oder Erdalkalihypochloritlösung und wässeriger Alkalilösung auf das zu entsäuernde Destillat. Die Hypochloritlösung der ersten Stufe wird dabei in einer bestimmten Menge angewendet, welche von dem Mercaptangehalt des öles abhängt und zwischen dem 0,5- und 2fachen der Theorie, berechnet auf die in dem Destillat enthaltenen Mercaptane, liegt. Die Hypochloritmenge der zweiten Verfahrensstufe steht ihrerseits in einem bestimmten Verhältnis zu der Menge des Oxydationsmittels der ersten Stufe und zu dem Mercaptangehalt des öles. Erfindungsgemäß wird nämlich in der zweiten Verfahrensstufe so viel Hypochlorit angewandt, daß die Gesamtmenge, welche in den beiden Stufen zusammen verwendet wird, zwischen dem 1,3- und 3fachen der Theorie beträgt, berechnet auf die ursprünglich in dem betreffenden Destillat enthaltenen Mercaptane.
  • Die in jeder Stufe durchgeführte Alkaliwäsche übt einen besonders günstigen Einfluß in bezug auf ein nochmaliges Absinken des Mercaptangehaltes aus. Außerdem werden auch andere störende saure Stoffe aus dem behandelten Kohlenwasserstofföl entfernt, z. B. etwa während der vorhergehenden Hypochloritbehandlung gebildete Sulfenylchloride.
  • In der vorliegenden Beschreibung und den Patentansprüchen bezeichnet der Begriff »theoretische Menge« diejenige Menge an Hypochloritlösung, die theoretisch erforderlich ist, um die in dem Kohlenwasserstofföldestillat enthaltenen Mercaptane gemäß der Gleichung, die nachstehend unter Bezugnahme auf Natriumsalze angegeben ist, zu Disulfiden und Wasser zu oxydieren: 2 R S H -I- Na O Cl -@ R S S R -I- NaCl -I- H20 In dieser Gleichung bezeichnet das Symbol R einen Kohlenwasserstoffrest.
  • In den Fällen, in welchen der Mercaptanschwefelgehalt des zu behandelnden Kohlenwasserstofföldestillates nicht bekannt ist, kann der Mercaptangehalt nach bekannten Methoden bestimmt werden, z. B. durch eine analytische Feststellung des Schwefelgehaltes des Öles in Gewichtsprozent. Da 1 Mol Schwefel 1 Mol Mercaptan entspricht, läßt sich dann die theoretisch erforderliche Menge an Hypochlorit direkt aus dem analytisch bestimmten Schwefelgehalt des Öldestillates berechnen.
  • Bevor das Kohlenwasserstofföldestillat in der ersten Stufe mit der wäßrigen Alkali- oder Erdalkalihypochloritlösung behandelt wird, kann es einer Vorbehandlung mit einer wäßrigen Lösung eines Alkali- oder Erdalkalihydroxydes unterworfen werden.
  • Die Konzentration der Alkali- oder Erdalkalihypochloritlösungen, welche bei der Zweistufenbehandlung des Kohlenwasserstofföldestillates verwendet werden, kann über ein weites Gebiet schwanken, sie können z. B. zwischen 0,05normal und 3,Onormal in bezug auf Hypochlorit sein. Die wäßrigen Hypochloritlösungen können noch andere Stoffe enthalten, welche die gewünschten Oxydationsreaktionen begünstigen, insbesondere freies Alkali- oder Erdalkalihydroxyd. Solche Hydroxyde liegen in den Hypochloritlösungen vorzugsweise in Mengen von 0,05 bis 1,0 Gewichtsprozent vor. Falls die verwendeten Apparaturen aus Metallen, wie Flußstahl, bestehen, sollen die Hypoctiloritlösungen in bezug auf Alkahhydroxyd etwa 0,2normal sein, um Korrosionen zu verhindern. In den verwendeten Hypochloritlösungen kann auch Natriumchlorit enthalten sein.
  • Das Kohlenwasserstofföldestillat und die Hypochloritlösungen werden im allgemeinen in innige Berührung gebracht. Die Berührungszeit kann in einem weiten Bereich schwanken. Die günstigste Berührungszeit wird zweckmäßig durch einige Vorversuche mit dem speziell zu behandelnden Kohlenwasserstofföl bestimmt. Die Temperatur liegt im allgemeinen zwischen 0 und 50° C. Bei Raumtemperatur erzielt man im allgemeinen höchst befriedigende Ergebnisse.
  • Die Menge der Hypochloritlösung, welche mit dem Kohlenwasserstofföldestillat in der ersten Stufe in Berührung gebracht wird, liegt vorzugsweise zwischen dem 0,8- und 1,6fachen der Theorie, jeweils berechnet auf den Mercaptangehalt des betreffenden Destillates.
  • Nachdem die verbrauchte Hypochloritlösung von dem in der ersten Stufe behandelten Öl getrennt, das Öl mit einer wäßrigen Ätzalkalilösung behandelt und die verbrauchte oder teilweise verbrauchte Ätzalkalilösung von dem Öl gleichfalls abgetrennt worden ist, wird das Öl in der zweiten Stufe vorzugsweise mit einer solchen Menge einer wäßrigen Alkali- oder Erdalkalihypochloritlösung behandelt, daß die Gesamtmenge an Hypochlorit, welche mit dem Kohlenwasserstoffdestillat in beiden Stufen in Berührung gebracht wird, zwischen dem 1,4- und 2,4fachen Wert der Theorie liegt.
  • Die Konzentration an Alkalihydroxyd in den zur Alkaliwäsche verwendeten Lösungen kann innerhalb eines weiten Bereiches schwanken. Die Lösungen enthalten vorzugsweise 6 bis 20 Gewichtsprozent Alkalihydroxyd; sie können aber verwendet werden bis das darin enthaltene Alkalihydroxyd verbraucht ist. Das Öl und die Ätzalkalilösung werden im allgemeinen in innige Berührung gebracht. Die verwendete Temperatur liegt im allgemeinen zwischen 0 und 50° C, beispielsweise ist Raumtemperatur gut geeignet. In den Ätzalkahlösungen können auch Alkalimercaptide enthalten sein, die sich entweder von aiiphatischen oder von aromatischen Mercaptanen ableiten. Es kann sich dabei z. B. um Ätzalkalilösungen handeln, die zum Extrahieren von Mercaptanen aus einem Kohlenwasserstofföl verwendet worden sind. Während der Behandlung der Kohlenwasserstofföldestillate mit Hypochlorit gebildete und gegen Metalle korrodierend wirkende Verbindungen, z. B. Sulfenyl- und Sulfonylchloride, reagieren mit solchen Alkahmercaptiden und werden schon bei Raumtemperatur in nichtkorrodierende Verbindungen, wie öllösliche Disulfide, umgewandelt.
  • Gewünschtenfalls kann die Behandlung des mit Hypochlorit behandelten Öles mit Ätzalkalilauge auch in Anwesenheit eines von Schwefelwasserstoff praktisch freien Kohlenwasserstofföles durchgeführt werden, welches Mercaptane enthält, so daß Mercaptide in situ gebildet werden und die gewünschte Reaktion herbeiführen.
  • Die in jeder Stufe des neuen Verfahrens erhaltenen Kohlenwasserstoffdestillate können weiteren Behandlungen unterworfen werden, z. B. einer Filtration oder einer Behandlung mit einem festen Absorptionsmittel oder einer Wäsche mit Wasser, bevor sie in die nächste Behandlungsstufe übergeführt werden.
  • Die teilweise verbrauchten Alkalihydroxydlösungen können in einer eventuell vorgeschalteten Waschbehandlung von weiteren Mengen des Ausgangsmaterials verwendet werden.
  • Gemäß der Erfindung können leichte Kohlenwasserstofföldestillate behandelt werden, welche Mercaptane enthalten, aber im wesentlichen frei sind von Schwefelwasserstoff und einen Endsiedepunkt von unter 370° C aufweisen, z. B. Treibstoffe für Ottomotoren, Motoren mit Kompressionszündung oder für Turbinenmotoren sowie Öle für Heiz- oder Beleuchtungseinrichtungen.
  • Das neue Verfahren kann absatzweise oder kontinuierlich durchgeführt werden. Eine typische Behandlungsanlage wird nachstehend unter Bezugnahme auf das schematische Fließdiagramm kurz beschrieben. Es wird eine besondere Ausführungsform des Verfahrens unter Bezugnahme auf die Behandlung von saurem Benzin mit Lösungen von Natriumhypochlorit und Natriumhydroxyd erläutert.
  • Saures Benzin wird über Leitung A durch die Mischtürme B im Gleichstrom mit einer wäßrigen Lösung von Natriumhydroxyd aus der Leitung C geführt. Das Phasengemisch wird dann in ein Absetzgefäß D geleitet. Die sich absetzende wäßrige Schicht, welche teilweise verbrauchtes Natriumhydroxyd enthält, wird in die Mischtürme B zurückgeleitet, während die Benzinphase dem Kugelmischventil E zugeleitet wird, wo sie mit einer wäßrigen Lösung von Natriumhypochlorit aus der Leitung X innig vermischt wird. Dieses Phasengemisch wird in ein Absetzgefäß F geleitet, in welchem das verbrauchte Hypochlorit abgetrennt wird und über Leitung G abgefiihrt wird, während das behandelte Benzin zusammen mit wäßriger Natriumhydroxydlösung aus der Leitung L zu einem zweiten Kugelmischventil H geführt wird. Benzin und wäßrige Natriumhydroxydlösung werden sowohl in dem Mischventil selbst als auch in den in der Strömungsrichtung liegenden Mischtürmen J innig vermischt. Dieses Gemisch wird dann einem zweiten Laugeabsetzgefäß K zugeführt, in welchem sich eine wäßrige, aus teilweise verbrauchter Natriumhydroxydlösung bestehende Schicht und eine Benzinschicht bilden. Die wäßrige Schicht wird in das Mischventil H durch Leitung L zurückgeführt, und die Benzinschicht wird einem weiteren Kugelmischventil M zusammen mit einer wäßrigen Lösung von Natriumhypochlorit aus der Leitung Y zugeleitet. Das Benzin und die Natriumhypochloritlösung werden innig vermischt und dann dem zweiten Hypochloritabsetzgefäß N zugeführt, in welchem die Phasentrennung stattfindet. Die teilweise verbrauchte Hypochloritlösung wird durch Leitung P zu einem Hypochloritmischtank Q geführt, in welchem Natriumhypochloritlösung hergestellt wird, die zur Umsetzung mit weiterem Benzin in den Kugelmischventilen E und M geeignet ist. Eine konzentrierte, z. B. 5,Onormale wäßrige Lösung von Natriumhypochlorit wird durch Leitung R zusammen mit frischem Wasser aus der Leitung S gleichfalls dem Mischtank Q zugeführt. Freies Alkali, z. B. Natriumhydroxydlösung, kann durch die Leitung O in den Hypochloritmischbehälter Q eingeführt werden.
  • Das Benzin wird aus dem zweiten Hypochloritabsetzgefäß N durch die Leitung Y abgezogen und mit saurem Benzin vermischt, welches aus dem Laugeabsetzgefäß D durch die Leitung T zuströmt. Das so erhaltene Benzin wird durch Leitung U in einen Sammelbehälter W geführt und dort mit einer wäßrigen Lösung von Natriumhydroxyd innig vermischt. Das fertig entsäuerte Benzin wird dann von der wäßrigen Schicht getrennt, durch die Leitung Z abgezogen und kann dann zur Verwendung in Verbrennungskraftmaschinen vermischt und bzw. oder verschnitten werden.
  • Die nach dem neuen Verfahren entsäuerten Kohlenwasserstoffdestillate können noch Nachbehandlungen, wie Waschen mit Wasser, Filtrieren über festen Adsorptionsmitteln, am Rückfluß Erhitzen über Kalk oder Destillieren, unterworfen werden, insbesondere wenn noch unerwünschte oxydierte schwefelhaltige Verbindungen von hohem Molgewicht in dem Produkt enthalten sind.
  • Ferner kann das entstehende Destillat mit Zusatzmitteln behandelt werden, welche dem Öl besondere Eigenschaften verleihen, insbesondere, wenn die Destillate als Treibstoffe verwendet werden sollen. Beispielsweise kann man den erhaltenen Destillaten Korrosionsverhinderer, Antiklopfmittel, Oxydationsverhinderer, wie Alkylphenole oder aromatische Amine, Harzverhinderer, Reinigungs- und Kühlmittel zusetzen.
  • In den folgenden Beispielen ist der Mercaptangehalt jedes Kohlenwasserstofföldestillates ausgedrückt als Gewichtsprozentsatz Schwefel, während der Begriff »Säurewert« die Anzahl Milligramm Kaliumhydroxyd angibt, welche erforderlich sind, um 1 g des Destillates zu verseifen und zu neutralisieren. Beispiel 1.
  • Zwei saure, direkt destillierte Benzine, zwei saure Naphthas und zwei Gemische aus saurem, direkt destilliertem und saurem, thermisch reformiertem Benzin, welche alle hauptsächlich aus Middle-East-Rohprodukten stammten, wurden mit einer wäßrigen Ätznatronlösung gewaschen, bis sie praktisch keinen Schwefelwasserstoff und keinen freien Schwefel mehr enthielten und die in der Tabelle I angeführten Eigenschaften aufweisen. Eine Probe von jedem so erhaltenen sauren Kohlenwasserstofföl wurde den nachstehend angegebenen Behandlungen in der angeführten Reihenfolge unterworfen: Behandlungsstufe 1 (a) Das saure Kohlenwasserstofföl wurde innig vermischt mit der 1,Ofachen Menge der Theorie einer 0,1 n-Natriumhypochloritlösung, berechnet auf den Mercaptangehalt der Probe.
  • Die Kohlenwasserstoffschicht und die wäßrige Schicht wurden getrennt, und die verbrauchte Natriumhypochloritschicht wurde verworfen.
  • (b) Das Kohlenwasserstofföl wurde innig vermischt mit Natriumhydroxydlösung.
  • Die Kohlenwasserstoffölschicht und die wäßrige ätzalkalische Schicht wurden getrennt, und die- letztgenannte Schicht wurde verworfen. Behandlungsstufe 2 (c) Das Kohlenwasserstofföl wurde innig vermischt mit der 0,5fachen Menge der Theorie (berechnet auf den ursprünglichen Mercaptangehalt der Probe) einer 0,1 n-Natriumhypochloritlösung.
  • Das Kohlenwasserstofföl und die wäßrigen Schichten wurden getrennt, und die wäßrige Natriumhypochloritschicht wurde verworfen.
  • (d) Das erhaltene Kohlenwasserstofföl wurde mit 101/o seines Gewichts einer 2,0 n-Natronlauge gewaschen.
  • Proben der Kohlenwasserstofföle, die in jeder Stufe erhalten wurden, wurden analysiert; die erhaltenen Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle I zusammengestellt.
  • Die zum Schluß erhaltenen Kohlenwasserstofföle waren nicht mehr sauer, obwohl in beiden Behandlungsstufen zusammen nur das 1,5fache der Theorie an Hypochloritlösung angewendet wurde.
    Tabelle I
    Saures Öl, Saures Öl,
    Saures Öl, Saures Öl, Saures Öl, 1 Saures Öl, abgeleitet von abgeleitet von
    abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von Gemisch aus Gemisch aus
    direkt direkt direkt direkt direkt direkt
    destilliertem destilliertem destilliertem destilliertem destilliertem destilliertem
    Benzin Benzin Naphtha Naphtha und und
    reformiertem reformiertem
    Benzin Benzin
    A B C D E F
    Eigenschaften des sauren Kohlen-
    wasserstofföls vor der Behandlung:
    Spezifisches Gewicht bei 60/
    60° C Destillation ........ 0,648 0,644 0,7415 0,7415 0,7030 0,7030
    (Tabelle I, Fortsetzung)
    Saures Öl, Saures Öl,
    Saures Öl, Saures Öl Saures öl Saures Öl, abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von abgeleitet von Gemisch aus Gemisch aus
    direkt direkt
    direkt direkt direkt direkt destilliertem destilliertem
    destilliertem destilliertem destilliertem destilliertem und und
    Benzin Benzin Naphtha Naphtha reformiertem reformiertem
    Benzin Benzin
    A B C D E F
    Anfangssiedepunkt ..... 26° C 29° C 104° C 95,5° C 35° C 35° C
    90 0% übergegangen bei. . 67° C 64° C 143° C 143° C 141° C 141° C
    Endsiedepunkt ......... 99,5° C 100° C 160° C 160° C 170° C 170° C
    Mercaptangehalt ....... 0,029 0,029 0,025 0,026 0,020 0,023
    Eigenschaften von erfindungsgemäß
    behandelten Ölen:
    a) Nach Behandlung mit einer
    theoretischen Menge 1,0 n-Na-
    triumhypochloritlösung
    Mercaptangehalt ....... 0,018 0,020 0,022 0,020 0,014 0,016
    b) Nach Abtrennung des ver-
    brauchten Hypochlorits und
    Waschendes Öls mit 10 Volum-
    teilen 2 n-Natronlauge
    Mercaptangehalt ....... 0,0052 0,0042 0,013 0,013 0,0055 0,0064
    c) Nach Behandlung mit der
    0,5fachen theoretischen Menge
    0,10 n-Natriumhypochlorit
    Mercaptangehalt ....... 0,0019 0,0014 0,011 0,010 0,0032 0,0046
    d) Verbrauchtes Hypochlorit ab-
    getrennt, Öl gewaschen mit
    10 Volumprozent 2 n-Natron-
    lauge
    Mercaptangehalt ........ < 0,0004 < 0,0004 0,009 0,008 0,0014 0,0023
    Zu Vergleichszwecken wurden weitere sechs Proben der sauren Kohlenwasserstofföle A bis F einer üblichen raffinierenden Behandlung unterworfen, d. h., jedes Öl wurde in einer einzigen Stufe mit einer Natriumhydroxyd enthaltenden Lösung von Natriumhypochlorit behandelt, wobei die Lösung in bezug auf Natriumhypochlorit O,l0normal und in bezug auf das Natriumhydroxyd 1,5normal war. Das Öl wurde dann von der teilweise verbrauchten Behandlungslösung getrennt und mit wäßriger Natriumhydroxydlösung gewaschen. Es war jeweils die 4,5fache theoretische Menge an Natriumhypochlorit erforderlich, um die Kohlenwasserstofföle zu entsäuern. Beispiel 2 Ein saures Benzingemisch aus direkt destilliertem und thermisch reformiertem Benzin (Middle-East) wurde mit einer wäßrigen Lösung von Ätznatron vorbehandelt, bis es praktisch keinen Schwefelwasserstoff und keinen freien Schwefel, sondern nur noch 0,028 Gewichtsprozent Schwefel in der Form von Mercaptanen enthielt. Dieses Öl wurde den im Beispiel 1 angeführten Behandlungen unterworfen, mit der Abänderung, daß in der Behandlungsstufe 2 die 0,7fache theoretische Menge Natriumhypochlorits angewendet wurde. Das am Schluß erhaltene Benzin ergab einen negativen Doktortest. Beispiel 3 Ein saures Gemisch aus teils direkt destilliertem, teils thermisch reformiertem Benzin (Middle-East), welches einer Vorbehandlung mit einer wäßrigen Natronlauge unterworfen war, bis es praktisch keinen freien Schwefelwasserstoff und keinen freien Schwefel mehr, sondern nur noch 0,027 Gewichtsprozent Schwefel in Form von Mercaptanen enthielt, wurde in einer Anlage behandelt, welche dem vorstehend erläuterten Fließdiagramm entsprach. Die Bedingungen in den einzelnen Behandlungsstufen und gewisse Eigenschaften der in den verschiedenen Stufen erhaltenen Produkte sind in der nachstehenden Tabelle Il angeführt.
    Tabelle Il
    Durchflußmengen in Tonnen pro Tag
    Gesamtmenge des sauren Benzins .... 605
    Durch Hypochloritbehandlungsgefäße
    geführtes saures Benzin .......... 525
    Durch Nebenleitung T geführtes saures
    Benzin ......................... 80
    0,101 n-Natriumhypochloritlösung zum
    Mischventil E ................... 50
    0,101 n-Natriumhypochloritlösung zum
    Mischventil M .................. 50
    Eigenschaften der verschiedenen Behandlungslösungen Natriumhypochloritlösung fürMischventile Eund M 0,101 n-Na O C1 Hypochlorit in. verbrauchter Lösung aus Absetzgefäß F kein Teilweise verbrauchte Hypochloritlösung aus Absetzgefäß N ........ 0,046n-NaOCI Natriumhydroxydlösung in Absetzgefäß K ......... 4,0 n-NaOH Natriumhydroxydlösung in Sammelbehälter W .... 2,6n-NaOH Menge an verwendetem Natriumhypochlorit, bezogen auf den ursprünglichen Mecaptangehalt des Benzins, welches durch die Hypochloritbehandlungsgefäße strömt Erste Behandlungsstufe . . . 1, 14fache Zweite theoretische Menge Behandlungsstufe ... 0,62fache theoretische Menge
    Im Durchschnitt erzielte Eigenschaften
    verschiedener Benzinproben
    Mercaptan- Azidität
    gehalt
    Aus Absetzgefäß D nach vor-
    ausgegangener Wäsche ... 0,027 -
    Aus Absetzgefäß F ........ 0,013 0,076
    Aus Absetzgefäß K ........ 0,007 0,001
    Aus Absetzgefäß N ........ 0,003 0,051
    Aus Sammelbehälter W nach
    Waschen mit Lauge, vor
    Verschneiden mit saurem
    Benzin aus Leitung T .... 0,002 0,033
    Aus Sammelbehälter W nach
    Verschneiden mit saurem
    Benzin und nach Wäsche
    mit Lauge .....-.........- 0,0015 0,002
    Es war also die 1,76fache theoretische Menge Natriumhypochlorit, berechnet auf den Mercaptangehalt des tatsächlich mit Hypochlorit behandelten Benzins (525 tato), oder die 1,53fache theoretische Menge, berechnet auf den Mercaptangehalt des insgesamt eingesetzten Benzins (605 tato) erforderlich, um den vorstehend angegebenen Raffinationsgrad zu erzielen.
  • Zu Vergleichszwecken wurde eine Probe des gleichen Benzins, welches einer vorausgehenden Waschbehandlung mit einer wäßrigen Natronlauge unterworfen worden war und welches 0,027 Gewichtsprozent Schwefel in Form von Mercaptanen enthielt, der üblichen raffinierenden Behandlung, wie im Beispiel 1 beschrieben, unterworfen. Hierbei war jedoch die 4,5fache theoretische Menge an Natriumhypochlorit erforderlich, um den gleichen Raffinationsgrad wie vorstehend zu erzielen.
  • Beispiel 4 Ein saures Benzin, das 50% eines direkt destillierten Benzins und 50% eines thermisch reformierten Benzins enthielt, welche überwiegend aus Middle-East-Erdölen stammten, wurde mit einer wäßrigen Natronlauge gewaschen, bis es praktisch keinen Schwefelwasserstoff und keinen freien Schwefel, sondern nur noch 0,0242 Gewichtsprozent Schwefel in Form von Mercaptanen enthielt. Das Benzin wurde in einer Anlage gemäß dem beschriebenen Fließdiagramm behandelt. Die verwendeten Natriumhypochloritlösungen enthielten freies Natriumhydroxyd, um die Korrosion der Apparatur zu verringern. Die Anlage wurde 24 Tage hindurch betrieben, und die Bedingungen in den einzelnen Behandlungsstufen sowie gewisse Eigenschaften der in verschiedenen Behandlungsstufen erhaltenen Produkte sind in der nachstehenden Tabelle HI zusammengestellt.
    Tabelle III
    Durchsatzgeschwindigkeit in Tonnen pro Tag
    Gesamtmenge des sauren Benzins .... 560
    Durch die Hypochloritbehandlungs-
    gefäße geführtes saures Benzin. .... 510
    Durch Nebenleitung T geführtes saures
    Benzin ......................... 50
    Hypochloritlösung zum ersten Misch-
    ventil E ........................ 40
    Hypochloritlösung zumzweiten Misch-
    ventil M ........................ 78
    Eigenschaften der verschiedenen Behandlungslösungen Starke Natriumhypochloritlösung eingeführt in Mischtank Q .......... 5,25 n-Na OCl Natriumhypochloritlösungen, eingeführt in Mischventile E und M ...... 0,106 n-Na O Cl -I-0,162 n-Na O H Hypochlorit in der verbrauchten Lösung aus Absetzgefäß F ........ kein Teilweise verbrauchte Hypochloritlösung aus Absetzgefäß N, durch Leitung P in Mischgefäß Q geführt 0,045 n-Na OCl Natriumhydroxydlösung im Absetzgefäß K ........ 2,5 n-Na O H Natriumhydroxydlösung im Sammelbehälter W ..... 2,0 n-NaOH Verwendete Menge an Natriumhypochlorit, berechnet auf ursprünglichen Mercaptangehalt des durch die Hypochloritbehandlungsgefäße geführten Benzins Erste Behandlungsstufe .... 1,10 der Theorie Zweite Behandlungsstufe ... 1,23 der Theorie
    Im Durchschnitt erzielte Eigenschaften
    verschiedener Benzinproben
    Mercaptan Azidität
    Behalt
    Aus Absetzgefäß D nach
    Wäsche mit Alkalilauge . . 0,0242 -
    Aus Absetzgefäß F ........ 0,0082 0,010
    Aus Absetzgefäß K ........ 0,0069 0,002
    Aus Absetzgefäß N ........ negativer -
    Doktortest
    Aus Sammelbehälter W nach
    Verschneiden mit saurem
    Benzin aus Nebenleitung T
    und nach Laugenwäsche . . 0,0013 0,002
    Es war also das 2,33fache der Theorie an Natriumhypochlorit, berechnet auf den Mercaptangehalt des tatsächlich mit Hypochlorit behandelten Benzins (510 tato), oder das 2,12fache der Theorie, berechnet auf den Mercaptangehalt des insgesamt eingesetzten Benzins (560 tato), erforderlich, um den angegebenen Raffinationsgrad zu erzielen.
  • Zu Vergleichszwecken wurde dieselbe Benzinsorte nach einer vorausgehenden Wäsche mit wäßriger Natronlauge der üblichen Raffinationsbehandlung unterworfen (vgl. Beispiel 1).
  • Es wurde festgestellt, daß das 4,7fache der Theorie an Natriumhypochlorit, berechnet auf den Mercaptangehalt (0,0242 Gewichtsprozent Schwefel) des Gesamtbenzins, erforderlich war, um den gleichen Raffinationsgrad zu erzielen.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Mehrstufenverfahren zur Herstellung eines entsäuerten Kohlenwasserstofföles aus einem Mercaptane, aber im wesentlichen keinen Schwefelwasserstoff enthaltenden Kohlenwasserstofföldestillat unter Anwendung wäßriger Hypochloritlösung und wäßriger Ätzalkalilösung, dadurch gekennzeichnet, daß das saure Kohlenwasserstoffdestillat einer Zweistufenbehandlung unterworfen wird, wobei jede Stufe die aufeinanderfolgende Einwirkung und Abtrennung einer wäßrigen Alkali- oder Erdalkalihypochloritlösung und wäßriger Ätzalkahlösung umfaßt und die genannte Hypochloritlösung in der ersten Stufe in Mengen zwischen dem 0,5- und 2fachen der Theorie, berechnet auf die in diesem Destillat enthaltenen Mercaptane, und in der zweiten Stufe in solcher Menge angewandt wird, daß die Gesamtmenge, welche in den beiden Stufen zusammen verwendet wird, zwischen dem 1,3- und 3fachen der Theorie, berechnet auf die ursprünglich in dem genannten Destillat enthaltenen Mercaptane, beträgt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung des Destillats mit wäßriger Hypochloritlösung in der ersten Stufe mit der 0,8- bis 1,6fachen Menge der Theorie, vorzugsweise mit etwa der theoretischen Menge, an Hypochlorit durchgeführt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung des Destillats mit wäßriger Hypochloritlösung in der zweiten Stufe mit einer solchen Menge Hypochlorit durchgeführt wird, daß die insgesamt in der ersten und zweiten Stufe verwendete Menge zwischen dem 1,4- und 2,4fachen der Theorie liegt.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Hypochlorit Natriumhypochlorit oder Calciumhypochlorit verwendet wird.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die wäßrige Hypochloritlösung, welche in der ersten oder in der zweiten Stufe verwendet wird, in bezug auf Hypochlorit 0,05normal bis 3,Ononnal ist.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die in der ersten oder in der zweiten Stufe verwendete wäßrige Hypochloritlösung von 0,05 bis 1,0 Gewichtsprozent freies Alkali- oder Erdalkalihydroxyd enthält.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß eine oder mehrere der verwendeten wüßrigen Atzalkalilösungen 6 bis 20 Gewichtsprozent Alkahhydroxyd enthalten. B. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß alle angeführten Behandlungsstufen bei Temperaturen zwischen 0 und 50° C, vorzugsweise bei Raumtemperatur, durchgeführt werden. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 578155, 944 513; USA: Patentschriften Nr. 1627 338, 1552 830, 2 721166; britische Patentschrift Nr. 184 281. In Betracht gezogene ältere Patente: Deutsches Patent Nr. 957 591.
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