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DE1105161B - Verfahren zum Stabilisieren von makromolekularem Polyformaldehyd - Google Patents

Verfahren zum Stabilisieren von makromolekularem Polyformaldehyd

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Publication number
DE1105161B
DE1105161B DEB55831A DEB0055831A DE1105161B DE 1105161 B DE1105161 B DE 1105161B DE B55831 A DEB55831 A DE B55831A DE B0055831 A DEB0055831 A DE B0055831A DE 1105161 B DE1105161 B DE 1105161B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyformaldehyde
macromolecular
methyl
phenyl
stabilized
Prior art date
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Pending
Application number
DEB55831A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Wolfgang Hellmayr
Dr Adolf Hrubesch
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to NL127898D priority Critical patent/NL127898C/xx
Priority to BE597962D priority patent/BE597962A/xx
Priority to NL258830D priority patent/NL258830A/xx
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB55831A priority patent/DE1105161B/de
Priority to GB4189660A priority patent/GB895115A/en
Priority to FR846435A priority patent/FR1281481A/fr
Publication of DE1105161B publication Critical patent/DE1105161B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/29Compounds containing one or more carbon-to-nitrogen double bonds
    • C08K5/30Hydrazones; Semicarbazones

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyamides (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polyethers (AREA)

Description

DEUTSCHES
Es ist bekannt, Formaldehyd zu makromolekularem Polyformaldehyd zu polymerisieren. Makromolekularer Polyformaldehyd muß gegen den Abbau in der Hitze, der von den Kettenenden her erfolgt, stabilisiert werden. Dies kann man z. B. durch Behändem des makromolekularen Polyformaldehyds mit Essigsäureanhydrid erreichen. Der so vorstabilisierte Polyformaldehyd ist aber noch insbesondere in der Hitze sauerstoffempfmdlich und muß darum noch weiterstabilisiert werden. Es tritt beim Erhitzen von makromolekularem Polyformaldehyd, insbesondere beim Verformen des Polymeren in der Schmelze, nicht nur leicht eine Abspaltung von monomerem Formaldehyd auf, sondern außerdem spalten unter dem Einfluß des Luftsauerstoffs die linearen Ketten in kurzer Zeit in Bruchstücke auf. Dadurch sinkt das mittlere Molekulargewicht, und die mechanischen Eigenschaften der Polymerisate verschlechtern sich erheblich.
Man hat darum schon makromolekularem Polyformaldehyd, dessen Endgruppen in üblicher Weise verschlossen waren, vor der Verformung sogenannte Antioxydantien zugesetzt. Als Antioxydantien wurden z. B. Hydrazine oder Hydrazide sowie aromatische Amine, Harnstoffe oder auch Phenole verwendet. Mit diesen Verbindungen, insbesondere mit solchen, die phenolische Gruppen enthalten, kann man den Abbau des makromolekularen Polyformaldehyds schon weitgehend verhindern. Die erzielten Ergebnisse sind jedoch nocli immer nicht befriedigend, insbesondere weil die in bekannter Weise stabilisierten Polymerisate während und zum Teil auch noch nach der Verarbeitung zur Verfärbung neigen.
Es wurde nun gefunden, daß man makromolekularen Polyformaldehyd, dessen Endgruppen in üblicher Weise verschlossen wurden, gegen den Abbau und Verfärbung durch Hitze und Sauerstoff durch stickstoffhaltige Verbindungen vorteilhaft stabilisieren kann, wenn man als stickstoffhaltige Verbindungen Hydrazone der allgemeinen Formel
—CH = N—n:
.R1
1R2
40
verwendet. In der angegebenen Formel können R1, R2 und R8 Alkyl-, Cycloalkyl- oder Arylrest sein.
Geeignete Hydrazone sind beispielsweise ct-N-Methyl-N-phenylbenzaldehydhydrazon, a-N-Methyl-N-phenyl-0,0 - di - tert.butyl - ρ - hydroxy - benzaldehydhydrazon, α - N - Methyl - N -phenyl - piperonalhydrazon, α - N - Methyl-N-phenyl-vanillinhydrazon, a-N-Methyl-N-tolyl-benzaldehydhydrazon oder ct-N-Butyl-N-phenyl-benzaldehydhydrazon. Als besonders wirksam haben sich Hydrazone, in denen R3 Arylrest bedeutet, erwiesen. Hierbei kann der Arylrest auch noch substituiert sein.
Verfahren zum Stabilisieren
von makromolekularem Polyformaldehyd
Anmelder:
Badische Anilin- & Soda-Fabrik
Aktiengesellschaft,
Ludwigshafen/Rhein
Dr. Wolfgang Hellmayr, Mannheim,
und Dr. Adolf Hrubesch, Ludwigshafen/Rhein,
sind als Erfinder genannt worden
Die Hydrazone werden zweckmäßig in einem indifferenten organischen Lösungsmittel, beispielsweise in Aceton, Petroläther, Benzol, Tetrachlorkohlenstoff, Methanol oder Äthanol gelöst. Mit den Lösungen wird dann der makromolekulare Polyformaldehyd verknetet. Im allgemeinen benötigt man nur verhältnismäßig geringe Mengen der Hydrazone, um eine gute Stabilisierung zu bewirken. Dise Mengen liegen bei etwa 0,05 bis 10 Gewichtsprozent, vorzugsweise 0,5 bis 1 Gewichtsprozent, bezogen auf die Mengen des zu stabilisierenden Polyformaldehyds.
Die erfindungsgemäß verwendeten Stabilisatoren sind besonders wirksam, wenn man sie zusammen mit etwa 0,1 bis 10 Gewichtsprozent, bezogen auf die Menge des zu stabilisierenden Polyformaldehyds, eines Polyamids oder Mischpolyamids, anwendet. Als Polyamide kommen z. B. die Polykondensationsprodukte aus Adipinsäure und Hexamethylendiamin oder Polycaprolactam in Frage. Mischpolyamide sind beispielsweise die Polykondensationsprodukte aus Adipinsäure und Hexamethylendiamin und Caprolactam oder solche aus diesen beiden Komponenten und Bis-(p-aminocyclohexyl)-methan. Auch Mischpolymere aus Caprolactam und Capryllactam bzw. Önanthlactam können zusammen mit den genannten Stabilisatoren angewendet werden.
Die erfindungsgemäß stabilisierten makromolekularen Polyformaldehyde sind thermisch sehr stabil und verfärben sich auch beim längeren Erhitzen in Gegenwart von Sauerstoff kaum noch. Die in der Zeiteinheit thermisch abgespaltenen Mengen an Formaldehyd sind nur noch sehr gering. Die Polymerisate können darum verspritzt und auf den üblichen Verarbeitungsmaschinen bei Temperaturen bis zu etwa 2300C behandelt werden, ohne daß ein Abbau oder eine Verfärbung eintritt.
109 577/428
Die in den Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.
Beispiel 1
100 Teile eines Polyformaldehyds, dessen Endgruppen mit Acetatgruppen verschlossen wurden, mit der Gründviskosität 2,9 werden mit 100 Teilen Aceton, in denen 1 Teil a-N-Methyl-N-phenyl-benzaldehydhydrazon gelöst ist, vermengt. Das Produkt wird dann im Vakuum bei 80° C 30 Minuten getrocknet.
Je 200 mg des so stabilisierten Produktes werden in einer Zersetzungs-Glasapparatur im Thermostat auf 2220C erhitzt. Der depolymerisierte Formaldehyd und
andere gasförmige Zersetzungsprodukte — im wesentlichen Ameisensäure — werden durch Luft, die über das Produkt geleitet wird, aus dem heißen Raum entfernt. Die thermische Stabilität des Produktes wird bestimmt, indem die Gewichtsabnahme durch Rückwaage nach 20, 40 und 80 Minuten Versuchsdauer gemessen wird.
Das Ergebnis ist aus der Tabelle 1 zu entnehmen, wo außer der Gewichtsabnahme die Änderung der Grundviskosität der Proben im Verlauf der Erhitzung angegeben wird. Zum Vergleich sind in der Tabelle die Meßdaten für mit 2,2'-Methylen-bis-(3-äthyl-6-tertiärbutylphenol) stabilisiertem und für unstabilisiertem Polyformaldehyd angegeben.
TabeUe 1
Acetylierter Polyformaldehyd ([77] =2,9 in Luft bei 222° C)
Zugesetztes Antioxydans
(l°/o)
Zersetzter Polyform
aldehyd in Prozent
nach Minuten
20 "j 40 I 80
54
28
11
72
44
17
20 [η] nach
Minuten
40
80 Verfärbung
erst nach
Minuten
Keines 46
7
5
0,3
1,4
2,7
0,2
0,65
2,4
~0,l
0,5
1,9
keine
10
keine
2,2'-Methylen-bis- (3-äthyl-6-tert. butylphenol)
a-N-Methyl-N-phenyl-benzaldehydhydrazon ...
Beispiel 2
Auf die im Beispiel 1 angegebene Art wird je eine Probe eines acetylierten Polyformaldehyds mit der Grundviskosität 1,34 mit je 1% a-N-Methyl-N-phenylbenzaldehydhydrazon bzw. 2,2'-Methylen-bis-(3-äthyl-6-tertiärbutylphenol) stabilisiert. Den Gemengen wurden nun noch je 3°/0 eines Mischpolyamids (MP) aus gleichen
Teilen Adipinsäure, Hexamethylendiamin, Caprolactam und Bis-(p-aminocyclohexyl)-methan, das zuvor in 70 Teilen Methanol, 20 Teilen Benzol und 10 Teilen . Wasser gelöst wurde, zugesetzt, und das Ganze wurde verknetet und, wie im Beispiel 1 beschrieben, getrocknet. Das Ergebnis der Stabilitätsprüfung geht aus der Tabelle 2 hervor.
TabeUe 2
Acetylierter Polyformaldehyd mit 3°/0 Polyamid ([η] = 1,34 in Luft bei 222° C)
Zugesetztes Antioxydans
(I0W
20 Zer
aid«
rm-
:ent
80 20 [ή] nach Minuten
I 40 I
80
Keines 11
1
1
34
6
4
0,8
1,25
1,25
0,35
0,95
1,0
a-N-Methyl-N-phenyl-benzaldehydhydrazon ...
2,2'-Methylen-bis- (3-äthyl-6-tert. butylphenol)
setzter Polyfo
:hyd in Proi
nach Minuten
40
0,7
1,08
1,13
23
3
2
Beispiel 3 viskosität 1,66 mit je 1 °/0 a-N-Methyl-N-phenyl-salicyl-
Wie im Beispiel 1 wird je eine Probe eines acetylierten 50 aldehydhydrazonbzw.2,2'-Methylen-bis-(3-äthyl-6-tertiär- und mit 3 % des im Beispiel 2 beschriebenen Mischpoly- butylphenol) stabilisiert. Das Prüfungsergebnis geht aus amids stabilisierten Polyformaldehyds mit der Grund- der Tabelle 3 hervor.
TabeUe 3
Acetylierter Polyformaldehyd mit 3% Polyamid ([η] = 1,66 in Luft bei 222° C)
Zugesetztes Antioxydans
(l°/o)
20 Zersetzter Polyfo
aldehyd in Proi
nach Minuten
I 40
rm-
:ent
80 20 [ij] nach Minut
I 40
an 80
Keines 4
2
1,5
26,5
8
6
1,2
1,3
1,6
0,5
0,5
1,1
a-N-Methyl-N-phenyl-benzaldehydhydrazon...
a-N-Methyl-N-phenyl-salicylaldehydhydrazon..
7,5
3
2,5
0,8
1,3
1,35
Beispiel 4 diamid und 0,125 Teilen pulverförmigem a-N-Methyl-
100 Teile eines pulverförmigen Polyformaldehyds mit N - phenyl - benzaldehydhydrazon vermischt. Diese
der Grundviskosität 1,6 werden trocken in einer Kugel- Mischung wird anschließend bei 2050C mittels einer mühle mit 0,35 Teilen pulverförmigem Dimethyloladipin- Schneckenpresse stranggepreßt. Der erhaltene Strang säurediamid, 0,35 Teilen pulverförmigem Adipinsäure- 70 wird granuliert und erneut bei 205° C stranggepreßt.
Das Produkt, das auch nach dem zweiten Verpressen noch weiß ist, wird granuliert. Die Grundviskosität beträgt 1,54.
200 mg des Produktes werden in einer Zersetzungsapparatur auf 220° C erhitzt. Wie im Beispiel 1 beschrieben, wird die thermische Stabilität des Produktes bestimmt. Das Ergebnis ist aus der Tabelle 4 zu entnehmen.
TabeUe 4
Acetylierter Polyformaldehyd mit 0,35% Dimethyloladipinsäurediamid, 0,35 °/0 Adipinsäurediamid undO, 125 °/0 α - N - Methyl - N - phenyl - benzaldehydhydrazon nach zweimaligem Strangpressen in Luft bei 222° C
Zersetzter Polyformaldehyd
in Prozent nach Minuten
10 20 40 80
0,4 0,8 2,1 5,4

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Stabilisieren von makromolekularem Polyformaldehyd, dessen Endgruppen in üblicher Weise verschlossen wurden, gegen den Abbau und Verfärbung durch Hitze und Sauerstoff durch stickstoffhaltige Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man als stickstoffhaltige Verbindungen Hydrazone der allgemeinen Formel
R3 —CH = N-
in der R1, R2 und R3 Alkyl-, Cycloalkyl- oder Arylrest sein können, verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als stickstoffhaltige Verbindungen die Hydrazone sowie Polyamide verwendet werden.
ι 109577/4.28 4.61
DEB55831A 1959-12-09 1959-12-09 Verfahren zum Stabilisieren von makromolekularem Polyformaldehyd Pending DE1105161B (de)

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NL127898D NL127898C (de) 1959-12-09
BE597962D BE597962A (de) 1959-12-09
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1143637B (de) * 1961-03-11 1963-02-14 Hoechst Ag Schiffsche Basen zum Stabilisieren von Polyacetalen
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