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DE1189066B - Verfahren zur Herstellung von Olefinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Olefinen

Info

Publication number
DE1189066B
DE1189066B DEB72850A DEB0072850A DE1189066B DE 1189066 B DE1189066 B DE 1189066B DE B72850 A DEB72850 A DE B72850A DE B0072850 A DEB0072850 A DE B0072850A DE 1189066 B DE1189066 B DE 1189066B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
catalyst
silica gel
silica
chlorinated
dehydrochlorination
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEB72850A
Other languages
English (en)
Inventor
Leslie Ernest Addy
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
British Hydrocarbon Chemicals Ltd
Original Assignee
British Hydrocarbon Chemicals Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by British Hydrocarbon Chemicals Ltd filed Critical British Hydrocarbon Chemicals Ltd
Publication of DE1189066B publication Critical patent/DE1189066B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C1/00Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
    • C07C1/26Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon starting from organic compounds containing only halogen atoms as hetero-atoms
    • C07C1/30Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon starting from organic compounds containing only halogen atoms as hetero-atoms by splitting-off the elements of hydrogen halide from a single molecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2521/00Catalysts comprising the elements, oxides or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium or hafnium
    • C07C2521/06Silicon, titanium, zirconium or hafnium; Oxides or hydroxides thereof
    • C07C2521/08Silica

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Olefinen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Olefinen durch Dehydrochlorierung von Alkylchloriden.
  • Die Umwandlung von chlorierten Normalparaffinen in Olefine durch Dehydrochlorierung in der Dampfphase über einem Katylysator ist bekannt. Bei vielen Katalysatoren findet Isomerisierung durch Umordnung des Gerüstes während der Dehydrochlorierungsreaktion statt, wobei verzweigte Olefine gebildet werden. Dies ist nachteilig, beispielsweise in Fällen, in denen in erster Linie geradkettige Olefine für die Herstellung von waschaktivem Alkylat oder von Weichmacheralkoholen gewünscht werden.
  • Durch die Erfindung wird dieser Nachteil behoben.
  • Sie betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Olefinen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man chlorierte Normalparaffine mit 4 bis 20 Kohlenstoffatomen bei erhöhter Temperatur mit einem Katalysator auf Basis von Kieselsäure zusammenbringt, der mit einer Alkaliverbindung vorbehandelt worden ist.
  • Als Katalysatoren kommen für das Verfahren gemäß der Erfindung solche auf der Basis von Kieselsäuregel und Kieselsäure-Aluminiumoxyd in Frage.
  • Bevorzugt als Katalysator wird Kieselsäuregel von verhältnismäßig großem Porendurchmesser, beispielsweise von mehr als etwa 40 Å. Der Katalysator wird einer Vorbehandlung mit einer Alkaliverbindung, z. B. einem Alkalihydroxyd, -carbonat oder -halogenid, unterworfen. Vorzugsweise wird die Vorbehandlung des Katalysators mit einer wäßrigen Lösung von Natrium- oder Kaliumhydroxyd oder -chlorid, insbesondere mit Kaliumverbindungen vorgenommen.
  • Zweckmäßig enthält der erhaltene Katalysator etwa 0,001 bis 0,25 Äquivalente, vorzugsweise 0,01 bis 0,2 g-Äquivalente der Alkaliverbindung pro 100 g Katalysator. Nach der Imprägnierung wird der Katalysator durch Erhitzen an der Luft, beispielsweise auf 120"C, getrocknet. Während der Dehydrochlorierung wird eine gewisse Kohlenstoffmenge auf den Katalysator abgelagert. Hierdurch wird er schließlich deaktiviert, so daß er in gewissen Abständen durch Erhitzen an der Luft oder unter sauerstoffhaltigen Gasen auf Temperaturen von nicht mehr als 550"C, wobei der Kohlenstoff abgebrannt wird, regeneriert wird.
  • Als Ausgangsmaterialien für das Verfahren gemäß der Erfindung dienen chlorierte Normalparaffine mit 4 bis 20 Kohlenstoffatomen. Besonders geeignet sind Fraktionen von chlorierten Normalparaffinen im Bereich von C9 bis C18, vorzugsweise von C10 bis C16.
  • Da bei den stärker chlorierten Ausgangsmaterialien die Neigung zur Isomerisierung durch Gerüstumlagerung besteht, verwendet man als Ausgangsmaterialien vorzugsweise chlorierte Paraffine, die bis zu einem verhältnismäßig niedrigen Grad chloriert worden sind.
  • Bei der Verarbeitung von chlorierten Ausgangsmaterialien mit hohem Chloridgehalt können Verdünnungsmittel, die unter den Dehydrochlorierungsbedingungen inert sind, z. B. Stickstoff oder die niederen Paraffinkohlenwasserstoffe, in den Reaktor eingeführt werden.
  • Das in einem teilchlorierten Produkt vorhandene nicht umgewandelte Paraffin ist im allgemeinen ein geeignetes Verdünnungsmittel.
  • Die Dehydrochlorierung kann in der Flüssigphase unter Druck durchgeführt werden, vorzugsweise arbeitet man jedoch in der Dampfphase bei Temperaturen im Bereich von 200 bis 500"C, vorzugsweise von 300 bis 400"C. Die Reaktion wird zweckmäßig bei Drücken dicht bei Normaldruck durchgeführt, jedoch können auch erhöhte oder verminderte Drücke angewendet werden.
  • Die bei diesem Verfahren gebildeten Olefine können in üblicher Weise abgetrennt werden. In Fällen, in denen Gemische von Alkylchloriden, die Paraffine enthalten, in den Prozeß eingeführt werden und ein Olefin-Paraffin-Gemisch gebildet wird, kann dieses Gemisch unmittelbar (gegebenenfalls nach Entfernung einer zuweilen gebildeten sehr geringen Menge an hochsiedendem Nebenprodukt) in die Olefin verbrauchende Reaktion eingeführt werden. Die Alkylierung des Olefins zu Benzol und die Umwandlung des Olefins in Alkohole nach dem Oxo-Verfahren sind Falle, in denen das Olefin-Paraffin-Gemisch unmittelbar in dieser Weise verwendet werden kann.
  • Eine wichtige Anwendung des Verfahrens gemäß der Erfindung ist die Dehydrochlorierung von chlorierten Paraffinen (insbesondere chlorierten Normalparaffinen) im CrCi8-Bereich, vorzugsweise im Cl0-Cl6-Bereich, zwecks Herstellung von olefinischen Produkten, die sich für die Alkylierung zu Benzol unter Bildung von Alkylbenzolen für die Herstellung von Alkylbenzolsulfonat eignen. In diesem Fall kann das Produkt der Dehydrochlorierungsreaktion einschließlich des bei der Chlorierung nicht umgewandelten Paraffins unmittelbar in die Alkylierungsreaktion eingesetzt werden, in der das Olefin an Benzol gebunden wird. Das nicht umgesetzte Paraffin kann dann aus dem Alkylierungsprodukt zurückgewonnen und in die Chlorierung zurückgeführt werden. In diesem Fall sollte das Einsatzmaterial vorzugsweise nicht mehr als 4 Kohlenstoffatome enthalten, um die Abtrennung von nicht umgesetztem Paraffin aus dem gebildeten Alkylbenzol zu erleichtern.
  • Beispiel 1 Ein Kieselsäuregel mit einer Oberfläche von 300 m2/g, einem mittleren Porenvolumen von 1,04 cm3/g, einem Porendurchmesser von 139 Ä und einem Natriumgehalt von 0,2 Gewichtsprozent wurde imprägniert, indem 50 Gewichtsteilemit 75 Gewichtsteilen Wasser, das (in getrennten Chargen) 0,05, 0,5 und 5,0 Teile Kaliumhydroxyd enthielt, verrührt wurden. Das Wasser wurde dann durch Trocknen für 16 Stunden bei 120°C entfernt, wobei Katalysatoren erhalten wurden, die 0,1, 1 und 10 Gewichtsprozent KOH enthielten.
  • Die auf diese Weise hergestellten drei Katalysatoren wurden für die Dehydrochlorierung eines Einsatzmaterials verwendet, das durch Chlorierung einer C10-C14-Normalparaffinfraktion bis zu einem Chlorgehalt von 3,75 Gewichtsprozent hergestellt worden war. Folgende Dehydrochlorierungsbedingungen wurden angewendet: Temperatur ................ 356°C Druck ..................... Normaldruck Flüssigeinsatz ............. 1,27 V./V./Std.
  • Die Dehydrochlorierung betrug bei dem 0,1 °/o Alkali enthaltenden Katalysator 99C/o, bei dem 1 0/o Alkali enthaltenden Katalysator 91 % und bei dem 10 % Alkali enthaltenden Katalysator 89 %. Proben jedes Produkts wurden über einem Palladiumoxyd-Aktivkohle-Katalysator bei 20 bis 60°C hydriert, wobei die Olefine vollständig in Paraffine umgewandelt wurden. Die gaschromatische Analyse dieser hydrierten Produkte zeigte, daß nur Spuren von verzweigten Verbindungen, die im ursprünglichen Einsatz nicht vorhanden waren, gebildet worden waren. Ein Produkt, das unter Verwendung eines ohne Alkalizusatz hergestellten Kieselsäuregelkatalysators erhalten worden war, zeigte bei der Analyse auf diese Weise einen Gehalt von ungefähr 10 bis 150/o an verzweigten Paraffinen.
  • Beispiel 2 Unter Verwendung eines kleinporigen, als Trockenmittel geeigneten Gels mit einer Oberfläche von 655 m2/g, einem Porenvolumen von 0,60 cm3/g und einem mittleren Porendurchmesser von 36 Ä wurde eine Reihe von Kieselsäuregel-Katalysatoren hergestellt, die mit Alkalihalogenid imprägniert wurden.
  • Das Gel (50 Gewichtsteile) wurde mit einer solchen Menge einer wäßrigen Lösung des jeweiligen Halogenids gerührt, daß das Gel gerade vollständig befeuchtet wurde, ohne daß überschüssiges freies Wasser zurückblieb. Die hierzu erforderliche Lösungsmenge betrug 1,5 cm3/g Gel. Nach vollständiger Vermischung wurde das Gel eine Stunde bei 120°C unter Rühren getrocknet und dann (ohne Rühren) über Nacht bei 120°C gehalten. Abschließend wurde das Gel 30 Minuten auf 2000 C erhitzt und dann in einen Röhrenreaktor gefüllt. Hier wurde es fertiggetrocknet, indem ein Inertgasstrom bei 390°C durchgeleitet wurde.
  • Bei einer Temperatur von 380 bis 390°C und Normaldruck wurde sekundäres Chlorpentan in einer Menge von 0,125 Volumteilen (als Flüssigkeit gerechnet) pro Volumteil Katalysator pro Stunde in Mischung mit 10 Mol Inertgas pro Mol Chlorpentan durch den Reaktor geleitet. Die aus dem Reaktor austretenden Reaktionsprodukte wurden gekühlt, um das Penten zu kondensieren. Die Flüssigprodukte wurden zur Entfernung von Chlorwasserstoff mit Wasser gewaschen. Der Prozentsatz an verzweigten Pentenen in dem gebildeten Olefin wurde durch gaschromatische Analyse bestimmt. Die Ergebnisse, die durch Zusatz von Natrium- und Kaliumchlorid zu den Katalysatoren erhalten wurden, sind in Tabelle 1 aufgeführt.
  • Die Entfernung des Chlorwasserstoffes aus dem Chlorpentan war in allen Fällen praktisch vollständig.
  • Tabelle 1 Einfluß des Zusatzes von Natrium- und Kaliumchlorid zu Dehydrochlorierungskatalysatoren auf Basis von Kieselsäuregel
    %verzweigtes Penten
    Katalysator in den Dehydrochlo- C5-Spaltung
    rierungsprodukten
    Kieselsäuregel allein, ohne Chloridzusatz ................... 11,2 Spaltung fand statt
    Kieselsäuregel mit 0,007 Äquivalenten NaCl pro 100 g Kieselsäure 4,2
    Kieselsäuregel mit 0,02 NaCl-Äquivalenten pro 100 g Kieselsäure 8,2
    Kieselsäuregel mit 0,09 NaCl-Äquivalenten pro 100 g Kieselsäure 8,4
    Kieselsäuregel mit 0,007 KCl-Äquivalenten pro 100 g Kieselsäure 1,2 leichte Krackung
    Kieselsäuregel mit 0,02 KCl-Äquivalenten pro 100 g Kieselsäure nicht festgestellt nicht festgestellt
    Kieselsäuregel mit 0,092 KCl-Äquivalenten pro 100 g Kieselsäure nicht festgestellt nicht festgestellt
    Beispiel 3 Die gemäß Beispiel 2 hergestellten Katalysatoren wurden zur Dehydrochlorierung eines Gemisches von C10-C13-Normalparaffinen verwendet, das bis zu einem Chlorgehalt von 3,75 Gewichtsprozent chloriertworden war. Die Dehydrochlorierung wurde bei 380 bis 395°C und Normaldruck durchgeführt. Der flüssige chlorierte Einsatz wurde in einer Menge von 1,25 V./V./Std.
  • (gerechnet als Flüssigkeit) in den Reaktor gepumpt.
  • Bei Verwendung des Kieselsäuregelkatalysators, der kein Chlorid enthielt, fand erhebliche Krackung statt.
  • Durch Zusatz von Natrium- und Kaliumchlorid wurde die Krackung erheblich verringert. Ebenso wurde die Bildung von verzweigten Isomeren während der Dehydrochlorierung stark reduziert.
  • Beispiel 4 Eine Reihe von Katalysatoren wurde auf die in Beispiel 2 beschriebene Weise unter Verwendung eines großporigen Silikagels mit einer Oberfläche von 300m2/g, einem Porenvolumen von 1,04cm3/g und einem mittleren Porendurchmesser von 139 Ä hergestellt. Eine Reihe von Versuchen, bei denen geradkettige Chlorpentane dehydrochloriert wurden, wurde dann unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 durchgeführt. Bei keinem dieser Versuche - auch in Abwesenheit von zugesetztem Chlorid - wurde eine wesentliche Krackung festgestellt, und die Entfernung des Chlors war praktisch vollständig. Der Prozentsatz an verzweigten Isomeren in den Produkten ist in Tabelle 2 angegeben.
  • Tabelle 2
    % verzweigte Isomere in den
    Katalysator
    dehydrochlorierten Produkten
    Kieselsäuregel ohne Chloridzusatz ..................................... 6,5
    Kieselsäuregel + 0,007 NaCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure ......... 4,3
    Kieselsäuregel + 0,065 NaCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure ......... nicht festgestellt
    Kieselsäuregel +0,08 NaCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure .......... nicht festgestellt
    Kieselsäuregel + 0,002 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure ........... 6,8
    Kieselsäuregel + 0,007 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure .......... 3,0
    Kieselsäuregel + 0,014 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure .......... nicht festgestellt
    Kieselsäuregel + 0,02 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure ............ nicht festgestellt
    Kieselsäuregel + 0,09 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure ........... nicht festgestellt
    BeispielS Einige der gemäß Beispiel 4 hergestellten Katalysatoren wurden verwendet, um ein Gemisch von C10-C18-Normalparaffinen, das bis zu einem Chlorgehalt von 3,75 Gewichtsprozent chloriert worden war, unter den im Beispiel 3 genannten Reaktionsbedingungen zu dehydrochlorieren. Es wurde keine nennenswerte Krackung festgestellt, aber das unbehandelte Gel führte zur Bildung einer erheblichen Menge an verzweigten Isomeren. Diese Menge wurde durch Zusatz der Chloride vermindert. Bei Verwendung des Kieselsäuregels, das 0,002 KCl-Äquivalente pro 100 g Kieselsäure enthielt, fand noch eine erhebliche Bildung an Isomeren durch Gerüstumlagerung statt. Bei Verwendung des Gels, das 0,02 Äquivalente pro 100 g Kieselsäure enthielt, konnte diese Isomerenbildung nicht festgestellt werden. Der Chloridzusatz senkte nicht den Umsatz, wie sich aus den folgenden Zahlen für restliches Chlor ergibt, das in den flüssigen dehydrochlorierten Produkten gefunden wurde.
  • Tabelle 3
    Zurückgewonnenes HCl,
    Restliches Chlor im Produkt,
    Katalysator % der Theorie, bezogen auf
    Teile je Million
    den Chlorgehalt des Einsatzes
    Unbehandeltes Kieselsäuregel 670 97
    Kieselsäuregel + 0,07 NaCl-Äquivalente pro 100 g
    Kieselsäure .................................. | 650
    Kieselsäuregel + 0,08 NaCI-Äquivalente pro 100 g
    Kieselsäure .................................. |250 | 95
    Kieselsäuregel + 0,002 KCl-Äquivalente pro 100 g
    Kieselsäure 620 ~
    Kieselsäuregel + 0,02 KCl-Äquivalente pro 100g
    Kieselsäure ................................. 330 98
    Beispiel 6 Ein KCI enthaltender Katalysator wurde hergestellt, in dem das großporige Kieselsäuregel von Beispiel 4 mit wäßrigem Kaliumchlorid wie folgt behandelt wurde: Das Gel (1400 Gewichtsteile) wurde 20 Minuten mit 2260 Teilen Wasser gerührt, das etwa 22 Gewichtsteile Kaliumchlorid enthielt. Das überschüssige Wasser wurde abfiltriert. Der feuchte Katalysator wurde über Nacht in einem trockenen Stickstoffstrom, dann 16 Stunden bei 110°C in einem Ofen und abschließend 2 Stunden bei 200°C getrocknet. Der fertige trockene Katalysator hatte einen Kaliumchloridgehalt von 1,5 Gewichtsprozent. Der Katalysator wurde dann in einen Röhrenreaktor geführt und dort bei der Reaktionstemperatur fertiggetrocknet.
  • Eine Reihe von Versuchen wurde durchgeführt, bei denen das im Beispiel 3 beschriebene chlorierte Cl0-CX3-Paraffin bei Normaldruck dehydrochloriert wurde. Der zurückgewonnene Chlorwasserstoff und der Restchlorgehalt des Flüssigprodukts wurden ermittelt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 zusammen mit den Raumströmungsgeschwindigkeiten und angewendeten Temperaturen genannt.
  • Tabelle 4
    Temperatur
    Dehydrochlorierungsbedingungen
    300°C 300°C 300°C 370°C 370°C 370°C
    Raumgeschwindigkeit (V./V./Std.) ................ 0,17 0,67 1,3 0,17 0,67 1,3
    Als HCl aus dem Einsatz entferntes Chlor (%) ...... 99,2 94,9 93,0 99,0 99,3 98,6
    Gewichtsprozent Cl2 im Gesamtflüssigprodukt ...... 0,034 0,21 0,29 0,04 0,03 0,06
    In keinem Fall zeigten die Flüssigprodukte nennenswerte Mengen an Isomeren, die durch Gerüstumlagerung gebildet worden waren.
  • Beispiel 7 Eine Reihe von Katalysatoren wurde hergestellt, indem das Kieselsäuregel von Beispiel 1 mit verschiedenen Mengen an Alkalioxyden auf die im Beispiel 1 beschriebene Weise imprägniert wurde. Diese Kataly- satoren wurden zur Dehydrochlorierung von sekundärem Chlorpentan verwendet. Die Reaktion wurde bei 380 bis 3900 C, Normaldruck und unter Einsatz von 0,125 Volumteilen flüssigem Chlorpentan pro Volumteil Katalysator pro Stunde durchgeführt. Gleichzeitig wurden 10 Mol Inertgas pro Mol Chlorpentan eingeführt. Die Produkte wurden wie im Beispiel 2 isoliert und analysiert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle 5 aufgeführt.
  • Tabelle 5
    %verzweigtes Penten
    Katalysator im dehydrochlorierten C,-Spaltung
    Produkt
    Kieselsäuregel ohne Zusatz von Alkalihydroxyd 6,5 nicht festgestellt
    Kieselsäuregel mit 0,02 NaOH-Ãquivalenten pro 100 g Katalysator - nicht festgestellt
    Kieselsäuregel mit 0,002 KOH-Äquivalenten pro 100 g Katalysator 2,7 nicht festgestellt
    Kieselsäuregel mit 0,02 KOH-Äquivalenten pro 100 g Katalysator - nicht festgestellt
    Bei allen Versuchen wurde praktisch vollständige Dehydrochlorierung erreicht.
  • Beispiel 8 Die Katalysatorherstellung und die Versuche gemäß Beispiel 7 wurden wiederholt, wobei das Kieselsäuregel von Beispiel 2 verwendet wurde und 0,06 Lithiumhydroxyd-Äquivalente der Kieselsäure zugesetzt wurden. Dieser Katalysator ergab praktisch vollständige Dehydrochlorierung von sekundärem Chlorpentan, und das Produkt enthielt nur eine Spur an verzweigten Pentenen im Vergleich zu 11,2 01o bei Verwendung des unbehandelten Gels. Bei Verwendung des letzteren trat ebenfalls eine erhebliche Menge an Spaltprodukten von niedrigerem Molekulargewicht auf. Bei dem mit Lithiumhydroxyd behandelten Katalysator wurde keine Krackung festgestellt.
  • Beispiel 9 Eine C10-C13-Normalparaffinfraktion, die 97% Normalparaffine enthielt, wurde bis zu einem Chlorgehalt von 4,19 Gewichtsprozent chloriert. Das chlorwasserstofffreie Produkt wurde in einem adiabatisch betriebenen Versuchsreaktor dehydrochloriert, in den 6 1 eines Katalysators eingesetzt wurden, der aus dem großporigen Gel von Beispiel 1 hergestellt worden war und 0,011 KOH-Äquivalente pro 100g Katalysator enthielt. Der chlorierte Einsatz wurde vor dem Eintritt in den Reaktor durch einen Vorwärmer gepumpt und auf eine Temperatur von 3800 C gebracht. Die Gesamteinsatzmenge betrug 31 pro Stunde, gerechnet als Flüssigkeit. Am Reaktoraustritt herrschte praktisch Normaldruck. Das Flüssigprodukt wurde kondensiert und durch einen Inertgasstrom von Chlorwasserstoff befreit. Dieses Inertgas wurde nach Entfernung des Chlorwasserstoffes durch Wasserwäsche und nach dem Trocknen im Kreislauf geführt. Der als Produkt erhaltene flüssige Kohlenwasserstoff hatte den Olefin gehalt, der aus der Entfernung des Chlors als Chlorwasserstoff zu erwarten war. 96 0/o des Chlors waren entfernt worden. Eine Probe des Kohlenwasserstoffs wurde vollständig hydriert und zeigte bei der Analyse keine wesentlichen Unterschiede in der Struktur von dem eingesetzten Paraffin.
  • Dies bedeutet, daß während der Chlorierung und Dehydrochlorierung keine nennenswerte Isomerisierung durch Gerüstumlagerung stattfand.
  • Beispiel 10 Ein Katalysator wurde aus dem großporigen Kieselsäuregel von Beispiel 1 durch Imprägnieren mit KOH hergestellt. Der Katalysator enthielt 1 Gewichtsprozent KOH. Ein Cl0-Cl3-Paraffin wurde bis zu einem Umsatz von 200/o des Normalparaffins chloriert und über diesem Katalysator bei einer Temperatur von 350"C Normaldruck und einer Gesamteinsatzmenge von 1,3 V./V./Std. (gerechnet als Flüssigkeit) verarbeitet.
  • Unter diesen Bedingungen wurden etwa 94 bis 950/, des im Einsatz enthaltenen Chlors entfernt. Erhalten wurde ein Olefin-Paraffin-Gemisch, das keine nennenswerte Bildung an Isomeren durch Gerüstumlagerung zeigte. Nach der Verarbeitung von etwa 50 Gewichtsteilen Alkylchlorid pro Gewichtsteil Katalysator begann der Umsatz leicht zu sinken. Der Reaktor wurde mit Inertgas gespült und der Katalysator mit Luft bei einer Temperatur von 4800 C 5 Stunden regeneriert.
  • Die Verarbeitung des gleichen Einsatzmaterials wurde dann bei einer Temperatur von 3700 C und einer Einsatzmenge von 0,67 V./V./Std. wiederaufgenommen, wobei eine Entfernung von etwa 950/o des Chlors erzielt und ein Produkt mit den gleichen Eigenschaften wie beim ersten Teil des Versuchs erhalten wurde. Der Versuch wurde fortgesetzt, bis weitere 60 Teile Alkylchlorid pro Teil Katalysator ohne nennenswerten Abfall der Aktivität des Katalysators verarbeitet waren.
  • Das vereinigte Olefin-Paraffin-Produkt aus diesem Versuch wurde nach Entfernung des Chlorwasserstoffs in üblicher Weise zu Benzol alkyliert, wobei wasserfreier Fluorwasserstoff als Katalysator verwendet und das gebildete Alkylbenzol durch Fraktionierung in einer Ausbeute von 116 Teilen pro 100 Teile des verbrauchten Normalparaffins gewonnen wurde. Dieses Alkylbenzol wurde durch die übliche Sulfonierung mit Oleum in das Natriumsulfonat umgewandelt und nach zwei Methoden auf biologische Abbaufähigkeit untersucht. Durch 2ltägige Bebrütung einer Lösung des Sulfonats (3 bis 5 Teile je Million) in Flußwasser, das mit Abwasser (5 cm3 pro Liter Lösung) geimpft war, in geschlossenen Gefäßen wurden 96,40/, der waschaktiven Substanz biologisch abgebaut. Ein handelsübliches »weiches« Produkt wurde bei der gleichen Prüfung zu 92,9 0/o abgebaut. Nach 21 tätige Belüftung von Lösungen, die 10 Teile je Million waschaktive Substanz in geimpftem Flußwasser enthielten, waren bei dem Dehydrochlorierungsprodukt 3,2 0/o und beim handelsüblichen »weichen« Material 7,1 °/o der waschaktiven Substanz nicht abgebaut.
  • Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von Olefinen, d adurch gekenn zeichnet, daß man chlorierte n-Paraffine mit 4 bis 20 Kohlenstoffatomen bei erhöhter Temperatur mit einem Katalysator auf Basis von Kieselsäure zusammenbringt, der mit einer Alkaliverbindung vorbehandelt worden ist.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator mit einem Alkalihydroxyd, -carbonat oder -halogeniden vorbehandelt worden ist.
    3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator mit einer wäßrigen Lösung eines Alkalihydroxyds oder -chlorids vorbehandelt worden ist.
    4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Alkaliverbindung eine Kaliumverbindung ist.
    5. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator 0,001 bis 0,25 Grammäquivalente, vorzugsweise 0,01 bis 0,20 Grammäquivalente Alkaliverbindung pro 100 g Katalysator enthält.
    6. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Ausgangsmaterial eine chlorierte n-Paraffinfraktion mit einem C9-C18-Kohlenstoffbereich, vorzugsweise Cl0-Cl6, verwendet wird.
    7. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Ausgangsmaterial eine verhältnismäßig niedrig chlorierte Paraffinfraktion verwendet wird.
    8. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart eines inerten Verdünnungsmittels, vorzugsweise eines niedrigen Paraffinkohlenwasserstoffes, durchführt.
    9. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in der Dampfphase durchgeführt wird.
    10. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man bei Temperaturen zwischen 300 und 400"C arbeitet.
DEB72850A 1962-07-26 1963-07-25 Verfahren zur Herstellung von Olefinen Pending DE1189066B (de)

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