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DE69200156T2 - Verfahren für die katalytische, selective Zersetzung von Alkyläthern und Alkoholen in einen Einsatz, entstehend aus der Synthese von Methyl-Tertamyläther. - Google Patents

Verfahren für die katalytische, selective Zersetzung von Alkyläthern und Alkoholen in einen Einsatz, entstehend aus der Synthese von Methyl-Tertamyläther.

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DE69200156T2
DE69200156T2 DE69200156T DE69200156T DE69200156T2 DE 69200156 T2 DE69200156 T2 DE 69200156T2 DE 69200156 T DE69200156 T DE 69200156T DE 69200156 T DE69200156 T DE 69200156T DE 69200156 T2 DE69200156 T2 DE 69200156T2
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DE
Germany
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synthesis
alcohols
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alkyl ethers
catalytic
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DE69200156T
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Francesco Ancillotti
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SnamProgetti SpA
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SnamProgetti SpA
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C41/00Preparation of ethers; Preparation of compounds having groups, groups or groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C1/00Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
    • C07C1/20Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon starting from organic compounds containing only oxygen atoms as heteroatoms
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J21/00Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
    • B01J21/12Silica and alumina
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2521/00Catalysts comprising the elements, oxides or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium or hafnium
    • C07C2521/12Silica and alumina

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  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur selektiven katalytischen Zersetzung von Alkylethern und Alkoholen in einem aus der Synthese von Methyl-tert.amylether (TAME) stammenden Einsatzmaterial. Die Erfindung bezieht sich im speziellen auf ein Verfahren zum Reinigen eines aus der TAME-gyiithese stammenden C&sub5;-Olefinschnitts, um ihn für die anschließende Alkylierung mit Isobutan geeignet zu machen. Das Verfahren besteht aus einer katalytischen Behandlung zum Abtrennen von sauerstoffhaltigen Verbindungen, welche den Alkylierungskatalysator vergiften.
  • Es ist wohlbekannt, daß bei Anwesenheit von Methanol verzweigte, ungesättigte olefinische C&sub5;-Kohlenwasserstoffe (Isoamylene) zur Ausbildung von TAME führen, wobei die Umsetzung durch Lewis-Säuren, Mineralsäuren und organische gäuren katalysiert wird (wie beispielsweise im GB-Patent Nr. 1 506 596 beschrieben). Einen geeigneten Raffineriestrom für die TAME-Bildung stellt eine C&sub5;-Fraktion aus dem katalytischen Cracken dar, die nur geringe Mengen von C&sub4;- und C&sub5; +-Kohlenwasserstoffen enthält.
  • TAME wird als ein Oktanverstärker verwendet und kann entweder in den Umsetzungsprodukten verbleiben oder durch Destillieren als Bodenprodukt abgetrennt werden. In diesem letzteren Fall können die verbleibenden Kohlenwasserstoffprodukte in wirksamer Weise in der Alkylierungsreaktion verwendet werden, vorausgesetzt, daß sie von hoher Reinheit sind (im speziellen dürfen sauerstoffhaltige Produkte nur in sehr geringem Ausmaß enthalten sein).
  • Zusätzlich zu TAME sind die sauerstoffhaltigen Produkte, welche in dieser Fraktion zurückbleiben, tertiärer Amylalkohol, welcher als Nebenprodukt bei der TAME-Synthese gebildet wird, und im speziellen MTBE, welcher gebildet wird, weil Isobuten in kleinen Mengen im C&sub5;-Schnitt vorhanden ist und welcher aufgrund seines Siedepunktes schwer aus einem C&sub5;-Schnitt abzutrennen ist. Die vollkommene Abtrennung von C&sub4;-Kohlenwasserstoffen aus dem C&sub5;-Teil könnte eine Lösung sein, es wäre jedoch eine sehr kostspielige.
  • Es wurde nun ein Katalysatorsystem gefunden, welches eine selektive Zersetzung der in den aus der TAME-Synthese stammenden Produkten vorliegenden sauerstoffhaltige Komponenten ermöglicht, wodurch das C&sub5;-Einsatzmaterial für die Einspeisung zur Alkylierung geeignet gemacht wird.
  • Das Verfahren der vorliegenden Erfindung hat eine hohe Selektivität sowohl hinsichtlich des Gehalts an Sauerstoffhaltigen Komponenten als auch hinsichtlich der Ausbildung von schweren Produkten, welche für die Selektivität schädlich wären und keine geeignete Verwendung hätten.
  • Die vorliegende Erfindung zeigt zwei gleichzeitige innovative Aspekte:
  • - Die Verwendung chemischer Methoden (destruktive katalytische Eliminierung) zur Abtrennung der unerwünschten sauerstoffhaltigen Komponenten anstelle des Einsatzes von physikalischen Methoden, wie Extraktion oder Destillation. Tatsächlich ist es bei dem gegebenen geringen Gehalt an auszuscheidenden sauerstoffhaltigen Komponenten keineswegs sicher, daß das Ergebnis erreicht werden könnte, wenn die zuvor errwähnten herkömmlichen physikalischen Methoden verwendet werden.
  • - Die Verwendung eines hochselektiven Katalysators, welcher die sauerstoffhaltigen Komponenten dadurch abtrennt, daß er sie auf ein mit der Alkylierungsreaktion verträgliches Ausmaß reduziert, während die parallele Oligomerisations reaktion oder Ausbildung von C&sub6;+-Verbindungen auf einem sehr niedrigen Stand gehalten werden, was an sich nur die Reaktionsselektivität vermindern würden was von geringem Wert wäre.
  • Das Verfahren der Zersetzung von Alkylethern und Alkoholen in einem aus der TAME-Synthese stammenden Einsatzmaterial gemäß der vorliegenden Erfindung besteht in der Umsetzung dieses Einsatzmaterials in Gegenwart eines aus Siliziumdioxid bestehenden Katalysators, der durch Zugabe von Aluminiumdioxid in einer Menge zwischen 0,1 und 1,5 Gew.-% des Siliziumdioxids modifiziert worden ist, wobei bei einer Temperatur zwischen 200 und 250ºC und bei einer Raumgeschwindigkeit (LHSV) zwischen 4 und 15.h&supmin;¹ gearbeitet wird. Die Zersetzung wird vorzugsweise bei einem Arbeitsdruck von 1 bis 2 bar durchgeführt.
  • Der Katalysator kann leicht hergestellt werden, wobei von einem vorgeformten Siliziumdioxid von erforderlicher Reinheit ausgegangen wird (welches ein handelsübliches Produkt ist), wodurch die Herstellung auf das Imprägnieren, Trocknen und Calzinieren beschränkt ist.
  • Das Imprägnieren wird mit einer Lösung eines Aluminiumsalzes (wie Nitrat oder Isopropylat) durchgeführt, um den letzlich gewünschten Aluminiumoxidgehalt zu schaffen.
  • Es ist jedoch ratsam, ein Siliziumdioxid von hoher Reinheit zu verwenden, nämlich ein Siliziumdioxid mit einem 0,12 Gew.-% nicht überschreitenden Na&sub2;O-Gehalt, einem 0,15 Gew.-% nicht überschreitenden SO&sub4;-Gehalt und einem 0,30 Gew.-% nicht überschreitenden Al&sub2;O&sub3;-Gehalt .
  • Die in diesem Verfahren verwendeten Katalysatoren sind weder toxisch noch korrosiv und können in Gegenwart von Wasser arbeiten, ohne die Ausbildung von sauren Produkten hervorzurufen.
  • Weiters haben sie eine Zeitstandfestigkeit von vielen tausenden Stunden und können leicht regeneriert werden.
  • Die Arbeitsmethode und die Vorteile des Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung sind aus den folgenden Beispielen besser ersichtlich, welche zur Erläuterung der Erfindung, ohne diese zu beschränken, vorgesehen sind.
  • BEISPIELE
  • Die Untersuchung wurde an einem synthetischen Gemisch durchgeführt, welches die Zusammensetzung des Abstroms aus der TAME-Synthese reproduziert. Seine Zusammensetzung ist wie folgt: Bestandteil Isopentan Normalpentan 2-Methyl-2-buten 2-Methyl-1-buten 1-Penten Tert.amylalkohol (TAA)
  • Die katalytischen Versuche wurden in einem Mikroflußreaktor vom Pfropfenströmungstypus mit einem Gehalt von 1 cm³ Katalysator von geeigneter Teilchengröße, 30-40 Maschen (0,4- 0,5 mm), durchgeführt.
  • BEISPIEL 1
  • Der Aluminiumoxid-modifizierte Siliziumdioxidkatalysator wurde auf die folgende Art und Weise hergestellt:
  • 10 g Siliziumdioxid von hoher Reinheit mit der folgenden Zusammensetzung:
  • Na&sub2;O 0,05 Gew.-%
  • SO&sub4; 0,15 Gew.-%
  • Al&sub2;O&sub3; 0,30 Gew.-%
  • SiO&sub2; Rest auf 100 Gew.-%
  • werden mit einer wäßrigen Lösung mit einem Gehalt an 0,368 g Aluminiumnitrat (zugesetzes Al&sub2;O&sub3; 0,5 Gew.-% des Siliziumdioxids) behandelt. Das erhaltene Material wird langsam bei 120ºC 3 Stunden lang getrocknet und anschließend bei 500ºC 4 Stunden lang calziniert.
  • 1 cm³ auf diese Weise hergestellter Katalysator (bestehend aus 0,5 % Al&sub2;O&sub3; auf Siliziumdioxid mit hoher Reinheit) wird in den Mikroreaktor eingegeben und auf eine Temperatur von 240ºC erhitzt. Der Druck beträgt 1,6 bar. Das Umsetzungsgemisch wird dann bei LHSV 4 eingespeist, wobei die erhaltenen Ergebnisse in Tabelle 1 gezeigt werden.
  • BEISPIEL 2
  • Ohne jede Zwischenregenerierung wird der Katalysator aus Beispiel 1 auf eine Temperatur von 230ºC eingestellt und die LHSV auf 5,6 erhöht. Der Druck wird auf 1,6 bar gehalten. Die Produktanalyse wird nach dem Stabilisieren durchgeführt. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 aufgezeigt.
  • BEISPIEL 3
  • Unter Beibehaltung der Arbeitsbedingungen der vorherigen Beispiele wird die LHSV auf 10 angehoben. Die Produktanalyse wird nach dem Stabilisieren durchgeführt. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 aufgezeigt.
  • BEISPIEL 4
  • Unter Beibehaltung der Arbeitsbedingungen der vorherigen Beispiele wird die LHSV auf 11 angehoben. Die Versuchsergebnisse werden in Tabelle 1 angeführt.
  • BEISPIEL 5
  • Der Versuch wird unter Anhebung der Temperatur auf 235ºC und Festlegung der LHSV auf 10 fortgesetzt. Die Analyse der Umsetzungsprodukte wird nach dem Stabilisieren durchgeführt. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 aufgezeigt.
  • BEISPIEL 6
  • Der Versuch wird unter neuerlicher Anhebung der Temperatur auf 240ºC und der LHSV auf 11,6 fortgesetzt. Die Produktanalyse wird nach dem Stabilisieren durchgeführt. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 angeführt.
  • BEISPIEL 7 - Vergleich
  • Der Katalysator von Beispiel 1 wird in den Mikroreaktor eingebracht und auf eine Temperatur von 240ºC angehoben. Der Arteitsdruck beträgt 1,6 bar. Das Reaktionsgemisch wird bei einer LHSV von 0,5 eingespeist. Die erhaltenen Ergebnisse werden in Tabelle 1 aufgezeigt.
  • BEISPIEL 8 - Vergleich
  • Der Katalysator aus Beispiel 1 wird in den Mikroreaktor eingespeist und auf eine Temperatur von 240ºC angehoben. Der Arbeitsdruck beträgt 1,6 bar. Das Umsetzungsgemisch wird bei einer LHSV von 24,0 eingespeist. Die erhaltenen Ergebnisse werden in Tabelle 1 angeführt.
  • BEISPIEL 9 - Vergleich
  • Der Katalysator aus Beispiel 1 wird in den Mikroreaktor eingebracht und auf eine Temperatur von 350ºC angehoben. Der Arbeitsdruck beträgt 1,6 bar. Das Reaktionsgemisch wird bei einer LHSV von 11,5 eingespeist. Die erhaltenen Ergebnisse werden in Tabelle 1 angeführt.
  • Aus den Daten der Tabelle 1 kann ersehen werden, daß sehr hohe Raumgeschwindigkeiten (LHSV größer als 15) (Beispiel 8) nicht zu einer vollständigen Methyl-tert.butyl-ether-(MTBE)- Zersetzung führen, was das Produkt zum Alkylieren ungeeignet macht.
  • Eine zu geringe Raumgeschwindigkeit (LHSV unter 4) (Beispiel 7) oder eine zu hohe Temperatur (über 250ºC) (Beispiel 9) ergeben eine beträchtliche Verminderung der Olefinselektivität aufgrund der größeren Bildung von Nebenprodukten aus Nebenreaktionen. TABELLE 1 Beispiel Selektivität
  • Die C&sub4;-Selektivität bedeutet das Verhältnis der C&sub4;- Kohlenwasserstoffe, die unverändert geblieben sind, zu den im Einsatzmaterial vorliegenden C&sub4;-Kohlenwasserstoffen.
  • Die C&sub5;-Selektivität bedeutet das Verhältnis der C&sub5;- Kohlenwasserstoffe, die unverändert geblieben sind, zu den im Einsatzmaterial vorliegenden C&sub5;-Kohlenwasserstoffen.
  • %C&sub6;+ bedeutet den Prozentsatz an schweren Produkten, die während der Umsetzung gebildet wurden.
  • (*) In diesen Fällen schließt die C&sub5;-Selektivität auch Isopentan und Normalpentan ein, welche in diesen Versuchen - im Gegensatz zu den anderen - in einer Menge von 2-3 % gebildet wurden, sodaß die eigentliche Olefinselektivität 86,0 -% für Beispiel 7 und 87,0 % für Beispiel 9 beträgt.

Claims (4)

1. Verfahren zur selektiven katalytischen Zersetzung von Alkylethern und Alkoholen in einem aus der Synthese von Methyl-tert.amylether (TAME) stammenden Einsatzmaterial, dadurch gekennzeichnet, daß dieses Einsatzmaterial in Gegenwart eines aus Siliziumdioxid bestehenden Katalysators, der durch Zugabe von Aluminiumoxid in einer Menge zwischen 0,1 und 1,5 Gew.-% des Siliziumdioxids modifiziert worden ist, zur Umsetzung gebracht wird, wobei bei einer Temperatur zwischen 200 und 250ºC und bei einer Raumgeschwindigkeit (LHSV zwischen 4 und 15 . h&supmin;¹ gearbeitet wird.
2. Verfahren nach Anspruch worin das Einsatzmaterial bei einem Druck zwischen 1 und 2 bar zur Reaktion gebracht wird.
3. Verfahren nach Anspruch , worin das den Katalysator bildende Siliziumdioxid von hoher Reinheit ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, worin das hochreine Siliziumdioxid einen 0,12 Gew.-% nicht überschreitenden Na&sub2;O-Gehalt, einen 0,15 Gew.-% nicht überschreitenden SO&sub4;-Gehalt und einen 3,30 Gew.-% nicht überschreitenden Al&sub2;O&sub3;-Gehalt aufweist.
DE69200156T 1991-03-22 1992-03-11 Verfahren für die katalytische, selective Zersetzung von Alkyläthern und Alkoholen in einen Einsatz, entstehend aus der Synthese von Methyl-Tertamyläther. Expired - Fee Related DE69200156T2 (de)

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