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DE1034645B - Verfahren zur Herstellung von neutralen Schwefligsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neutralen Schwefligsaeureestern

Info

Publication number
DE1034645B
DE1034645B DEU3492A DEU0003492A DE1034645B DE 1034645 B DE1034645 B DE 1034645B DE U3492 A DEU3492 A DE U3492A DE U0003492 A DEU0003492 A DE U0003492A DE 1034645 B DE1034645 B DE 1034645B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid ester
carbethoxymethyl
aryl
ethyl
acid esters
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU3492A
Other languages
English (en)
Inventor
Walter Donald Harris
John William Zukel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Uniroyal Inc
Original Assignee
United States Rubber Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by United States Rubber Co filed Critical United States Rubber Co
Publication of DE1034645B publication Critical patent/DE1034645B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C301/00Esters of sulfurous acid
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N41/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a sulfur atom bound to a hetero atom
    • A01N41/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a sulfur atom bound to a hetero atom containing a sulfur-to-oxygen double bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHES
20
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neutralen Schwefligsäureestern. Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß ein Aryloxyalkanol
HO-CmH2m-O-Aryl
vorzugsweise unter Kühlung, mit Thionylchlorid umgesetzt wird. Hierbei entsteht ein Chlorschwefligsäureester
Cl_SO-O-CmH2m-O-Aryl
welcher in Gegenwart eines Säureakzeptors und eines Lösungsmittels mit einem Carbalkoxyalkanol
R-O-CO-CnH2n-OH
kondensiert wird. Man kann aber auch erfindungsgemäß ein Carbalkoxyalkanol der vorstehenden Formel, vorzugsweise unter Kühlung, mit dem Thionylchlorid umsetzen und den dabei erhaltenen Chlorschwefligsäureester
R __ O — CO — CnH2n — O — SO — Cl
in Gegenwart eines Säureakzeptors und eines Lösungsmittels mit einem Aryloxyalkanol
HO — CmH2m — O-Aryl
kondensieren. Auf beiden Wegen werden neutrale Schwefligsäureester der allgemeinen Formel
O O
R_O-C-CnH2n-O-S-O-CmH2m-O-Aryl erhalten, in der R eine Alkylgruppe mit 1 bis 15 C-Atomen, Aryl einen gegebenenfalls durch bis zu 5 Halogenatome und bzw. oder eine Alkylgruppe substituierten Phenyl- oder Naphthylrest, η 1 oder 2 und m 2 oder 3 bedeutet.
Die erfindungsgemäß hergestellten neutralen Schwefligsäureester entsprechend der obigen Formel sind ausgezeichnete Insektenbekämpfungsmittel, insbesondere zur Bekämpfung von Milben. Die erfindungsgemäß hergestellten neutralen Schwefligsäureester, in welchen die Arylgruppe ein Phenylrest ist, sind ausgezeichnete Pflanzenwuchsregulatoren und sind als Unkrautbekämp-Verf ahren zur Herstellung
von neutralen Sctiwefligsäureestern
Anmelder:
United States Rubber Company,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter: Dipl.-Ing. Dr.-Ing. R. Poschenrieder,
Patentanwalt, München 8, Lucile-Grahn-Str. 38
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 3. September 1954
Walter Donald Harris, Albert William Feldman
und John William Zukel, New Haven, Conn. (V. St. Α.),
sind als Erfinder genannt worden
fungsmittel, die vor dem Auftreten des Unkrautes angewendet werden, brauchbar.
Die als Ausgangsprodukte für die Herstellung der erfindungsgemäßen Ester verwendeten Aryioxyalkanole oder Glykolmonoaryläther werden leicht erhalten, indem das entsprechende Phenol mit dem entsprechenden Alkylenchlorhydrin oder Alkylenoxyd umgesetzt wird, z. B. mit Äthylenchlorhydrin, Trimethylenchlorhydrin, Äthylenoxyd oder Propylenoxyd. Dies ist eine bekannte Reaktion. Die Herstellung der Glykolsäurealkylester ist ebenfalls bekannt und beschrieben in den USA.-Patentschriften 2211625 und 2 211693. Oxypropionsäurealkylester werden leicht aus der Oxypropionsäure und dem entsprechenden Alkohol erhalten.
Die folgenden Reaktionen erläutern als Beispiel die Herstellung des Carbmethoxymethyl-2-phenoxyäthylschwefligsäureesters:
CH3 — O — CO — CH2OH + SOCl2
CH3-O CO — CH2 — O — SO — Cl + HCl
CH3-O-CO-CH2-O-SO-Cl + HOCH2-CH2-O
CH„ — O — CO — CH2 — O — SO — O — CH2 — CH,
+ HCl
Die Chlorschwefligsäureester, die durch die Reaktion I erhalten werden, sind so stabil, daß sie unter verringertem Druck destilliert und für kurze Zeit mit nur geringer Zersetzung aufbewahrt werden können. Wie schon aus-
geführt, wird die Umsetzung II in Gegenwart
Säureakzeptors, z. B. Pyridin, Dimethylamin oder Trimethylamin, zur Entfernung des Chlorwasserstoffes durchgeführt. Als Lösungsmittel kann Benzol, Xylol oder
809 578/485
Lösungsbenzin verwendet werden. Die Umsetzung kann in einem großen Temperaturbereich durchgeführt werden, jedoch sind Temperaturen unter 30° C am geeignetsten. Beispiele für neutrale Schwefligsäureester der Erfindung sind:
Carbmethoxymethyl-^-phenoxyäthylschwefligsäure-
ester,
Carbmethoxymethyl^-phenoxyisopropylschweflig-
säureester,
Carbäthoxymethyl-S-phenoxypropylschweflig-
säureester,
l-Carbäthoxyäthyl^-phenoxyäthylschwefligsäureester, 2-Carbäthoxyäthyl-2-phenoxyisopropylschweflig-
säureester,
Carbäthoxymethyl-2-(a-naphthoxy)-äthylschweflig-
säureester,
Carbäthoxymethyl^-^-naphthoxyJ-isopropylschweflig-
säureester,
Carbmethoxymethyl^-io-chlorphenoxyJ-isopropyl-
schwefligsäureester,
Carbäthoxymethyl-3-(m-chlorphenoxy)-propyl-
schwefligsäureester,
Carbäthoxymethyl-2-(p-chlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbäthoxymethyl^-ß^-dichlorphenoxyJ-äthyl-
schwefligsäureester,
Caxbäthoxymethyl^-^^.S-trichlorphenoxyJ-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbbutoxymethyl-2-(pentachlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbmethoxymethyl-2-(p-bromphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbpropoxymethyl-2- (p-fluorphenoxy) -äthyl-
schwefligsäureester,
Carbäthoxymethyl-2-(o-toloxy)-äthylschwefligsäure-
ester,
Carbäthoxymethyl^^m-toloxyJ-isopropylschweflig-
säureester,
Carbäthoxymethyl-S-ip-toloxyJ-propylschwefligsäure-
ester,
l-Carbbutoxyäthyl-2-(2-methyl-4-chlorphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
2-Carbamyloxyäthyl-2-(o-isopropylphenoxy)-
isopropylschwefligsäureester,
l-Carbhexyloxyäthyl-2-(p-tert.-butylphenoxy)-
isopropylschwefligsäureester,
l-Carbdodecyloxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
l-Carbpentadecyloxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
l-Carbmethoxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
l-Carbmethoxyäthyl-2-(p-tert.-octylphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
2-Carbäthoxyäthyl-2-(dodecylphenoxy)-isopropyl-
schwefligsäureester,
Carbmethoxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
l-Carbäthoxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
Carbisopropoxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyI-
schwefligsäureester,
Carbbutoxymethyl-2-(dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
1 -Carbhexyloxyäthyl-2- (dichlorphenoxy) -äthyl-
schwefligsäureester,
Carbdecyloxymethyl-2-(dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester,
2-Carbdodecyloxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
Carbpentadecyloxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-
äthylschwefligsäureester,
CarbäthoxymethyI-2-(2,4-dichlorphenoxy)-isopropylschwefligsäureester.
Die folgenden beiden Beispiele erläutern die Herstellung des Chlorschwefligsäureesters.
1. Die Herstellung des Carbäthoxymethylchlorschwefligsäureester erfolgt nach der folgenden Reaktion:
30
35
C2H5-O-CO-CH2OH + SOCl2 C2H5-O-CO-CH2-O-SO-Cl + HCl
In einem SOO-ccm-Dreihalskolben, der mit Rührer, Thermometer, Vorlage zum Auffangen von Chlorwasserstoff und Tropf trichter versehen ist, werden 154 g (1,3 Mol) Thionylchlorid in einem Eiskochsalzbad auf C abgekühlt. Innerhalb von 45 Minuten werden unter Rühren bei einer Temperatur von —4 bis +40C 104 g (1,0 Mol) Glykolsäureäthylester tropfenweise zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird J/2 Stunde gerührt und dann über Nacht (18 Stunden) bei 0° C stehengelassen, wobei es mit einem Chlorcalciumröhrchen geschützt ist. Der freigewordene Chlorwasserstoff und das überschüssige Thionylchlorid werden unter Vakuum (Wasserstrahlpumpe) entfernt, und der Rückstand wird destilliert. Das Umsetzungsprodukt ist eine wasserklare Flüssigkeit mit einem Siedepunkt von 75 bis 80°C/3 mm, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,3553.
2. Herstellung von l-(Carbbutoxy-) äthylchlorschwefligsäureester
Dieser wird nach der folgenden Reaktion aus Milchsäurebutylester und Thionylchlorid hergestellt.
C4H9-O-CO-CHOH + SOCl2
i
CH3
C4H9-O-CO-CH-O-SO-Cl + HCl CH,
Die Reaktionsteilnehmer werden in dem gleichen molaren Verhältnis (1 :1,3) wie im vorigen Beispiel nach dem dort beschriebenen Verfahren umgesetzt. Die Reaktion ist stark exotherm. Das Umsetzungsprodukt ist eine wasserhelle Flüssigkeit mit einem Siedepunkt von 79°C/0,9mm. Ausbeute 76% (174,3 g). Brechungsindex n% = 1,4588.
Andere Glykolsäureester reagieren in ähnlicher Weise. Diejenigen, bei denen die Alkylreste lange Ketten sind, haben jedoch so hohe Siedetemperaturen, daß es schwierig ist, sie zu destillieren, weil sie bei diesen hohen Temperaturen zur Zersetzung neigen.
Es wird immer eine bestimmte Menge des Dicarbalkoxyäthylesters gebildet, so daß nicht destillierte Chlorschwefligsäureester als Verunreinigungen immer etwas Dischwefligsäureester enthalten.
In den folgenden Beispielen wird die Herstellung der erfindungsgemäßen Substanzen beschrieben.
3. Herstellung von Carbäthoxymethyl-2-phenoxyäthylschwefligsäureester
In einem Eiswasserbad wird eine Lösung von 27,6 g (0,02 MoI) Phenoxyäthanol, 18,2 g Pyridin (0,23 Mol) und 50 ecm Lösungsmittelbenzin gerührt, während 42,9 g (0,23 Mol) Carbäthoxymethylchlorschwefligsäureester (hergestellt nach Beispiel 1) tropfenweise hinzugegeben werden. Während der Zugabe steigt die Temperatur auf maximal 18° C. Dann wird die Reaktionsmischung weitere 15 Minuten gerührt, hierauf nacheinander mit 50 ecm Wasser und mit 50 ecm wäßriger Kochsalzlösung und einer ausreichenden Menge 2 η-Natronlauge gewaschen, bis das pH der wäßrigen Schicht mindestens 5 Minuten über 12 bleibt. Weiteres Waschen mit gesättigter wäßriger Kochsalzlösung bringt dann das pH auf 7. Das Umsetzungsprodukt wird dann unter verringertem Druck bei einer Temperatur von 130° C/4 mm eingedampft und mit einem Filterhilfsmittel filtriert. Es bleibt eine hellgelbe Flüssigkeit. Ausbeute 55 g (95,6 %). Im folgenden werden die physikalischen Eigenschaften des Carbäthoxymethyl^-phenoxyäthylschwefligsäureesters und anderer erfindungsgemäßer Verbindungen angegeben:
Carbäthoxymethyl^-phenoxyäthylschwefligsäureester: Brechungsindex n!% 1,5036, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,2452.
Analyse: Theorie 11,10% S, gefunden 11,02% S.
Carbäthoxymethyl-2-(p-tert.-butylphenoxy)-äthylschwef ligsäureester:
Brechungsindex n!0 D 1,5000, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,2452.
Analyse: Theorie 10,67% S; gefunden 10,56% S.
Carbäthoxymethyl-2-phenoxyisopropylschwefligsäureester:
Brechungsindex n*% 1,5010, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,2146.
Analyse: Theorie 10,60% S; gefunden 10,58% S.
Carbäthoxymethyl-2-(p-tert.-butylphenoxy)-isopropylschwefligsäureester:
Brechungsindex n% 1,4970, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,1264.
Analyse: Theorie 9,00% S; gefunden 8,63% S.
Carbäthoxymethyl-2-(2-naphthoxy)-isopropylschwef ligsäureester:
Brechungsindex n20 D 1,5532, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,2365.
Analyse: Theorie 9,09% S; gefunden 9,21 % S.
l-(Carbbutoxy)-äthy!-2-(p-tert.-butylphenoxy)-isopropylschwefligsäureester:
Brechungsindex n% 1,4842.
Analyse: Theorie 7,78% S; gefunden 8,18% S.
Carbmethoxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthylschwef ligsäureester:
Brechungsindex η™ 1,3371.
Analyse: Theorie 20,7% Cl; gefunden 20,5% Cl.
Carboxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthylschwefligsäureester:
Brechungsindex n% 1,5295, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,3875.
Analyse: Theorie 20,0 Cl; gefunden 19,9% Cl.
Carbdodecyloxyäthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthylschwef ligsäureester:
Brechungsindex n*°D 1,4971.
Analyse: Theorie 14,2% Cl; gefunden 13,2% Cl.
Carbäthoxymethyl-2-(4-chlorphenoxy)-äthylschwefligsäureester:
Brechungsindex η% 1,5179.
Analyse Theorie 10,93% Cl; gefunden 11,04% Cl. Carbäthoxymethyl-2-(2,4,5-trichlorphenoxy)-äthylschwefligsäureester:
Brechungsindex ni0 D 1,5390.
Analyse: Theorie 27,2% Cl; gefunden 26,8% Cl.
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(4-chlorphenoxy)-äthylschwefligsäureester:
Brechungsindex ni0 D 1,5020.
Analyse: Theorie 9,73% Cl; gefunden 9,17% Cl.
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthylschwefligsäureester:
Brechungsindex nw D 1,5095.
Analyse: Theorie 17,17% Cl; gefunden 16,24% Cl. Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlorphenoxy)-isopropylschwefligsäureester:
Brechungsindex n^ 1,5213, spezifisches Gewicht bei 20° C 1,3478.
Analyse: Theorie 19,14% Cl; gefunden 18,95% Cl. Die Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Schwefligsäureester als Insektenvertilgungsmittel wurde an Milben geprüft. Die Ergebnisse der Versuche mit den verschiedenen Schwefligsäureestern werden in folgender Tabelle gezeigt:
Tabelle I
Konzen Sterb
Substanz tration
der
lichkeit
der
Substanz Milben
Carbäthoxymethyl-2-phenoxy-
äthylschwefligsäureester 1:1600 59
Carbäthoxymethyl-2-(p-tert.-butyl-
phenoxyäthylschwefligsäureester 1 :1600 95
Carbäthoxymethyl-2-phenoxyiso-
propylschwefligsäureester 1 :1600 47
Carbäthoxymethyl-2-(p-tert.-butyl-
phenoxy) -isopropylschwef lig
säureester 1:1500 100
Carbäthoxymethyl-2-(2-naphthoxy)-
isopropylschwef ligsäureester 1:1600 100
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(p-tert.-
butylphenoxy) -isopropyl-
schwefligsäureester 1:1600 54
Carbmethoxymethyl-2-(2,4-dichlor-
phenoxy)-äthylschwefligsäure-
ester ... 1:1600 66
Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlor-
phenoxy) -äthylschwef ligsäure
ester 1:1600 80
l-(Carbdodecyloxy)-äthyl-2-(2,4-di-
chlor phenoxy) -äthylschwef lig
säureester 1:1600 40
Carbäthoxymethyl-2-(2,4,5-tri-
chlorphenoxy) -äthylschwef lig
säureester 1:5000 93
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(4-chlor-
phenoxy)-äthylschwefligsäure-
ester 1:1600 66
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(2,4-di-
chlorphenoxy)-äthylschweflig-
säureester 1 :1600 40
Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlor-
phenoxy)-isopropylschweflig-
säureester 1:1600 75
Die Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Schwefligsäureester als Unkrautvertilgungsmittel wurde ebenfalls geprüft. Die Ergebnisse sind in folgender Tabelle II wiedergegeben.
Wirksamkeit der Gräser
Unkrautvernich
tung in %
Substanz breit
blättrige
Un
kräuter 100
Carbmethoxymethyl-2-(2,4-di- 90
chlorphenoxy) -äthylschweflig-
säureester
Anwendungsverhältnis 9,1 kg/ha 100
Anwendungsverhältnis 2,3 kg/ha 90 100
Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlor- 65
phenoxy)-äthylschwefligsäure-
ester
Anwendungsverhältnis 22,5 kg/ha 100
Anwendungsverhältnis 5,6 kg/ha 90 90
1 -(Carbdodecyloxy)-äthyl- 90
2-(2,4-dichlorphenoxy)-äthyl-
schwefligsäureester
Anwendungsverhältnis 9,1 kg/ha 100
Anwendungsverhältnis 2,3 kg/ha 80 50
Carbäthoxymethyl-2-(2,4,5-tri-
chlorphenoxy)-äthylschweflig-
säureester
Anwendungsverhältnis 9,1 kg/ha 80 50
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(4-chlor-
phenoxy)-äthylschwefligsäure-
ester
Anwendungsverhältnis 22,5 kg/ha 50 90
l-(Carbbutoxy)-äthyl-2-(2,4-di- 80
chlorphenoxy) -äthylschweflig-
säureester
Anwendungsverhältnis 22,5 kg/ha 100
Anwendungsverhältnis 5,6 kg/ha 100 50
Carbäthoxymethyl-2-(2,4-dichlor-
phenoxy)-isopropylschweflig-
säureester
Anwendungsverhältnis 22,5 kg/ha 100
IO
35
40

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von neutralen Schwefligsäureestern, dadurch gekennzeichnet, daß man entweder
    a) ein Aryloxyalkanol
    HO — CmH2m-O-Aryl
    mit Thionylchlorid, besonders unter Kühlung, zu einem Chlorschwefligsäureester
    Cl _ SO - O - CmH2m - O - Aryl
    umsetzt und letzteren in Gegenwart eines Säureakzeptors und eines Lösungsmittels mit einem Carbalkoxyalkanol
    R-O-CO-CnH2n-OH
    kondensiert oder daß man
    b) ein Carbalkoxyalkanol
    R — O — CO — CnH2n — OH
    besonders unter Kühlung, mit Thionylchlorid umsetzt und den so erhaltenen Chlorschwefligsäureester
    R — O — CO — CnH2n — O — SO — Cl
    in Gegenwart eines Säureakzeptors und eines Lösungsmittels mit einem Aryloxyalkanol
    H0-CfflH2m — O-Aryl
    kondensiert, wobei man in beiden Fällen neutrale Schwefligsäureester der allgemeinen Formel
    R-O-C-CnH2n-O-S —O —CmH2m- O- Aryl
    in der R eine Alkylgruppe mit 1 bis 15 C-Atomen,
    Aryl einen gegebenenfalls durch bis zu 5 Halogenatome und bzw. oder eine Alkylgruppe substituierten 50 Phenyl- oder Naphthylrest, η 1 oder 2 und m 2 oder 3 bedeutet, erhält.
    ® 809 578/485 7.58
DEU3492A 1954-09-03 1955-08-30 Verfahren zur Herstellung von neutralen Schwefligsaeureestern Pending DE1034645B (de)

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