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DE10342161A1 - Elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie Verfahren zur Herstellung einer solchen Kontaktierung - Google Patents

Elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie Verfahren zur Herstellung einer solchen Kontaktierung Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie Verfahren zur Herstellung solcher Kontaktierung. Gemäß der gestellten Aufgabe soll ein dauerhafter Einsatz bei erhöhten Betriebstemperaturen bis hin zu 950 DEG C, bei erhöhter elektrischer Leitfähigkeit und eine kostengünstige Herstellung ermöglicht werden. Die erfindungsgemäße elektrische Kontaktierung wird aus einem Komposit einer metallischen Komponente und einer keramischen Komponente gebildet, wobei bevorzugt die metallische Komponente mit mindestens einem Metalloxid gebildet wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Kontaktierung.
  • Die Erfindung betrifft eine elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie ein auf die Herstellung einer solchen elektrischen Kontaktierung gerichtetes Verfahren. Die erfindungsgemäßen elektrischen Kontaktierungen können bevorzugt auf der Anodenseite von Hochtemperaturbrennstoffzellen eingesetzt werden, an der der jeweilige Brennstoff, wie z.B. Wasserstoff und geeignete niedermolekulare Kohlenwasserstoffverbindungen, wie Erdgas oder Methan, für den eigentlichen Prozess zugeführt wird. Dabei kann auch dessen reduzierende Wirkung gezielt ausgenutzt werden.
  • Hochtemperaturbrennstoffzellen werden häufig zu komplexeren Einheiten also mehrere solcher einzelnen Brennstoffzellen elektrisch zusammengefasst und dabei in Reihe und/oder parallel miteinander verschaltet, um eine erhöhte elektrische Ausgangsleistung zu erreichen. Es werden dabei Brennstoffzellenstapel (Stacks) gebildet.
  • In diesen Fällen sind die einzelnen jeweiligen Hochtemperaturbrennstoffzellen mit Interkonnektoren, üblicherweise so genannte biopolare Platten, versehen.
  • Hierzu ist es erforderlich, dass die Elektroden der jeweiligen Brennstoffzelle, also eine Kathode und auch eine Anode, elektrisch leitend mit dem jeweiligen ihnen zugeordneten Interkonnektor elektrisch leitend verbunden werden.
  • Für die elektrisch leitende Verbindung einer Anode mit einem Interkonnektor ist beispielsweise aus DE 196 49 457 C1 bekannt, ein flexibel verformbares Netzwerk aus Nickel zwischen Interkonnektor und Anode einzusetzen, das mit dem Interkonnektor und der Anode zu kontaktieren ist.
  • Beim Betrieb einer so ausgebildeten Brennstoffzelle bildet sich sehr schnell eine im Wesentlichen aus Chromoxid bestehende Oxidschicht. Diese Chromoxidschicht bildet sich auf der in das Innere der Brennstoffzelle weisenden Oberfläche des Interkonnektors auch in den Bereichen aus, in denen das Nickelnetzwerk mit dem Interkonnektor im berührenden Kontakt steht.
  • Dementsprechend erhöhen sich die elektrischen Widerstände und Übergangswiderstände, was zu einer erheblichen Reduzierung der elektrischen Leitfähigkeit führt, die wiederum eine Reduzierung des Wirkungsgrades einer solchen Hochtemperaturbrennstoffzelle zur Folge hat.
  • Eine solche Oxidschicht beeinträchtigt aber auch durch Verschweißen erhaltene Verbindungspunkte eines Nickelnetzwerkes mit dem Interkonnektor, wobei eine Unterwanderung der Schweißpunkte mit dem gebildeten Chromoxid zu verzeichnen ist.
  • In DE 198 36 352 A1 wird zur Vermeidung der Ausbildung und Unterwanderung mit solchen Oxidschichten vorgeschlagen, eine dünne Schutzschicht aus reinem Nickel auszubilden. Schutzschichten aus Nickel mit anderen Elementen sind auch aus DE 199 13 873 A1 bekannt.
  • Auch mit solchen Schutzschichten können nicht alle beim der Technik vorhandenen Nachteile beseitigt werden.
  • Außerdem können mit den Schutzschichten auch mechanische Einflüsse wie Schwingungen, Druckänderungen und Zugspannungen nicht immer ausgeglichen werden bzw. ein ausreichend größer Widerstand gegen solche Einflüsse erreicht werden, und dementsprechend wird auch wieder die elektrisch leitende Verbindung in unerwünschter Form beeinträchtigt.
  • Des Weiteren treten Probleme durch die erheblichen Temperaturdifferenzen und den beim Betrieb von Brennstoffzellen auftretenden Redox-Zyklen auf.
    •
  • Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine dahingehend verbesserte elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen zur Verfügung zu stellen, die bei erhöhten Betriebstemperaturen bis hin zu 950 °C dauerhaft eine erhöhte elektrische Leitfähigkeit sichert und dabei gleichzeitig einfach und kostengünstig hergestellt werden kann.
  • Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe mit einer elektrischen Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen, die die Merkmale des Anspruchs 1 aufweist, gelöst. Ein Herstellungsverfahren für solche elektrischen Kontaktierungen wird mit dem Patentanspruch 14 definiert.
  • Vorteilhafte Ausgestaltungsformen und Weiterbildungen der Erfindung können mit den in den untergeordneten Ansprüchen bezeichneten Merkmalen erreicht werden.
  • Die erfindungsgemäße elektrische Kontaktierung ist dabei in Form eines Komposits, das aus einer metallischen Komponente und einer keramischen Komponente besteht, ausgebildet.
  • Sie kann an aber auch zwischen elektrisch leitend miteinander zu verbindenden Elementen von Brennstoffzellen angeordnet und ausgebildet sein.
  • Die metallische Komponente des Komposits ist mindestens aus einem Metalloxid gebildet, wobei dieses Metalloxid auch unverändert, also als nicht reduzierte chemische Verbindung in der Kontaktierung enthalten sein kann.
  • Es besteht aber auch die Möglichkeit, dass in der Kontaktierung durch Reduktion von Metalloxiden gebildete reine Metall oder Legierungen enthalten sind. In Vorteilhafterweise sollte die keramische Komponente des Komposits für die Kontaktierung für Sauerstoffionen leitend sein.
  • Wie bereits angedeutet, kann die metallische Komponente des Komposits zumindest temporär aus NiO, CuO und/oder MgO gebildet sein. In diesem Fall stellen dann das Nickel oder auch das Kupfer die entsprechend reduzierten Metalloxide dar, und das in einem gegebenenfalls im Komposit enthaltenen Magnesiumoxid bleibt als solches auch in der fertigen elektrischen Kontaktierung enthalten.
  • Als besonders geeignet für die keramische Komponente haben sich Zirkonoxid und Ceroxid herausgestellt. Dabei kann die keramische Komponente des Komposits allein aus Zirkonoxid, allein aus Ceroxid, aber auch aus beiden Oxiden gemeinsam gebildet worden sein. Vorteilhaft sollte stabilisiertes Zirkonoxid (ZrO2)0,92(Y2O3)0,08, gegebenenfalls aber auch partiell stabilisiertes Zirkonoxid (ZrO2)0,97(Y2O3)0,03 eingesetzt werden.
  • Im Falle von Ceroxid kann dieses vorteilhaft mit anderen Elementen (z.B. Ca, Sr, Gd, Sc) dotiert sein.
  • In dem die elektrische Kontaktierung ausbildenden Komposit sollte die jeweilige metallische Komponente mit 80 bis 100 Masse-% und die keramische Komponente mit 0 bis 20 Masse-% enthalten sein.
  • Wünschenswert und vorteilhaft ist es außerdem, wenn die metallische Komponente, zumindest Teile dieser Komponente, in hochdispergierter Form enthalten ist.
  • Das kann über eine feine Vermahlung von entsprechenden Pulvern, die für die Ausbildung der elektrischen Kontaktierung eingesetzt werden können, erreicht werden.
  • Werden beispielsweise Oxide als Ausgangspulver für die metallische Komponente eingesetzt, so kann eine gegenüber der Partikelgröße der Ausgangspulver verringerte Partikelgröße eines durch Reduktion erhaltenen reinen Metalls bzw. einer entsprechenden Metalllegierung innerhalb der Kontaktierung erreicht werden.
  • Die an bzw. zwischen die zu kontaktierenden elektrisch leitenden Elementen ausgebildete Kontaktierung sollte eine Dicke von 2 bis 500 μm aufweisen, um den gewünschten Langzeitschutz bei gleichzeitiger ausreichend hoher elektrischer Leitfähigkeit gewährleisten zu können.
  • So kann die elektrische Kontaktierung zumindest auf einer Oberfläche eines metallischen Netzwerkes, das zwischen einer Anode und dem dieser zugeordneten Interkonnektor in einer Hochtemperaturbrennstoffzelle angeordnet ist, ausgebildet sein.
  • Ein solches metallisches Netzwerk, das wie beim Stand der Technik auch aus Nickel gebildet worden sein kann, sollte zumindest an der Oberfläche, die mit der Anode in Kontakt steht, mit einer erfindungsgemäßen Kontaktierung versehen worden sein.
  • Eine erfindungsgemäße Kontaktierung kann aber auch flächig auf der entsprechenden Oberfläche der Anode und/oder der in das Innere der Brennstoffzelle weisenden Oberfläche des Interkonnektors ausgebildet worden sein.
  • Für die Herstellung einer erfindungsgemäßen elektrischen Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen kann so vorgegangen werden, dass an elektrisch leitend miteinander zu verbindenden aber auch zwischen solchen elektrisch leitenden Elementen ein Gemisch, das aus einer metallischen und einer keramischen Komponente gebildet ist, aufgebracht wird.
  • Im Anschluss an diesen Auftrag erfolgen eine Wärmebehandlung und eine Zufuhr eines Reduktionsmittels, wobei die Zufuhr des Reduktionsmittels zeitversetzt nach Erreichen einer bestimmten vorgebbaren Mindesttemperatur erfolgen kann.
  • Dadurch wird eine zumindest teilweise Reduktion eines Metalloxides, das Bestandteil der metallischen Komponente in der Kontaktierung ist, zu dem entsprechenden reinen Metall oder einer Metalllegierung sowie eine Aushärtung der Kontaktierung erreicht.
  • Gleichzeitig können gegebenenfalls im Ausgangsgemisch enthaltene Binderbestandteile ausgetrieben werden.
  • Vorteilhafterweise können die Wärmebehandlung und die Reduktion in situ innerhalb der Hochtemperaturbrennstoffzelle durchgeführt werden, wobei der jeweilige Brennstoff als Reduktionsmittel fungieren kann.
  • Infolge der Wärmebehandlung kann auch ein haftfester Diffusionsverbund an den Grenzflächen der miteinander zu kontaktierenden elektrisch leitenden Elemente ausgebildet werden.
  • Wie bereits angedeutet, können sowohl die metallische Komponente als auch die keramische Komponente in Pulverform eingesetzt werden, wobei es günstig ist, diese gemeinsam mit einem Binder und gegebenenfalls einem geeigneten Lösungsmittel, wie z.B. Wasser und einem organischen Lösungsmittel miteinander zu vermischen, so dass eine pastöse Konsistenz eingestellt werden kann.
  • In dieser pastösen Form kann das Gemisch aufgebracht werden.
  • Dabei kann ein Auftrag durch an sich bekannte Siebdruck-Technik oder durch Aufrollen erfolgen.
  • Ein Gemisch mit entsprechend geeigneter Konsistenz kann aber auch im Nasspulverspritzverfahren aufgebracht werden.
  • Mit der erfindungsgemäßen Lösung kann ein dauerhafter und effektiver Schutz des Nickel vor einer Oxidation auch bei den innerhalb der Brennstoffzelle bei deren Betrieb herrschenden erhöhten Temperaturen und unter Einwirkung des jeweiligen Brennstoffes erreicht und eine Erhöhung des elektrischen Widerstandes vermieden werden.
  • Des Weiteren kann die katalytische Aktivität einer Hochtemperaturbrennstoffzelle durch eine entsprechend erreichbare Vergrößerung der aktiven Anodenfläche verbessert werden.
  • Die erfindungsgemäße elektrische Kontaktierung ist aber auch bei den häufig vorkommenden Redox-Zyklen chemisch und thermisch beständig, was eine dauerhaft ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit mit gewährleistet.
  • Wie bereits angedeutet, kann durch den erreichbaren Diffusionsverbund eine erhöhte Haftfestigkeit der Kontaktierung erreicht werden.
    •
  • Nachfolgend soll die Erfindung beispielhaft näher erläutert werden.
  • Dabei zeigen:
  • 1 in schematischer Form eine Schnittdarstellung durch eine Hochtemperaturbrennstoffzelle mit einer zwischen einem metallischen Netzwerk und der Anode der Brennstoffzelle ausgebildeten elektrischen Kontaktierung und
  • 2 in schematischer Form und Vergrößerung die zwischen metallischem Netzwerk und Anode ausgebildete elektrische Kontaktierung in einem Beispiel.
  • In 1 ist in schematischer Form ein Schnitt durch eine Hochtemperaturbrennstoffzelle dargestellt.
  • Bei diesem Beispiel ist eine bipolare Platte als ein Interkonnektor 6 kathodenseitig angeordnet.
  • Daran anschließend ist eine Elektrodeneinheit mit einer Kathode 3', einem Festelektrolyten 2 und der Anode 3 vorhanden.
  • Auf der dem Interkonnektor 6 gegenüberliegenden Seite der Brennstoffzelle ist ein weiterer Interkonnektor 5 angeordnet, bei dem in schematischer Form Kanäle für die Zuführung eines geeigneten Brennstoffes für den Betrieb der Brennstoffzelle durch eine entsprechende Strukturierung ausgebildet worden sind.
  • Auf der in das Innere der Hochtemperaturbrennstoffzelle weisenden Oberfläche des Interkonnektors 5, der ebenfalls als bipolare Platte ausgebildet sein kann, ist ein metallisches Netzwerk 4 aus Nickel aufgelegt worden. Die Verbindung des metallischen Netzwerkes 4 mit dem Interkonnektor 5 kann Punktweise durch Schweißen hergestellt worden sein.
  • Auf der in Richtung auf die Anode 3 weisenden Oberfläche des metallischen Netzwerkes 4 wurde die elektrische Kontaktierung 1 ausgebildet.
  • Hierzu wurde ein Kompositgemisch aus Nickeloxid und Magnesiumoxid als metallische Komponente mit Yttriumoxid stabilisiertem Zirkonoxid aufgebracht, wie es im allgemeinen Teil der Beschreibung bereits erläutert worden ist.
  • In 1 ist weiterhin ein Gaskanal zwischen Kathode 3' und Interkonnektor 6 für die Zufuhr des für den Betrieb der Brennstoffzelle erforderlichen Oxidationsmittels (Sauerstoff oder Luft) gezeigt.
  • Die in Richtung auf das Innere der Hochtemperaturbrennstoffzelle weisende Oberfläche des Interkonnektors 5 wurde vorab mit einer Nickelschutzschicht versehen.
  • Nach dem Auftrag des die bereits erwähnte metallische Komponente und die keramische Komponente enthaltenden Gemisches auf die Oberfläche des metallischen Netzwerkes 4, hier mit einer Schichtdicke von 300 μm und anschließender Montage der Brennstoffzelle, wurde diese normal in Betrieb genommen, so dass bei gleichzeitiger Erwärmung, also einer quasi Wärmebehandlung das Nickeloxidausgangspulver vollständig zu metallischem Nickel reduziert worden ist. Gleichzeitig wurde mit dem Magnesiumoxid ein haftfester Diffusionsverbund zwischen Anode 3, metallischem Netzwerk 4 und der elektrischen Kontaktierung 1 sowie auch mit dem die keramische Komponente bildenden stabilisierten Zirkonoxid an den jeweiligen Grenzflächen ausgebildet.
  • So kann bei ausreichend hoher elektrischer Leitfähigkeit zwischen metallischem Netzwerk 4 und Anode 3 und dementsprechend auch zum Interkonnektor 5 eine ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit bei gleichzeitig sicherem Schutz vor einer unerwünschten insbesondere die elektrische Leitfähigkeit reduzierenden Oxidschichtbildung innerhalb dieses kritischen Bereiches erreicht werden.

Claims (19)

  1. Elektrische Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen, die als Komposit aus einer metallischen Komponente und einer keramischen Komponente gebildet ist.
  2. Kontaktierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die metallische Komponente mit mindestens einem Metalloxid gebildet ist.
  3. Kontaktierung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die keramische Komponente für Sauerstoffionen leitend ist.
  4. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in der metallischen Komponente Nickel, Kupfer oder eine Legierung dieser Elemente enthalten ist.
  5. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in der metallischen Komponente NiO, CuO und/oder MgO enthalten ist/sind.
  6. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in der keramischen Komponente ZrO2 und/oder CeO2 enthalten ist/sind.
  7. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die metal lische Komponente mit 80 bis 100 Masse-% und die keramische Komponente mit 0 bis 20 Masse-% enthalten ist.
  8. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass stabilisiertes ZrO2 enthalten ist.
  9. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass dotiertes CeO2 enthalten ist.
  10. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die metallische Komponente in hochdispergierter Form enthalten ist.
  11. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine Dicke im Bereich von 2 bis 500 μm aufweist.
  12. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktierung (1) an der Oberfläche eines metallischen Netzwerkes (4), das zwischen einer Anode und einem Interkonnektor (5) einer Hochtemperaturbrennstoffzelle angeordnet ist, ausgebildet ist.
  13. Kontaktierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktierung (1) flächig auf der Oberfläche der Anode (3) und/oder eines Interkonnektors (5) einer Hochtemperaturbrennstoffzelle ausgebildet ist.
  14. Verfahren zur Herstellung einer elektrischen Kontaktierung für Hochtemperaturbrennstoffzellen bei dem, an/zwischen elektrisch leitenden Elementen, bei dem eine metallische und eine keramische Komponente enthaltendes Gemisch aufgebracht, anschließend eine Wärmebehandlung bei Zufuhr eines Reduktionsmittels bei gleichzeitiger Aushärtung der Kontaktierung (1) durchgeführt und durch eine zumindest teilweise Reduktion eines Metalloxides zu reinem Metall oder einer Metalllegierung und eine Aushärtung der Kontaktierung (1) erreicht werden.
  15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmebehandlung und Reduktion in situ innerhalb der Hochtemperaturbrennstoffzelle durchgeführt werden.
  16. Verfahren nach Anspruch 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Wärmebehandlung an den Grenzflächen der miteinander zu kontaktierenden elektrisch leitenden Elemente ein haftfester Diffusionsverbund ausgebildet wird.
  17. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch bestehend aus pulverförmiger metallischer Komponente und keramischer Komponente mit einem Binder aufgetragen wird.
  18. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass das Gemisch in pastöser Form aufgetragen wird.
  19. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass das Gemisch durch ein Nasspulverspritzverfahren, durch Siebdruck oder durch Aufrollen aufgetragen wird.
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