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DE1024090B - Verfahren zur Herstellung phosphorhaltiger heterocyclischer Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung phosphorhaltiger heterocyclischer Verbindungen

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Publication number
DE1024090B
DE1024090B DEU3002A DEU0003002A DE1024090B DE 1024090 B DE1024090 B DE 1024090B DE U3002 A DEU3002 A DE U3002A DE U0003002 A DEU0003002 A DE U0003002A DE 1024090 B DE1024090 B DE 1024090B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phosphorus
mercapto
containing heterocyclic
mol
heterocyclic compounds
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU3002A
Other languages
English (en)
Inventor
William Morton Lanham
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Union Carbide Corp
Original Assignee
Union Carbide Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Union Carbide Corp filed Critical Union Carbide Corp
Publication of DE1024090B publication Critical patent/DE1024090B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6564Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms
    • C07F9/6571Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/657109Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and oxygen atoms as the only ring hetero atoms esters of oxyacids of phosphorus in which one or more exocyclic oxygen atoms have been replaced by (a) sulfur atom(s)
    • C07F9/657118Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and oxygen atoms as the only ring hetero atoms esters of oxyacids of phosphorus in which one or more exocyclic oxygen atoms have been replaced by (a) sulfur atom(s) non-condensed with carbocyclic rings or heterocyclic rings or ring systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M137/00Lubricating compositions characterised by the additive being an organic non-macromolecular compound containing phosphorus
    • C10M137/02Lubricating compositions characterised by the additive being an organic non-macromolecular compound containing phosphorus having no phosphorus-to-carbon bond
    • C10M137/04Phosphate esters
    • C10M137/10Thio derivatives
    • C10M137/105Thio derivatives not containing metal
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2223/00Organic non-macromolecular compounds containing phosphorus as ingredients in lubricant compositions
    • C10M2223/02Organic non-macromolecular compounds containing phosphorus as ingredients in lubricant compositions having no phosphorus-to-carbon bonds
    • C10M2223/04Phosphate esters
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Description

DEUTSCHES
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung phosphorhaltiger heterocyclischer Verbindungen der allgemeinen Formeln
R1
R2
/
H
R1
Ox
-SH
R2
R3
P-SH
R4
in denen R, R1, R2, R3 und R4 Wasserstoffatome oder Alkylreste bedeuten und wenigstens einer der R-Substituenten eine Alkylgruppe darstellt.
Zur Herstellung dieser 2-Mercapto-2-thiono-l,3,2-dioxaphospholane bzw. 2-Mercapto-2-thiono-l,3,2-dioxaphosphorinane werden Alkandiole der allgemeinen Formeln
R1 — C — OH
R2_C —OH
bzw.
R3
R1 R
C OH
SC OH
in denen R, R1, R2, R3 und R* die oben angegebene Bedeutung haben und wenigstens einer der R-Substituenten eine Alkylgruppe darstellt, mit Phosphorpentasulfid bei Temperaturen zwischen 25 und 100° umgesetzt.
Das Phosphorpentasulfid wird vorzugsweise in kleinen Portionen zu dem Alkandiol in Gegenwart eines organischen Lösungsmittels gegeben, das inert gegenüber dem Alkandiol und den Reaktionsprodukten ist.
Nachstehend sind einige gemäß der Erfindung zu verwendende Alkandiole beispielsweise genannt: Propan-1,2-diol, Butan-l,2-diol, Pentan-2,3-diol, Butan-l,3-diol, Pentan-2,4-diol und Hexan-l,3-diol.
Vorzugsweise werden die Reaktionsteilnehmer in stöchiometrischen Mengen angewendet, doch ist dies nicht notwendig; es kann ebenso ein Überschuß an dem einen Verfahren
zur Herstellung phosphorhaltiger
heterocyclischer Verbindungen
Anmelder:
Union Carbide Corporation,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter: Dr.-Ing. A. ν. Kreisler, Dr,-Ing. K. Schönwald,
Dipl.-Chem. Dr. phil. H. Siebeneicher
und Dr.-Ing. Th. Meyer, Patentanwälte,
Köln 1, Deichmannhaus
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 19. Oktober 1953
William Morton Lanham, Charleston, W.Va. (V. St. A.), ist als Erfinder genannt worden
wie an dem anderen Reaktionspartner angewendet werden.
Als Lösungsmittel für die Alkandiole eignen sich beispielsweise flüssige Benzolkohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluole, Äthylbenzol, Xylole.
Die Reaktion verläuft im wesentlichen so, daß aus 2 Mol des Alkandiols und 1 Mol Phosphorpentasulfid unter Bildung von 2 Mol der phosphorhaltigen heterocyclischen Verbindung 1 Mol Schwefelwasserstoff freigesetzt wird.
Der Schwefelwasserstoff wird so, wie er sich während der Umsetzung bildet, entfernt. Die Reaktion ist beendet, sobald die Schwefelwasserstoffentwicklung aufgehört hat.
Die nicht umgesetzten Ausgangsstoffe werden abfiltriert, und das Endprodukt läßt sich auf verschiedene Weise in gereinigter Form gewinnen. Das Reaktionsgemisch kann beispielsweise mit einer verdünnten Ätzalkalilösung behandelt werden, um die Mercaptoverbindung in das entsprechende Alkalisalz umzuwandeln, das durch anschließende Behandlung mit verdünnter wäßriger Säurelösung, wie Salzsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, wieder in die Mercaptoverbindung zurückverwandelt wird, wobei sich die Lösung in eine ölige und eine wäßrige Schicht trennt. Die ölige Schicht wird abgetrennt, mit Wasser gewaschen, durch Destillation im
7C9 879/40+
Vakuum von leichtersiedenden Bestandteilen befreit (abgestreift) und der Rückstand unter hohem Vakuum, vorzugsweise in einem Fallstrom-Molekular-Destülierapparat, destilliert.
Das abfiltrierte Reaktionsprodukt kann gegebenenfalls durch Destillation aus toluolischer Lösung umkristallisiert werden. Anschließend können gegebenenfalls gefärbte Verunreinigungen durch Extraktion mit Äthyläther entfernt werden. Die Wirksamkeit der verschiedenen Reinigungsmaßnahmen hängt naturgemäß vom Schmelzpunkt und der Löslichkeit des zu reinigenden Produktes ab.
Nachstehend wird die Erfindung an einigen Beispielen erläutert:
Beispiel 1
Zu 146 g (1 Mol) 2-Äthyl-l,3-hexandioL die auf 90 bis 100° erwärmt worden sind, werden nach und nach langsam innerhalb von 40 Minuten 111 g (0,5 Mol) Phosphorpentasulfid gegeben. Die Reaktionsmischung wird 30 Minuten oder länger auf 100° gehalten, bis die Schwefelwasserstoffentwicklung aufgehört hat, und dann filtriert. Zu dem Filtrat werden unter Kühlung und Rühren tropfenweise 220 g einer 20%igen wäßrigen Ätznatronlösung gegeben, so daß die Temperatur zwischen 65 und 70° bleibt. Danach werden zu der homogenen auf 50° gehaltenen Lösung tropfenweise 120 ecm 37%ige wäßrige Salzsäurelösung gegeben. Die gebildete Ölschicht wird abgetrennt, mit 50 ecm Wasser gewaschen und bei einem Druck von weniger als 2 mm bei einer Kolbentemperatur von 124° abgestreift. Der Rückstand wird filtriert und durch Destillation bei 124° unter einem Druck von weniger als 0,2 mm in einer Fallfihnkurzwegdestillationsvorrichtung destilliert. Es werden 112 g 5-Äthyl-2-mercapto-4-propyl~ 2-thiono-l,3,2-dioxaphosphorinan mit einem Brechungsindex von 1,5341 bei 30°, einem Molekulargewicht von 242,4 (theoretisch 240,3) und einer Reinheit (bestimmt durch die Azidität) von 98,7 % gewonnen. Das Produkt enthält 12,99 % Phosphor (theoretisch 12,88%) und 25,75% Schwefel (theoretisch 26,68%).
Beispiel 2
Zu einer Suspension von 111 g (0,5 Mol) Phosphorpentasulfid in 100 g Toluol, die auf 95 bis 100° erhitzt ist, werden tropfenweise im Verlauf von 15 Minuten 68 g (0,9MoI) Propan-l,2-diol unter Rühren gegeben. Das Reaktionsgemisch wird bis zur Beendigung der Gasentwicklung noch 1 Stunde bei dieser Temperatur gehalten und dann abfiltriert. Es werden 15 g Rückstand erhalten. Das Filtrat wird bei einer Kolbentemperatur von 100° und einem Druck von weniger als 3 mm abgestreift. Der flüssige Rückstand wird bei einem Druck von weniger als 0,2 mm destilliert, und dabei werden 37 g 2-Mercapto-4-methyl-2-thiono-l,3,2-dioxaphospholan als schwach gelbliches Destillat mit einem Molekulargewicht von 182, einem Brechungsindex nf von 1,5592, einem Phosphorgehalt von 18,62 (theoretisch 18,20) und einem Schwefelgehalt von 34,6 (theoretisch 37,67) erhalten.
Rühren aufgehört wird, trennt sich die Flüssigkeit in eine wäßrige und eine ölige Schicht. Die wäßrige Schicht wird mit 200 ecm 37%iger Salzsäure angesäuert, wobei sie sich wiederum in eine wäßrige und eine ölige Schicht trennt. Die zweite ölige Schicht wird abgetrennt, bei 25° unter einem Druck von 3 mm getrocknet und in 200 ecm Äthyläther aufgenommen. Die erhaltene Lösung wird filtriert, das Filtrat bei 25° 4 Stunden mit 150 g wasserfreiem Natriumsulfat gerührt, über Nacht stehengelassen und filtriert. Das Filtrat wird durch Destillation bei 25° unter einem Druck von weniger als 2 mm abgestreift. Der Rückstand aus 116 g 2-Mercapto-2-thiono-4,4,6-trimethyl-1,3,2-dioxaphosphorinan wird als gelbbrauner Festkörper mit einem Schmelzpunkt von 42 bis 44° erhalten. Die Reinheit (bestimmt durch Aziditätsmessung) beträgt 98,5 %. Das Produkt enthält 14,61 % Phosphor (theoretisch 14,58%), 28,9% Schwefel (theoretisch 30,2%), 33,73% Kohlenstoff (theoretisch 33,96%) und 6,11% Wasserstoff (theoretisch 6,17%).
Beispiel 4
Zu einer Suspension von 111g (0,5 Mol) Phosphorpentasulfid in 100 g Toluol, die auf 80 bis 90° erhitzt ist, werden innerhalb einer halben Stunde 132 g (1 Mol) 2,2-Diäthyl-1,3-propandiol und 150 g Toluol unter Rühren gegeben. Nachdem die Reaktionsmischung weitere 2 Stunden bei der oben angegebenen Temperatur gerührt worden ist, hat die Schwefelwasserstoffentwicklung aufgehört. Die Reaktionsmischung wird bei 80° filtriert, das Filtrat mit 200 ecm Toluol verdünnt, die erhaltene Lösung auf —15° abgekühlt und das kristallisierte Endprodukt abfiltriert. Das kristallisierte Endprodukt wird mit 2000 ecm Äthyläther, zur Entfernung gefärbter Verunreinigungen, gemischt und extrahiert. Der feste Rückstand wird bei einer Kolbentemperatur von 25° und einem Druck von 2 mm abgestreift, und es werden 101 g 5,5-Diäthyl-2-mercapto-2-thiono-l,3,2-dioxaphosphorinan als weißer Festkörper mit einem Schmelzpunkt von 99 bis 101°, einem Phosphorgehalt von 14,02% (theoretisch 13,68%) und einem Schwefelgehalt von 27,90I0 (theoretisch 28,32%) erhalten.
Die verfahrensgemäß hergestellten phosphorhaltigen heterocyclischen Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung neuer Produkte; außerdem können sie als Zusätze bei der Flotation sulfidischer Erze und als Ölzusätze verwendet werden.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung phosphorhaltiger heterocyclischer Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß Alkandiole der allgemeinen Formeln
    Beispiel 3
    60
    Zu einer Suspension von 111 g (0,5 Mol) Phosphorpentasuffid in 100 g Toluol, die auf 25 bis 30° erwärmt ist, werden im Verlauf von 7 Stunden 118 g (1 Mol) 2-Methyl-2,4-pentandiol tropfenweise unter Rühren gegeben. Die Reaktionsmischung wird weitere 12 Stunden bei 25° stehengelassen, und die Schwefelwasserstoffentwicklung ist dann beendet. Die Reaktionsmischung wird filtriert und das Filtrat unter Aufrechterhaltung einer Temperatur von 25 bis 30° mit einer Lösung von 44 g Natriumhydroxyd in 300 g Wasser versetzt. Wenn mit dem
    C OH
    bzw.
    -OH
    R3
    OH
    R*
    in denen R, R1, R2, R3 und R4 Wasserstoffatome oder Alkylreste bedeuten und wenigstens einer der R-Substituenten eine Alkylgruppe darstellt, mit Phosphorpentasulfid bei Temperaturen von 25 bis 100° zu 2 - Mercapto -2 - thiono -1,3,2 - dioxaphospholanen bzw.
    5 6
    2-Mercapto-2-tMono-l,3,2-dioxaphosphorinanen der allgemeinen Formeln
    R R1 R
    R1 R
    C O
    P-SH
    C-O
    umgesetzt werden.
    bzw.
    R2 C O
    C P-SH
    R3 C O
    R4 H
    ©709 879/404 2.58
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