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DE102006037730A1 - LED-Konversionsleuchtstoffe in Form von keramischen Körpern - Google Patents

LED-Konversionsleuchtstoffe in Form von keramischen Körpern Download PDF

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DE102006037730A1
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ceramic
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ceramic phosphor
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DE102006037730A
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Holger Dr. Winkler
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Merck Patent GmbH
Original Assignee
Merck Patent GmbH
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Publication date
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen keramischen Leuchtstoffkörper, erhältlich durch Mischen von mindestens zwei Edukten mit mindestens einem Dotierstoff nach nasschemischen Methoden und anschließender thermischer Behandlung zu Leuchtstoffprecursoren sowie isostatischer Verpressung. Der keramische Leuchtstoffkörper findet Anwendung als Konversionsleuchtstoff in LEDs.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen keramischen Leuchtstoffkörper, dessen Herstellung nach nasschemischen Methoden sowie dessen Verwendung als LED-Konversionsleuchtstoff.
  • Das wichtigste und aussichtsreichste Konzept zur Weißlichtemission mittels LEDs liegt darin, dass ein im Blauen oder nahen UV emittierender, elektrolumineszenter Chip aus In(Al)GaN (oder in der Zukunft auch möglicherweise auf der Basis von ZnO) mit einem Konversionsleuchtstoff beschichtet wird, der vom Chip anregbar ist und bestimmte Wellenlängen emittiert. Diese Kombination von Chip und Leuchtstoff wird mit einem Guss- oder Spritzgussgehäuse aus Epoxiden, PMMA oder anderen Harzen umschlossen, um die Kombination gegen Umwelteinflüsse zu schützen, wobei das Gehäusematerial möglicht transparent im Sichtbaren und unter den gegebenen Bedingungen (T bis 200°C und hohe Strahlendichte und -Belastung durch Chip und Leuchtstoff) stabil und unveränderlich sein soll.
  • Heutzutage werden die Leuchtstoffe als Mikropulver mit einer breiten, herstellungsbedingten Größenverteilung und Morphologie eingesetzt: Nach Dispergieren der Leuchtstoffe in einer Matrix aus Siliconen oder Harzen werden diese auf den Chip oder in einen den Chip umgebenden Reflektorkegel getropft oder auch in die Gehäusemasse eingearbeitet, wobei der Überzug mit dem Gehäusematerial stattfindet (Packaging, zu dem auch die elektrische Kontaktierung des Chips gehört). Auf diese Weise ist der Leuchtstoff nicht planbar, reproduzierbar und homogen auf/über dem Chip verteilt. Die Folge hiervon sind die bei heutigen LEDs beobachtbaren, inhomogenen Emissionskegel, d.h. unter verschiedenen Winkeln strahlt die LED unterschiedliches Licht ab. Wobei dieses Verhalten nicht reproduzierbar zu Unterschieden zwischen den LEDs einer Charge führt, wodurch alle LEDs einzeln geprüft und sortiert werden (Aufwändige Binning-Verfahren).
  • Außerdem wird ein beträchtlicher Anteil des vom Chip ausgestrahlten Lichtes an der oft zerklüfteten Oberfläche der meist hochbrechenden Leuchtstoffpulver gestreut und kann nicht vom Leuchtstoff konvertiert werden. Falls dieses Licht zum Chip hin zurückgestreut wird, kommt es zur Absorption im Chip, da bei Halbleitern die Stockesverschiebung zwischen Absorption und Emissionswellenlänge vernachlässigbar gering ist.
  • Die DE 199 38 053 beschreibt eine LED, die von einem Silikongehäuse oder Keramikteil umgeben ist, wobei Leuchtstoffpulver in die Abdeckung als Fremdkomponente eingebettet sein kann.
  • Die DE 199 63 805 beschreibt eine LED, die von einem Silikongehäuse oder Keramikteil umgeben ist, wobei Leuchtstoffpulver in die Abdeckung als Fremdkomponente eingebettet sein kann.
  • Die WO 02/057198 beschreibt die Herstellung transparenter Keramiken wie YAG:Nd, die hier mit Neodym dotiert sein können. Derartige Keramiken werden als Festkörper-Laser eingesetzt.
  • Die DE 103 49 038 beschreibt einen Lumineszenzkonversionskörper hergestellt über Festkörperdiffusionsverfahren basierend auf einem polykristallinen keramischen Körper aus YAG, der mit einer Lösung eines Dotierstoffes zusammengebracht wird. Durch eine Temperaturbehandlung diffundiert der Dotierstoff (Aktivator) in den keramischen Körper, wobei sich der Leuchtstoff bildet. Die Beschichtung des keramischen Körpers aus YAG mit einer Cernitrat-Lösung erfolgt durch aufwendiges, mehrmaliges Dip-Coating (Tauchverfahren, CSD). Der Durchmesser der Kristallite beträgt dabei 1 bis 100 μm, bevorzugt 10 bis 50 μm. Nachteil eines solchen über Festkörperdiffusionsverfahren hergestellten keramischen Lumineszenzkonversionskörpers ist, dass zum einen keine auf der atomaren Ebene homogene Partikelzusammensetzungen möglich sind, da insbesondere die Dotier-Ionen unregelmäßig verteilt sind, was bei Konzentrations-Hotspots zu dem sog. Konzentrationslöschen führt (siehe Shionoya, Phosphor Handbook, 1998, CRC Press). Dadurch sinkt die Konversionseffizienz des Phosphors. Außerdem sind über sog. Mixing & Firing-Verfahren nur mikrometer große Pulver herstellbar, welche über keine einheitliche Morphologie und eine breite Partikelgrößenverteilung verfügen. Große Partikel besitzen gegenüber kleineren sub-μm Partikeln eine stark verringerte Sinteraktivität. Die Keramikbildung wird dadurch erschwert und bei einer inhomogenen Morphologie und/oder breiten Partikelgrößenverteilung weiter beschränkt.
  • Falls sich der keramische Lumineszenzkonversionskörper nicht direkt auf dem LED Chip befindet, sondern wenige Millimeter davon entfernt, können keine abbildenden Optiken mehr eingesetzt werden. Die Primärstrahlung des LED-Chips und die Sekundärstrahlung des Leuchtstoffes finden somit an weit voneinander entfernten Orten statt. Mit abbildenden Optiken, wie sie z.B. für Autoscheinwerfer erforderlich sind, entsteht kein homogenes Licht, sondern es werden zwei Lichtquellen abgebildet.
  • Ein weiterer Nachteil des oben genannten keramischen Lumineszenzkonversionskörpers ist die Verwendung eines organischen Klebstoffes (z.B. Acrylate, Styrol etc.). Diese werden durch die hohe Strahlungsdichte des LED Chips und die hohe Temperatur geschädigt und führen durch Vergrauung zur Verringerung der Lichtleistung der LED.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein keramischen Leuchtstoffkörper zu entwickeln, der eines oder mehrere der oben genannten Nachteile nicht aufweist.
  • Überraschenderweise kann die vorliegende Aufgabe dadurch gelöst werden, dass der Leuchtstoff nasschemisch hergestellt wird mit anschließender isostatischer Verpressung und in Form eines homogenen, dünnen und nicht porösen Plättchens direkt auf die Oberfläche des Chips aufgebracht werden kann. Somit findet keine ortsabhängige Variation der Anregung und Emission des Leuchtstoffes statt, wodurch die damit ausgerüstete LED einen homogenen und farbkonstanten Lichtkegel emittiert und über eine hohe Lichtleistung verfügt.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit ein keramischer Leuchtstoffkörper erhältlich durch Mischen von mindestens zwei Edukten mit mindestens einem Dotierstoff nach nasschemischen Methoden und anschließender thermischer Behandlung zu Leuchtstoffprecursor-Partikeln, vorzugsweise mit einem mittleren Durchmesser von 50 nm bis 5 μm, sowie isostatischer Verpressung.
  • Streueffekte sind an der Oberfläche des erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörpers, der vorzugsweise die Form eines Plättchens hat, vernachlässigbar, weil durch den direkten oder annähernd direkten, äquidistanten Kontakt des Leuchtstoffkörpers mit dem LED Chip eine sog. Nahfeldwechselwirkung besteht. Diese findet immer innerhalb von Abständen kleiner als die entsprechende Lichtwellenlänge (blaue LED = 450-470 nm, UV-LED = 380-420 nm) statt und ist besonders ausgeprägt, falls die Abstände geringer als 100 nm sind und ist u.a. durch das Nichtvorhandensein von Streueffekten charakterisiert (keine Entstehung von Elementarwellen möglich, weil hierfür vorhandene Raumlänge kleiner als Wellenlänge ist).
  • Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörper ist, dass keine aufwendige Dispergierung der Leuchtstoffe in Epoxiden, Siliconen oder Harzen notwendig ist. Diese aus dem Stand der Technik bekannten Dispersionen enthalten u.a. polymerisierbare Substanzen und sind wegen dieser und weiterer Inhaltstoffe nicht lagerfähig.
  • Mit den erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörpern ist der LED Hersteller in der Lage, fertig einsetzbare Leuchtstoffe in Form von Plättchen zu lagern; zudem ist das Aufbringen der Leuchtstoffkeramik mit den sonstigen Prozessschritten der LED-Herstellung kompatibel, während dies bei der Aufbringung konventioneller Leuchtstoffpulver nicht der Fall ist. Daher ist letzterer Prozesschritt mit einem hohen Aufwand verbunden, was zu höheren Kosten bei der LED-Fertigung führt.
  • Die erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörper können aber auch, falls nicht auf höchste Effizienzen, d.h. Lumeneffizienzen der weißen LED Wert gelegt wird, auch direkt über einer fertigen, blauen oder UV-LED aufgebracht werden. Dadurch ist es möglich, durch einfachen Austausch des Leuchtstoffplättchens die Lichttemperatur und den Farbton des Lichtes zu beeinflussen. Dies kann in der einfachsten Weise dadurch geschehen, dass die chemisch identische Leuchtstoffsubstanz in Form unterschiedlich dicker Plättchen ausgetauscht wird.
  • Insbesondere können als Material für die keramischen Leuchtstoffkörper folgende Verbindungen gewählt werden, wobei in der folgenden Notation links vom Doppelpunkt die Wirtsverbindung und rechts vom Doppelpunkt ein oder mehrere Dotierelemente aufgeführt sind. Wenn chemische Elemente durch Kommata voneinander getrennt und eingeklammert sind, können sie wahlweise verwendet werden. Je nach gewünschter Lumineszenzeigenschaft der Leuchtstoffkörper können eine oder auch mehrere der zur Auswahl gestellten Verbindungen herangezogen werden:
    BaAl2O4:Eu2+, BaAl2S4:Eu2+, BaB8O,3:Eu2+, BaF2, BaFBr:Eu2+, BaFCl:Eu2+, BaFCl:Eu2+, Pb2+, BaGa2S4:Ce3+, BaGa2S4:Eu2+, Ba2Li2Si2O7:Eu2+, Ba2Li2Si2O7:Sn2+, Ba2Li2Si2O7:Sn2+, Mn2+, BaMgAl,0O17:Ce3+, BaMgAl10O17:Eu2+, BaMgAl10O17:Eu2+, Mn2+, Ba2Mg3F10:Eu2+, BaMg3F8:Eu2+, Mn2+, Ba2MgSi2O7:Eu2+, BaMg2Si2O7:Eu2+, Ba5(PO4)3Cl:Eu2+, Ba5(PO4)3Cl:U, Ba3(PO4)2:Eu2+, BaS:Au, K, BaSO4:Ce3+, BaSO4:Eu2+, Ba2SiO4:Ce3+, Li+, Mn2+, Ba5SiO4Cl6:Eu2+, BaSi2O5:Eu2+, Ba2SiO4:Eu2+, BaSi2O5:Pb2+, BaxSri1-xF2:Eu2+, BaSrMgSi2O7:Eu2+, BaTiP2O7, (Ba, Ti)2P2O7:Ti, Ba3WO6:U, BaY2F8 Er3+, Yb+, Be2SiO4:Mn2+, Bi4Ge3O12, CaAl2O4:Ce3+, CaLa4O7:Ce3+, CaAl2O4:Eu2+, CaAl2O4:Mn2+, CaAl4O7:Pb2+, Mn2+, CaAl2O4:Tb3+, Ca3Al2Si3O12:Ce3+, Ca3Al2Si3Oi2:Ce3+, Ca3Al2Si3O,2:Eu2+, Ca2B5O9Br:Eu2+, Ca2B5O9Cl:Eu2+, Ca2B5O9Cl:Pb2+, CaB2O4:Mn2+, Ca2B2O5:Mn2+, CaB2O4:Pb2+, CaB2P2O9:Eu2+, Ca5B2SiO10:Eu3+, Ca0.5Ba0.5Al12O19:Ce3+, Mn2+, Ca2Ba3(PO4)3Cl:Eu2+, CaBr2:Eu2+ in SiO2, CaCl2:Eu2+ in SiO2, CaCl2:Eu2+, Mn2+ in SiO2, CaF2:Ce3+, CaF2:Ce3+, Mn2+, CaF2:Ce3+, Tb3+, CaF2:Eu2+, CaF2:Mn2+, CaF2:U, CaGa2O4:Mn2+, CaGa4O7:Mn2+, CaGa2S4:Ce3+, CaGa2S4:Eu2+, CaGa2S4:Mn2+, CaGa2S4:Pb2+, CaGeO3:Mn2+, CaI2:Eu2+ in SiO2, CaI2:Eu2+, Mn2+ in SiO2, CaLaBO4:Eu3+, CaLaB3O7:Ce3+, Mn2+, Ca2La2BO6.5:Pb2+, Ca2MgSi2O7, Ca2MgSi2O7:Ce3+, CaMgSi2O6:Eu2+, Ca3MgSi2O8:Eu2+, Ca2MgSi2O7:Eu2+, CaMgSi2O6:Eu2+, Mn2+, Ca2MgSi2O7:Eu2+, Mn2+, CaMoO4, CaMoO4:Eu3+, CaO:Bi3+, CaO:Cd2+, CaO:Cu+, CaO:Eu3+, CaO:Eu3+, Na+, CaO:Mn2+, CaO:Pb2+, CaO:Sb3+, CaO:Sm3+, CaO:Tb3+, CaO:Tl, CaO.Zn2+, Ca2P2O7:Ce3+, α-Ca3(PO4)2:Ce3+, β-Ca3(PO4)2:Ce3+, Ca5(PO4)3Cl:Eu2+, Ca5(PO4)3Cl:Mn2+, Ca5(PO4)3Cl:Sb3+, Ca5(PO4)3Cl:Sn2+, β-Ca3(PO4)2:Eu2+, Mn2+, Ca5(PO4)3F:Mn2+, CaS(PO4)3F:Sb3+, Ca3(PO4)3F:Sn2+, α-Ca3(PO4)2:Eu2+, β-Ca3(PO4)2:Eu2+, Ca2P2O7:Eu2+, Ca2P2O7:Eu2+, Mn2+, CaP2O6:Mn2+, α-Ca3(PO4)2:Pb2+, α-Ca3(PO4)2:Sn2+, β-Ca3(PO4)2:Sn2+, β-Ca2P2O7:Sn, Mn, α-Ca3(PO4)2:Tr, CaS:Bi3+, CaS:Bi3+, Na, CaS:Ce3+, CaS:Eu2+, CaS:Cu+, Na+, CaS:La3+, CaS:Mn2+, CaSO4:Bi, CaSO4:Ce3+, CaSO4:Ce3+, Mn2+, CaSO4:Eu2+, CaSO4:Eu2+, Mn2+, CaSO4:Pb2+, CaS:Pb2+, CaS:Pb2+, Cl, CaS:Pb2+, Mn2+, CaS:Pr3+, Pb2+, Cl, CaS:Sb3+, CaS:Sb3+, Na, CaS:Sm3+, CaS:Sn2+, CaS:Sn2+, F, CaS:Tb3+, CaS:Tb3+, Cl, CaS:Y3+, CaS:Yb2+, CaS:Yb2+, Cl, CaSiO3:Ce3+, Ca3SiO4Cl2:Eu2+, Ca3SiO4Cl2:Pb2+, CaSiO3:Eu2+, CaSiO3:Mn2+, Pb, CaSiO3:Pb2+, CaSiO3:Pb2+, Mn2+, CaSiO3:Ti4+, CaSr2(PO4)2:Bi3+, β-(Ca, Sr)3(PO4)2:Sn2+Mn2+, CaTi0.9Al0.1O3:Bi3+, CaTiO3:Eu3+, CaTiO3:Pr3+, Ca5(VO4)3Cl, CaWO4, CaWO4:Pb2+, CaWO4:W, Ca3WO6:U, CaYAlO4:Eu3+, CaYBO4:Bi3+, CaYBO4:Eu3+, CaYB0.8O3.7:Eu3+, CaY2ZrO6:Eu3+, (Ca, Zn, Mg)3(PO4)2:Sn, CeF3, (Ce, Mg)BaAl11O18:Ce, (Ce, Mg)SrAl11O18:Ce, CeMgAl11O19:Ce:Tb, Cd2B6O11:Mn2+, CdS:Ag+, Cr, CdS:In, CdS:In, CdS:In, Te, CdS:Te, CdWO4, CsF, CsI, CsI:Na+, CsI:Tl, (ErCl3)0.25(BaCl2)0.75, GaN:Zn, Gd3Ga5O12:Cr3+, Gd3Ga5O12:Cr, Ce, GdNbO4:Bi3+, Gd2O2S:Eu3+, Gd2O2Pr3*, Gd2O2S:Pr, Ce, F, Gd2O2S:Tb3+, Gd2SiO5:Ce3+, KAl11O17:Tl+, KGa11O17:Mn2+, K2La2Ti3O10:Eu, KMgF3:Eu2+, KMgF3:Mn2+, K2SiF6:Mn4+, LaAl3B4O12:Eu3+, LaAlB2O6:Eu3+, LaAlO3:Eu3+, LaAlO3:Sm3+, LaAsO4:Eu3+, LaBr3:Ce3+, LaBO3:Eu3+, (La, Ce, Tb)PO4:Ce:Tb, LaCl3:Ce3+, La2O3:Bi3+, LaOBr:Tb3+, LaOBr:Tm3+, LaOCl:Bi3+, LaOCl:Eu3+, LaOF:Eu3+, La2O3:Eu3+, La2O3:Pr3+, La2O2S:Tb3+, LaPO4:Ce3+, LaPO4:Eu3+, LaSiO3Cl:Ce3+, LaSiO3Cl:Ce3+, Tb3+, LaVO4:Eu3+, La2W3O12:Eu3+, LiAlF4:Mn2+, LiAl5O8:Fe3+, LiAlO2:Fe3+, LiAlO2:Mn2+, LiAl5O8:Mn2+, Li2CaP2O7:Ce3+, Mn2+, LiCeBa4Si4O14:Mn2+, LiCeSrBa3Si4O14:Mn2+, LiInO2:Eu3+, LiInO2:Sm3+, LiLaO2:Eu3+, LuAlO3:Ce3+, (Lu, Gd)2SiO5:Ce3+, Lu2SiO5:Ce3+, Lu2Si2O7:Ce3+, LuTaO4:Nb5+, Lu1-xYxAlO3:Ce3+, MgAl2O4:Mn2+, MgSrAl10O17:Ce, MgB2O4:Mn2+, MgBa2(PO4)2:Sn2+, MgBa2(PO4)2:U, MgBaP2O7:Eu2+, MgBaP2O7:Eu2+, Mn2+, MgBa3Si2O8:Eu2+, MgBa(SO4)2:Eu2+, Mg3Ca3(PO4)4:Eu2+, MgCaP2O7:Mn2+, Mg2Ca(SO4)3:Eu2+, Mg2Ca(SO4)3:Eu2+, Mn2, MgCeAlnO19:Tb3+, Mg4(F)GeO6:Mn2+, Mg4(F)(Ge, Sn)O6:Mn2+, MgF2:Mn2+, MgGa2O4:Mn2+, Mg8Ge2O11F2:Mn4+, MgS:Eu2+, MgSiO3:Mn2+, Mg2SiO4:Mn2+, Mg3SiO3F4:Ti4+, MgSO4:Eu2+, MgSO4:Pb2+, MgSrBa2Si2O7:Eu2+, MgSrP2O7:Eu2+, MgSr5(PO4)4:Sn2+, MgSr3Si2O8:Eu2+, Mn2+, Mg2Sr(SO4)3:Eu2+, Mg2TiO4:Mn4+, MgWO4, MgYBO4:Eu3+, Na3Ce(PO4)2:Tb3+, NaI:Tl, Na1.23K0.42Eu0.12TiSi4O11:Eu3+, Na1.23K0.42Eu0.12TiSi5O13·xH2O:Eu3+, Na1.29K0.46Er0.08TiSi4O11:Eu3+, Na2Mg3Al2Si2O10:Tb, Na(Mg2-xMnx)LiSi4O10F2:Mn, NaYF4:Er3+, Yb3+, NaYO2:Eu3+, P46 (70%) + P47 (30%), SrAl12O19:Ce3+, Mn2+, SrAl2O4:Eu2+, SrAl4O7:Eu3+, SrAl12O19:Eu2+, SrAl2S4:Eu2+, Sr2B5O9Cl:Eu2+, SrB4O7:Eu2+(F, Cl, Br), SrB4O7:Pb2+, SrB4O7:Pb2+, Mn2+, SrB8O13:Sm2+, SrxBayClzAl2O4-z/2:Mn2+, Ce3+, SrBaSiO4:Eu2+, Sr(Cl, Br, I)2:Eu2+ in SiO2, SrCl2:Eu2+ in SiO2, Sr5Cl(PO4)3:Eu, SrwFxB4O6.5:Eu2+, SrwFxByOz:Eu2+, Sm2+, SrF2:Eu2+, SrGa12O19:Mn2+, SrGa2S4:Ce3+, SrGa2S4:Eu2+, SrGa2S4:Pb2+, SrIn2O4:Pr3+, Al3+, (Sr, Mg)3(PO4)2:Sn, SrMgSi2O6:Eu2+, Sr2MgSi2O7:Eu2+, Sr3MgSi2O8:Eu2+, SrMoO4:U, SrO·3B2O3:Eu2+, Cl, β-SrO·3B2O3:Pb2+, β-SrO·3B2O3:Pb2+, Mn2+, α-SrO·3B2O3:Sm2+, Sr6P5BO20:Eu, Sr5(PO4)3Cl:Eu2+, Sr5(PO4)3Cl:EU2+, Pr3+, Sr5(PO4)3Cl:Mn2+, Sr5(PO4)3Cl:Sb3+, Sr2P2O7:Eu2+, β-Sr3(PO4)2:Eu2+, Sr5(PO4)3F:Mn2+, Sr5(PO4)3F:Sb3+, Sr5(PO4)3F:Sb3+, Mn2+, Sr5(PO4)3F:Sn2+, Sr2P2O7:Sn2+, β-Sr3(PO4)2:Sn2+, β-Sr3(PO4)2:Sn2+, Mn2+(Al), SrS:Ce3+, SrS:Eu2+, SrS:Mn2+, SrS:Cu+, Na, SrSO4:Bi, SrSO4:Ce3+, SrSO4:Eu2+, SrSO4:Eu2+, Mn2+, Sr5Si4O10Cl6:Eu2+, Sr2SiO4:Eu2+, SrTiO3:Pr3+, SrTiO3:Pr3+, Al3+, Sr3WO6:U, SrY2O3:Eu3+, ThO2:Eu3+, ThO2:Pr3+, ThO2:Tb3+, YAl3B4O12:Bi3+, YAl3B4O12:Ce3+, YAl3B4O12:Ce3+, Mn, YAl3B4O12:Ce3+, Tb3+, YAl3B4O12:Eu3+, YAl3B4O12:Eu3+, Cr3+, YAl3B4O12:Th4+, Ce3+, Mn2+, YAlO3:Ce3+, Y3Al5O12:Ce3+, (Y, Gd, Lu, Tb)3(Al, Ga)5O12:(Ce, Pr, Sm), Y3Al5O12:Cr3+, YAlO3:Eu3+, Y3Al5O12:Eu3r, Y4Al2O9:Eu3+, Y3Al5O12:Mn4+, YAlO3:Sm3+, YAlO3:Tb3+, Y3Al5O12:Tb3+, YAsO4:Eu3+, YBO3:Ce3+, YBO3:Eu3+, YF3:Er3+, Yb3+, YF3:Mn2+, YF3:Mn2+, Th4+, YF3:Tm3+, Yb3+, (Y, Gd)BO3:Eu, (Y, Gd)BO3:Tb, (Y, Gd)2O3:Eu3+, Y1.34Gd0.60O3(Eu, Pr), Y2O3:Bi3+, YOBr:Eu3+, Y2O3:Ce, Y2O3:Er3+, Y2O3:Eu3+(YOE), Y2O3:Ce3+, Tb3+, YOCl:Ce3+, YOCl:Eu3+, YOF:Eu3+, YOF:Tb3+, Y2O3:Ho3+, Y2O2S:Eu3+, Y2O2S:Pr3+, Y2O2S:Tb3+, Y2O3:Tb3+, YPO4:Ce3+, YPO4:Ce3+, Tb3+, YPO4:Eu3+, YPO4:Mn2+, Th4+, YPO4:V5+, Y(P, V)O4:Eu, Y2SiO5:Ce3+, YTaO4, YTaO4:Nb5+, YVO4:Dy3+, YVO4:Eu3+, ZnAl2O4:Mn2+, ZnB2O4:Mn2+, ZnBa2S3:Mn2+, (Zn, Be)2SiO4:Mn2+, Zn0.4Cd0.6S:Ag, Zn0.6Cd0.4S:Ag, (Zn, Cd)S:Ag, Cl, (Zn, Cd)S:Cu, ZnF2:Mn2+, ZnGa2O4, ZnGa2O4:Mn2+, ZnGa2S4:Mn2+, Zn2GeO4:Mn2+, (Zn, Mg)F2:Mn2+, ZnMg2(PO4)2:Mn2+, (Zn, Mg)3(PO4)2:Mn2+, ZnO:Al3+, Ga3+, ZnO:Bi3+, ZnO:Ga3+, ZnO:Ga, ZnO-CdO:Ga, ZnO:S, ZnO:Se, ZnO:Zn, ZnS:Ag+, Cl–, ZnS:Ag, Cu, Cl, ZnS:Ag, Ni, ZnS:Au, In, ZnS-CdS (25-75), ZnS-CdS (50-50), ZnS-CdS (75-25), ZnS-CdS:Ag, Br, Ni, ZnS-CdS:Ag+,Cl, ZnS-CdS:Cu, Br, ZnS-CdS:Cu, I, ZnS:Cl–, ZnS:Eu2+, ZnS:Cu, ZnS:Cu+, Al3+, ZnS:Cu+, Cl–, ZnS:Cu, Sn, ZnS:Eu2+, ZnS:Mn2+, ZnS:Mn, Cu, ZnS:Mn2+, Te2+, ZnS:P, ZnS:P3–, Cl–, ZnS:Pb2+, ZnS:Pb2+, Cl–, ZnS:Pb, Cu, Zn3(PO4)2:Mn2+, Zn2SiO4:Mn2+, Zn2SiO4:Mn2+, As5+, Zn2SiO4:Mn, Sb2O2, Zn2SiO4:Mn2+, P, Zn2SiO4:Ti4+, ZnS:Sn2+, ZnS:Sn, Ag, ZnS:Sn2+, Li+, ZnS:Te, Mn, ZnS-ZnTe:Mn2+, ZnSe:Cu+, Cl, ZnWO4
  • Vorzugsweise besteht der keramische Leuchtstoffkörper aus mindestens einem der folgenden Leuchtstoffmaterialien:
    (Y, Gd, Lu, Tb)3(Al, Ga)5O12:Ce, (Ca, Sr, Ba)2SiO4:Eu, YSiO2N:Ce, Y2Si3O3N4:Ce, Gd2Si3O3N4:Ce, (Y, Gd, Tb, Lu)3Al5-xSixO12-xNx:Ce, BaMgAl10O17:Eu, SrAl2O4:Eu, Sr4Al14O25:Eu, (Ca, Sr, Ba)Si2N2O2:Eu, SrSiAl2O3N2:Eu, (Ca, Sr, Ba)2Si5N8:Eu, CaAlSiN3:Eu, Molybdate, Wolframate, Vanadate, Gruppe-III Nitride, Oxide, jeweils einzeln oder Mischungen davon mit einem oder mehreren Aktivatorionen wie Ce, Eu, Mn, Cr und/oder Bi.
  • Der keramische Leuchtstoffkörper kann z.B. als Plättchen in Dicken von einigen 100 nm bis zu etwa 500 μm grosstechnisch hergestellt werden. Die Plättchenausdehnung (Länge × Breite) ist von der Anordnung abhängig. Bei direkter Aufbringung auf den Chip ist die Größe des Plättchens gemäß der Chipausdehnung (von ca. 100 μm·100 μm bis zu mehreren mm2) mit einem gewissen Übermaß von ca. 10%-zu 30% der Chipoberfläche bei geeigneter Chipanordnung (z.B. Flip-Chip-Anordnung) oder entsprechend zu wählen. Wird das Leuchtstoffplättchen über einer fertigen LED angebracht, so ist der austretende Lichtkegel vollständig vom Plättchen zu erfassen.
  • Die Seitenflächen des keramischen Leuchtstoffkörpers können mit einem Leicht- oder Edelmetall, vorzugsweise Aluminium oder Silber verspiegelt werden. Die Verspiegelung bewirkt, dass kein Licht lateral aus dem Leuchtstoffkörper austritt. Lateral austretendes Licht kann den aus der LED auszukoppelnden Lichtstrom verringern. Die Verspiegelung des keramischen Leuchtstoffkörpers erfolgt in einem Prozessschritt nach der isostatischen Verpressung zu Stangen oder Plättchen, wobei vor der Verspiegelung eventuell ein Schneider der Stangen oder Plättchen in die erforderliche Größe erfolgen kann. Die Seitenflächen werden hierzu z.B. mit einer Lösung aus Silbernitrat und Glucose benetzt und anschließend bei erhöhter Temperatur einer Ammoniak-Atmosphäre ausgesetzt. Hierbei bildet sich z.B. ein silberner Belag auf den Seitenflächen aus.
  • Alternativ bieten sich auch stromlose Metallisierungsverfahren an, siehe beispielsweise Hollemann-Wiberg, Lehrbuch der Anorganischen Chemie, Walter de Gruyter Verlag oder Ullmanns Enzyklopädie der chemischen Technologie.
  • Um die Einkopplung des elektrolumineszenten blauen oder UV-Lichts des LED Chips in die Keramik zu erhöhen, muss die dem Chip zugewandte Seite eine möglichst kleine Oberfläche besitzen. Hier besteht ein entscheidender Vorteil des Keramikleuchtstoffes gegenüber von Leuchtstoffpartikeln: Partikel weisen eine große Oberfläche auf und streuen einen hohen Anteil des auf sie auftreffenden Lichtes wieder zurück. Dieses wird vom LED Chip und den vorhandenen Bestandteilen absorbiert. Dadurch sinkt die erzielbare Lichtemission der LED. Die keramische Leuchtstoffkörper kann, insbesondere bei einer Flip-Chip-Anordnung, direkt auf den Chip bzw. das Substrat aufgebracht werden. Falls der keramische Leuchtstoffkörper weniger bzw. nicht viel mehr als eine Lichtwellenlänge von der Lichtquelle entfernt ist, können Nahfeldphänomene zur Wirkung kommen: Der Energieeintrag von der Lichtquelle in die Keramik kann durch einen dem sog. Förster-Transfer-Prozess ähnlichen Vorgang intensiviert werden. Desweiteren kann die dem LED Chip zugewandte Oberfläche des erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörpers mit einer Beschichtung versehen werden, welche entspiegelnd in Bezug auf die von dem LED Chip emittierte Primärstrahlung wirkt. Dies führt ebenfalls zu einer Verringerung der Rückstreuung der Primärstrahlung, wodurch diese besser in den erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörper eingekoppelt werden kann. Hierfür eignen sich beispielsweise brechzahlangepasste Beschichtungen, die eine folgende Dicke d aufweisen müssen: d = [Wellenlänge der Primärstrahlung des LED Chips/(4·Brechzahl der Leuchtstoffkeramik)], s. beispielsweise Gerthsen, Physik, Springer Verlag, 18. Auflage, 1995. Diese Beschichtung kann auch aus photonischen Kristallen bestehen.
  • Der erfindungsgemäße Leuchtstoffkörper kann, falls erforderlich, mit einer Wasserglaslösung auf dem Untergrund eines LED Chip fixiert werden.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform besitzt der keramische Leuchtstoffkörper auf der, einem LED Chip entgegengesetzten Seite eine strukturierte (z.B. pyramidale) Oberfläche (siehe 2). Somit kann möglichst viel Licht aus dem Leuchtstoffkörper ausgekoppelt werden. Ansonsten erfährt Licht, welches unter einem bestimmten Winkel, dem Grenzwinkel, und darüber hinaus auf die Grenzfläche Keramik-Umgebung trifft, Totalreflektion, wodurch es einer unerwünschten Wellenleitung des Lichtes innerhalb der Leuchtstoffkörpers kommt.
  • Die strukturierte Oberfläche auf dem Leuchtstoffkörper wird dadurch hergestellt, in dem beim isostatischen Verpressen das Presswerkzeug eine strukturierte Pressplatte aufweist und dadurch eine Struktur in die Oberfläche prägt. Strukturierte Oberflächen sind dann gewünscht, wenn möglichst dünne Leuchtstoffkörper bzw. Plättchen hergestellt werden sollen. Die Pressbedingungen sind dem Fachmann bekannt (siehe J. Kriegsmann, Technische keramische Werkstoffe, Kap. 4, Deutscher Wirtschaftsdienst, 1998). Wichtig ist, dass als Presstemperaturen 2/3 bis zu 5/6 der Schmelztemperatur des zu verpressenden Stoffes verwendet werden.
  • Je nach Presswerkzeug werden dünne Plättchen oder Stäbe als Keramiken erhalten. Stäbe müssen dann in einem weiteren Schritt in dünne Scheiben zersägt werden (siehe 1)
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform besitzt der erfindungsgemäße keramische Leuchtstoffkörper auf der, einem LED Chip entgegengesetzten Seite eine raue Oberfläche (siehe 2), die Nanopartikel aus SiO2, TiO2, Al2O3, ZnO2, ZrO2 und/oder Y2O3 oder Kombinationen aus diesen Materialien trägt. Dabei hat eine raue Oberfläche eine Rauhigkeit von bis zu einigen 100 nm. Die beschichtete Oberfläche hat den Vorteil, dass Totalreflektion verringert oder verhindert werden kann und das Licht besser aus dem erfindungsgemäßen Leuchtstoffkörper ausgekoppelt werden kann.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform besitzt der erfindungsgemäße Leuchtstoffkörper auf der dem Chip abgewandten Oberfläche eine Brechzahl angepasste Schicht, welche die Auskopplung der Primärstrahlung und oder der vom Leuchtstoffkörper emittierten Strahlung erleichtert.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform besitzt der keramische Leuchtstoffkörper auf der, einem LED Chip zugewandten Seite eine polierte Oberfläche gemäß DIN EN ISO 4287 (Rugotest; polierte Oberfläche haben die Rauheitsklasse N3-N1). Dies hat den Vorteil, dass die Oberfläche verringert wird, wodurch weniger Licht zurück gestreut wird.
  • Zusätzlich kann diese polierte Oberfläche auch noch mit einer Beschichtung versehen werden, die für die Primärstrahlung transparent ist, aber die Sekundärstrahlung reflektiert. Dann kann die Sekundärstrahlung nur nach oben emittiert werden.
  • Die Edukte zur Herstellung des keramischen Leuchtstoffkörpers bestehen aus dem Basismaterial (z.B. Salzlösungen des Yttrium, Aluminiums, Gadoliniums) sowie mindestens einem Dotierstoff (z.B. Cer). Als Edukte kommen anorganische und/oder organische Stoffe wie Nitrate, Carbonate, Hydrogencarbonate, Phosphate, Carboxylate, Alkoholate, Acetate, Oxalate, Halogenide, Sulfate, metallorganische Verbindungen, Hydroxide und/oder Oxide der Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden in Frage, welche in anorganischen und/oder organischen Flüssigkeiten gelöst und/oder suspendiert sind. Vorzugsweise werden Mischnitratlösungen eingesetzt, welche die entsprechenden Elemente im erforderlichen stöchiometrischen Verhältnis enthalten.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines keramischen Leuchtstoffkörpers mit folgenden Verfahrensschritten:
    • a) Herstellen eines Leuchtstoffes durch Mischen von mindestens zwei Edukten und mindestens einem Dotierstoff nach nasschemischen Methoden sowie anschließende thermische Behandlung der entstehenden Leuchtstoffprecursoren
    • b) Isostatische Verpressung der Leuchtstoffprecursoren zu einem keramischen Leuchtstoffkörper
  • Die nasschemische Herstellung besitzt generell den Vorteil, dass die resultierenden Materialien eine höhere Einheitlichkeit in Bezug auf die stöchiometrische Zusammensetzung, die Partikelgröße und die Morphologie der Partikel aufweisen, aus denen der erfindungsgemäße keramische Leuchtstoffkörper hergestellt wird.
  • Für die nasschemische Vorbehandlung einer wässrigen Vorstufe der Leuchtstoffe (Leuchtstoffprecursoren) bestehend z.B. aus einem Gemisch von Yttriumnitrat-, Aluminiumnitrat-, Cernitrat- und Gadoliniumnitratlösung sind folgende bekannte Methoden bevorzugt:
    • • Cofällung mit einer NH4HCO3-Lösung (siehe z.B. Jander, Blasius Lehrbuch der analyt. u. präg. anorg. Chem. 2002)
    • • Pecchini-Verfahren mit einer Lösung aus Zitronensäure und Ethylenglykol (siehe z.B. Annual Review of Materials Research Vol. 36: 2006, 281-331)
    • • Combustion-Verfahren unter Verwendung von Harnstoff
    • • Sprühtrocknung wässriger oder organischer Salzlösungen (Edukte)
    • • Sprühpyrolyse (auch Spraypyrolyse genannt) wässriger oder organischer Salzlösungen (Edukte)
  • Bei der o.g. Cofällung werden z.B. die o.g. Nitratlösungen der entsprechenden Leuchtstoffedukte mit einer NH4HCO3-Lösung versetzt, wodurch sich der Leuchtstoffprecursor bildet.
  • Beim Pecchini-Verfahren werden z.B. die o.g. Nitratlösungen der entsprechenden Leuchtstoffedukte bei Raumtemperatur mit einem Fällungsreagenz bestehend aus Zitronensäure und Ethylenglykol versetzt und anschließend erhitzt. Durch Erhöhung der Viskosität kommt es zur Leuchtstoffprecursor-Bildung.
  • Beim bekannten Combustion-Verfahren werden z.B. die o.g. Nitratlösungen der entsprechenden Leuchtstoffedukte in Wasser gelöst, dann unter Rückfluss gekocht und mit Harnstoff versetzt, wodurch sich der Leuchtstoffprecursor langsam bildet.
  • Die Sprühpyrolyse gehört zu den Aerosolverfahren, die durch Versprühen von Lösungen, Suspensionen oder Dispersionen in einen durch unterschiedliche Art und Weise erhitzten Reaktionsraum (Reaktor) sowie die Bildung und Abscheidung von Feststoff-Partikeln gekennzeichnet sind. Im Gegensatz zur Sprühtrocknung mit Heißgastemperaturen < 200°C finden bei der Sprühpyrolyse als Hochtemperatur-Prozess außer der Verdampfung des Lösungsmittels zusätzlich die thermische Zersetzung der verwendeten Edukte (z.B. Salze) sowie die Neubildung von Stoffen (z.B. Oxide, Mischoxide) statt.
  • Die o.g. 5 Verfahrensvarianten sind ausführlich in der DE 10 2006 027 133.5 (Merck) beschrieben, die voll umfänglich in den Kontext der vorliegenden Anmeldung durch Bezugnahme eingefügt wird.
  • Die nach den o.g. Methoden hergestellten Leuchtstoffprecursoren (z.B. amorphes oder teilkristallines oder kristallines YAG mit Cer dotiert, bestehen aus sub-μm großen Partikeln, weil sie dadurch eine sehr hohe Oberflächenenergie besitzen und über eine sehr große Sinteraktivität verfügen. Der Median der Partikelgrößenverteilung [Q(x = 50%)] des erfindungsgemäßen keramischen Leuchtstoffkörpers liegt in einem Intervall von [Q(x = 50%)] = 50 nm bis [Q(x = 50%)] = 5 μm, vorzugsweise von [Q(x = 50%)] = 80 bis [Q(x = 50%)] = 1 μm. Die Partikelgrößen wurden auf Basis von REM-Aufnahmen ermittelt, indem die Partikeldurchmesser manuell aus den digitalisierten REM-Abbildungen bestimmt worden sind.
  • Anschließend werden die Leuchtstoffprecursoren isostatisch verpresst (bei Drücken zwischen 1000 und 10000 bar, vorzugsweise 2000 bar in inerter, reduzierender oder oxidierender Atmosphäre oder unter Vakuum) und hierbei in die entsprechende Plättchenform gebracht. Bevorzugt werden die Leuchtstoffprecursoren vor der isostatischen Verpressung noch mit einem 0.1 bis 1 wt% Sinterhilfsmittel wie Siliciumdioxid oder Magnesiumoxid-Nanopulver vermischt. Anschließend kann noch eine zusätzliche thermische Behandlung erfolgen, indem der Pressling bei 2/3 bis ¾ seiner Schmelztemperatur im Kammerofen eventuell in reduzierenden oder oxidierenden Reaktionsgasatmosphären (O2, CO, H2, H2/N2, etc), an der Luft oder im Vakuum behandelt wird.
  • Insbesondere zur Erzielung einer homogenen Struktur und porenfreien Oberfläche des Leuchtstoffplättchens kann es anstelle der isostatischen Verpressung erforderlich sein, das Pulverkorn mittels der heißisostatischen Verpressung in das Leuchtstoffplättchen zu verarbeiten. Hierbei wird unter Druck/Schutzgasatmosphäre, oxidierender oder reduzierender Reaktionagasatmosphäre oder Vakuumeinwirkung und gleichzeitiger Calzinierung bei bis zu 2/3 bis 5/6 der Schmelztemperatur ein homogener, porenfreier und in einem bestimmten Ausmasse isotroper Werkstoffverbund erzeugt.
  • Da die Verarbeitung unterhalb der Schmelztemperatur erfolgt, wird die Verbindung der Partikel untereinander durch Diffusionsprozesse an den Grenzflächen ermöglicht, wobei chemische Bindungen im Formkörper gebildet werden.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Beleuchtungseinheit mit mindestens einer Primärlichtquelle, deren Emissionsmaximum im Bereich 240 bis 510 nm liegt, wobei die primäre Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch den erfindungsgemäßen keramischen Leuchtstoffkörper. Vorzugsweise ist diese Beleuchtungseinheit weiß emittierend
  • In einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beleuchtungseinheit handelt es sich bei der Lichtquelle um ein luminescentes IndiumAluminiumGalliumNitrid, insbesondere der Formel IniGajAlkN, wobei 0 ≤ i, 0 ≤ j, 0 ≤ k, und i + j + k = 1 ist.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beleuchtungseinheit handelt es sich bei der Lichtquelle um eine luminescente auf ZnO, TCO (Transparent conducting oxide), ZnSe oder SiC basierende Verbindung oder auch um eine organische lichtemittierende Schicht.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Verwendung des erfindungsgemäßen keramischen Leuchtstoffkörpers zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission in sichtbare weiße Strahlung.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform kann der keramische Leuchtstoffkörper als Konversionsleuchtstoff für sichtbare Primärstrahlung zur Erzeugung von Weißlicht eingesetzt werden. In diesem Fall ist es für eine hohe Lichtleistung besonders vorteilhaft, wenn der keramische Leuchtstoffkörper einen bestimmten Anteil der sichtbaren Primärstrahlung absorbiert (im Falle von nicht sichtbarer Primärstrahlung soll diese gesamt absorbiert werden) und der restliche Anteil der Primärstrahlung transmittiert wird in Richtung der Oberfläche, welche der Primärlichtquelle gegenüber liegt. Des weiteren ist es für eine hohe Lichtleistung vorteilhaft, wenn der keramische Leuchtstoffkörper für die von ihm emittierte Strahlung möglichst transparent ist bzgl. der Auskopplung über die dem die Primärstrahlung emittierenden Material gegenüberliegende Oberfläche.
  • Bevorzugt ist es auch, wenn der keramische Leuchtstoffkörper eine Keramikdichte zwischen 80 und nahezu 100% aufweist. Ab einer Keramikdichte von über 90% zeichnet sich der keramische Leuchtstoffkörper durch eine ausreichend hohe Transluzenz für die Sekundärstrahlung aus. Dies bedeutet, dass diese Strahlung durch den keramischen Körper hindurchtreten kann. Dazu weist der keramische Leuchtstoffkörper vorzugsweise für die Sekundärstrahlung einer bestimmten Wellenlänge eine Transmission von über 60% auf.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann der keramische Leuchtstoffkörper als Konversionsleuchtstoff für UV-Primärstrahlung zur Erzeugung von Weißlicht eingesetzt werden. In diesem Fall ist es für eine hohe Lichtleistung vorteilhaft, wenn der keramische Leuchtstoffkörper die gesamte Primärstrahlung absorbiert und wenn der keramische Leuchtstoffkörper für die von ihm emittierte Strahlung möglichst transparent ist.
  • Die folgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung verdeutlichen. Sie sind jedoch keinesfalls als limitierend zu betrachten. Alle Verbindungen oder Komponenten, die in den Zubereitungen verwendet werden können, sind entweder bekannt und käuflich erhältlich oder können nach bekannten Methoden synthetisiert werden. Die in den Beispielen angegebenen Temperaturen gelten immer in °C. Es versteht sich weiterhin von selbst, dass sich sowohl in der Beschreibung als auch in den Beispielen die zugegebenen Mengen der Komponenten in den Zusammensetzungen immer zu insgesamt 100% addieren. Gegebene Prozentangaben sind immer im gegebenen Zusammenhang zu sehen. Sie beziehen sich üblicherweise aber immer auf die Masse der angegebenen Teil- oder Gesamtmenge.
  • Beispiele
  • Beispiel 1: Herstellung von feinpulvrigem (Y0.98Ce0.02)3Al5O12 über Cofällung mit anschließender Verpressung und Sinterung zum Leuchtstoffplättchen
  • Es werden 29.4 ml 0.5 M Y(NO3)3·6H2O-Lösung, 0.6 ml 0.5 M Ce(NO3)3·6H2O-Lösung und 50 ml 0.5 M Al(NO3)3·9H2O in einen Tropftrichter gefüllt. Die vereinigten Lösungen werden unter Rühren langsam zu 80 ml einer 2 M Ammoniumhydrogencarbonat-Lösung, die vorher mit etwas NH3-Lösung auf pH 8-9 gebracht wurde, getropft. Während des Zutropfens der sauren Nitrat-Lösung muss der pH-Wert durch Ammoniakzugabe auf 8-9 gehalten werden. Nach ca. 30-40 Minuten sollte die ganze Lösung zugetropft sein, wobei sich ein flockiger, weißer Niederschlag gebildet hat.
  • Man lässt den Niederschlag etwa 1 h altern und saugt ihn dann durch einen Filter ab. Anschließend wird das Produkt mehrfach mit deionisiertem Wasser gewaschen.
  • Nach dem Entfernen des Filters wird der Niederschlag in die Kristallisierschale überführt und im Trockenschrank bei 150°C getrocknet. Schließlich wird der getrocknete Niederschlag in den kleineren Korundtiegel gefüllt, dieser in den größeren Korundtiegel gestellt, der einige Gramm gekörnte Aktivkohle enthält, und anschließend mit dem Tiegeldeckel verschlossen. Der verschlossene Tiegel wird in den Kammerofen gestellt und dann 4 h bei 1000°C kalziniert.
  • Das feine Leuchtstoffpulver, welches aus der exakten chemischen Stöchiometrie bzgl. der erforderlichen Kationen mit möglichst geringen Verunreinigungen (insbes. Schwermetalle jeweils kleiner als 50 ppm) aus vorzugsweise sub-μm großem Primärkorn besteht, wird dann in einer Presse bei 1000-10.000, vorzugsweise 2000 bar vorverdichtet in die entsprechende Plättchenform gebracht bei einer Temperatur von bis zu 5/6 seiner Schmelztemperatur. Anschließend erfolgt eine zusätzliche Behandlung des Preßlings bei 2/3 bis 5/6 seiner Schmelztemperatur im Kammerofen in Formiergasatmosphäre.
  • Beispiel 2: Herstellung einer Vorstufe (Precursorpartikel) des Leuchtstoffes (Y0.98Ce0.02)3Al5O12 über Cofällung
  • Es werden 2,94 l 0.5 M Y(NO3)3·6H2O-Lösung, 60 ml 0.5 M Ce(NO3)3·6H2O-Lösung und 5 l 0.5 M Al(NO3)3·9H2O in einen Dosiergefäß gefüllt. Die vereinigten Lösungen werden unter Rühren langsam zu 8 l einer 2 M Ammoniumhydrogencarbonat-Lösung, die vorher mit NH3-Lösung auf pH 8-9 gebracht wurde, dosiert.
  • Während des Zudosierens der sauren Nitrat-Lösung muss der pH-Wert durch Ammoniakzugabe auf 8-9 gehalten werden. Nach ca. 30-40 Minuten sollte die ganze Lösung zudosiert sein, wobei sich ein flockiger, weißer Niederschlag bildet. Man lässt den Niederschlag etwa 1 h altern.
  • Beispiel 3: Herstellung einer Vorstufe des Leuchtstoffes Y2,541Gd0,450Ce0,009Al5O12 über Cofällung
  • 0,45 Mol Gd(NO3)3·6H2O, 2,54 Mol Y(NO3)3·6H2O (M = 383,012 g/mol), 5 Mol Al(NO3)3·9H2O (M = 375,113) und 0,009 Mol Ce(NO3)3·6H2O werden in 8,2 l dest. Wasser gelöst. Diese Lösung wird tropfenweise in 16,4 l einer wässrigen Lösung aus 26,24 Mol NH4HCO3 (mit M = 79,055 g/mol, m = 2740 g) dosiert unter ständigem Rühren bei Raumtemperatur. Nach Beendung der Fällung wird unter Rühren der Niederschlag eine Stunde gealtert.
  • Der Niederschlag wird durch Rühren in der Schwebe gehalten.
  • Nach Filtration wird der Filterkuchen mit Wasser gewaschen und dann über einige Stunden bei 150°C getrocknet.
  • Beispiel 4: Herstellung einer Vorstufe (Precursorpartikel) des Leuchtstoffes Y2,88Ce0,12Al5O12 über den Pecchini-Prozess
  • 2,88 Mol Mol Y(NO3)3·6H2O, 5 Mol Al(NO3)3·9H2O (M = 375,113) und 0,12 Mol Ce(NO3)3·6H2O in 3280 ml dest. Wasser lösen. Diese Lösung wird bei Raumtemperatur unter Rühren in eine Fällungslösung, bestehend aus 246 g Zitronensäure in 820 ml Ethylenglykol getropft und gerührt, bis die Dispersion transparent wird. Diese Lösung wird dann vorsichtig eingedampft. Der Rückstand wird in Wasser aufgenommen und unter Waschen filtriert.
  • Beispiel 5: Herstellung einer Vorstufe (Precursorpartikel) des Leuchtstoffes Y2,541Gd0,450Ce0,009Al5O12 über den Pecchini-Prozess
  • 0,45 Mol Gd(NO3)3·6H2O, 2,541 Mol Y(NO3)3·6H2O (M = 383,012 g/mol), 5 Mol Al(NO3)3·9H2O (M = 375,113) und 0,009 Mol Ce(NO3)3·6H2O werden in 3280 ml dest. Wasser gelöst. Diese Lösung wird bei Raumtemperatur unter Rühren in eine Fällungslösung, bestehend aus 246 g Zitronensäure in 820 ml Ethylenglycol getropft und gerührt, bis die Dispersion transparent wird. Danach wird die Dispersion auf 200°C erhitzt. Hierbei kommt es zur Erhöhung der Viskosität und schließlich zur Fällung bzw. Trübung.
  • Beispiel 6: Herstellung einer Vorstufe (Precursorpartikel) des Leuchtstoffes Y2,94Al5O12:Ce0,06 mittels Combustion-Methode unter Einsatz von Harnstoff
  • 2,94 Mol Y(NO3)3·6H2O, 5 Mol Al(NO3)3·9H2O (M = 375,113) und 0,06 Mol Ce(NO3)3·6H2O werden in 3280 ml dest. Wasser gelöst und am Rückfluß gekocht. In die siedende Lösung werden 8,82 mol Harnstoff gegeben. Bei weiterem Sieden und schließlich teilweisem Eindampfen entsteht ein feiner opak weißer Schaum. Dieser wird bei 100°C getrocknet, fein gemahlen, wieder in Wasser dispergiert und in der Schwebe gehalten.
  • Beispiel 7: Herstellung einer Vorstufe (Precursorpartikel) des Leuchtstoffes Y2,541Gd0,450Ce0,009Al5O12 mittels Combustion-Methode unter Einsatz von Harnstoff
  • 0,45 Mol Gd(NO3)3·6H2O, 2,54 Mol Y(NO3)3·6H2O (M = 383,012 g/mol), 5 Mol Al(NO3)3·9H2O (M = 375,113) und 0,009 Mol Ce(NO3)3·6H2O werden in 3280 ml dest. Wasser gelöst und am Rückfluß gekocht. In die siedende Lösung werden 8,82 mol Harnstoff gegeben. Bei weiterem Sieden und schließlich teilweisem Eindampfen entsteht ein feiner opak weißer Schaum. Dieser wird getrocknet bei 100°C und fein gemahlen und danach wieder in Wasser dispergiert und in der Schwebe gehalten.
  • Beispiel 8: Verpressen der Leuchtstoffpartikel zu einer Leuchtstokkkeramik
  • Das feine getrocknete Leuchtstoffpulver aus den Beispielen 2 bis 7 welches aus der exakten chemischen Stöchiometrie bzgl. der erforderlichen Kationen mit möglichst geringen Verunreinigungen (insbes. Schwermetalle jeweils kleiner als 50 ppm) aus vorzugsweise sub-μm großem Primärkorn besteht, wird dann in einer Presse bei 1000-10.000, vorzugsweise 2000 bar vorverdichtet in die entsprechende Plättchenform gebracht bei einer Temperatur von bis zu 5/6 seiner Schmelztemperatur.
  • Anschließend erfolgt eine zusätzliche Behandlung des Preßlings bei 2/3 bis 5/6 seiner Schmelztemperatur im Kammerofen in Formiergasatmosphäre.
  • Beispiel 9: Verpressung zu einer Keramik unter Zuhilfenahme von Sinteradditiven und nachfolgender Verspiegelung
  • Die in den vorher genannten Beispielen 1 bis 7 beschriebenen Precursorpartikel werden unter Verwendung von 0.1 bis 1% Sinterhilfsmittel (MgO, SiO2-Nanopartikel) isostatisch heiß verpresst, zunächst in Luft, dann in einer reduzierenden Atmosphäre aus Formiergas. Es resultieren Keramiken in Form von Plättchen oder eines Stabes, die anschließend an den Seitenflächen mit Silber oder Aluminium verspiegelt und dann als Leuchtstoff eingesetzt werden.
  • Die Verspiegelung wird wie folgt durchgeführt:
    Der in Form von Stäben oder Plättchen nach dem isostatischen Verpressen resultierende keramische Leuchtstoffkörper wird an den Seitenflächen mit einer Lösung aus 5% AgNO3 und 10% Glucose benetzt. Bei einer erhöhten Temperatur wird das benetzte Material einer Ammoniak Atmosphäre ausgesetzt. Hierbei bildet sich ein silberner Belag auf den Seitenflächen aus.
  • Figuren
  • Im folgenden soll die Erfindung anhand mehrerer Ausführungsbeispiele näher erläutert werden. Es zeigen:
  • 1: durch Zersägen des Keramikstabes mit verspiegelten Flächen 1 werden dünne Keramikplättchen erhalten
  • 2: durch strukturierte Pressplatten können pyramidale Strukturen 2 auf die eine Oberfläche des dünnen Keramikplättchens geprägt werden (oben). Ohne strukturierte Pressplatten (untere Abb.) können nachträglich auf eine Seite (rauhe Seite 3) der Keramik Nanopartikel aus SiO2, TiO2, ZnO2, ZrO2, Al2O3, Y2O3 etc. oder Mischungen davon aufgebracht werden.
  • 3: Auf dem LED Chip 6 aufgebrachter keramischer Konversionsleuchtstoffkörper 5
  • 4: REM-Aufnahme eines YAG:Ce-Feinpulvers hergestellt nach Beispiel 1

Claims (20)

  1. Keramischer Leuchtstoffkörper erhältlich durch Mischen von mindestens zwei Edukten mit mindestens einem Dotierstoff nach nasschemischen Methoden und anschließender thermischer Behandlung zu Leuchtstoffprecursor-Partikeln sowie isostatischer Verpressung der Leuchtstoffprecursor-Partikel.
  2. Keramischer Leuchtstoffkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoffprecursor-Partikel einen mittleren Durchmesser von 50 nm bis 5 μm aufweisen.
  3. Keramischer Leuchtstoffkörper nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Seitenflächen des Leuchtstoffkörpers mit einem Leicht- oder Edelmetall verspiegelt sind.
  4. Keramischer Leuchtstoffkörper nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die einem LED Chip entgegengesetzte Seite des Leuchtstoffkörpers eine strukturierte Oberfläche besitzt.
  5. Keramischer Leuchstoffkörper nach einem oder mehreren der Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die einem LED Chip entgegengesetzte Seite des Leuchtstoffkörpers eine raue Oberfläche besitzt, die Nanopartikel aus SiO2, TiO2, Al2O3, ZnO2, ZrO2 und/oder Y2O3 oder Mischoxide daraus trägt.
  6. Keramischer Leuchtstoffkörper nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die einem LED Chip zugewandte Seite des Leuchtstoffkörpers eine polierte Oberfläche gemäß DIN EN ISO 4287 besitzt.
  7. Keramischer Leuchtstoffkörper nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Edukte und der Dotierstoff anorganische und/oder organische Stoffe wie Nitrate, Carbonate, Hydrogencarbonate, Phosphate, Carboxylate, Alkoholate, Acetate, Oxalate, Halogenide, Sulfate, metallorganische Verbindungen, Hydroxide und/oder Oxide der Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden sind, welche in anorganischen und/oder organischen Flüssigkeiten gelöst und/oder suspendiert sind.
  8. Keramischer Leuchtstoffkörper nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoffprecursor-Partikel aus mindestens einem der folgenden Leuchtstoffmaterialien bestehen: (Y, Gd, Lu, Tb)3(Al, Ga)5O12:Ce, (Ca, Sr, Ba)2SiO4:Eu, YSiO2N:Ce, Y2Si3O3N4:Ce, Gd2Si3O3N4:Ce, (Y, Gd, Tb, Lu)3Al5-xSixO12-xNx:Ce, BaMgAl10O17:Eu, SrAl2O4:Eu, Sr4Al14O25:Eu, (Ca, Sr, Ba)Si2N2O2:Eu, SrSiAl2O3N2:Eu, (Ca, Sr, Ba)2Si5N8:Eu, CaAlSiN3:Eu, Molybdate, Wolframate, Vanadate, Gruppe-III Nitride, Oxide, jeweils einzeln oder Mischungen davon mit einem oder mehreren Aktivatorionen wie Ce, Eu, Mn, Cr und/oder Bi.
  9. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Leuchtstoffkörpers mit folgenden Verfahrensschritten: a) Herstellen eines Leuchtstoffes durch Mischen von mindestens zwei Edukten und mindestens einem Dotierstoff nach nasschemischen Methoden b) Thermische Behandlung der entstehenden Leuchtstoffprecursor-Partikel c) Isostatische Verpressung der Leuchtstoffprecursor-Partikel zu einem keramischen Leuchtstoffkörper
  10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass im Verfahrensschritt a) die nasschemische Herstellung der Leuchtstoffprecursoren aus einer der folgenden 5 Methoden ausgewählt wird: • Cofällung mit einer NH4HCO3-Lösung • Pecchini-Verfahren mit einer Lösung aus Zitronensäure und Ethylenglycol • Combustion-Verfahren unter Verwendung von Harnstoff • Sprühtrocknung der dispergierten Edukte • Sprühpyrolyse der dispergierten Edukte
  11. Verfahren nach Anspruch 9 und/oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass vor der isostatischen Verpressung dem Leuchtstoffprecursor ein Sinterhilfsmittel wie SiO2 oder MgO-Nanopulver zugesetzt wird.
  12. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass die isostatische Verpressung eine heißisostatische Verpressung ist.
  13. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 9 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Seitenflächen des keramischen Leuchstoffkörpers mit einem Leicht- oder Edelmetall verspiegelt werden.
  14. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 9 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die vom LED Chip abgewandte Oberfläche des keramischen Leuchtstoffkörpers mit Nanopartikeln aus SiO2, TiO2, Al2O3, ZnO2, ZrO2 und/oder Y2O3 oder Mischoxide daraus beschichtet wird.
  15. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 9 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass mit einem strukturierten Presswerkzeug eine strukturierte Oberfläche auf der, vom LED Chip abgewandten Seite des keramischen Leuchtstoffkörpers erzeugt wird.
  16. Beleuchtungseinheit mit mindestens einer Primärlichtquelle, deren Emissionsmaximum im Bereich 240 bis 510 nm liegt, wobei diese Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch einen keramischen Leuchtstoffkörper nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8.
  17. Beleuchtungseinheit nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Lichtquelle um ein luminescentes IndiumAluminiumGalliumNitrid, insbesondere der Formel IniGajAlkN, wobei 0 ≤ i, 0 ≤ j, 0 ≤ k, und i + j + k = 1 handelt.
  18. Beleuchtungseinheit nach Anspruch 16 und/oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass es bei der Lichtquelle um eine luminescente auf ZnO, TCO (Transparent conducting oxide), ZnSe oder SiC basierende Verbindung handelt.
  19. Beleuchtungseinheit nach einem oder mehreren der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Lichtquelle um eine organische lichtemittierende Schicht handelt.
  20. Verwendung des keramischen Leuchtstoffkörpers nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8 zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission in sichtbare weiße Strahlung.
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