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DE102005060816B3 - Verfahren zur Sulfonierung bzw. Sulfatierung von sulfonierbaren bzw. sulfatierbaren organischen Substanzen - Google Patents

Verfahren zur Sulfonierung bzw. Sulfatierung von sulfonierbaren bzw. sulfatierbaren organischen Substanzen Download PDF

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DE102005060816B3
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Sulfonierung bzw. Sulfatierung von organischen flüssigen Rohstoffen mit einem SO3/Luftgemisch in herkömmlichen Dünnschicht-Fall-Film Reaktoren bzw. Ringspalt-Fall-Film Reaktoren. Die Zuführung des SO3/Luftgemisches erfolgt dabei über zwei Einspeisestellen, die sich innerhalb (entlang) des Reaktionsrohres bzw. den Reaktionsrohren bzw. im Ringspaltraum von Ringspalt-Fallfilmreaktoren befinden. DOLLAR A Hohe Spitzentemperaturen, unerwünschte Nebenprodukte, Farbverschlechterung und lokale Übersulfierung die zu Nebenreaktionen führt, werden weitgehend vermieden.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Sulfatierung bzw. Sulfonierung von sulfatierbaren bzw. sulfonierbaren organischen Substanzen in herkömmlichen Dünnschicht-Fallfilm Reaktoren wie z.B. Rohreaktoren oder Ringspalt Reaktoren, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuführung des SO3/Luftgemisches erfindungsgemäß über zwei Einspeisestellen, die sich innerhalb(entlang) des Reaktionsrohres bzw. den Reaktionsrohren bzw. im Ringspaltraum von Ringspalt-Fallfilmreaktoren befinden, erfolgt.
  • Die Sulfatierung bzw. Sulfonierung organischer Verbindungen erfolgt nach gängigen Methoden, die darin bestehen, die flüssigen organischen Ausgangsverbindungen mit gasförmigen, SO3 enthaltenden Mischungen (z.B. mit Konvertgas) umzusetzen. Die Sulfonierungs- bzw. Sulfatierungsreaktionen sind stark exotherm, so dass es zusammen mit lokal hohen Schwefeltrioxidkonzentrationen im Reaktionsgemisch zur Erzeugung übersulfonierter Produkte und zu unerwünschten Nebenreaktionen kommt, die die Produktqualität erheblich beeinträchtigen.
  • In DE 2 621 455 wird ein Verfahren beschrieben, in dem in einem speziellen Mischreaktor die zu sulfierende organische Substanz zusammen mit unverdünntem flüssigen oder gasförmigem Schwefeltrioxid unter turbulenten Mischbedingungen zusammengebracht wird, das Reaktionsgemisch außerhalb des Reaktors abgekühlt und wieder in den Mischreaktor zurückführt wird. Ausbeute und Farbe des Reaktionsproduktes sind unbefriedigend.
  • In DE 1 443 500 wird eine Vorrichtung zur kontinuierlichen Sulfonierung organischer Stoffe beschrieben, die aus mehreren Mischern besteht aus denen das Reaktionsgemisch unter Zwischenkühlung vom vorhergehenden in den jeweils nachfolgenden Reaktor geführt wird wobei auch in diesen verdünntes SO3 zugegeben wird. Diese Verfahrensweise dosiert zwar das SO3 in zwei Stufen d.h. in der 1.Stufe im stöchiometrischen Unterschuss; doch ist dieses Reaktorsystem technisch aufwendig und hat sich ebenfalls in der Technik nicht durchgesetzt.
  • In der US 3 482 947 wird ein „single- bzw. multi-tube filmreactor" beschrieben, in dem der zu sulfierende Rohstoff gleichmäßig über ein Flüssigkeitsreservoir auf die Innenflächen der Reaktionsrohre gebracht wird, in denen ein weiteres Rohr mit einem kleineren Durchmesser steckt, so dass ein Ringspalt entsteht in dem die Flüssigkeit gleichmäßig als Film in das Reaktionsrohr kommt. In diesem Einsteckrohr wird innen das verdünnte SO3-Gas eingeleitet. Der zu sulfierende Rohstoff-Film kommt dabei direkt mit dem spontan reagierenden verdünnten SO3-Gas zusammen. Dies führt zu einer lokalen Übersulfierung, das heißt, es wird ein großer Überschuss SO3 an der Filmoberfläche oder an der Oberfläche evtl. gebildeter Flüssigkeitstropfen angeboten. Dies führt zu unerwünschten Nebenreaktionen und zur Farbverschlechterung Reaktionsproduktes.
  • Der Mazzoni-Reaktor ist unter US 3 931 273 3 beschrieben
  • In der US 3 667 919 wird ein Reaktorkopf für einen Fallfilm-Ringspalt-Sulfonierreaktor beschrieben mit dem eine separate Mengendosierung des organischen Rohstoffes auf die Innenfläche des äußeren Reaktorrohres und auf die Außenfläche des inneren Rektorrohres möglich ist. Damit soll erreicht werden, dass entsprechend dem inneren und äußeren Durchmesser ein gleichmäßig dicker Film erzeugt wird um ein Überangebot an SO3 auf dem dünneren Film zu vermeiden. Auch mit diesem Verfahren wird der organische Rohstoff und das SO3 gleichzeitig zusammengebracht was, wie oben beschrieben, zu Übersulfonierung mit den Nachteilen von Nebenreaktionen und schlechterer Farbe führt.
  • In US 3 169 142 wird eine Vorrichtung beschrieben in der in einem Film-Rohrreaktor die zu sulfierende Flüssigkeit an der Innenwand als Film verteilt wird und das verdünnte SO3-Gas über eine Düse (nozzel) in das Innenrohr eingeführt wird. Die Außenwand des Rohres wird gekühlt und dient der Wärmeabführung der extrem schnellen exothermen Reaktion. Die Vorrichtung ist praktisch auf nur ein Rohr beschränkt; eine gleichmäßige Verteilung sowohl des organischen Rohstoffes als auch des verdünnten SO3-Gases ist nicht beschrieben. Auch hier wird der organische Rohstoff und das SO3-Gas gleichzeitig zusammengebracht, was zur Folge hat, dass wegen der lokalen Überkonzentration an SO3 unerwünschte Nebenreaktionen ablaufen und die Temperatur wegen ungenügender Wärmeabfuhr stark ansteigt, was wiederum Nebenreaktionen begünstigt und zur Verschlechterung der Farbe des Reaktionsproduktes führt. Auch diese Vorrichtung hat sich in der Praxis nicht durchgesetzt.
  • In der DE 2 923 510 wird ein Verfahren zur Sulfonierung von alkylierten aromatischen Kohlenwasserstoffen beschrieben, in dem der organische Rohstoff in einem speziellen Reaktor (in der Literatur als Chemithon Jet Impact Reactor bezeichnet) zur Erzielung einer großen Oberfläche fein zerstäubt wird und die gebildeten feinen Tröpfchen mit dem SO3 reagieren können. Die fein verteilten Tröpfchen des Reaktionsgemisches werden intensiv mit gekühlter, zurückgeführter, in einem Zyklon entgaster Sulfonsäure (Reaktionsgemisch) gemischt (quenchen) und dadurch abgekühlt. Das Verfahren hat den Nachteil, dass der Produktstrom auf dem Weg vom Reaktor zum Zyklon-Abscheider (Trennung Gas/Flüssigkeit) nicht gekühlt wird und deshalb die Temperatur stark ansteigt. Dies führt zu dunkleren Produkten im Vergleich zu Fallfilm-Reaktoren bei denen die Kühlung unmittelbar während der Reaktion über die äußere Kühlfläche beginnt. Der Reaktor-Typ wird deshalb nur dort eingesetzt, wo es weniger auf die Produktfarbe ankommt.
  • In US 4 335 079 wird eine Film-Sulfonierung beschrieben in der der Film auf die Innenfläche einer rotierenden Kugel aufgebracht wird und das SO3-Gas über verschiedene Zonen auf den Film gebracht wird. Der Film ist jedoch zu ungleichmäßig dick, so dass keine gleichmäßige Sulfonierung stattfindet. Außerdem ist die Apparatur zu kompliziert und hat sich deshalb in der Praxis nicht durchgesetzt.
  • In "Sulfonation technologie in the detergent industrie "Kluwer Academic Publishers (1991), Dordrecht, Netherlands, Herman de Groot, W., S. 148 ist der Chemithon-Fall-Filmreaktor wie er heute in der Detergens-Industrie verwendet wird beschrieben. Auch bei diesem Verfahren wird der organische Rohstoff und das SO3 gleichzeitig zusammengebracht was, wie oben beschrieben, zu Übersulfonierung mit den Nachteilen von Nebenreaktionen und schlechterer Farbe führt. Auch treten nach relativ kurzer Zeit Verkrustungen in der oberen Reaktionszone auf. Eine Reinigung des Reaktors ist notwendig, was zu Produktionsausfall führt.
  • In der DE 27 19 956 ist ein schraubenlinienförmig gewendeltes Mehrphasenströmungsrohr beschrieben, indem die Zuführungsrohre für ein Reaktionsgas durch das Doppelrohr eingeführt sind. Dies führt im Gegensatz, zu dem angebrachten Einsteckrohr der erfindungsgemäßen Anordnung, zu Störungen des Films, das insbesondere bei Sulfonierungen und Sulfatierungen zu Verfärbungen und unerwünschten Nebenprodukten führt.
  • Im US 6 127 571 wird ein Verfahren zur Sulfonierung bzw. Ethoxylierung beschrieben in dem die Reaktionsflüssigkeit (SO3 oder Ethylenoxid) über permeable Platten eingespeist und dort mit dem flüssigen Reaktionspartner zusammengeführt wird. Es handelt sich also hier um ein flüssig/flüssig Reaktionsverfahren. Es hat in der Praxis keinen Eingang gefunden.
  • 1: Prinzip des Chemithon-Ringspalt-Fallfilmreaktors, Stand der Technik
  • Der Chemithon-Ringspalt-Fallfilmreaktor besteht aus zwei kurzen ca. 2m langen konzentrischen Rohren (1) die einen Ringspalt (2)(Ringraum) von ca. 6–10mm ausbilden. Der Rohstoff (3) wird über Rohre und einen Rohstoffverteiler (4) und über Verteilungsschlitze (5) auf die Innenwand des Außenrohres (6) und auf die Außenwand des Innenrohres (7) gleichmäßig verteilt. In den Ringspalt zwischen den Rohstofffilmen (8) wird das verdünnte ca. 3–8 Vol.%-ige SO3-Gas (9) zugeführt. Die hohe Reaktionswärme wird über den Kühlmantel (10) der Reaktionsrohre mit Kühlwasser (11) abgeführt. Die Reaktionsmischung wird nach der Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unterer Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt.
  • Im Patent GB 2 043 067 wird eine Vorrichtung zur gleichmäßigen Einspeisung der flüssigen zu sulfatierenden bzw. sulfonierenden Verbindung über eine Einspeisekammer in die darunter angeordneten Reaktionsrohre beschrieben. Es wurde erkannt, dass eine gleichmäßige Filmbildung in den Rohren (System Ballestra) notwendig ist, da bei einem lokal dünneren Film eine Übersulfonierung auftreten kann. In dieser Schrift wurde auch beschrieben, dass der größte Teil der Reaktion im ersten Teil kurz nach dem Zusammentreffen des organischen Rohstoffs mit dem SO3 auftritt und dort eine nicht akzeptable Spitzentemperatur in der Reaktionsmasse auftritt. Das heißt, auch bei dieser Anordnung wird der organische Rohstoff und das SO3-Gas gleichzeitig zusammengebracht was zu einer Temperaturspitze kurz nach der Zusammenführung der Reaktanten und zu einer Verkokung direkt an der Einspeisestelle des flüssigen Rohstoffes führt. Es wird lediglich eine Verbesserung durch Vergleichmäßigung der Rohstoffzuführung erreicht. In 2 ist das Prinzip des Ballestra Mehrrohr Fallfilmreaktors näher erläutert.
  • 2: Ballestra-Mehrrohr-Fallfilmreaktor ("multitube – falling film reactor), Prinzip des Standes der Technik
  • Analog einem Rohrbündelwärmetauscher wird über ein spezielles Einspeisesystem auf die Innenflächen aller Reaktionsrohre (1) (ca. 1inch Innendurchmesser bis zu 10m lang) der organische Rohstoff (2) als Rohstoff Film (3) gleichmäßig aufgebracht. Das verdünnte SO3-Gas (4) wird vom Reaktorkopf (5) aus gleichmäßig auf alle Rohre verteilt Die Reaktion ist nach ca. 1m vom Reaktorkopf her abgeschlossen. Die Abkühlung der Reaktionsmischung im Reaktionsraum erfolgt mit Kühlwasser (6) von außen über zwei Sektionen im Kühlmantel (7).
  • In US 3 931 273 wird ein Reaktorsystem beschrieben in dem die Einspeisung des zu sulfonierenden organischen Rohstoffes in jedes einzelne Reaktionsrohr zu dessen Vergleichmäßigung und zur Verringerung der der Reaktionsgeschwindigkeit gleichzeitig ein Inertgas („equalizing gas") zudosiert wird (System Mazzoni). Das verdünnte SO3 wird dann im gewünschten Mol-Verhältnis mit dem organischen Rohstoff z.B. 1,02 zu 1,00 gleichzeitig zusammengebracht. Auch hier tritt eine lokale Übersulfierung des organischen Materials auf, da trotz guter Durchmischung eine molekulare Verteilung von SO3 und organischem Rohstoff nicht erreicht wird. In 3 ist das Prinzip System des so genannten Mazzoni Reaktiors näher beschrieben da dieser Reaktor Typ in der Technik eingesetzt wird.
  • 3: Prinzip des Mazzoni-Mehrrohr-Fallfilmreaktors, Stand der Technik.
  • Der Mazzoni-Reaktor ist analog dem Ballestra-Reaktor mit vertikal angebrachten Reaktionsrohren (1) die im Unterschied zur Ballestra-Konstruktion je einen separaten Kühlmantel (2) haben. Der flüssige Rohstoff (3) wird über eine Mittelkammer (4) in jedes Rohr mit je einer ausgesteinten Düse gleichmäßig aufgebracht. Zwischen organischen Rohstoff-Film (5) und dem zugeführten verdünntem SO3-Gas (6) das über die SO3-Zuführung (7) in die Reaktionsrohre verteilt wird, wird Luft („equalizing gas")(8) zur Verlangsamung der Reaktion in den Reaktionsraum (9) eingebracht.
  • In der DE 2 138 038 wird ein Verfahren zur nahezu isothermen Sulfonierung oder Sulfatierung organischer Verbindungen beschrieben (in der Literatur als Lion T-O sulfonation falling film reactor bezeichnet) bei dem in einem Fall-Film-Ringspalt-Reaktor (analog dem Chemiton-Fall-Film-Reaktor) zwischen dem SO3-Gas-Strom und dem dünnen Film des organischen Rohstoffes über eine spezielle Zuführvorrichtung Luft eindosiert, die als Luftvorhang (curtain air) dient, der die schnelle Diffusion von SO3 in die Filmoberfläche verhindern soll. Es soll eine Verringerung der Umsetzungsgeschwindigkeit erreicht werden. Auch soll eine starke Temperaturerhöhung im ersten Teil der Reaktionszone vermieden werden um Nebenreaktionen zu unterdrücken.
  • Durch die hohe Strömungsgeschwindigkeit beim Zusammentreffen des SO3/Luftgemisches mit der „curtain air" im Ringspalt tritt jedoch sofort eine stark turbulente Strömung auf, die eine sofortige Durchmischung des separat zugeführten Sulfiergases SO3/Luft und der „Vorhang-Luft" bewirkt. Der gewünschte und auch sinnvolle Effekt der Verringerung der Umsetzungsgeschwindigkeit und eine Vermeidung des Temperatur-Peaks tritt daher nicht in dem gewünschten Maße ein um eine Verminderung von Nebenreaktionen und eine Farbverbesserung zu erzielen. Der T-O Fallfilmreaktor ist auch in der technischen Ausführung kompliziert und fand deshalb außerhalb Japans keine Bedeutung. Auch wird er praktisch nur für die Herstellung von Olefinsulfonat eingesetzt.
  • In 4 ist das Prinzip des Lion-T-O-Ringspalt-Fallfilmreaktors näher erläutert.
  • 4: Lion-T-O-Ringspalt-Fallfilmreaktor Prinzip des Standes der Technik
  • Der T-O-Reaktor ist ein Ringspalt-Fallfilm-Reaktor (ähnlich dem Chemithon-Reaktor) mit ca. 2m Länge und einem Durchmesser von 0,3 bis 1m entsprechend der vorgesehenen Kapazität. Auch hier wird die Reaktionsmischung gequencht mit einem Überschuss rückgeführter gekühlter Sulfosäure. Im Unterschied zum Chemithon-Reaktor wird über eine spezielle Vorrichtung am Reaktorkopf (1) Luft (2) zwischen verdünntem SO3-Gas (3) und Rohstofffilm (4) getrennt durch ein oben offenes Doppelrohr (5) eingespeist um die Diffusion von SO3 zur Filmoberfläche zu verringern und damit die Reaktion zu verlangsamen. Damit sollen die hohen Temperaturspitzen vermieden werden. Diese so genannte „curtain air" (6) hat die gleiche Funktion wie die „equlizing air" beim Mazzoni-Reaktor. Der Rohstoff (7) wird über einen Verteilerschlitz (8) auf die Wand der Reaktorrohre (9) gebracht. Die Reaktionswärme wird mit Kühlwasser (10) abgeführt.
  • Alle bisherigen Methoden und Verfahren zur großtechnischen Sulfatierung bzw. Sulfonierung von organischen Verbindungen wie in dem bekannten Chemithon-Ringspalt-Fallfilmreaktor (falling-film reactor, siehe 1), dem Ballestra-Mehrrohr-Fallfilmreaktor (multitube-falling film reactor, siehe 2), dem Mazzoni-Mehrrohr-Fallfilmreaktor (multitube-falling film reactor, siehe 3), und dem Lion-T-O-Ringspalt-Fallfilmreaktor (falling-film reactor, siehe 4) sind nicht in vollem Umfang befriedigend.
  • Es bestand daher die Aufgabe, ein neues Verfahren zur großtechnischen Herstellung von sulfatierten bzw. sulfonierten organischen Produkten bereitzustellen, das frei von den oben geschilderten Nachteilen ist, wie Auftreten von hohen Spitzentemperaturen am Anfang der Reaktionszone, Verkrustung bzw. Verkokung am Reaktorkopf, Bildung unerwünschter Nebenprodukte, Farbverschlechterung und lokaler Übersulfierung die zu Nebenreaktionen führt.
  • Es wurde überraschend gefunden, dass diese Aufgabe gelöst wird durch ein Verfahren, das dadurch gekennzeichnet ist, dass die Sulfonierung- bzw. Sulfatierung von organischem flüssigen Rohstoff mit einem SO3/Luftgemisch in Dünnschicht-Fall-Film-Reaktoren wie z.B. Rohrreaktoren oder Ringspaltreaktoren in Form eines Doppelzylinders durchgeführt wird, wobei die Einspeisung des SO3/Luftgemisches über zwei Einspeisestellen entlang des Reaktionsrohres bzw. entlang mehrerer Reaktionsrohre bzw. im Ringspaltraum der Ringspalt-Fallfilmreaktoren erfolgt.
  • Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Sulfatierung bzw. Sulfonierung von sulfatierbaren bzw. sulfonierbaren organischen Substanzen das dadurch gekennzeichnet ist, dass die Einspeisung des SO3/Luftgemisches über zwei Einspeisestellen entlang des Reaktionsrohres bzw. entlang mehrerer Reaktionsrohre bzw. im Ringspaltraum der Ringspalt-Fallfilmreaktoren erfolgt.
  • Ein bevorzugter Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Sulfatierung bzw. Sulfonierung von sulfatierbaren bzw. sulfonierbaren organischen Substanzen in einem Ringspalt Fallfilmreaktor gemäß 5.
  • 5: Darstellung des Prinzips der Erfindung für Ringspalt Fallfilmreaktoren
  • Die Ausführung des Reaktors besteht aus zwei konzentrischen Rohren (1) die einen Ringspalt (Ringraum) (2) von ca. 5–10mm ausbilden. In diesen Ringspalt ist ein weiteres Doppelrohr (3) mit einer Länge von nur ca. 100 bis 300mm eingesetzt. Der Rohstoff (4) wird über Rohre und Verteilungsschlitze (5) auf die innere Fläche des äußeren Rohres (6) und auf die äußere Fläche des inneren Rohres (7) gleichmäßig verteilt. Das verdünnte ca. 3–8 Vol.%-ige SO3-Gas (8) wird über den Reaktorkopf (9) in den Ringspalt und in das eingesetzte oben offene Doppelrohr des Reaktors mit dem organischen Rohstoff in Kontakt gebracht (obere Reaktionszone)(10). Das eingesetzte Doppelrohr verteilt das SO3-Gas auch auf eine im Reaktor weiter unten liegende untere Reaktionszone (11). Damit wird die Reaktion auf zwei Stufen aufgeteilt. Die Reaktionswärme wird mit Kühlwasser (12) abgeführt. Die hohe Temperaturspitze und Übersulfierung mit den beschriebenen Nachteilen wird vermieden.
  • Ein ebenso bevorzugter Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Sulfatierung bzw. Sulfonierung von sulfatierbaren bzw. sulfonierbaren organischen Substanzen in einem Mehrrohr Fallfilmreaktor gemäß 6.
  • 6: Darstellung des Prinzips der Erfindung für Mehrrohr Fallfilmreaktoren
  • In einem Röhrensystem ähnlich einem Rohrbündelwärmetauscher (ca. 25mm Innendurchmesser bis zu 10m lang) ist in jedes Reaktorrohr (1) ein weiteres dünneres Einsteckrohr (2) eingesetzt. Der Rohstoff (3) wird über ein spezielles Einspeisesystem als Rohstoff-Film (4) gleichmäßig auf die Innenwand (5) aufgebracht. Das verdünnte SO3-Gas (6) wird vom Reaktorkopf (7) aus gleichmäßig auf alle Rohre verteilt. Durch das Einsteckrohr wird das SO3-Gas auch auf eine im Reaktor weiter unten liegende Reaktionszone gebracht. Damit wird die Reaktion in zwei Stufen in eine obere Reaktionszone (8) und eine untere Reaktionszone (9) aufgeteilt. Die Reaktionswärme wird mit Kühlwasser (10) abgeführt. Der hohe Temperaturpeak und Übersulfierung wird vermieden.
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird erreicht, dass die Reaktion zweistufig, sozusagen kaskadenförmig durchgeführt wird, wobei in der ersten Stufe nur ein Teil des notwendigen (stöchiometrisch gewünschten) SO3-Gases angeboten wird und damit bei Reaktionsbeginn die Reaktion verlangsamt wird. Da die Reaktion am Anfang also unterstöchiometrisch bezogen auf das SO3 durchgeführt wird, erfolgt keine lokale Übersulfierung, die Reaktionswärmentwicklung ist dadurch deutlich geringer, so dass der hohe Temperaturanstieg im ersten Teil des Reaktors unterbleibt. Zudem steigt die Viskosität der Reaktionsmischung langsamer an (das sulfonierte Produkt hat eine wesentlich höhere Viskosität als der eingesetzte organische Rohstoff), was zu einer Verbesserung der Wärmeabführung über das Kühlwasser an der Außenfläche des Reaktors führt. Auf diese Weise lässt sich die stark exotherme Reaktion und die Temperatur des Reaktionsgemisches besser steuern.
  • Dies lässt sich für Mehrrohr-Fallfilmreaktoren (multitube-falling film reactor) in einfacher weise dadurch erreichen, dass in den Innenraum des Reaktionsrohres ein weiteres Rohr eingeführt wird, über das ein von oben einströmendes SO3/Luft-Gemisch zugeführt wird. Ein Teil des Gases wird oben zwischen dem eingeführten Rohr und dem Reaktionsrohr, indem an der Innenseite der Rohstoff-Film fließt, direkt mit dem Rohstoff zusammengebracht. Der andere Teil des Gases wird über das Innenrohr weiter unten mit dem bereits teilsulfierten Reaktionsprodukt zur Reaktion gebracht. Über den Durchmesser des Reaktionsrohres und den Durchmesser des Einsteck-Rohres (Verhältnis der Ringfläche zwischen Reaktionsrohr und der Querschnittsfläche des Einsteckrohrs) lässt sich das Verhältnis an Reaktionsgas zwischen der ersten Reaktionsstufe und der zweiten Reaktionsstufe einstellen. Über die Länge des Einsteckrohres lässt sich der Umsetzungsgrad des ersten Teils der Reaktion und der Restumsetzung im zweiten Teil des Reaktors einstellen.
  • Im Falle der Ringspalt-Fallfilmreaktoren, bei denen der organische Rohstoff an der Innenwand des äußeren Rohres und an der Außenwand des inneren Rohres über einen Schlitz eindosiert wird und als Film an den Wänden nach unten läuft, wird in den Ringspalt ein Doppelrohr einführt in dessen Ringspalt ein Teil des Sulfiergases in den weiter unten liegenden Reaktorteil eingegast und dort mit dem teilsulfierten Reaktionsgemisch zusammengebracht wird. Im oberen Teil des Reaktors wird ein Teil des Gases direkt mit dem organischen Rohstoff zusammengebracht. Über die Ringspalt-Fläche des Reaktors und die Ringspaltfläche des Einsteckdoppelrohres wird das Verhältnis an Reaktionsgas zwischen der ersten und zweiten Reaktionsstufe eingestellt.
  • Da ein großer Teil der Umsetzung bereits im ersten Teil der Reaktionszone erfolgt sind die Einsteckrohre (Mehrrohr-Fallfilmreaktor) bzw. das Einsteckdoppelrohr im Ringspalt-Fallfilmreaktor nur kurz (ca. 30 bis 40 cm) so dass der Einbau konstruktiv einfach ist.
  • Mit der Vorrichtung lassen sich die verschiedensten organischen Stoffe mit SO3 umsetzen wie z.B. Alkylbenzole mit 8 bis 22 Kohlenstoffatomen in der Alkylkette, die linear und verzweigt, gesättigt oder ungesättigt sein kann, α-Olefine mit 8 bis 30 Kohlenstoffatomen, Fettalkohole mit 8 bis 24 Kohlenstoffatomen, Alkylenoxidaddukte von Fettalkohlen mit 8 bis 24 Kohlenstoffatomen, Alkylphenole mit 8 bis 15 Kohlenstoffatomen und deren Alkylenoxidderivate sowie Fettsäuremethylester.
  • Das Verfahren (die Konstruktion) kann auf die oben genannten in der Praxis eingesetzten Reaktortypen adaptiert werden.
  • Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern ohne sie jedoch darauf zu beschränken.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Herstellung von Laureth (2EO) sulfat, Natriumsalz im Ringspalt-Fallfilmreaktor nach herkömmlichem Verfahren
  • In einem herkömmlichen Ringspalt-Fallfilmreaktor mit einem Durchmesser von 5 Zoll(inch) und einer Reaktorlänge von ca. 2m mit einer Ringspaltbreite (Ringraum) von 6,5mm und je einem Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 2) wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Molmasse 194 mit 2 Mol Ethylenoxid (Molmasse 282, APHA-Farbzahl, Hazen = 14) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 259 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,920 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt (Ringraum) 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas (SO3/Rohstoff = 0,965) mit einer Konzentration von ca. 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach der Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der warmen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperaturmessungen im Ringspalt zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach ca. 115mm vom Eintritt des Fettalkohol-Ethoxylats von 130°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 40°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine ca. 70%ige Paste entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 384,0 g/mol): 69,20%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA 25%ige WS/H2O: 50
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 60 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 2,4 Gew.% (3,47% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,7
  • Nach 5 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten. Die gesamte Sulfieranlage war dazu 6 Stunden abgestellt.
  • Beispiel 1
  • Herstellung von Laureth (2EO)sulfat, Natriumsalz Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
  • In der Ausführung eines Ringspalt-Fallfilmreaktor gemäß 5 wurde in den Ringspalt (Ringraum) ein dünnwandiges Doppelrohr (Durchmesser außen = 73,2mm, Durchmesser innen = 58,8mm) mit einem Rohrabstand von 3,6mm und 330mm Länge eingebaut. Der Durchmesser des Reaktors (Innendurchmesser des Außenrohres) betrug 5 Zoll bei einer Reaktorlänge von 1650mm mit einer Ringraumbreite von 6,5mm und je einem Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 5). Die Durchmesser des inneren Doppelrohres wurden so dimensigniert, dass das SO3-Gas zu 50% über den Ringspalt und zu 50% über das Doppellrohr zugeführt wird. In den Reaktor wurde ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Molmasse 194) mit 2 Mol Ethylenoxid (Molmasse 282, APHA-Farbzahl = 14) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 259 kg/h (Massedurchflussmesser) (= 0,920 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperaturmessungen im Ringspalt zeigten, dass ein erstes Temperaturmaximum nach 120mm vom Eintritt des Fettalkohol-Ethoxylats an von 60°C auftritt. Ein zweiter Temperaturpeak tritt nach ca. 450mm mit einer Temperatur von 55°C auf. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde wie beim Vergleichsversuch mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine ca. 70%ige Paste entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 384,0 g/mol): 69,20%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA 25%ige WS/H2O: 25
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 9 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 2,4 Gew.% (3,47% bez. auf 100%).
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,7
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte nicht abgestellt werden müssen.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Herstellung von Laureth (3EO) sulfat, Natriumsalz, flüssig im Ringspalt-Fallfilmreaktor nach herkömmlichem Verfahren
  • In einem herkömmlichen Ringspalt-Fallfilmreaktor wie in Vergleichsbeispiel 1 mit einem Durchmesser von 5 Zoll(inch) und einer Reaktorlänge von ca. 1650mm mit einer Ringspaltbreite von 6,5mm und je einem Rohstoff-Verteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 1) wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol = Alfol C12/14, C12-Anteil 51–57%, C14-Anteil 41–47%, Molmasse 196) mit 3 Mol Ethylenoxid (Molmasse 328, APHA-Farbzahl = 30) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 297 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,906 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas (SO3/Rohstoff = 0,980) mit einer Konzentration von 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperatur-Messungen im Ringspalt zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 120mm vom Eintritt des Fettalkohol-Ethoxylats von 125°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 38°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 27%ige Lösung entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 268): 26,8%
    Natriumsulfatgehalt: 0,1%
    Farbzahl APHA tel.quel.: 90
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 90 ppm
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel: 0.65 Gew.% (= 2,43% bez. auf 100%)
  • Nach 8 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten. Die gesamte Sulfieranlage musste dazu 6 Stunden abgestellt werden.
  • Beispiel 2
  • Herstellung von Laureth (3EO) sulfat, Natriumsalz, flüssig im Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
  • In der Ausführung eines Ringspalt-Fallfilmreaktor wurde in den Ring-raum ein dünnwandiges Doppelrohr mit einem Rohrabstand von 3,6mm und 330mm Länge eingebaut. Der Durchmesser des Reaktors betrug 5 Zoll bei einer Reaktorlänge von 1650mm mit einer Ringspaltbreite von 6,5mm und je einem Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 5) wird ein C12/14- Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol = Alfol C12/14, C12-Anteil 51–57%, C14-Anteil 41–47%, Mol-Masse 196) mit 3 Mol Ethylenoxid (Molmasse 328, APHA = 10) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 297 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,906 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht.). Die Durchmesser des inneren Doppelrohres wurden so dimensioniert, dass das SO3-Gas zu 50% über den Ringspalt und zu 50% über das Doppel-Rohr zugeführt wird. In den Reaktor wurde ein Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol C12- Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperatur-Messungen im Ringspalt zeigten, dass ein erstes Temperaturmaximum nach 100mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt von 55°C eintritt. Ein zweiter Temperaturpeak tritt nach ca. 250mm mit einer Temperatur von 50°C auf. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 27°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde wie beim Vergleichsversuch mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 27%ige Lösung entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 430 g/mol): 27,10%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA tel.quel.: 45
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 13 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 0,56 Gew.% (2,4% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,7
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiter betrieben werden können.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Herstellung von α-Olefinsulfonat, Natriumsalz Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem herkömmlichen Verfahren
  • In einem herkömmlichen Ringspalt-Fallfilmreaktor wie in Vergleichsbeispiel 1 mit einem Durchmesser von 5 Zoll und einer Reaktorlänge von 1650mm mit einer Ringspaltbreite von 6,5mm und je einem Rohstoff-Verteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 1) wird ein C12/16-Alpha-Olefin (C12 max. 2%, C14 = 62–70%, C16 Anteil 29–37%, mit einer Molmasse von 214, APHA-Farbzahl = 30) wird über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 156 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,772 kmol/h Alpha-Olefin) mit einer. Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 30°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,793 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperatur-Messungen im Ringspalt zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 100mm vom α-Olefin-Eintritt von 130°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 40°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit einem leichten stöchiometrischen Überschuss an Natronlauge (40 Gew.%), entsalztem Wasser und vor geschalteter Hochtemperaturhydrolyse und anschließender Zugabe von Schwefelsäure in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine ca. 42%ige Lösung von Na-α-Olefinsulfonat (Feststoff) entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Feststoff (2 Std./105°C): 42,8%
    Natriumsulfatgehalt (Bariumperchlorat-Methode): 1,6%
    Jodfarbzahl tel. quel.: 5,3
    Disulfonat-Anteil: 8,9 Gew.%
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel (Restöl): 0,8 Gew.%
  • Nach 4 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren sehr starke schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten. Die gesamte Sulfieranlage musste dazu 6 Stunden abgestellt werden.
  • Beispiel 3
  • Herstellung von α-Olefinsulfonat Natriumsalz im Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren.
  • In der Ausführung eines Ringspalt-Fallfilmreaktor würde in den Ring-spalt (Ringraum) ein dünnwandiges Doppelrohr mit einem Rohrabstand von 5mm und 120mm Länge eingebaut. Der Durchmesser des Reaktors betrug 5 Zoll bei einer Reaktorlänge von 2m mit einer Ringspaltbreite von 10mm und je einem Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 5) wird ein C12/16-Alpha-Olefin (C12 max. 2%, C14 = 62–70%, C16 Anteil 29–37%, mit einer Molmasse von 214, APHA = 30) wird über die beiden Verteilerschlitze mit einer 155 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,772 kmol/h α-Olefin) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Durchmesser des inneren Doppelrohres wurden so dimensioniert, dass das SO3-Gas zu 50% über den Ringspalt und zu 50% über das Doppel-Rohr zugeführt wird. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,793 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperatur-Messungen im Ringspalt zeigten, dass ein erstes Temperaturmaximum nach 100mm vom α-Olefin-Eintritt von 70°C auftritt. Ein zweites Maximum tritt nach ca. 200mm mit einer Temperatur von 55°C auf. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrüg 38°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (40 Gew.%), entsalztem Wasser und anschließender Hochtemperaturhydrolyse und Zugabe von Schwefelsäure in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 42%ige Lösung von Na-α Olefinsulfonat (Feststoff) entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Feststoff (2 Std./105°C): 42,5%
    Natriumsulfatgehalt (Bariumperchlorat-Methode): 1,2%
    Jodfarbzahl tel. quel.: 2,7
    Disulfonat-Anteil: 6,9 Gew.%
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel (Restöl): 0,8 Gew.% (1,9% bez. auf 100%)
  • Nach 2 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiter betrieben werden können.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Herstellung von Laureth (2EO) sulfat, Natriumsalz im Einrohr-Fallfilmreaktor nach herkömmlichem Verfahren
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird über einspezielles Rohstoff-Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1inch = 25,4mm Innendurchmesser, 8m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 4) Für den Versuch wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25– 30%, Molmasse 238) mit 2 Mol Ethylenoxid (Mol-Masse 282, APHA-Zahl = 10) über einen Verteilerschlitz mit einer Menge von 21 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,077 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die Innenwand des Reaktionsrohres aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf den Kühlmantel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum 0,074 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,420 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über einen Zyklon entgast. Temperaturmessungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt an von 120°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 40°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert dass eine 70%ige Paste entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 384,0 g/mol): 70,20%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA 25%ige WS/H2O: 92
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 82 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 2,2 Gew.% (= 3,1% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,6
  • Nach 5 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktoreingang unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten.
  • Beispiel 4
  • Herstellung von Laureth (2EO) sulfat, Natriumsalz im Einrohr-Fallfilmreaktor nach dem erfindungsagemäßen Verfahren
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird über ein spezielles Rohstoff-Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1 Zoll = 25,4mm Innendurchmesser, 8m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 6). Für den Versuch wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Mol-Masse 238) mit 2 Mol Ethlenoxid (Mol-Masse 282, APHA-Zahl = 10) über den Verteilerschlitz mit einer Menge von 21 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,077 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die Rohrfläche aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf den Kühlmantel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum in dem ein Einsteckrohr von 0,75inch = 19.05mm Innendurchmesser, einer Wandstärke von 0,5mm und einer Länge von 300mm eingebaut ist, 0,98 Kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,420 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über eine Zyklon entgast.
  • Temperaturmessungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt an von 120°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 70%ige Paste entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 384,0 g/mol): 69,20%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA 25%ige WS/H2O: 47
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 9 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 2,4 Gew.% (= 3,5% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,7
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiterlaufen können.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Herstellung von Laureth (3EO) sulfat, Natriumsalz im Einrohr-Fallfilmreaktor nach herkömmlichem Verfahren
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird über ein spezielles Rohstoff-Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1inch Innendurchmesser, 10m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 4). Für den Versuch wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Mol-Masse 196) mit 3 Mol Ethylenoxid (Mol-Masse 328, APHA-Zahl = 10) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 24 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,076 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die Rohrfläche aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf den wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Überein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum 0,074 Kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,420 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über eine Zyklon entgast. Temperaturmessungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt an von 120°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 27%ige Lösung entsteht. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molgewicht = 268): 26,8%
    Natriumsulfatgehalt: 0,1%
    Farbzahl APHA tel.quel.: 88
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 86 ppm
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel: 0.65 Gew.% (= 2,4% bez. auf 100%
  • Nach 5 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktoreingang unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten.
  • Beispiel 5
  • Herstellung von Laureth (3EO) sulfat, Natriumsalz im Einrohr-Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird überein spezielles Rohstoff-Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1inch Innendurchmesser, 10m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 6). Für den Versuch wird ein C12/14-Fettalkohol-Ethoxylat (C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Mol-Masse 196) mit 3 Mol Ethlenoxid (Mol-Masse 328, APHA-Zahl = 10) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 24 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,076 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur des Kühlmantels wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum dem ein Einsteckrohr von 0,75inch = 19.05mm Innendurchmesser, einer Wandstärke von 0,5mm und einer Länge von 300mm eingebaut ist, 0,074 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,420 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über eine Zyklon entgast.
  • Temperatur-Messungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt von 120°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 70%ige Paste von entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 430 g/mol): 27,10%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA tel.quel.: 88
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 14 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 0,65 Gew.% (= 2,4% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,7
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiterlaufen können.
  • Vergleichsbeispiel 6
  • Herstellung von α-Olefinsulfonat, Natriumsalz im Einrohr Fallfilmreaktor nach dem herkömmlichen Verfahren.
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird über ein spezielles Rohstoff-Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1inch Innendurchmesser, 10m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 2). Für den Versuch wird ein C12/14/16-α-Olefin (C12 max. 2%, C14 = 62–70%, C16 Anteil 29–37%, Molmasse = 214) über den Verteilerschlitz mit einer Menge von 13 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,064 kmol/h α-Olefin) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die Innenfläche des Reaktionsrohres aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum 0,074 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,664 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über eine Zyklon entgast. Temperaturmessungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom α-Olefin-Eintritt von 120°C auftritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 38°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit einem leichten stöchiometrischen Überschuss an Natronlauge (40 Gew.%), entsalztem Wasser und vor geschalteter Hochtemperaturhydrolyse und anschließender Zugabe von Schwefelsäure in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 42%ige Lösung von Na-Alpha-Olefinsulfonat (Feststoff) entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Feststoff (2 Std./105°C): 42,8%
    Natriumsulfatgehalt (Bariumperchlorat-Methode): 1,6%
    Jodfarbzahl tel. quel.: 5,3
    Disulfonat-Anteil: 9,0 Gew.%
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel (Restöl): 0,8 Gew (1,9% bez. auf 100%)
  • Nach 5 Tagen Laufzeit musste der Reaktor wegen sich verschlechternder Farbe des Produktes geöffnet und gereinigt werden. Am Reaktoreingang unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren sehr starke schwarze Verkrustungen zu beobachten die mit verdünnter Natronlauge abgewaschen werden mussten.
  • Beispiel 6
  • Herstellung von α-Olefinsulfonat, Natriumsalz im Einrohr Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren.
  • In einem Einrohr-Fallfilmreaktor (analog Ballestra) wird über ein spezielles Rohstoff- Einspeisesystem auf die Innenfläche des Rohres (1inch Innendurchmesser, 10m lang, Mantelkühlung mit zwei Sektionen) der organische Rohstoff als Film gleichmäßig auf die Oberfläche aufgebracht (siehe 6). Für den Versuch wird ein C12-16-α-Olefin (C12 max. 2%, C14 = 62–70%, C16 Anteil 29–37%, mit einer Mol-Masse von 214) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 13 kg/h (= 0,064 kmol/h α-Olefin) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die Rohrfläche aufgebracht. Der Durchmesser des Einsteckrohres wurde so dimensioniert, dass das SO3-Gas zu 50% über das Reaktionsrohr und zu 50% über das Einsteck-Rohr zugeführt wird Die Kühlwasser-vorlauftemperatur auf den wird auf 150°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Rohrreaktionsraum dem ein Einsteckrohr von 0,75inch = 19.05mm Innendurchmesser, einer Wandstärke von 0,5mm und einer Länge von 300mm eingebaut ist, 0,074 kmol/h verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,664 Vol.% zugeführt. Am Ende des Reaktors ca. 10m lang wird die Sulfosäure über eine Zyklon entgast.
  • Temperatur-Messungen im Reaktionsrohr zeigten, dass ein Temperaturmaximum nach 400mm vom α-Olefin-Eintritt von 120°C eintritt. Die Austrittstemperatur am Ende des Reaktionsrohres betrug 45°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde mit einem leichten stöchiometrischen Überschuss an Natronlauge (40 Gew.%), entsalztem Wasser und vor geschalteter Hochtemperaturhydrolyse und anschließender Zugabe von Schwefelsäure in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 42%ige Lösung von Na-α-Olefinsulfonat (Feststoff) entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Feststoff (2 Std./105°C): 42,5%
    Natriumsulfatgehalt (Bariumperchlorat-Methode): 1,2%
    Jodfarbzahl tel. quel.: 2,7
    Disulfonat-Anteil: 7,0 Gew.%
    Nicht sulfonierter Anteil tel quel (Restöl): 0,8 Gew.% (= 1,9% bez. auf 100%)
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiter produzieren können.
  • Die Beispiele zeigen, dass nach dem erfindungsgemäßen Verfahren die Farbe des Fertigproduktes auf etwa die Hälfte reduziert, der Dioxangehalt bei Ethersulfaten auf ca. ein viertel reduziert und die Verkrustung am Reaktorkopf vermieden wird.
  • Beispiel 7
  • Herstellung von C12/14-Alkyldiglycolethersulfat, Natriumsalz im Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
  • In der Ausführung eines Ringspalt-Fallfilmreaktor wurde in den Ringspalt (Ringraum) ein dünnwandiges Doppelrohr mit einem Rohrabstand von 3,6mm und 330mm Länge eingebaut. Der Durchmesser des Reaktors betrug 5 Zoll bei einer Reaktorlänge von 1650mm mit einer Ringraumbreite von 6,5mm und je einen Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einen Kühlmantel (siehe 5). Die Durchmesser des inneren Doppelrohres wurden so dimensioniert, dass das SO3-Gas zu 50% über den Ringspalt und zu 50% über das Doppel-Rohr zugeführt wird. In den Reaktor wurde ein Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol C12-Anteil 70–75%, C14-Anteil 25–30%, Molmasse 194) mit 2 Mol Ethylenoxid (Molmasse 282, APHA-Farbzahl = 14) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 252 kg/h (Massedurchflussmesser)(= 0,897 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat) mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Überein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,888 kmol/h verdünntes SO3-Gas (SO3/Rohstoff = 0,990) mit einer Konzentration von 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperaturmessungen im Ringspalt zeigten, dass ein erstes Temperaturmaximum nach 120mm vom Eintritt des Fettalkohol-Ethoxylats von 65°C auftritt. Ein zweiter Temperaturpeak tritt nach ca. 450mm mit einer Temperatur von 55°C auf. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde wie beim Vergleichsversuch mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine ca. 70%ige Paste entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 384,0 g/mol): 69,10%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA 25%ige WS/H2O: 28
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 12 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 0,8 Gew.% (1,16% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,6
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte nicht abgestellt werden müssen.
  • Beispiel 8
  • Herstellung von Laureth (3EO) sulfat, Natriumsalz im Ringspalt Fallfilmreaktor nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
  • In der Ausführung eines Ringspalt-Fallfilmreaktor wurde in den Ringraum ein dünnwandiges Doppelrohr mit einem Rohrabstand von 3,6mm und 330mm Länge eingebaut. Der Durchmesser des Reaktors betrug 5 Zoll bei einer Reaktorlänge von 1650mm mit einer Ringspaltbreite von 6,5mm und je einem Rohstoffverteilerschlitz auf der Innenwand des Außenrohres und auf der Außenwand des Innenrohres und je einem Kühlmantel (siehe 5) wird ein Fettalkohol-Ethoxylat (Fettalkohol = Alfol C12/14, C12-Anteil 51–57%, C14-Anteil 41–47%, Mol-Masse 196) mit 3 Mol Ethylenoxid (Molmasse 328, APHA = 10) über die beiden Verteilerschlitze mit einer Menge von 292 kg/h (Massedurchflussmesser)= 0,893 kmol/h Fettalkohol-Ethoxylat mit einer Temperatur von 40°C gleichmäßig auf die beiden Ringspaltflächen aufgebracht. Die Durchmesser des inneren Doppelrohres wurden so dimensioniert, dass das SO3-Gas zu 50% über den Ringspalt und zu 50 über das Doppel-Rohr zugeführt wird. Die Kühlwasservorlauftemperatur auf die beiden Kühlmäntel wird auf 15°C eingestellt. Das verdünnte SO3 wird durch Verbrennung von Schwefel zu SO2 und anschließender Oxidation zu SO3 erzeugt. Über ein Zuführungsrohr werden in den Ringspalt 0,893 kmol/h)(SO3/Rohstoff = 0,995) verdünntes SO3-Gas mit einer Konzentration von 3,490 Vol.% zugeführt. Die Reaktionsmischung wird nach Entgasung in einem Zyklon und Abkühlung in einem Wärmetauscher in den unteren Reaktorteil zur schnellen Abkühlung (quenchen) der heißen Reaktionsmischung zurückgeführt. Temperatur-Messungen im Ringspalt zeigten, dass ein erstes Temperaturmaximum nach 120mm vom Fettalkohol-Ethoxylat-Eintritt von 65°C eintritt. Ein zweiter Temperaturpeak tritt nach ca. 450mm mit einer Temperatur von 55°C auf. Die Austrittstemperatur am Ende des Ringspaltes vor der Quenchung betrug 35°C. Die kontinuierlich aus dem Reaktor entnommene entgaste Sulfosäure wurde wie beim Vergleichsversuch mit Natronlauge (18 Gew.%), entsalztem Wasser und Soda als Puffer in einem speziellen dynamischen Mischer so neutralisiert, dass eine 27%ige Lösung entstand. Das Produkt weist folgende Daten auf:
    Wirkstoffgehalt nach Epton (Molmasse = 430 g/mol): 27,00%
    Natriumsulfatgehalt: 0,10%
    Farbzahl APHA tel.quel.: 48
    Dioxan bezogen auf 100% Wirkstoff: 14 ppm
    Unsulfatierter Anteil tel quel (DC): 0,3 Gew.% (1,11% bez. auf 100%)
    pH-Wert % WS in Wasser: 8,6
  • Nach 4 Wochen Laufzeit wurde der Reaktor geöffnet. Am Reaktorkopf unmittelbar beim Zusammentreffen von flüssigem Rohstoff und SO3 waren keine Verkrustungen zu beobachten. Auch die Farbe des Produktes aus der laufenden Produktion hatte sich nicht verschlechtert. Die Anlage hätte ohne Beeinträchtigung der Qualität weiter betrieben werden können.

Claims (6)

  1. Verfahren zur Sulfonierung bzw. Sulfatierung von organischen flüssigen Rohstoffen mit einem SO3/Luftgemisch in herkömmlichen Dünnschicht-Fall-Film-Reaktoren wie z.B. Rohrreaktoren oder Ringspaltreaktoren (in Form eines Doppelzylinders), dadurch gekennzeichnet, dass die Einspeisung des SO3/Luftgemisches, auf zwei Einspeisestellen innerhalb des Reaktionsrohres bzw. mehrerer Reaktionsrohre bzw. im Ringspaltraum eines Ringspalt-Fallfilmreaktors, durch ein Einsteckrohr (Ein-Rohrreaktor) bzw. mehrerer Einsteckrohre (Mehr-Rohrreaktor) bzw. durch ein Einsteckdoppelrohr (Ringspaltreaktor) aufgeteilt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufteilung des SO3/Luftgemisches über das Verhältnis der Ringfläche zwischen dem Reaktionsrohr und der Querschnittsfläche des Einsteckrohrs bzw. des Einsteckdoppelrohres bei Ringspalt-Reaktoren und damit über das Durchmesserverhältnis zwischen Reaktionsrohr und Einsteckrohr bzw. dem Reaktionsdoppelrohrund Einsteckdoppelrohr erfolgt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet dass das SO3/Luftgemisch so aufgeteilt wird, dass 50–90% des SO3/Luftgemisches im ersten Teil des Reaktors zugeführt wird und der Rest zu 100% im zweiten Teil.
  4. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Teil des SO3/Luft-Gemisches 4–30% vorzugsweise 5–20% bezogen auf die gesamte Reaktorlänge unterhalb der Zuführung des ersten Teils des SO3/Luft-Gemisches erfolgt.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Sulfonierung bzw. Sulfatierung von organischen flüssigen Rohstoffen mit einem SO3/Luftgemisch in einem Ringspalt-Fallfilmreaktor gemäß 5 durchgeführt wird, bestehend aus zwei konzentrischen Rohren (1) die einen Ringspalt (Ringraum) (2) von ca. 5–10 mm ausbilden, wobei in diesen Ringspalt ist ein weiteres Doppelrohr (3) mit einer Länge von nur ca. 100 bis 300mm eingesetzt ist; der Rohstoff (4) über Rohre und Verteilungsschlitze (5) auf die innere Fläche des äußeren Rohres (6) und auf die äußere Fläche des inneren Rohres (7) gleichmäßig verteilt wird; das verdünnte ca. 3–8 Vol.%-ige SO3-Gas (8) über den Reaktorkopf (9) in den Ringspalt und in das eingesetzte oben offene Doppelrohr des Reaktors mit dem organischen Rohstoff in Kontakt gebracht (obere Reaktionszone)(10) wird; wobei das eingesetzte Doppelrohr das SO3-Gas auch auf eine im Reaktor weiter unten liegende untere Reaktionszone (11) aufteilt so dass damit die Reaktion auf zwei Stufen aufgeteilt wird; und die Reaktionswärme mit Kühlwasser (12) abgeführt wird.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Sulfonierung bzw. Sulfatierung von organischen flüssigen Rohstoffen mit einem SO3/Luftgemisch in einem Mehrrohr-Fallfilmreaktor gemäß 6 durchgeführt wird, bestehend aus einem Röhrensystem von ca. 25mm. Innendurchmesser bis zu 10m lang, wobei in jedes Reaktorrohr (1) ein weiteres dünneres Einsteckrohr (2) eingesetzt ist; der Rohstoff (3) über ein spezielles Einspeisesystem als Rohstoff-Film (4) gleichmäßig auf die Innenwand (5) aufgebracht wird; das verdünnte SO3-Gas (6) vom Reaktorkopf (7) aus gleichmäßig auf alle Rohre verteilt wird; durch das Einsteckrohr das SO3-Gas auch auf eine im Reaktor weiter unten liegende Reaktionszone gebracht wird, damit die Reaktion in zwei Stufen in eine obere Reaktionszone (8) und eine untere Reaktionszone (9) aufgeteilt wird; und die Reaktionswärme mit Kühlwasser (10) abgeführt wird.
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