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DE1079014B - Verfahren zur Herstellung von cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren

Info

Publication number
DE1079014B
DE1079014B DEA31905A DEA0031905A DE1079014B DE 1079014 B DE1079014 B DE 1079014B DE A31905 A DEA31905 A DE A31905A DE A0031905 A DEA0031905 A DE A0031905A DE 1079014 B DE1079014 B DE 1079014B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phosphorus pentachloride
solvent
ammonium chloride
polymers
reaction
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEA31905A
Other languages
English (en)
Inventor
Norman Lovelace Paddock
James Ernest Proctor
Harold Trevor Searie
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Albright and Wilson Mfg Ltd
Original Assignee
Albright and Wilson Mfg Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Albright and Wilson Mfg Ltd filed Critical Albright and Wilson Mfg Ltd
Publication of DE1079014B publication Critical patent/DE1079014B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/082Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
    • C01B21/097Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing phosphorus atoms
    • C01B21/098Phosphonitrilic dihalides; Polymers thereof
    • C01B21/0986Phosphonitrilic dichlorides; Polymers thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/082Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
    • C01B21/097Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing phosphorus atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Polymers With Sulfur, Phosphorus Or Metals In The Main Chain (AREA)

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Phosphornitrilchloridpolymeren, bei dem ein großer Anteil an cyclischen· Phosphornitrilchloridpolymeren erhalten wird.
Die Bildung von polymeren Phosphornitrilchloriden ist von Schenk und Römer beschrieben in »Berichte«, 57 B, S. 1343 (1924). Dort ist ein Verfahren geschildert, bei dem Phosphorpentachlorid mit Ammoniumchlorid umgesetzt wird. Die Reaktion wird in Gang gesetzt durch Erhitzen der zwei Verbindungen in einem inerten Lösungsmittel am Rückfluß. Das bei diesem Verfahren verwendete Lösungsmittel ist Tetrachloräthan. Nach dem Erhitzen zum Rückfluß und nach vollständiger Beendigung der Reaktion wird eine Mischung von Polymeren erhalten, die besteht
a) aus cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren, (P N Cl2) „, wobei η eine ganze Zahl von 3 oder mehr ist, und
b) aus linearen P N Cl2-Ketten, die am Ende besetzt sind mit Phosphorpentachloridgruppen und vermutlich die Formel (P N Cl2) „ P Cl5 besitzen.
Typische Mengen, die nach diesem Verfahren von den zwei Arten der Polymere erhalten werden, sind, ausgedrückt in Gewichtsprozent, 75 bis 85% des cyclischen Polymers und 15 bis 25% der linearen Polymere mit der allgemeinen Formel (P NCl2),, P Cl5, wobei η eine ganze Zahl von 5 oder mehr ist. Die·Verhältnisse ' der einzelnen cyclischen Polymere, die in dem rohen Gemisch von cyclischen und linearen Polymeren gefunden werden, betragen ungefähr 30 bis 35% des Trimers, (P N Cl2) 3, 10 bis 20% des Tetramers, (P N Cl2) 4, und 30 bis 40% der höheren cyclischen Polymere. Die Prozentangaben bei den verschiedenen Polymeren sind in Gewichtsprozent gemacht. Die Verhältnisse der zwei Arten von Polymeren können in gewissem Ausmaß verändert werden durch Variieren der Mengen an Phosphorpentachlorid und Ammoniumchlorid.
Es hat sich nun gezeigt, daß man, wenn man nahezu das gesamte Phosphorpentachlorid langsam im Verlauf der gesamten Reaktionsdauer zugibt, einen viel größeren Anteil der niederen cyclischen Polymere im rohen Produkt erhält als diejenigen, die anfallen, wenn das gesamte Phosphorpentachlorid dem Reaktionsgemisch zu Beginn zugefügt wird.
Erfindungsgemäß besteht das Verfahren zur Herstellung von cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren darin, daß man Phosphorpentachlorid zu Ammoniumchlorid in einem heißen Lösungsmittel zugibt, wobei man das Phosphorpentachlorid vorzugsweise langsam und gleichmäßig während der gesamten Zeit, in der die Reaktion stattfindet, zufügt, wodurch ein hoher Anteil an niederen cyclischen Polymeren erzeugt wird.
Verfahren zur Herstellung
von cyclischen
Phosphornitrilchloridpolymeren
Anmelder:
Albright & Wilson (Mfg.) Limited,
Oldbury, Birmingham, Warwickshire
(Großbritannien)
Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls
und Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann,
Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2
Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 25. April 1958
James Ernest Proctor, London,
Norman Lovelace Paddock,
Wolverhampton, Staffordshire,
und Harold Trevor Searie, Birmingham, Warwickshire
(Großbritannien),
sind als Erfinder genannt worden
Es hat sich gezeigt, daß im allgemeinen zwei Verfahren sehr geeignet zur Durchführung der Erfindung sind. Die beiden Verfahren unterscheiden sich lediglich in der verwendeten Technik für die langsame Zugabe des Phosphorpentachlorids zu dem Reaktionsgemisch.
Bei dem ersten der beiden Verfahren wird eine kleine Menge Phosphorpentachlorid benutzt und die gesamte Menge des Ammoniumchlorids dem Lösungsmittel zugefügt. Diese Mischung wird dann bis zum Sieden des Lösungsmittels erhitzt und das zurückfließende Lösungsmittel kontinuierlich durch die verbleibende Menge des Pentachlorids geleitet und zu dem Reaktionsgemisch zurückgeführt. Auf diese Weise wird das Phosphorpentachlorid allmählich in das Reaktionsgemisch in dem Maß extrahiert, wie die Reaktion voranschreitet. Die Phosphorpentachloridmasse wird mehrere Stunden lang extrahiert, worauf man die Reaktion dann noch eine kurze Zeit weiterlaufen läßt. Nach Beendigung der Reaktion wird das überschüssige Ammoniumchlorid abfiltriert, das Lösungsmittel vom Filtrat entfernt, so daß das rohe Produkt
zurückbleibt. Es wird eine 92%ige Ausbeute an rohem Produkt erhalten, das etwa 95% cyclische Polymere enthält.
Nach dem zweiten Verfahren werden 90% der berechneten Menge an Phosphorpentachlorid dem Lösungsmittel zugefügt und die Mischung erhitzt, bis sich das Chlorid auflöst. Diese heiße Lösung wird dann allmählich im Verlauf mehrerer Stunden einer Mischung der verbleibenden Menge an Phosphorpentachlorid und eines geringen Überschusses der theoretisch erforderlichen Menge an Ammoniumchlorid in dem Lösungsmittel zugegeben und diese Mischung zum Sieden des Lösungsmittels unter Rückfluß erhitzt. Die Mischung läßt man unter Rückfluß noch eine kurze Zeit sieden, nachdem das gesamte Phosphorpentachlorid zugefügt worden ist. Durch diese Methode wird eine 94°/oige Ausbeute des rohen Produkts erhalten, das 99% cyclische Polymere enthält.
Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Beispiel 1
62,5 g (0,3 Mol) Phosphorpentachlorid und 176,5 g (3,3 Mol) Ammoniumchlorid wurden in 1,5 1 sym. Tetrachloräthan in einen Destillationskolben gegeben, der mit einem Rückflußkolben versehen war. Das Reaktionsgemisch wurde danach mittels eines Ölbades bis zum Sieden des Lösungsmittels erhitzt. Das zurückfließende Lösungsmittel wurde dann durch 563 g (2,7 Mol, das sind 90% der gesamten bei der Reaktion verwendeten Menge) Phosphorpentachlorid bei einer Temperatur zwischen 80 und 100° C geleitet, bevor es dem Destillationsgefäß zurückgeführt wurde. Die Phosphorpentachloridmasse wurde in das Destillationsgefäß im Verlauf von 6 Stunden extrahiert. Die gesamte Reaktionszeit betrug 7V2 Stunden. Nach dem Filtrieren und der Entfernung des Lösungsmittels wurde eine 92,6%ige Ausbeute (322 g) des rohen Produkts erhalten, das etwa 5% lineare endblockierte Polymere, 54%trimeresPhosphornitrilchlorid, 11,5% tetrameres Phosphornitrilchlorid und 29% höhere cyclische Polymere enthielt.
Beispiel 2
g (2,7 Mol) Phosphorpentachlorid wurden in 1,0 1 sym. Tetrachloräthan bei etwa 100° C gelöst. Diese Lösung wurde allmählich im Verlauf von Stunden zu einer Mischung von 176,5 g (3,3 Mol) Ammoniumchlorid und 62,5 g (0,3 Mol) Phosphorpentachlorid in 1,01 zum Rückfluß erhitzten sym. Tetrachloräthan zugegeben. Die gesamte Reaktionszeit betrug IOV2 Stunden. Nach dem Filtrieren und der Entfernung des Lösungsmittels wurde eine 94,2%ige Ausbeute (328 g) des rohen Produkts erhalten, das etwa 1,7% lineare endblockierte Polymere, 65% trimeres Phosphornitrilchlorid, 14% tetrameres Phosphornitrilchlorid und 20% höhere cyclische Polymere enthielt.

Claims (4)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren durch Umsetzen von Phosphorpentachlorid mit Ammonchlorid, dadurch gekennzeichnet, daß man Phosphorpentachlorid zu Ammoniumchlorid in einem heißen Lösungsmittel im Verlauf der Reaktion zugibt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Teil des Phosphorpentachlorids und das gesamte Ammoniumchlorid dem Lösungsmittel zugibt, wobei das Lösungsmittel zum Rückfluß erhitzt wird, um es durch den Rest des Phosphorpentachlorids zu leiten.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Teil des Phosphorpentachlorids dem erhitzten Lösungsmittel zufügt und die heiße Lösung allmählich der zum Rückfluß erhitzten Mischung aus dem restlichen Phosphorpentachlorid und dem gesamten Ammoniumchlorid zufügt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Ammoniumchlorid in einem geringen molaren Überschuß über die Menge des Phosphorpentachlorids verwendet.
© 609 769/504 3.fJ
DEA31905A 1958-04-25 1959-04-24 Verfahren zur Herstellung von cyclischen Phosphornitrilchloridpolymeren Pending DE1079014B (de)

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