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DE1054450B - Verfahren und Vorrichtung zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Rueckstandsoelen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Rueckstandsoelen

Info

Publication number
DE1054450B
DE1054450B DEE11694A DEE0011694A DE1054450B DE 1054450 B DE1054450 B DE 1054450B DE E11694 A DEE11694 A DE E11694A DE E0011694 A DEE0011694 A DE E0011694A DE 1054450 B DE1054450 B DE 1054450B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
solids
oil
gas
solid particles
particles
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEE11694A
Other languages
English (en)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ExxonMobil Technology and Engineering Co
Original Assignee
Exxon Research and Engineering Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Exxon Research and Engineering Co filed Critical Exxon Research and Engineering Co
Publication of DE1054450B publication Critical patent/DE1054450B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10BDESTRUCTIVE DISTILLATION OF CARBONACEOUS MATERIALS FOR PRODUCTION OF GAS, COKE, TAR, OR SIMILAR MATERIALS
    • C10B55/00Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material
    • C10B55/02Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials
    • C10B55/04Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials with moving solid materials
    • C10B55/08Coking mineral oils, bitumen, tar, and the like or mixtures thereof with solid carbonaceous material with solid materials with moving solid materials in dispersed form
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G9/00Thermal non-catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
    • C10G9/28Thermal non-catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid material
    • C10G9/32Thermal non-catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid material according to the "fluidised-bed" technique

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
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  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Rückstandsölen Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Umwandlung schwerer Kohlenwasserstofföle bei hohen Temperaturen zur Erzeugung von insbesondere ungesättigten Kohlenwasserstoffen von niedrigem llolekularge-,vicht und Koks. Ganz besonders aber bezieht sich die Erfindung auf ein Verfahren und eine Vorrichtung, bei denen feinpulverige, erhitzte, katalytisch verhältnismäßig inerte, feste Teilchen zur Erzielung der gewünschten Umwandlung verwendet werden.
  • Man hat bereits früher eine Reihe von Vorschlägen für die Umwandlung schwerer Kohlenwasserstofföle in verhältnismäßig wertvolle Olefine und Diolefine mit 2 bis etwa 6 Kohlenstoffatomen gemacht. Diese Verfahren sind auch für die Herstellung von Benzol und homologen aromatischen Kohlenwasserstoffen sowie von paraffinischen Kohlenwasserstoffen und Wasserstoff geeignet. In den letzten Jahren hat die Nachfrage nach solchen Produkten wie Äthylen, Propylen, Butadien, Isopren, Benzol u. dgl. erheblich zugenommen. Diese Verbindungen sind insbesondere Ausgangsstoffe für die Herstellung verschiedener chemischer Produkte, einschließlich der Polvrneren. Verschiedene Kunststoffe, synthetische Fasern usw. sowie einfachere chemische Verbindungen und Lösungsmittel sind aus diesen Ausgangsstoffen erhältlich. Deshalb können die niedermolekularen ungesättigten Verbindungen als chemische Grundstoffe für die Herstellung zahlreicher Industrieprodukte, einschließlich synthetischer Fasern, Kunststoffe und anderer Pol_vineren usw., betrachtet werden.
  • Es ist seit langem bekannt, daß man durch Crackung schwerer Kohlenwasserstofföle, etwa von Erdöl- oder Steinkohlenteerrückständen u. dgl., verschiedene ungesättigte Produkte mit guten Ausbeuten erhalten kann. Nach einem Verfahren dieser Art bringt man vorgewärmte, feste Teilchen mit der öligen Beschickung zusammen, die dadurch in die gewünschten Produkte thermisch umgewandelt wird. Die Produkte werden dann von den festen Teilchen getrennt und durch Berührung mit einem flüssigen Kühlmittel abgekühlt. Die Feststoffe führt man zurück und erhitzt sie, um so den Wärmebedarf des Systems zu decken.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ähnelt in verschiedener Hinsicht dem oben beschriebenen Verfahren, weist diesem gegenüber jedoch eine Reihe von Verbesserungen auf. Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist es, die Wirksamkeit der Umwandlung zu verbessern und dadurch aus minderwertigen schweren Ölen die günstigsten Ausbeuten an niedermolekularen Produkten, wie sie hier gewünscht werden, zu erzielen. Dies wird durch entsprechende Wahl der Betriebsbedingungen sowie durch eine Reihe von zugehörigen Arbeitsstufen erreicht, die gegenüber dem früheren Verfahren eine Verbesserung darstellen.
  • Die Erfindung umfaßt auch eine wirksamere Vorrichtung zur Durchführung des oben beschriebenen Verfahrens.
  • Die Erfindung weist eine Anzahl wichtiger Merkmale auf. Sie betrifft die Umwandlung schwerer Öle bei hohen Temperaturen, vorzugsweise von mindestens 650 bis zu 815° C oder mehr, wobei ein Temperaturbereich von 675 bis 760° C bevorzugt wird. Besonders günstig für die Erzeugung der gewünschten niedermolekularen Produkte ist eine Betriebstemperatur um etwa 700° C.
  • Ein anderes, wichtiges Merkmal der Erfindung ist die Regelung des Kohlenwasserstoff-Teildruckes innerhalb des Systems zur Sicherung hoher Ausbeuten an den am meisten gefragten Produkten. Dies erreicht man vorzugsweise dadurch, daß man ein verhältnismäßig inertes, von Kohlenwasserstoffen freies Gas in die Reaktionszone einführt. Vorzugsweise nimmt man als Verdünnungsmittel überhitzten Dampf, obwohl auch Stickstoff, Rauchgase oder andere inerte Verdünnungsmittel brauchbar sind.
  • Die Reaktionsdauer, das ist die Zeit, während deren das Öl mit den wärmetragenden Teilchen in Berührung ist, ist sehr kurz und beträgt gewöhnlich weniger als 2 Sekunden. Bei 700° C beträgt die bevorzugte Verweilzeit allgemein etwa 0,5 Sekunden. Bei etwa niedrigerer Temperatur ist sie ein wenig länger und beträgt z. B. bei 690° C etwa 1 Sekunde. Bei höheren Temperaturen sollte die Verweilzeit gewöhnlich kürzer sein. Die Erfindung umfaßt außerdem die Verwendung iner hochwirksamen Trennvorrichtung für Dampf-, eststoff-Gemische, um eine Trennung innerhalb einer estimmten Mindestzeit zu ermöglichen. Diese Ab--ennzeit sollte nicht mehr als 1 Sekunde, vorzugs-,eise jedoch weniger betragen. In der Regel sollte sie ürzer als die Reaktionszeit sein und bei einem beorzugten Temperaturbereich von 690 bis 730° C fveckmäßigerweise nicht länger als etwa 0,1 bis ,25 Sekunden sein. Bei höheren Temperaturen sollte ie Abtrennzeit sogar noch kürzer sein.
  • Ein weiterer Faktor ist die schnelle und wirksame .bschreckung der Dampfprodukte nach der Abtrenung. Die Abschreckung sollte sehr schnell vonstatten ehen, d. h. innerhalb 1 Sekunde oder weniger, uniittelbar nachdem die Dämpfe von den wärmetragenen Feststoffen abgetrennt sind. Man schreckt die )ampfprodukte am zweckmäßigsten ab, indem man ie innerhalb 1 Sekunde oder weniger nach der Abrennung um mindestens 140° C abkühlt. Es ist voruziehen, die Produkte noch stärker, d. h. um einige 00' C, z. B. bis auf 315 bis 370° C, abzukühlen, um ine thermische Zersetzung zu verhindern.
  • Ein weiteres Kennzeichen der Erfindung besteht in [er Aufheizung der die `'Wärme für die Umwandlung iefernden Feststoffe durch Verbrennung von brenn-@aren Stoffen innerhalb eines sehr kurzen Zeitraumes n Gegenwart dieser Feststoffteilchen. Es wurde geunden, daß bei Verlängerung der Verbrennungszeit lie auf den Feststoffteilchen abgeschiedenen oder diese 'eilchen bildenden kohlenstoffhaltigen Rückstände ich mit dem bei der Verbrennung entstehenden Lohlendioxyd unter beträchtlichem Verlust an fühl-)arer Wärme zu Kohlenmonoxyd umsetzen. Es ist (eshalb wichtig, daß die festen Stoffe innerhalb von veniger als 3 Sekunden, vorzugsweise in weniger als ,5 Sekunden, durch den Verbrennungsvorgang aufgeieiztwerden.
  • Auf diese Weise wird die Umsetzung bis zum Lohlendioxyd aufs höchste gesteigert und eine gute Wärmeausnutzung erreicht. Am besten ist es, die Ver-)rennungszeit unter 1 Sekunde zu halten.
  • Die Erfindung ist weiterhin gekennzeichnet durch 7erbesserte Gewinnungs- und Fraktionieranlagen sowie durch Regelungssysteme, durch die man die Billung von sogenannten »trockenen« Gasen, d. h. von 2iohlenwasserstoffen mit 3 Kohlenstoffatomen und weniger, zwischen etwa 25 und 40 Gewichtsprozent er Ölbeschickung halten kann. Meist beträgt der Anteil an trockenem Gas bei der Umwandlung °twa 30°/o.
  • Die Erfindung wird nun an Hand der Zeichnung näher erläutert.
  • Fig. 1 dieser Zeichnung ist ein Aufriß (in dem bestimmte Teile weggelassen sind) einer für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeigneten Verkokungsanlage; Fig.2 ist eine vergrößerte Ansicht der Reaktionskammer, des Abscheiders und der Abschreckvorrichtung sowie ihrer Teile, wie im mittleren Teil von Fig.l gezeigt, wobei bestimmte Teile weggelassen und andere im Schnitt gezeigt sind; Fig.3 ist ein Diagramm und zeigt den Einfluß des Kohlenwasserstoff-Teildruckes auf die Bildung verschiedener Produkte bei der Hochtemperaturcrackung.
  • Es folgt nun im einzelnen eine genaue Beschreibung der Vorrichtung an Hand der Zeichnungen. Ein Strom von festen Teilchen, die zuvor auf vorzugsweise über 760° C aufgeheizt worden sind, gelangt durch ein Fallrohr 11, ein U-Rohr 13 und ein für die Aufwärtsführung vorgesehenes Rohr oder Steigrohr 15 in eine langgestreckte Reaktionskammer 17. Die Durchflußgeschwindigkeit durch diese Kammer und deren Größe sind so bemessen, daß die Teilchen im Durchschnitt die Kammer in nicht mehr als 2 Sekunden vollständig durchlaufen haben. Vorzugsweise ist die Geschwindigkeit derart, daß die Teilchen im Durchschnitt nur etwa 0,5 Sekunden für den Durchgang brauchen; doch kann sie bei höheren Temperaturen geringer sein. Bei einer Reaktionstemperatur von 700° C beträgt die Oberflächengeschwindigkeit des die festen Teilchen enthaltenden Stromes vorzugsweise 3 bis 15 m/Sek. bei einer Länge der Reaktionskammer von 6 bis 15 m.
  • Die oben beschriebenen Steigrohre werden belüftet, um die festen Teilchen durch Einblasen von Dampf aus einer oder mehreren Gruppen von Düsen 19, 21 und 23 nach oben zu tragen. Durch den Einlaß 25 wird noch ein weiteres Aufwirbelungsgas, vorzugsweise Dampf, in die Reaktionskammer 17 eingeführt; jedoch sind auch andere inerte Gase, wie oben erwähnt, geeignet. Durch Regulierung der Dampfströme in den verschiedenen, erwähnten Leitungen kann man die richtige Geschwindigkeit des Feststoffstromes sowie den erforderlichen Kohlenwasserstoff-Teildruck in der Reaktionskammer einstellen.
  • Das umzuwandelnde Öl wird durch eine Leitung 27 in eine Düse oder Düsenanordnung 29 eingeführt, die vorzugsweise ringförmig ist, so daß die Ölbeschickung über den gesamten Ouerschnittsbereich der Reaktionszone hinweg ganz gleichmäßig verteilt wird. Auf diese Weise wird der die festen Teilchen enthaltende Strom gleichmäßig mit dem Beschickungsöl zusammengebracht. Die Beschickung, die zuvor erwärmt werden kann, sich jedoch noch weitgehend oder fast ganz in flüssigem Zustand befindet, wird mit großer Wucht durch die Düse 29 eingespritzt, so daß sie sich gut verteilt und dabei in feine Tröpfchen oder Teilchen zerfällt.
  • Bei diesem Verfahren kann die Temperatur der aus der Leitung 15 in die Reaktionskammer einströmenden, festen Teilchen etwa 760° C betragen. Bei der ersten Berührung mit dem Öl kann die Temperatur in der Kammer etwa 745° C sein, während sie auf der Austrittsseite der Kammer wesentlich niedriger ist und z. B. um etwa 700 bis 705° C beträgt.
  • Die Reaktionskammer mündet in einen Zyklon von besonderer Bauart, der in Fig.2 näher gezeigt wird. Wie aus Fig. 2 zu ersehen ist, endet die Reaktionszone in einem spiralförmig nach unten führenden und konischen, äußeren Teil 31, der die äußere Wand des Zyklons oder Abscheiders bildet. Bei einer Draufsicht auf die in Fig.2 gezeigte Vorrichtung würde man sehen, wie sich der eintretende, aus festen Teilchen und Dampf bestehende Strom z. B. im Uhrzeigersinne dreht und bei einer Abwärtsbewegung nach der Mitte hin zusammenläuft. Innerhalb des Teiles 31 befindet sich ein den unteren Abschluß der Auslaßleitung 35 bildender Kegelstumpf 33, der unten eine große Anzahl Löcher hat, die groß genug sind, um ein schnelles Entweichen der Gase und Dämpfe, wie bei 37 angedeutet, zu ermöglichen.
  • Durch die Zentrifugalkraft werden die Feststoffteilchen um die innere Oberfläche des Kegelstumpfes herum, entlang der Außenwand und dann nach unten geschleudert, während die Dämpfe mit großer Geschwindigkeit durch die Löcher nach oben strömen und durch die Leitung 35 in eine noch zu beschreibende Gewinnungsanlage gelangen. Durch die Leitung 39 führt man eine Abschreckflüssigkeit in einen vorzugsweise ringförmigen Verteiler 41 ein, der so eingerichtet ist, daß die Sprühstrahlen der Abschreckflüssigkeit in die ausströmenden Dämpfe verteilt und mit diesen in innige Berührung gebracht werden. Vorzugsweise werden die Sprühstrahlen, wie gezeigt, nach oben gerichtet, man kann sie jedoch auch nach unten lenken. Gegebenenfalls kann auch die Auslaßleitung nach unten führen. Eine Zweigleitung 43 der Zuleitung für die Abschreckflüssigkeit führt nach unten, bis an das untere Ende des Kegelstumpfes 33 oder bis dicht daran. Diese Zweigleitung trägt eine Anzahl nach oben gerichteter Abzweigdfsen 45, so daß auch Kühlstrahlen in die Dämpfe eingesprüht werden können, sobald diese in die Auslaßleitung gelangen. Man kann zwar die Anordnung dieser Düsen etwas verändern, in jedem Falle kommt es aber auf eine schnelle und wirksame Abschreckung an, um eine Zersetzung der Dampfprodukte zu verhindern.
  • Das Abschreckmittel kann eine Kühlflüssigkeit, etwa Wasser oder 01, oder auch eine Suspension gekühlter, fester Teilchen in einer geeigneten Flüssigkeit sein, wie dies in der Technik allgemein bekannt ist. Vorzugsweise nimmt man jedoch dafür ein Öl, dessen Siedebereich zwischen demjenigen der niedermolaren Produkte und dem der Ausgangsbeschickung des Verfahrens liegt. Eine besonders geeignete Abschreckflüssigkeit stellt z. B. eine Ölfraktion mit einem Siedebereich von über etwa 200 bis zu 400° C dar. In den meisten Fällen kann man bis zu 480° C siedende Öle dafür verwenden, meist verwendet man jedoch nicht ganz so schwere Öle. Man leitet die Flüssigkeiten mit einer solchen Geschwindigkeitein, daß die Temperatur der Produktdämpfe innerhalb 1 Sekunde um mindestens 1100 C, vorzugsweise um nicht weniger als 140° C, abnimmt.
  • Zweckmäßig geht aber die Abschreckung, wie oben angegeben, viel rascher, z. B. innerhalb von 0,25 Sekunden oder weniger, vor sich. Es ist aber am besten, wie oben erwähnt, noch stärker abzuschrecken, indem man die anfängliche Temperatur von 675° C oder mehr bis auf 430° C oder weniger, vorzugsweise bis auf 370° C verringert.
  • Die abgeschreckten Dämpfe gelangen durch die Leitung 51 in die Gewinnungsanlage 53. Diese enthält im Unterteil eine Anzahl von Prallplatten 55 zum Reinigen der abgeschreckten Dämpfe, während ihres Weges nach oben. Das kondensierte schwere Öl kann unten durch die Auslaßleitung 57 abgezogen w=erden. Dieses Öl oder ein Teil davon kann man gegebenenfalls wieder in die Reaktionskammer 17 zurückleiten.
  • Die nichtkondensierten Dämpfe strömen durch eine Reihe von Böden 59 zur weiteren Fraktionierung nach oben, wobei sich die kondensierten Flüssigkeiten auf einem der Böden 61 ansammeln und durch die Leitung 63 abgezogen werden. Diese Flüssigkeiten kann man mit einer Umlaufpumpe wieder oben durch die Leitung 65 zurückführen. Sie fließen im Gegenstrom durch die aufsteigenden Dämpfe nach unten, wodurch diese wirksamer gekühlt und kondensiert werden. Die über die Zuleitung 65 hinaus nach oben steigenden Dämpfe werden in dem Oberteil 67 des Turmes, der ebenfalls Fraktionierböden 69 enthält, noch weiter fraktioniert. Man kann auch verschiedene Seitenströme abziehen. Einer dieser Ströme, vorzugsweise ein solcher mit mittlerem Siedebereich, kann als Abschreckflüssigkeit durch die Düsen 41, 45 wieder eingespritzt werden. Die nichtkondensierten restlichen Gase ziehen oben durch die Leitung 71 ab. Während der Umwandlung in der Reaktionskammer setzen sich die hauptsächlich aus Koks bestehenden, kohlenstoffhaltigen Abscheidungen, die gewöhnlich auch noch etwa Öl enthalten, das ununterbrochen in Dampfform entweicht, auf den der genannten Kammer ursprünglich zugeführten Teilchen ab. Sobald diese, die Abscheidungen tragenden Feststoffteilchen von den Dämpfen getrennt sind, fallen sie nach unten in einen Sammelraum 81, wo daraus durch ein aus der Leitung 83 eingeblasenes Abstreifgas weitere Dämpfe abgestreift werden. Letztere können im Gegenstrom durch die nach unten sinkenden Feststoffe nach oben in die Produktauslaßleitung ziehen oder gegebenenfalls auch durch eine in der Verengung 85 vorgesehene Abdichtungszone isoliert werden. Vorzugsweise wird das Abstreifgas mit solcher Geschwindigkeit und in solchen Mengen durch die Leitung 83 eingeführt, daß in dem Sammelraum 81 eine Wirbelschicht von Feststoffteilchen aufrechterhalten wird.
  • Die abgestreiften Feststoffe fließen aus dem Sammelraum durch die Leitung 89 nach unten in das U-Rohr 91 und von da in die Steigleitung 93. An den Stellen 95, 97 und 99 sind in Abständen hintereinander Belüftungs- und Treibdüsen, vorzugsweise für Dampf, angeordnet. Wenn man die festen Teilchen etwas zerkleinern will, kann man hier auch Hochleistungsdüsen vorsehen, die Gasstrahlen mit sehr hohen Geschwindigkeiten abgeben. Bei Verwendung derartiger Strahldüsen, aus denen Gasstrahlen mit hoher Geschwindigkeit in der Sekunde austreten, erreicht man eine äußerst wirksame Zerkleinerung der festen Teilchen, besonders wenn diese aus Produktkoks bestehen; was meist der Fall ist. Die Geschwindigkeit der durch die Leitung 93 aufsteigenden festen Teilchen wird dadurch geregelt, daß man die Menge der durch die Strahldüsen 95, 97 und 99 eingeblasenen Gase entsprechend einstellt.
  • Am oberen Ende der Leitung 93 (Fig. 1) ist ein Drosselventil 101 vorgesehen, das aber auch am unteren Ende dieser Leitung oder im unteren Teil des Standrohres 89 angeordnet sein kann.
  • Die nach oben mitgeführten Feststoffe, aus denen die anhaftenden Kohlenwasserstoffe abgestreift sind und deren Gehalt an flüchtigen Bestandteilen deshalb nur gering ist, werden in eine große langgestreckte Verbrennungskammer 105 geleitet. Ein Strom von die Verbrennung unterhaltendem Gas, z. B. aus Luft oder Sauerstoff, tritt durch die Leitung 107 in die Kammer 105 ein. Wenn die Festteilchen nicht selbst brennbar sind und/oder nicht genügend Kohlenstoff für die Erzeugung der erforderlichen Wärme enthalten, so kann man noch fremde Brennstoffe zusammen mit der Luft zuführen. Selbst wenn aber die Teilchen aus Koks bestehen, wie es meist der Fall ist, brauchen sie, wenn es auf die Gewinnung von Produktkoks ankommt, nicht verbrannt zu werden. In diesem Falle wird die Gesamtmenge des erforderlichen Brennstoffes, z. B. in Form von Öl oder Gas, zusammen mit der Luft durch die Leitung 107 zugeführt, oder man bläst Teilmengen davon an verschiedenen Stellen des Brenners ein. Der fremde Brennstoff verbrennt leichter, so daß in diesem Falle der Produktkoks weitgehend unverbrannt bleibt.
  • Wie bereits erwähnt, ist es zweckmäßig, die Verbrennung und Wiederaufheizung der festen Stoffe möglichst zu beschleunigen. Dies ist ein wichtiges Merkmal der vorliegenden Erfindung. Der Brenner ist darum so bemessen, daß die Festteilchen durchschnittlich in weniger als etwa 3 Sekunden, vorzugsweise in weniger als 1,5 Sekunden, vollständig indurchgeflossen sind. Bei einer Verbrennungskamier von 18 m Länge sollte deshalb die Durchschnittseschwindigkeit mindestens 6 m/Sek. und vorzugsweise gar etwas mehr betragen. Beim Arbeiten mit solcher reschwindigkeit ist es zweckmäßig, auch einen wirkamen und mit hoher Durchlaufgeschwindigkeit beriebenen Zyklon 109 zum Abscheiden der festen ;toffe von den Verbrennungsgasen anzuschließen, der ,n allgemeinen von derselben Bauart ist wie der oben eschriebene Zyklon 31, 33.
  • Die Verbrennungsgase entweichen nach Abscheilung der festen Stoffe oben durch die Leitung 111. Da @s sich hier um einen mit hoher Geschwindigkeit )etriebenen Zyklonabscheider handelt, so ist es gevöhnlich zweckmäßig, die Verbrennungsgase noch furch einen zweiten Zyklon od. dgl. zu leiten, um veitere mitgerissene feine Teilchen wiederzugewinien und nachteilige atmospärische Verunreinigungen :u verhindern. Diese zweite, hier nicht gezeigte #,bscheidevorrichtung, kann von einer der üblichen Nrten sein.
  • Die abgetrennten Feststoffe fallen nach unten und ;elangen in den Abstreif- und Sammelraum 113, der n etwa derselben Weise arbeitet wie der oben be-;chriebene Sammelraum 81. Durch ein oder mehrere Einlässe 115, 117 kann man ein Abstreifgas einleiten; Sie aufgeheizten Teilchen fließen nach dem Abstreifen furch das Fallrohr il nach unten und werden zur Niederverwendung für das Verfahren in die Reaktionskammer zurückgeführt. Der Produktkoks kann an irgendeiner passenden Stelle der Anlage, z. B. durch die am unteren Ende des Fallrohres 11 befindliche, mit einem Absperrventil 119 versehene Auslaßleitung 117 abgezogen werden. Unter gewissen Arbeitsbedingungen wird der entstehende Koks vollständig für das Verfahren verbraucht, so, daß kein Koks als Nebenprodukt anfällt.
  • Aus der Fig. 3 ist zu ersehen, daß die Erzeugung der besonders wertvollen Dampfprodukte beim Arbeiten mit niedrigen Kohlenwasserstoffteildrücken sehr beträchtlich zunimmt. Gleichzeitig geht die Bildung von Methan, das nur geringen wirtschaftlichen Wert besitzt und deshalb als Hauptprodukt unerwünscht ist, bei einem Kohlenwasserstoffteildruck von unter 0,7 kg/cm' abs. schnell zurück. Es ist nun vom Standpunkt der Ausbeute aus betrachtet, höchst zweckmäßig. mit einem Kohlenwasserstoff-Teildruck von unter 0,7 kg/cm2 zu arbeiten. Die 'Menge des inerten Verdünnungsmittels hängt natürlich von dein gewünschten Kohlenwasserstoff-Teildruck ab. Nachstehende Tabelle gibt z. B. die bei Kohlenwasserstoff-Teildrücken von 0.35, 0,7 und 1,4 kg cm2 erforderlichen Dampfmengen in Gewichtsprozent an, bezogen auf die Beschickung
    Kohlenwasserstoff-Teildruck
    kg/cni2 .................. 0_,35 0,7 1,4
    Dampf, Gewichtsprozent .... 130 48 6,6
    Die günstigste Menge des zu verwendenden Dampfes hängt von den Erzeugungskosten des Dampfes und den Preisen der Kohlenwasserstoffprodukte sowie von den Anlagekosten an der Arbeitsstelle ab.
  • Die in Fig. 3 gezeigten gegenseitigen Beziehungen geben die Gesamtausbeuten an Cl-, #C2-, C3 und C4 Produkten wieder, die bei Beschickung der Reaktionskammer mit Gasöl erhalten wurden. Die mit Rückstandsölen als Ausgangsstoff. erhaltenen Ausbeuten weichen zwar von den in Fig.3 gezeigten etwas ab, doch hat sich bei weiteren Untersuchungen gezeigt, daß die allgemeine Tendenz bei Änderungen des Kohlenwasserstoff-Teildruckes etwa die gleiche ist. Die in Fig.3 gezeigten Ausbeuten umfassen sowohl diejenigen an gesättigten, wie auch an ungesättigten Kohlenwa,sserstoffen. Unter den oben angegebenen, bevorzugten Betriebsbedingungen, d. h. bei Temperaturen von etwa 700° C und Berührungszeiten von vorzugsweise etwa 0,5 Sekunden oder weniger, erhält man von den C2-Produkten Ausbeuten von 6011/o Äthylen oder mehr. Die C3-Produkte bestehen zu über 9011/o aus Olefinen, während das Butadien, das von den C¢ Produkten das wertvollste ist, unter diesen bevorzugten Bedingungen zwischen 30 und 4011/o der Gesamtausbeute dieser C4 Produkte ausmacht.
  • Wie bereits erwähnt, wird die Gesamtwirksamkeit des Verfahrens auch weitgehend durch die Zersetzung in »trockene« Gase (d. h. in Kohlenwasserstoffe mit 3 und weniger Kohlenstoffatomen) bestimmt. Vorzugsweise wird der Anteil der trockenen Gase zwischen 25 und 40 Gewichtsprozent, bezogen auf die Beschickung, gehalten. Eine Bildung von etwa 30% Methan liegt bei den meisten Ausgangsölen nahe dem Bestwert. Man kann natürlich auch noch andere wertvolle Produkte als die oben erwähnten unter den gleichen Betriebsbedingungen erhalten, z. B. C.-Diolefine in ziemlich guten Ausbeuten, ebenso auch etwas Benzol, Toluol und Xylol. Sie alle haben für die meisten Raffinerien einen größeren Wert als Gasöl oder Benzin.
  • Bei einem gut arbeitendem Verfahren nach der Erfindung führt man z. B. auf 815° C vorgewärmte, feste Teilchen zusammen mit überhitztem Dampf in die Reaktionszone ein. Die Geschwindigkeit im Steigrohr beträgt vor dem Einblasen des Dampfes etwa 1 bis 1,5 in /Sek. Durch die Dampfzuführung steigt sie auf 4,5 bis 5,2 m/Sek. Die aus Rückstandsöl bestehende Beschickung, z. B. ein reduziertes Louisiana-Rohöl, wird durch den Verteilerdüsenring 29 unter die heißen, festen Teilchen gespritzt. Bei der Verdampfung und Crackung des Öls entsteht so viel Gas, daß die Geschwindigkeit bis zum Ende der Reaktionszone 19 auf 18 in/Sek. gestiegen ist. Die Verweilzeit der Gase in dem als Fließleitung ausgebildeten Teil der Reaktionskammer beträgt etwa 0,25 Sekunden. Im Zyklon bleibt das Gut etwa 0,25 Sekunden. Der Zyklon bildet im wesentlichen den Endteil der Reaktionszone, und es ist wichtig, daß das Gas, sobald es von den festen Teilchen abgetrennt ist, so weit wie möglich von den festen Stoffen ferngehalten wird. Die Produktdämpfe werden an der Austrittsseite des Zyklons durch Besprühen mit kaltem Öl befeuchtet und auf 280° C abgekühlt, um die flüchtigeren Dämpfe abzukühlen und eine bei 340° C siedende Fraktion zusammen mit dem Teer als Kondensat zu gewinnen. Das hierfür verwendete Abschrceköl ist eine zwischen 220 und 350° C siedende, aus der Fraktioniersäule zurückgeführteFraktion. Die von den gasförmigen Produkten abgetrennten, festen Stoffe werden mit Dampf in einer Abstreifzone von flüchtigen Bestandteilen befreit. Die Verweilzeit der festen Stoffe in dieser Zone beträgt etwa 10 Sekunden. Eine Dampfgeschwindigkeit von 2 V/V in der Abstreifzone genügt zur Verhütung größerer Verluste an Dampfprodukten; andernfalls würden 2 oder 3 % der Produktdämpfe mit in die Heizzone befördert.
  • Beim Eintritt in die Heizzone werden die aus der Abstreifzone kommenden festen Stoffe mit Luft vermischt und verbrannt. Die Festteilchen erreichen innerhalb von etwa 1,5 bis 2 Sekunden eine Temperatur von 815° C, und der Brenner ist für eine Austrittsgeschwindigkeit von 18 m/Sek. gebaut. Die aufgeheizten Festteilchen werden in einem mit hoher Gasgeschwindigkeit betriebenen Zyklon 109 von den Verbrennungsgasen getrennt. Die Wärme dieser Rauchgase wird in einem (hier nicht gezeigten) Abhitzekessel verwertet. Aus dem erwähnten Zyklon fallen die Festteilchen dann in den Abstreifraum 113 herab, in dem die flüchtigen Bestandteile mit Dampf abgestreift werden, um zu vermeiden, daß Abgase in die Reaktionskammer gelangen. Bei der in Fig. 1 dargestellten Ausführungsform strömt ein Teil des durch die Leitung 83 eingeblasenen Abstreifdampfes nach oben in die Auslaßleitung 33 bis 35. Dieser Dampf macht zusammen mit dem den festen Teilchen bei deren Eintritt in die Reaktionskammer zugeführten Dampf, insgesamt etwa 5 Gewichtsprozent der Ölbeschickung aus.
  • So werden beispielsweisse bei Verwendung eines 2,4°/aigen South-Louisiana-Rückstandsöles als Beschickung bei einer Reaktionstemperatur von 700° C sowie bei 30o/oiger Umwandlung in Kohlenwasserstoff mit 3 Kohlenstoffatomen und weniger und einem Kohlenwasserstoff-Teildruck von 0,35 kg/cm2 folgende Produkte erhalten:
    Produktausbeuten - Gewichtsprozent
    Nicht aus Kohlenwasserstoffen bestehende
    Gase .......................... ... 0,9
    HH4................................ 6,3
    C2 H4 .. ............................. 10,3
    C2 H6 ............................... 2,8
    C3 H6 ............................... 8,5
    C3 H8 ............................... 0,6
    C4 H6 ............................... 2,24
    C4 H8 ................ ............... 4,1
    C4Hlo .............................. 0,1
    Bei 220° C siedende C, Produkte (ohne
    Benzol) .......................... 17,2
    Benzol .............. . . . '''**** ...... 8,83
    Von 220 bis 345° C siedende Produkte 7,2
    Rückstand, einschließlich Koks ...... 38,4
    Natürlich stellt das vorstehende Beispiel nur eine der verschiedenen, in Betracht kommenden Ausführungsformen dar. Das Verfahren ist innerhalb der oben angegebenen Grenzen durchführbar und höchst wirksam. Bei Einhaltung der hier vorgeschriebenen Bedingungen lassen sich z. B. minderwertige reduzierte Rohöle mit guter Ausbeute in hochwertige Produkte umwandeln.

Claims (4)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Rückstandsölen in flüchtigere Kohlenwasserstoffe, die wesentliche Mengen an C2- bis C4 Olefinen enthalten und Koks, durch Berührung mit heißen, katalytisch inerten, feinverteilten Feststoffen und einem keine Kohlenwasserstoffe enthaltenden und diesen gegenüber praktisch inerten Gas bei 650° C und darüber, bei einem Druck von 0,8 bis 3,5 ata und einer Berührungszeit von weniger als 2 Sekunden, in einer langgestreckten Durchflußreaktionszone, dadurch gekennzeichnet, daß man das Öl in feinverteilter Form, vorzugsweise in flüssigem Zustand, in eine Suspension dieser Feststoffe in dem inerten Gas einführt, wobei das 01 und das Gas mit einer solchen Geschwindigkeit eingeführt werden, daß der Kohlenwasserstoff-Teildruck unter 1,4 ata bleibt, daß man das Gemisch nach Durchgang durch die Reaktionszone in eine schnellwirkende Trennzone bringt, um mitgerissene Feststoffteilchen von den Dämpfen abzutrennen und die letzteren dann unmittelbar um wenigstens 110° C abschreckt, wobei die Abtrennung und. das Abschrecken höchstens etwa 1 Sekunde dauern darf.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als inertes, keine Kohlenwasserstoffe enthaltendes Gas überhitzten Wasserdampf verwendet, der in einer Menge von. 5 bis 150 Gewichtsprozent, bezogen auf die Menge der Ölbeschickung, eingeführt wird.
  3. 3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Durchflwßreaktor (17) mit einem sich senkrecht nach oben erstreckenden Abschnitt, durch eine Zuleitung 15 zur Einführung eines Stromes aus verwirbelbaren Festteilchen, durch Zuführungseinrichtungen (27), zum Einsprühen von Öl in feinverteilter Form, um es in Berührung mit dem genannten, nach oben gerichteten Strom aus den verwirbelbaren Teilchen in dem genannten senkrechten Abschnitt zu bringen, durch Leitungen (19, 21, 23, 25) zur Zufuhr eines Aufwirbelungs-und Verdünnungsgases in den senkrechten Abschnitt, jedoch unterhalb der Zuführungseinrichtung für das 01, um das Aufwärtsführen der genannten Teilchen durch den Reaktor (17) zu unterstützen, durch Mittel zum Einstellen der Geschwindigkeit des genannten Öles und des Verdünnungsgases im Reaktor, durch einen schnellwirkenden Zyklonabscheider zur Trennung von Gasen und Feststoffen am Ende des Reaktors (17), wobei dieser Abscheider eine Außenwandung (31) von im Grundriß spiralförmigem Querschnitt und eine innere, sich nach unten verengende gelochte kegelstumpfförmige Prallwand (33) enthält, die mit einer nach oben führenden Dampfauslaßleitung (35) verbunden ist, durch einen nach unten gerichteten I'eststoffabscheideraum (81), durch Mittel (83) zum Abstreifen der Dämpfe von den in diesem Abscheider nach unten sinkenden Feststoffen, durch einen Durchflußbrenner (105) zum Wiederaufheizen der so abgeschiedenen Feststoffteilchen, einem mit hoher Durchgangsgeschwindigkeit betriebenen Zyklonabscheider (111), der von der gleichen Bauart ist, wie der sich an die Reaktionszone anschließende Zyklon, einen Feststoffabscheideraum für die wiederaufgeheizten Feststoffteilchen (113) und Leitungen (11, 13 und 15) zum Zurückführen der wiederaufgeheizten Feststoffe in den Reaktor.
  4. 4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß in der Dampfauslaßleitung (35) Sprühvorrichtungen (39) zum schnellen Abschrecken der Dämpfe vorgesehen sind. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 938 844; britische Patentschrift Nr. 700 309; USA.-Patentschrift Nr. 2 437 334.
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DE1228002B (de) * 1961-03-07 1966-11-03 Gerhard Gille Dr Ing Trockengleichrichter

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