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DE1048274B - Process for the preparation of 11,17ª ‡ -Dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones substituted in the 6-position by a hydrocarbon radical - Google Patents

Process for the preparation of 11,17ª ‡ -Dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones substituted in the 6-position by a hydrocarbon radical

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Publication number
DE1048274B
DE1048274B DEU4718A DEU0004718A DE1048274B DE 1048274 B DE1048274 B DE 1048274B DE U4718 A DEU4718 A DE U4718A DE U0004718 A DEU0004718 A DE U0004718A DE 1048274 B DE1048274 B DE 1048274B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dioxy
pregnen
fluoro
hydrocarbon radical
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU4718A
Other languages
German (de)
Inventor
Frank Harris Lincoln Jun
William Paul Schneider
George Basil Spero
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Pharmacia and Upjohn Co
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Publication of DE1048274B publication Critical patent/DE1048274B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von in 6-Stellung durch einen Kohlenwasserstoffrest substituierten 11,17a-Dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dionen Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von in 6-Stellung durch einen Kohlenwasserstoffrest substituierten Steroidverbindungen, insbesondere von 6-Methyl-11fl,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion.Process for the production of in 6-position by a hydrocarbon radical Substituted 11,17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones are the subject of the invention is a process for the production of in 6-position by a hydrocarbon radical substituted steroid compounds, in particular of 6-methyl-11fl, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch die folgende Gleichung erläutert: in der X einen Kohlenwasserstoffrest, wie den imethyl-, Äthyl-, Phenyl-, Tolyl- oder Naphthylrest, vorzugsweise aber den Methylrest, bedeutet.The method according to the invention is explained by the following equation: in which X is a hydrocarbon radical, such as the imethyl, ethyl, phenyl, tolyl or naphthyl radical, but preferably the methyl radical.

Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbare 6a-Methyl-llß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion ist physiologisch stark wirksam und besitzt ein Wirkungsspektrum, das von dem natürlich vorkommender Nebennierenrindenhormone, wie dem des Hydrocortisons und Cortisons, insbesondere hinsichtlich der Wirkung auf den Mineralien- und Wasser-Stoffwechsel verschieden ist. Das gleiche gilt für das 1 1-keto Derivat des 6a-Methyl-1 lß,17a-dioxy#21-fluor-4-pregnen-3,20-dions.The 6a-methyl-11ß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione which can be prepared by the process according to the invention is physiologically highly effective and has a spectrum of activity that is similar to that of naturally occurring adrenal hormones such as hydrocortisone and Cortisone, especially with regard to the effect on the mineral and water metabolism, is different. The same is true for the 1 1-keto derivative of 6a-methyl-1 LSS, 17a-dioxy # 21-fluoro-4-pregnene-3,20-dione.

Die neuen Verbindungen gemäß der Erfindung bewirken die Ausscheidung von Salz und Wasser, was sie für die Behandlung von chronischen kongestiven Herzbeschwerden und Leberzirrhosen sowie die Behandlung von nephrotischem Sydrom, Eclampsien und Präeclampsien besonders wertvoll macht. Sie besitzen ferner entzündungsmildernde, glucocorticoide, anäesthetische, uterine, ovariale, adrenalwachstumshemmende und adrenalcorticoide Wirksamkeit. Dabei ist z. B. die mit dem Granulomtest nach Andr6 Robert und Mitarbeiter (Acta Endocrinologica, Bd. 25, 1957, S. 105) ermittelte entzündungsmildernde Wirkung des6a-Methyl-Ilp,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dions 5,7mal so groß wie die des Hydrocortisons, während die entsprechende, in 6-Stellung nicht substituierte Verbindung keine entzündungsmildernde Wirkung aufweist. Der Leberglykogenablagerungstest ergab für das 6a-Methyl-llß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion den 2,4-fachen, [für die in 6-Stellung nicht substituierte Verbindung nur den 0,29 fachen Wert des Hydrocortisons. Ferner wird mit 6a-Methyl-llp,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion eine um 250/,) erhöhte Salz- und eine um 60"/, erhöhte Urinausscheidung erreicht. Die in 6-Stellung keinen Kohlenwasserstoffrest enthaltende Verbindung weist eine derartige Wirkung nicht auf. Die 6ß-Epimeren der Erfindung haben die gleiche Wirkung wie die oben beschriebenen 6a-Epimeren.The new compounds according to the invention cause the excretion of salt and water, which makes them particularly valuable for the treatment of chronic congestive heart problems and liver cirrhosis and the treatment of nephrotic syndrome, eclampsia and preeclampsia. They also have anti-inflammatory, glucocorticoid, anesthetic, uterine, ovarian, adrenal growth-inhibiting and adrenalcorticoid activity. It is z. B. the anti-inflammatory effect of des6a-methyl-Ilp, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20- determined with the granuloma test according to Andr6 Robert and coworkers (Acta Endocrinologica, Vol. 25, 1957, p. 105) dione is 5.7 times larger than that of hydrocortisone, while the corresponding compound, which is not substituted in the 6-position, has no anti-inflammatory effect. The liver glycogen deposition test gave the 6a-methyl-11ß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione the 2.4-fold, [for the compound unsubstituted in the 6-position only the 0.29 times the value of hydrocortisone. Furthermore, with 6a-methyl-llp, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione an increased salt excretion by 250% and an increased urine excretion by 60 "is achieved. The compound not containing a hydrocarbon residue does not have such an effect, and the 6β-epimers of the invention have the same effect as the 6α-epimers described above.

Das 6-Methyl-llß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion kann in Form oraler und parenteraler Präparate sowie in Form von Oberflächenpräparaten angewendet werden. Für die Herstellung zu verabreichender Präparate kann Polyäthylenglycol 4000 oder 6000 als Träger oder Lactose und/oder Sucrose als Verdünnungsmittel verwendet werden. Für die Oberflächenanwendung wird das 6a-Methyl-llß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion zu Salben, flüssigen Präparaten, Gelees, Cremes, Suppositorien, Zäpfchen, wäßrigen Suspensionen usw. verarbeitet. In gleicher Weise lassen sich natürlich auch in 6-Stellung durch andere Kohlenwasserstofireste substituierte 1 lp,17a-Dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dione für derartige Präparate verwenden.The 6-methyl-11ß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione can be used in the form of oral and parenteral preparations as well as in the form of surface preparations. For the preparation of preparations to be administered, polyethylene glycol 4000 or 6000 can be used as a carrier or lactose and / or sucrose as a diluent. For surface application, the 6a-methyl-11ß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione is processed into ointments, liquid preparations, jellies, creams, suppositories, suppositories, aqueous suspensions, etc. In the same way, 1 lp, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones substituted in the 6-position by other hydrocarbon radicals can of course also be used for such preparations.

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbaren Verbindungen, wie das 6-Mechyl-llß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion, sind auch als Ausgangsstoffe für die Herstellung weiterer physiologisch wichtiger Verbindungen, -wie der 9a-Halogeiianalogen, insbesondere des 6a-Methyl-9a,21-difluor-llß,17a-dioxy-4-pregnen-3,11,20-trions, nützlich. Bei der Durchführung des erfindungsgernäßen Verfahrens wird z. B. 6-Methyl-llß, 17a-dioxy-21-jod-4-pre,-nen-3,20-dion in einem geeigneten Lösungsmittel, z. B. Acetonitril, Hexan, Heptan, Benzol, tert.-Butylalkohol od. dgl., vorteilhaft in Acetonitril, in bekannter Weise mit Silberfluorid umgesetzt. Die Reaktion erfolgt unter Ausschluß von Licht und unter Rühren. Z-weckmäßig verwendet man eine 50 0/,ige wäßrige Silber-:fluoridlösung an Stelle von festem Silberfluorid. Die Reaktion wird bei einer Temperatur zwischen 40 und 60'C durchgeführt. Höhere oder niedrigere Temperaturen zwischen 10 und etwa 75'C sind ebenfalls anwendbar. Da das bei der Umsetzung entstehende Süberjodid mit dem Süberfluorid eine Molekülverbindung eingeht, müssen für eine theoretische Umsetzung mindestens 2 Mol Silber-:fluorid pro Mol Steroid vorhanden sein. Vorzugsweise verwendet man jedoch einen Überschuß von 10 bis 5001, und mehr über diese Menge, um höhere Ausbeuten zu erzielen. Das Silberfluorid wird nach und nach innerhalb eines bestimmten Zeitraums zugegeben. Die Reaktionszeit beträgt eine halbe Stunde bis sechs Stunden. Zur Isolierung des Produktes wird das Lösungsmittel verdampft und das Rohprodukt mit einem geeigneten Lösungsmittel, wie Chloroform, Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff, Benzol od. dgl., extrahiert. Die Reinigung erfolgt nach Üblichen Verfahren, z. B. durch weitere Extraktion zur Beseitigung von Verunreinigungen, Umkristallisieren oder nach Bedarf chromatographisch.The compounds which can be prepared by the process according to the invention, such as 6-Mechyl-11ß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione, are also used as starting materials for the preparation of other physiologically important compounds, such as 9a Halogen analogs, especially 6a-methyl-9a, 21-difluoro-11ß, 17a-dioxy-4-pregnen-3,11,20-trione, are useful. When carrying out the process according to the invention, for. B. 6-methyl-11ß, 17a-dioxy-21-iodo-4-pre, -nen-3,20-dione in a suitable solvent, e.g. B. acetonitrile, hexane, heptane, benzene, tert-butyl alcohol or the like, advantageously in acetonitrile, reacted in a known manner with silver fluoride. The reaction takes place with exclusion of light and with stirring. As a rule, a 50 % aqueous silver fluoride solution is used instead of solid silver fluoride. The reaction is carried out at a temperature between 40 and 60.degree. Higher or lower temperatures between 10 and about 75 ° C. can also be used. Since the super iodide formed during the reaction forms a molecular bond with the super fluoride, at least 2 moles of silver fluoride per mole of steroid must be present for a theoretical conversion. However, preference is given to using an excess of 10 to 500 liters, and more over this amount, in order to achieve higher yields. The silver fluoride is gradually added over a period of time. The reaction time is half an hour to six hours. To isolate the product, the solvent is evaporated and the crude product is extracted with a suitable solvent such as chloroform, methylene chloride, carbon tetrachloride, benzene or the like. The cleaning is carried out according to the usual methods, for. B. by further extraction to remove impurities, recrystallization or, if necessary, chromatographically.

Das erhaltene 6-Methyl-Ilß,17a-dio2iy#21-fluor-4-pregnen-3,20-dion kann in üblicher Weise mit Chromsäureanhydrid in Essigsäurelösung oder mit einem N-Halogenamid oder N-Halogenimid, wie N-Bromacetamid, N-Chlorsuccinimid, N-Bromsuccinimid od. dgl., in Pyridin, Dioxan oder anderen Lösungsmitteln zum 11-ketoDerivat oxydiert werden.The 6-methyl-ILß, 17a-dio2iy # 21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione obtained can in the usual way with chromic anhydride in acetic acid solution or with a N-haloamide or N-haloimide, such as N-bromoacetamide, N-chlorosuccinimide, N-bromosuccinimide or the like, oxidized in pyridine, dioxane or other solvents to the 11-keto derivative will.

Das folgende Beispiel erläutert das erfmdungsgemäße Verfahren.The following example explains the method according to the invention.

Beispiel 6a-Methyl-Ilß,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion Durch Erhitzen bis zum Siedepunkt wurde eine Lösung von 1 g 6a-Methyl-Ilß,17a-dioxy-21-jod-4-pregnen-3,20-dion in 150 ccm Acetonitril (technisch rein) hergestellt. Nach dem Kühlen auf 40'C wurde die Lösung vor Licht geschützt und unter Rühren 0,8 ccm einer 50 "/,igen wäßrigen Silberfluoridlösung zugegeben. Das Rühren wurde 1 Stunde bei etwa 40'C fortgesetzt. Dann wurden 0,7 ccm Süberfluoridlösung und nach weiterem lstündigem Rühren nochmals 0,7 ccm wäßrige Silberfluoridlösung zugegeben. Darauf wurde weitere 2 Stunden gerührt und erhitzt. Das braune Gernisch wurde anschließend durch eine Schicht aus Diatomeenerde (bekannt unter dem Handelsnamen Celite) filtriert und das Filtrat bei reduziertem Druck aus einem Bad bei einer Temperatur von 50'C eingedampft. Der braune Rückstand wurde gründlich 2mal mit je 100 ccm warmem Methylenchlorid extrahiert; die vereinigten Extrakte wurden mit Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und auf ein Volumen von etwa 100 ccrn eingeengt und über 50 g synthetischem Magnesiumsüikat (bekannt unter dem Handelsnamen Florisil) chromatographiert. Es wurden auf die nachfolgende Weise Fraktionen von jeweils 200 ccm verwendet: Fraldionen Lösungsmittel 1 bis 9 Hexan-Aceton 90: 10 10 bis 12 Hexan-Aceton 85: 15 13 Aceton 100 0/0 Als Hexanmischung wurden Skellysolve B-Hexane verwendet. Die Fraktionen 5 bis einschließlich 8 wurden vereinigt und eingedampft, wobei 283mg Kristalle erhalten wurden, die nach dem Umkristallisieren aus Aceton-Skellysolve B 260 mg 6a-Methyl-llß,17a-dioxy# 21-fluor-4-pregnen-3,20-clion mit einem Schmelzpunkt von 220 bis 223'C ergaben. Analyse für C2.,H2,0,F: Berechnet .... C 69,81, H 8,26, F 5,02; gefunden ..... C 70,14, H 7,95, F 5,60. Infrarotspektrum in Nujol-Mineralölsuspension: Oxy ....................... 3440 cm 20-Keto .................... 1724 3-Keto ..................... 1645 A 4 Doppelbindung ........... 1608 Example 6a-methyl-ILß, 17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-dione By heating to the boiling point, a solution of 1 g of 6a-methyl-ILß, 17a-dioxy-21-iodine-4 -pregnen-3,20-dione in 150 ccm acetonitrile (technically pure) produced. After cooling to 40 ° C., the solution was protected from light and 0.8 ccm of a 50 "/, aqueous silver fluoride solution was added with stirring. Stirring was continued for 1 hour at about 40 ° C. Then 0.7 ccm of superfluoride solution and After stirring for a further 1 hour, a further 0.7 cc of aqueous silver fluoride solution was added, followed by stirring and heating for a further 2 hours . a temperature of 50'C evaporated and the brown residue was thoroughly extracted 2 times with 100 cc of warm methylene chloride and the combined extracts were washed with water, dried over anhydrous sodium sulfate and to a volume of about 100 CCRN and 50 g of synthetic Magnesiumsüikat ( known under the trade name Florisil). Fractions of each ls 200 cc used: Fraldionic solvents 1 to 9 hexane-acetone 90: 10 10 to 12 hexane-acetone 85:15 13 acetone 100 0/0 Skellysolve B hexanes were used as the hexane mixture. The fractions 5 to 8 inclusive were combined and evaporated, whereby 283 mg crystals were obtained, which after recrystallization from acetone-Skellysolve B 260 mg 6a-methyl-11ß, 17a-dioxy # 21-fluoro-4-pregnen-3,20- clion with a melting point of 220 to 223'C resulted. Analysis for C2., H2,0, F: Calculated .... C 69.81, H 8.26, F 5.02; found ..... C 70.14, H 7.95, F 5.60. Infrared spectrum in Nujol mineral oil suspension: Oxy ....................... 3440 cm 20-keto .................... 1724 3-keto ..................... 1645 A 4 double bond ........... 1608

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von in 6-Stellung durch einen Kohlenwasserstoffrest substituierten 11,17a-Dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dionen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel in der R ein Kohlenwasserstoffrest ist, iri bekannter Weise mit einem Metallfluorid behandelt. PATENT CLAIM: Process for the preparation of 11,17a-dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones substituted in the 6-position by a hydrocarbon radical, characterized in that a compound of the general formula in which R is a hydrocarbon radical, treated in a known manner with a metal fluoride.
DEU4718A 1956-09-10 1957-08-08 Process for the preparation of 11,17ª ‡ -Dioxy-21-fluoro-4-pregnen-3,20-diones substituted in the 6-position by a hydrocarbon radical Pending DE1048274B (en)

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