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CN109476142A - 光学层叠体和图像显示装置 - Google Patents

光学层叠体和图像显示装置 Download PDF

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CN109476142A
CN109476142A CN201780044632.XA CN201780044632A CN109476142A CN 109476142 A CN109476142 A CN 109476142A CN 201780044632 A CN201780044632 A CN 201780044632A CN 109476142 A CN109476142 A CN 109476142A
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laminated body
film
hard conating
base material
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CN201780044632.XA
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佐藤纯
戎佳祐
矶岛征
矶岛征一
桥本裕介
中岛正隆
中川博喜
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Original Assignee
Dai Nippon Printing Co Ltd
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Abstract

提供一种层叠体，其具有极其优异的硬度和折叠性能，并且透明性和表面的平滑性优异。一种层叠体，该层叠体用于图像显示装置，该层叠体具备复合基材膜，所述复合基材膜具有第一基材膜和第二基材膜层叠而成的结构，该层叠体的特征在于，上述第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜、聚酰胺酰亚胺膜、或芳族聚酰胺膜，按照上述层叠体的相向的两个边的间隔为3mm的方式反复进行了10万次折叠180°的试验的情况下，上述层叠体不产生裂纹或断裂。

Description

光学层叠体和图像显示装置
技术领域
本发明涉及光学层叠体和使用了该光学层叠体的图像显示装置。
背景技术
对于图像显示装置中的图像显示屏幕，为了在操作时使其不受到损伤，要求赋予耐擦伤性。对此，通常例如利用在基材膜形成有硬涂(HC)层的硬涂膜，由此使图像显示装置的图像显示屏幕的耐擦伤性提高。
近年来，对这种硬涂膜所要求的性能日益提高，要求硬度和耐擦伤性更加优异。作为这种硬度和耐擦伤性优异的硬涂膜，例如，在专利文献1中公开了一种硬涂膜，其在由3层以上的树脂层构成的基板上形成有包含异形二氧化硅微粒、丙烯酸系聚合物和基体树脂的硬涂层。
另外，近年来，对于硬涂膜，除了要求优异的硬度和耐擦伤性以外，还要求即便反复折叠硬涂膜也不产生裂纹的优异的折叠性。
另外，图像显示装置的显示屏幕不仅需要以平坦的平面形成，还需要以各种曲面形成，因此，对于硬涂膜还需要即使在形成为曲面时硬涂膜也不产生裂纹的优异的弯曲性。
但是，硬度和耐擦伤性与折叠性和弯曲性通常处于此消彼长的关系，因此，在现有的硬涂膜的情况下，若实现硬度和耐擦伤性的提高则折叠性、弯曲性降低；若实现折叠性和弯曲性的提高则硬度和耐擦伤性降低，无法同时使这些性能优异。
例如，在专利文献2中，作为具备硬涂性和弯曲性的硬涂膜，公开了一种在透明基材的一个面上设有维氏硬度不同的两个硬涂层的硬涂膜。
但是，这种硬涂膜虽然以某种程度具备优异的硬度和弯曲性，但很难说是充分的。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-238614号公报
专利文献2：日本特开2014-186210号公报
发明内容
发明所要解决的课题
鉴于上述现状，本发明的目的在于提供一种具有极其优异的硬度和折叠性能、并且透明性和表面的平滑性优异的层叠体；使用该层叠体而成的图像显示装置。
用于解决课题的手段
本发明涉及一种层叠体，该层叠体用于图像显示装置，该层叠体具备复合基材膜，所述复合基材膜具有第一基材膜和第二基材膜层叠而成的结构，该层叠体的特征在于，上述第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜、聚酰胺酰亚胺膜、或芳族聚酰胺膜，将上述层叠体反复进行了10万次按照相向的两个边的间隔为3mm的方式折叠180°的试验的情况下，上述层叠体不产生裂纹或断裂。
本发明的层叠体的黄色指数优选为15以下、杨氏模量优选为3GPa以上。
另外，上述复合基材膜的表面中，5μm×5μm的任意区域的轮廓最大高度Rz优选为0.1μm以下；优选的是，将本发明的层叠体按照相向的两个边的间隔为3mm的方式以180°折叠，并在、温度60℃、湿度90％的条件下保持了12小时的情况下，上述层叠体不产生裂纹或断裂。
另外，优选的是，本发明的层叠体在上述复合基材膜的一个面上设有光学功能层，设有上述光学功能层的上述复合基材膜的粘贴强度为10N/25mm以上；另外，优选的是，使重量100g、直径30mm的铁球从本发明的层叠体的一个面上的高度30cm落下时，上述层叠体不产生裂纹。
另外，特征在于具备本发明的层叠体的图像显示装置也是本发明之一。
以下，详细说明本发明。
本发明人进行了深入研究，结果发现，有机膜具有与玻璃基板相比富于弯曲性、难以破裂、轻量的特点，基于该见解，利用有机膜来形成图像显示装置的硬涂膜等基材膜，尤其是通过使用由聚酰亚胺膜、聚酰胺酰亚胺膜和芳族聚酰胺膜构成的基材膜，能够得到具备优异的折叠性能和强度的层叠体。
此处，聚酰亚胺膜等由于树脂组成的芳香性高，因而存在可见光区域的透光率低、并且透射光还呈强烈的黄色的问题。
对于这种着色的问题，例如，已知将氟原子引入聚酰亚胺膜中的方法，但若在聚酰亚胺膜中引入氟原子，则会因电子密度的降低而引起阻隔性能的降低，耐久性等机械特性有时会受损。
另外，例如，还已知利用其他层的颜色来消除聚酰亚胺膜的黄色着色，抑制膜整体的着色的方法。但是，近年来，要求图像显示装置具有更高水平的透光性和透明性，结果上述方法存在透光率降低的问题。
本发明人鉴于上述现状进行了更深入的研究，结果发现，在用于图像显示装置的层叠体中，通过使基材膜为至少具有第一基材膜和第二基材膜的复合基材膜，并使该第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜等，由此可以得到在能够抑制上述着色问题的同时、表面平滑性也优异的层叠体，由此完成了本发明。
与现有的由单一材料构成的基材膜相比，这种复合基材膜由于作为薄膜的第一基材膜和第二基材膜进行了层叠，因此即使在该第一基材膜和第二基材膜中的至少一者使用了聚酰亚胺膜等的情况下，也能够抑制着色的产生，进而由于第一基材膜和第二基材膜为薄膜，因此能够高度地控制这些表面的平滑性。
本发明的层叠体具备复合基材膜，该复合基材膜具有第一基材膜和第二基材膜层叠而成的结构。
构成上述复合基材膜的第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜、聚酰胺酰亚胺膜、或芳族聚酰胺膜。
通过使上述第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜等，本发明的层叠体具有优异的硬度和折叠性能。
需要说明的是，在上述复合基材膜中，第一基材膜和第二基材膜可以均为上述聚酰亚胺膜等，也可以任意一者为上述聚酰亚胺膜等。
作为上述聚酰亚胺膜等以外的上述第一基材膜或第二基材膜，例如，优选使用聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、三乙酰纤维素膜、聚萘二甲酸乙二醇酯膜、聚醚酰亚胺膜、聚醚酮膜、(甲基)丙烯酸膜、或芳族聚酰胺膜。
此处，如上所述，聚酰亚胺膜等由于在分子中具有芳香环，因而通常被着色(黄色)，因而也可以使用变更上述分子中的骨架而提高了透明性的、被称为“透明聚酰亚胺”、“透明芳族聚酰胺”的膜。但是，“透明聚酰亚胺”等是昂贵的材料，因此若使用这些透明材料则会引起制造成本的提高。
与此相对，本发明的层叠体如上所述能够抑制黄色的着色，因此不需要使用透明聚酰亚胺等昂贵的材料，还能够防止制造成本的提高。
上述第一基材膜和第二基材膜(以下，也将两者一并称为“基材膜”)优选厚度为10μm～100μm。若上述基材膜的厚度小于10μm，则本发明的层叠体的卷曲变大，并且硬度也变得不充分，后述的铅笔硬度有时变得不充分，进而在通过卷对卷方式制造本发明的层叠体的情况下，容易产生褶皱，因而有可能引起外观的变差。另一方面，若上述基材膜的厚度超过100μm，则本发明的层叠体的折叠性能变得不充分，有时无法满足后述耐久折叠试验的条件，而且本发明的层叠体变重，在轻量化的方面不优选。
本发明的层叠体由于具有上述结构，因此具有极其优异的硬度和折叠性，被用于图像显示装置中。
这种本发明的层叠体在将该层叠体反复进行了10万次按照相向的两个边的间隔为3mm的方式折叠180°的试验的情况下，上述层叠体不产生裂纹或断裂。该条件是表明本发明的层叠体具有耐久折叠性能的条件。
图1是示意性地示出上述条件中所示的、将本发明的层叠体按照相向的两个边的间隔为3mm的方式折叠180°的试验(下文中也称为耐久折叠试验)的截面图。
如图1的(a)所示，在上述耐久折叠试验中，首先，将本发明的层叠体10的一个边和与该一个边相向的另一个边分别用平行配置的固定部11进行固定。需要说明的是，本发明的层叠体可以为任意的形状，但上述耐久折叠试验中的本发明的层叠体10优选为矩形(例如，30mm×100mm的矩形)。
另外，如图1所示，固定部11能够在水平方向上滑动移动。
接着，如图1的(b)所示，使固定部11以相互接近的方式移动，由此使本发明的层叠体10以折叠的方式变形，进而如图1的(c)所示，使固定部11移动至本发明的层叠体10的被固定部11所固定的相向的两个边的间隔达到3mm的位置，之后使固定部11向反向移动，解除本发明的层叠体10的变形。需要说明的是，本发明的层叠体10在具有后述光学功能层的情况下，向该光学功能层侧进行折叠(按照与上述光学功能层侧相反一侧的面(背面)成为外侧的方式进行折叠)。
通过如图1的(a)～(c)所示使固定部11移动，能够将本发明的层叠体折叠180°，并且按照本发明的层叠体10的弯曲部12不从固定部11的下端露出的方式进行耐久折叠试验，将固定部11最接近时的间隔控制为3mm，由此能够使本发明的层叠体10的相向的两个边的间隔为3mm，另外，在该情况下，将弯曲部12的外径视为3mm(图1的(c))。需要说明的是，本发明的层叠体的厚度相较于固定部11的间隔(3mm)为足够小的值，因此，本发明的层叠体的耐久折叠试验的结果可以视为不受本发明的层叠体的厚度差异所产生的影响。
本发明中示出，在进行了10万次上述图1的(a)～(c)所示的折叠试验的情况下，本发明的层叠体不产生裂纹等。若本发明的层叠体10在10万次以内产生裂纹等，则本发明的层叠体的耐久折叠性能不充分。本发明中，优选在进行了15万次上述耐久折叠试验的情况下不产生裂纹等。
需要说明的是，本发明中，即使将上述本发明的层叠体10旋转90°进行同样的耐久折叠试验，也同样地不产生裂纹等。
本发明的层叠体优选在按照相向的两个边的间隔为3mm的方式以180°折叠，并在温度60℃、湿度90％的条件下保持了12小时的情况下(下文中也称为折叠保持试验)不产生裂纹或断裂。即，优选在以图1的(c)所示的状态在温度60℃、湿度90％下保持了12小时的情况下不产生裂纹或断裂。
上述耐久折叠试验示出本发明的层叠体反复进行折叠时的强度，上述折叠保持试验示出本发明的层叠体在高温高湿环境下、在长时间折叠的状态下进行保存时的强度。
另外，对于具有上述结构的本发明的层叠体来说，如上所述，由于具有为薄膜且着色得到抑制的第一基材膜和第二基材膜作为复合基材膜，因此透明性优异。
具体而言，本发明的层叠体的黄色指数(YI)优选为15以下。若YI超过15，则本发明的层叠体的黄色显眼，有时无法将本发明的层叠体用于要求透明性的用途。上述YI的更优选的上限为10。
需要说明的是，上述YI为如下算出的值：利用分光光度计(产品名“UV-3100PC”、岛津制作所公司制造、光源：钨灯和氘灯)，对切割成5cm×10cm大小的本发明的层叠体进行测定，由所测定的值并根据JIS Z8722：2009中记载的运算式计算色度三刺激值X、Y、Z，由所计算的三刺激值X、Y、Z并根据ASTM D1925：1962中记载的运算式算出YI。
另外，为了调整本发明的层叠体的黄色指数(YI)，例如，可以在复合基材膜中、或该复合基材膜上的任意的层中含有作为黄色的互补色的蓝色色素。通过使用聚酰亚胺膜作为上述复合基材膜，即便在黄色的着色成为问题的情况下，通过包含上述蓝色色素，也能够抑制本发明的层叠体的YI。
作为上述蓝色色素，可以为颜料或染料中的任一种，例如，在将本发明的层叠体用于有机电致发光显示装置的情况下，优选兼具耐光性、耐热性。
作为上述蓝色色素，多环系有机颜料、金属络合物有机颜料等与染料的分子分散相比紫外线导致的分子断裂的程度少、耐光性格外优异，因此优选用于要求耐光性等的用途，更具体而言，优选可以举出酞菁系的有机颜料等。
然而，由于颜料在溶剂中发生颗粒分散，因此存在因颗粒散射所引起的透明性阻碍，所以优选使颜料分散体的粒度在瑞利散射区。另一方面，在重视本发明的层叠体的透明性的情况下，作为上述蓝色色素，优选使用在溶剂中发生分子分散的染料。
本发明的层叠体的杨氏模量优选为3GPa以上，若小于3GPa，则本发明的层叠体的硬度变得不充分，例如，在将本发明的层叠体用于智能手机或平板终端等移动终端、并因下落等而受到冲击的情况下，有时会产生裂纹或断裂等。上述杨氏模量的更优选的下限为4GPa，进一步优选的下限为5GPa。
需要说明的是，上述杨氏模量为如下得到的值：使用Tensilon万能试验机(RTC-1310A、ORIENTEC公司制造)，按照长度方向为拉伸方向的方式将切割成2mm×50mm的层叠体的两端固定于Tensilon万能试验机附带的夹持用夹具等，将以试验速度25mm/min进行拉伸时的层叠体的伸长率和负荷的测定值换算成应变和应力，并且在应变和应力的关系为线性的区域求出应变和应力所成的直线的斜率，由此得到杨氏模量。
本发明的层叠体由于为具备上述复合基材膜的结构，因此使重量100g、直径30mm的铁球从本发明的层叠体的一个面上的高度30cm落下时(下文中也称为落球试验)，优选上述层叠体不产生裂纹。上述落球试验如下进行：将厚度0.7mm的钠钙玻璃置于平坦的台上，将本发明的层叠体切割成5cm×15cm大小而得到样品，按照没有折叠或褶皱的方式用米其邦公司制造的CELLOTAPE(注册商标)将所得到的样品固定到上述钠钙玻璃上，以该状态来进行上述落球试验。若在这样的落球试验中产生裂纹等，则本发明的层叠体的强度有时变得不充分。
这种具有优异的强度的本发明的层叠体优选具备后述的硬涂层。
另外，具有上述结构的本发明的层叠体的表面的平滑性优异，上述复合基材膜的表面的5μm×5μm的任意区域的轮廓最大高度Rz优选为0.1μm以下。需要说明的是，上述轮廓最大高度Rz依照JIS B0601：2001、利用扫描探针显微镜(SPM-9600、岛津制作所公司制造)进行测定。若上述轮廓最大高度Rz超过0.1μm，则本发明的层叠体的平滑性有时变得不充分。
上述轮廓最大高度Rz的更优选的上限为0.09μm、进一步优选的上限为0.08μm。
这种复合基材膜例如可以将第一基材膜和第二基材膜利用共挤出法同时层叠形成，也可以分别形成第一基材膜和第二基材膜，并藉由粘接层或粘合层层叠而形成。
另外，也可以分别形成第三基材膜和第四基材膜，并藉由粘接层或粘合层层叠到第一基材膜和第二基材膜上而形成。
其中，优选藉由粘接层而粘接第一基材膜和第二基材膜而成的结构。
作为上述粘接层没有特别限定，例如，可以广泛地应用紫外线固化性树脂、热固化性树脂剂等公知的各种粘接剂，其中，优选应用紫外线固化性树脂。
作为这样的紫外线固化型树脂，例如，优选使用单官能丙烯酸类单体。
作为上述单官能丙烯酸类单体，优选为选自由丙烯酰吗啉、N-丙烯酰氧基乙基六氢邻苯二甲酰亚胺、丙烯酸环己酯、丙烯酸四氢呋喃酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸苯氧基乙酯以及丙烯酸金刚烷基酯组成的组中的至少一种，其中，由于在使用耐溶剂性优异的聚酰亚胺膜等作为复合基材膜的情况下，也可以良好地溶解该膜，可以赋予极其优异的干涉条纹防止性能，因而优选为丙烯酰吗啉。
使用了上述单官能单体的粘接层例如可以通过下述方式形成：将含有上述单官能单体和溶剂的单官能单体的粘接层用组合物例如涂布至上述第一基材膜的一个面上，在将所形成的涂膜干燥后进行固化，由此可以形成。
作为上述单官能单体的粘接层用组合物中的溶剂，可以优选使用在后述硬涂层用组合物中使用的溶剂。
上述单官能单体的粘接层用组合物可以与后述硬涂层用组合物同样地添加光聚合引发剂、分散剂、表面活性剂、抗静电剂、硅烷偶联剂、增稠剂、防着色剂、着色剂(颜料、染料)、消泡剂、流平剂、阻燃剂、紫外线吸收剂、粘接赋予剂、阻聚剂、抗氧化剂、表面改性剂等。
另外，在使用丙烯酰吗啉(ACMO)作为上述单官能单体的粘接层中使用的单官能单体的情况下，固化层(粘接层)的耐水性有时差。由此，假设在户外或高湿环境下使用的情况下，代替上述ACMO的固化层，优选以耐水性优异的单体为材料(低透湿材料)形成粘接层(也称为耐水性粘接层)来作为上述粘接层。需要说明的是，例如，可以使上述ACMO的固化层(ACMO层)含有上述低透湿材料，另外也可以在ACMO层的至少一个面上设置低透湿材料的层。
作为上述耐水性粘接层没有特别限定，可以举出例如如下形成的粘接层等：作为低透湿材料，将含有具有环状脂肪族烃基和烯键式不饱和双键的化合物、以及具有芴环和烯键式不饱和双键的化合物中的至少任一种的固化性组合物固化而形成。
作为上述环状脂肪族烃基，优选碳原子数为7以上的由脂环式化合物衍生的基团，更优选碳原子数为10以上的由脂环式化合物衍生的基团，进一步优选碳原子数为12以上的由脂环式化合物衍生的基团。
作为上述环状脂肪族烃基，更优选为由二环式、三环式等多环式化合物衍生的基团。
另外，作为上述环状脂肪族烃基，例如，特别优选可以举出下述式(1)所示的化合物的中心骨架、下述式(2)所示的化合物的中心骨架、或金刚烷衍生物的骨架等。
【化1】
【化2】
需要说明的是，式(1)和(2)中，R1表示氢原子或碳原子数为1～3的烷基，n表示1或2的整数。
作为上述环状脂肪族烃基，具体而言，可以举出例如降冰片烷基、三环癸烷基、四环十二烷基、五环十五烷基、金刚烷基、双金刚烷基等。
另外，作为上述环状脂肪族烃基(包含连接基团)，优选下述通式(I)～(V)中的任一者所示的基团，更优选下述通式(I)、(II)或(IV)所示的基团，进一步优选下述通式(I)或(IV)所示的基团。
【化3】
通式(I)中，L和L1各自独立地表示单键或2价以上的连接基团。n表示1～3的整数。
【化4】
通式(II)中，L和L1各自独立地表示单键或2价以上的连接基团。n表示1～2的整数。
【化5】
通式(III)中，L和L1各自独立地表示单键或2价以上的连接基团。n表示1～2的整数。
【化6】
通式(IV)中，L和L1各自独立地表示单键或2价以上的连接基团，L2表示氢原子、单键或2价以上的连接基团。
【化7】
通式(V)中，L和L1各自独立地表示单键或2价以上的连接基团。作为L、L1的2价以上的连接基团，可以举出碳原子数为1～6的可以被取代的亚烷基、N位可以被取代的酰胺键、N位可以被取代的氨基甲酸酯键、酯键、氧羰基、醚键等、以及将它们组合两种以上而得到的基团。
作为上述烯键式不饱和双键，可以举出例如(甲基)丙烯酰基、乙烯基、苯乙烯基、烯丙基等聚合性官能团，其中优选(甲基)丙烯酰基和-C(O)OCH＝CH2。更优选可以举出下述M-1至M-4中例示的1分子内含有2个以上(甲基)丙烯酰基的化合物。
上述具有环状脂肪族烃基且分子内具有2个以上烯键式不饱和双键的化合物通过上述环状脂肪族烃基和具有烯键式不饱和双键的基团藉由连接基团结合而构成。
这些化合物例如可以通过使具有上述环状脂肪族烃基的二醇、三醇等多元醇与具有(甲基)丙烯酰基、乙烯基、苯乙烯基、烯丙基等的化合物的羧酸、羧酸衍生物、环氧衍生物、异氰酸酯衍生物等利用一步或两步的反应而容易地合成。
优选可以通过使用(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酰氯、(甲基)丙烯酸酐、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯等化合物、WO2012/00316A号中记载的化合物(例如1,1-双(丙烯酰氧基甲基)乙基异氰酸酯)，与具有上述环状脂肪族烃基的多元醇反应而合成。
作为上述具有环状脂肪族烃基且具有烯键式不饱和双键的化合物没有特别限定，可以举出例如下述M-1～M-6所示的化合物。
【化8】
【化9】
另外，作为上述具有芴环和烯键式不饱和双键的化合物，为了提高交联点密度，更优选分子内所具有的烯键式不饱和双键的数量为2个以上。
作为上述具有芴环和烯键式不饱和双键的化合物，例如，优选下述通式(VI)所示的化合物。
【化10】
式(VI)中，R3、R4、R5、R6、R7和R8各自独立地表示一价取代基，m、n、p和q各自独立地表示0～4的整数，R3和R4中的至少一者表示具有烯键式不饱和双键的一价有机基团。
作为分子内具有芴骨架和烯键式不饱和双键的化合物而由上述通式(VI)所示的化合物的优选方式，可以举出例如下述通式(VII)所示的化合物。
【化11】
上述式(VII)中，R9、R10表示氢或甲基，r、s表示0～5的整数。
将上述第2层形成用的固化性组合物的总固体成分设为100质量％的情况下，具有环状脂肪族烃基和烯键式不饱和双键的化合物以及具有芴环和烯键式不饱和双键的化合物中的至少任一种的含量优选为50～99质量％，从降低透湿度的显著性的方面出发，更优选多于50质量％且为99质量％以下，进一步优选为55～95质量％、特别优选为60～90质量％。
具有环状脂肪族烃基和烯键式不饱和双键的化合物以及具有芴环和烯键式不饱和双键的化合物中的至少任一种可以单独使用一种，也可以合用两种以上。在合用两种以上的情况下，合计含量优选为上述范围。
另外，作为上述耐水性粘接层，例如还优选使用下述粘接层：作为低透湿材料，由具有来自氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯的结构的重复单元形成，上述重复单元在主链具有支链状烷基，具有分支数为2以上的支链状烷基，重复单元具有饱和环状脂肪族基团，进而以夹住支链状烷基的形式包含酰胺结构或醚结构。
作为上述具有来自氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯的结构的重复单元，可以举出例如下述通式(3)、(4)、(5)或(6)所示的结构等。
【化12】
上述通式(3)中，R11表示支链状烷基，R12表示支链状烷基或饱和环状脂肪族基团，R13表示氢原子或甲基，R14表示氢原子、甲基或乙基，m表示0以上的整数，x表示0～3的整数。
【化13】
上述通式(4)中，R11表示支链状烷基，R12表示支链状烷基或饱和环状脂肪族基团，R13表示氢原子或甲基，R14表示氢原子、甲基或乙基，n表示1以上的整数，x表示0～3的整数。
【化14】
上述通式(5)中，R11表示支链状烷基，R12表示支链状烷基或饱和环状脂肪族基团，R13表示氢原子或甲基，R14表示氢原子、甲基或乙基，m表示0以上的整数，x表示0～3的整数。
【化15】
上述通式(6)中，R11表示支链状烷基，R12表示支链状烷基或饱和环状脂肪族基团，R13表示氢原子或甲基，R14表示氢原子、甲基或乙基，n表示1以上的整数，x表示0～3的整数。
需要说明的是，关于构成上述耐水性粘接层的树脂由何种结构的高分子链(重复单元)形成，例如，可以通过利用热解GC-MS和FT-IR分析粘接层来判断。特别是，热解GC-MS能够将粘接层中包含的单体单元作为单体成分进行检测，因而是有用的。
另外，作为上述耐水性粘接层，例如还优选使用下述粘接层：作为低透湿材料，将包含分子中具有3个以上烯键式不饱和双键的化合物(A成分)50～90质量％、酸值为150～400mgKOH/g的松香化合物(B成分)10～40质量％的固化性组合物固化而形成。
作为上述A成分即分子中具有3个以上烯键式不饱和双键的化合物，优选为(甲基)丙烯酸酯化合物，可以举出多元醇的(甲基)丙烯酸酯类、环氧乙烷或环氧丙烷加成物的(甲基)丙烯酸酯类、环氧(甲基)丙烯酸酯类、氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯类、聚酯(甲基)丙烯酸酯类等(也称为三官能以上的多官能丙烯酸酯系化合物)。需要说明的是，上述(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯。
作为上述三官能以上的多官能丙烯酸酯系化合物类的具体化合物，可以举出例如季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO改性三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、PO改性三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO改性磷酸三(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基乙烷三(甲基)丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、聚氨酯聚丙烯酸酯、聚酯聚丙烯酸酯、己内酯改性三(丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯等。
进而，除了上述以外，还可以举出日本化药公司制造的KAYARAD DPHA、DPHA-2C、PET-30、TMPTA、TPA-320、TPA-330、RP-1040、T-1420、D-310、DPCA-20、DPCA-30、DPCA-60、GPO-303、大阪有机化学工业公司制造的V#3PA、V#400、V#36095D、V#1000、V#1080等多元醇与(甲基)丙烯酸的酯化物。
另外，作为三官能以上的氨基甲酸酯丙烯酸酯化合物，可以举出例如紫光UV-1400B、UV-1700B、UV-6300B、UV-7550B、UV-7600B、UV-7605B、UV-7610B、UV-7620EA、UV-7630B、UV-7640B、UV-6630B、UV-7000B、UV-7510B、UV-7461TE、UV-3000B、UV-3200B、UV-3210EA、UV-3310EA、UV-3310B、UV-3500BA、UV-3520TL、UV-3700B、UV-6100B、UV-6640B、UV-2000B、UV-2010B、UV-2250EA、UV-2750B(日本合成化学公司制造)、UA-306H、UA-306T、UA-306I、UA-510H(共荣社化学公司制造)、UNIDIC 17-806、17-813、V-4030、V-4000BA(大日本油墨化学工业公司制造)、EB-1290K、EB-220、EB-5129、EB-1830、EB-4858(Daicel UCB公司制造)、ハイコープAU-2010、AU-2020(トクシキ公司制造)、ARONIX M-1960(东亚合成公司制造)、Art resin UN-3320HA、UN-3320HC、UN-3320HS、UN-904、HDP-4T等。
另外，作为三官能以上的聚酯(甲基)丙烯酸酯化合物，还可以优选使用ARONIX M-8100、M-8030、M-9050(东亚合成公司制造)、KRM-8307(Daicel CYTEC公司制造)等。
其中，优选使用(甲基)丙烯酸酯化合物和氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯化合物中的至少1种作为(A)成分。
上述酸值为150～400mgKOH/g的松香化合物(B成分)是能够进一步降低粘接层的透湿度的材料，从兼顾透湿度降低效果和高铅笔硬度的方面出发，该化合物的酸值为150～400mgKOH/g、优选为200～400mgKOH/g、更优选为280～400mgKOH/g、特别优选为320～400mgKOH/g。(B)成分的酸值为根据JIS K5601-2-1中记载的方法测定的值。
作为上述(B)成分，优选为选自松香、氢化松香(也称为hydrogenated rosin)和酸改性松香中的1种以上。
作为上述松香，可以举出例如以松香酸、左旋海松酸、长叶松酸、新松香酸、脱氢松香酸、或二氢松香酸等树脂酸为主要成分的妥尔油松香、脂松香、木松香等未改性松香。
上述氢化松香是指将上述松香氢化而得到的物质。可以举出包含高含量(例如50质量％以上)的四氢松香酸等四氢体的物质等。
作为上述酸改性松香，可以举出通过狄尔斯-阿尔德加成反应而加成有马来酸、富马酸或丙烯酸等不饱和酸的不饱和酸改性松香，更具体而言，可以举出对松香加成了马来酸的马来海松酸、加成了富马酸的富马海松酸、加成了丙烯酸的丙烯海松酸等。作为酯化松香，可以举出松香的烷基酯、使松香和甘油进行酯化反应而得到的甘油酯、使松香和季戊四醇进行酯化而得到的季戊四醇酯等。
此外，作为上述(B)成分，除了上述物质以外，可以举出Pinecrystal KR-85(酸值：165～175mgKOH/g、软化点：80～87℃)、Pinecrystal KR-120(酸值：约320mgKOH/g、软化点：约120℃)、Pinecrystal KR140(酸值：130～160、软化点：130～150℃)、Pinecrystal KR-612(酸值：165～175、软化点：80～90℃)、Pinecrystal KR-614(酸值：170～180、软化点：84～94℃)、Pinecrystal KE-604(酸值：230～245、软化点：124～134℃)(以上均为商品名、超浅色系松香衍生物、荒川化学工业公司制造)、ARDYME R-95(酸值：158～168、软化点：93～103℃)(以上均为商品名、聚合松香、荒川化学工业公司制造)、HYPALE CH(酸值：145以上、软化点：65℃以上)(商品名、氢化松香、荒川化学工业公司制造)等。
上述(B)成分优选使用在酸改性后进行了氢化处理的物质。通过实施氢化处理，能够防止松香化合物的残存双键在低透湿层内被氧化而使膜着色。
松香化合物的软化点优选为70～170℃。若松香化合物的软化点为70℃以上，则固化层不会变软，粘连性优异。若软化点小于170℃，则能够保持在溶剂中的溶解性，具有固化层的雾度难以上升的优点。
本发明中，松香化合物的软化点可以利用JIS K-2531的环球法进行测定。
关于上述(B)成分的含量，将低透湿层形成用的固化性组合物的总固体成分设为100质量％时，从透湿度降低的显著性的方面出发，相对于总固体成分含有10～40质量％。(B)成分的含量相对于总固体成分优选为10～35质量％、更优选为10～30质量％、进一步优选为10～25质量％。
另外，作为上述粘合层，为至少包含粘合剂的层，作为该粘合剂，可以举出例如氨基甲酸酯系、橡胶系、硅酮系、丙烯酸系的粘合剂等。其中，从耐热性高、成本低的方面出发，优选丙烯酸系粘合剂。另外，作为上述丙烯酸系粘合剂，可以举出例如使丙烯酸酯与其他单体共聚而成的丙烯酸酯共聚物。
在具有上述粘接层的情况下，作为该粘接层的厚度，优选为1～25μm。若小于1μm，则第一基材膜与第二基材膜的密合性有时差；若超过25μm，则本发明的层叠体的透明性有时差。
另外，本发明的层叠体优选在复合基材膜的一个面上设有光学功能层。
上述设有光学功能层的上述复合基材膜的粘贴强度优选为10N/25mm以上。若小于10N/25mm，则容易发生上述复合基材膜的剥离。上述粘贴强度的更优选的下限为15N/25mm。
需要说明的是，上述粘贴强度为如下得到的值：使用Tensilon万能试验机(RTC-1310A、ORIENTEC公司制造)，按照长度方向为拉伸方向的方式，将切割成25mm×150mm的层叠体的两端固定于Tensilon万能试验机附带的夹持用夹具等，在剥离速度300mm/min、室温(23℃)下、在剥离角180°方向拉伸形成有光学功能层一侧的基材膜，测定形成有该光学功能层一侧的基材膜的剥离所需要的负荷，由此得到。需要说明的是，在上述粘贴强度的测定中，形成有上述光学功能层一侧的基材膜被剥离的对象根据本发明的层叠体的结构等而变化，例如，若形成有上述光学功能层一侧的基材膜为第二基材膜，则该第二基材膜被剥离的对象为第一基材膜、粘接层或粘合层。
作为上述光学功能层，可以举出现有公知的任意的层，可以举出例如硬涂层，通过具有该硬涂层，本发明的层叠体的强度特别优异，铅笔硬度、耐擦伤性也优异。
关于上述铅笔硬度，本发明的层叠体优选JIS K5600-5-4(1999)中规定的铅笔硬度试验(750g负荷)的硬度为5H以上。
在铅笔硬度的测定时，将本发明的层叠体切割成5cm×10cm的大小，将所得到的样品按照没有折叠或褶皱的方式用米其邦公司制造的CELLOTAPE(注册商标)固定到玻璃板上，在该状态下，一边对铅笔施加750g的负荷，一边使铅笔以1mm/秒的速度移动10mm的距离。铅笔硬度为在铅笔硬度试验中上述样品的硬涂层不产生伤痕的最高硬度。需要说明的是，在铅笔硬度的测定时，使用硬度不同的多根铅笔来进行，每一根铅笔进行5次铅笔硬度试验，5次中4次以上在荧光灯下透过观察上述样品的硬涂层时样品的硬涂层未确认到伤痕的情况下，判断在该硬度的铅笔的情况下样品的硬涂层未产生伤痕。
另外，关于上述耐擦伤性，优选的是：将本发明的层叠体切割成5cm×10cm的大小，将所得到的样品按照没有折叠或褶皱的方式用米其邦公司制造的CELLOTAPE(注册商标)固定到玻璃板上，在该状态下，一边用#0000号的钢丝绒施加1kg/4cm2的负荷一边在上述硬涂层的表面以试验长6cm往复摩擦3500次，优选在该耐钢丝绒试验中不产生伤痕。伤痕的有无如下判断：在与往复摩擦钢丝绒的总试验长相当的部位的背面，粘贴黑色乙烯基胶带(例如，产品名“Yamato vinyl tape NO200-38-21”、Yamato公司制造、38mm宽)，在荧光灯下反射观察时硬涂层的表面未确认到伤痕的情况下，判断样品的表面未产生伤痕。需要说明的是，关于在距离各两端部为总试验长的3分之1以下的范围确认到的伤痕，视为试验速度不是等速的部位的伤痕，不计入伤痕。若在该钢丝绒试验中产生伤痕，则本发明的层叠体的耐擦伤性有时不足。上述耐钢丝绒试验优选即便将上述钢丝绒往复摩擦5000次、硬涂层表面也不产生伤痕，进一步优选即便将上述钢丝绒往复摩擦6500次、硬涂层表面也不产生伤痕。
需要说明的是，本发明的层叠体优选无论以低速(50mm/sec)和高速(133mm/sec)中的任一种进行上述耐钢丝绒试验，均满足上述条件。
此外，本发明的层叠体优选在进行了上述耐钢丝绒试验后可维持后述的防污性能。具体而言，例如，进行耐钢丝绒试验前的上述硬涂层表面的水的接触角为100°以上的情况下，进行上述耐钢丝绒试验后的上述硬涂层表面的水的接触角优选为90°以上。
本发明的层叠体可以通过控制复合基材膜的材料选择及其厚度、以及控制硬涂层的强度和与该硬涂层的强度对应的在复合基材膜上的层叠方法而得到。
在这样的本发明的层叠体中，上述硬涂层优选具有设置于复合基材膜侧的第一硬涂层、和设置于上述第一硬涂层的与上述复合基材膜侧相反侧的面上的第二硬涂层。
上述第一硬涂层是用于满足上述铅笔硬度的层，优选截面中央的马氏硬度为500MPa以上1000MPa以下。若小于500Mpa，则上述硬涂层的铅笔硬度变得不充分，有时无法满足上述铅笔硬度；若超过1000MPa，则本发明的层叠体的耐久折叠性能有时变得不充分。上述第一硬涂层的截面中央的马氏硬度的更优选的下限为600MPa、更优选的上限为950MPa。
另外，上述第二硬涂层是用于满足上述耐久折叠试验的层，优选截面中央的马氏硬度为375MPa以上1500MPa以下。若小于375MPa，则上述硬涂层的耐擦伤性有时变得不充分；若超过1500MPa，则本发明的层叠体的耐折叠性能变得不充分，有时无法满足上述耐久折叠试验。上述第二硬涂层的截面中央的马氏硬度的更优选的下限为450MPa、更优选的上限为575MPa。
本发明的层叠体中，上述第一硬涂层的马氏硬度优选大于上述第二硬涂层的马氏硬度。通过具有这样的马氏硬度的关系，本发明的层叠体的铅笔硬度变得特别好。这是因为，在对本发明的层叠体实施铅笔硬度试验而对铅笔施加负荷而将其压入时，本发明的层叠体的变形得到抑制，伤痕及凹陷变形减少。
作为使上述第一硬涂层的马氏硬度大于上述第二硬涂层的马氏硬度的方法，可以举出例如对后述二氧化硅微粒的含量进行控制以在第一硬涂层侧更多地含有的方法等。
本发明的层叠体中，上述硬涂层可以为单一结构，该情况下，优选按照在上述硬涂层中后述二氧化硅微粒集中存在于基材膜侧的方式，即，上述硬涂层中的二氧化硅微粒的存在比例在基材膜侧更大、在与该基材膜侧相反一侧逐渐变小的方式倾斜。
需要说明的是，本说明书中，“马氏硬度”是指通过利用纳米压痕法的硬度测定将压头压入500nm时的硬度。
需要说明的是，本说明书中，上述利用纳米压痕法的马氏硬度的测定对于将本发明的层叠体切割成30mm×30mm的样品、使用HYSITRON(海思创)公司制造的“TI950TriboIndenter”来进行。即，将作为上述压头的Berkovich压头(三棱锥)从本发明的层叠体的硬涂层表面压入500nm，保持恒定而进行残余应力的松弛，之后卸载负荷，计测松弛后的最大负荷，使用该最大负荷(Pmax(μN)与深度500nm的凹陷面积(A(nm2)，通过Pmax/A计算出马氏硬度。
本发明的层叠体中，上述第一硬涂层优选在含有多官能(甲基)丙烯酸酯的固化物作为树脂成分的同时含有分散于该树脂成分中的二氧化硅微粒。
作为上述多官能(甲基)丙烯酸酯，可以举出例如三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、三季戊四醇八(甲基)丙烯酸酯、四季戊四醇十(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸三(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸二(甲基)丙烯酸酯、聚酯三(甲基)丙烯酸酯、聚酯二(甲基)丙烯酸酯、双酚二(甲基)丙烯酸酯、双甘油四(甲基)丙烯酸酯、二(甲基)丙烯酸金刚烷基酯、二(甲基)丙烯酸异冰片酯、二环戊烷二(甲基)丙烯酸酯、三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、或用PO、EO、己内酯等对它们进行了改性的物质。
这些之中，由于可良好地满足上述马氏硬度，因而优选三官能～六官能的物质，例如，优选季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)、二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)、季戊四醇四丙烯酸酯(PETTA)、二季戊四醇五丙烯酸酯(DPPA)、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三季戊四醇八(甲基)丙烯酸酯、四季戊四醇十(甲基)丙烯酸酯等。
需要说明的是，本说明书中，(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯。
作为上述二氧化硅微粒，优选为活性二氧化硅微粒。上述活性二氧化硅微粒是能够在与上述多官能(甲基)丙烯酸酯之间构成交联结构的二氧化硅微粒，通过含有该活性二氧化硅微粒，可以充分提高上述第一硬涂层的硬度，其结果，可以适当地满足上述耐久折叠试验。
上述活性二氧化硅微粒优选在其表面具有反应性官能团，作为该反应性官能团，例如适合使用聚合性不饱和基团，更优选为光固化性不饱和基团，特别优选为电离射线固化性不饱和基团。作为上述反应性官能团的具体例，可以举出例如(甲基)丙烯酰基、乙烯基、烯丙基等烯键式不饱和键和环氧基等。
作为上述活性二氧化硅微粒没有特别限定，可以使用现有公知的物质，可以举出例如日本特开2008-165040号公报中记载的活性二氧化硅微粒等。
另外，作为上述活性二氧化硅微粒的市售品，可以举出例如日产化学工业公司制造的MIBK-SD、MIBK-SDMS、MIBK-SDL、MIBK-SDZL、日挥触媒化成公司制造的V8802、V8803等。
另外，上述二氧化硅微粒也可以为球状二氧化硅微粒，优选为异形二氧化硅微粒。也可以将球状二氧化硅微粒和异形二氧化硅微粒混合。
需要说明的是，本说明书中，上述异形二氧化硅微粒是指表面具有马铃薯状的无规凹凸的形状的二氧化硅微粒。
上述异形二氧化硅微粒由于其表面积与球状二氧化硅微粒相比更大，因而通过含有这样的异形二氧化硅微粒，与上述多官能(甲基)丙烯酸酯等的接触面积增大，可以使上述硬涂层的硬度(铅笔硬度)更优异。
可以通过上述第一硬涂层的利用电子显微镜的截面观察来确认是否为上述异形二氧化硅微粒。
上述二氧化硅微粒为异形二氧化硅微粒的情况下，作为该异形二氧化硅微粒的平均粒径，优选为5～200nm。若小于5nm，则微粒自身的制造困难，微粒彼此有时会发生凝集，并且极其难以形成异形，进而在上述涂布前的油墨的阶段异形二氧化硅微粒的分散性差，有时会发生凝集。另一方面，若上述异形二氧化硅微粒的平均粒径超过200nm，则上述硬涂层会形成大的凹凸，或者发生雾度上升等不良情况。
需要说明的是，上述异形二氧化硅微粒的平均粒径是在上述硬涂层的截面显微镜观察中出现的异形二氧化硅微粒的外周的两点间距离的最大值(长径)与最小值(短径)的平均值。
通过控制上述二氧化硅微粒的尺寸和混配量，可以控制硬涂层的硬度(马氏硬度)，其结果可以形成上述第一硬涂层。
例如，在形成上述第一硬涂层的情况下，上述二氧化硅微粒优选直径为5～200nm，相对于上述树脂成分100质量份为25～60质量份。
另外，上述第二硬涂层优选含有多官能(甲基)丙烯酸酯的固化物作为树脂成分。
作为上述多官能(甲基)丙烯酸酯，可以举出与上述物质相同的物质。
另外，上述第二硬涂层除了包含作为树脂成分的上述多官能(甲基)丙烯酸酯外，还可以包含多官能氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯和/或多官能环氧(甲基)丙烯酸酯等。
此外，上述第二硬涂层也可以含有上述二氧化硅微粒。作为上述第二硬涂层中的上述二氧化硅微粒的含量没有特别限定，例如，在上述第二硬涂层中，优选为0～50质量％。
上述硬涂层在为上述第一硬涂层和第二硬涂层中的任一者的情况下，均可以在满足上述马氏硬度的范围内包含上述材料以外的材料，例如，作为树脂成分的材料，可以包含通过电离射线的照射而形成固化物的聚合性单体、或聚合性低聚物等。
作为上述聚合性单体或聚合性低聚物，可以举出例如分子中具有自由基聚合性不饱和基团的(甲基)丙烯酸酯单体、或者分子中具有自由基聚合性不饱和基团的(甲基)丙烯酸酯低聚物。
作为上述分子中具有自由基聚合性不饱和基团的(甲基)丙烯酸酯单体、或者分子中具有自由基聚合性不饱和基团的(甲基)丙烯酸酯低聚物，可以举出例如氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、聚酯(甲基)丙烯酸酯、环氧(甲基)丙烯酸酯、三聚氰胺(甲基)丙烯酸酯、聚氟代烷基(甲基)丙烯酸酯、有机硅(甲基)丙烯酸酯等单体或低聚物。这些聚合性单体或聚合性低聚物可以使用1种或将2种以上组合使用。其中，优选多官能(六官能以上)、重均分子量为1000～1万的氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯。
需要说明的是，为了调整硬度、组合物的粘度、改善密合性等，作为构成上述硬涂层的材料，可以进一步包含单官能(甲基)丙烯酸酯单体。
作为上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体，可以举出例如丙烯酸羟乙酯(HEA)、甲基丙烯酸缩水甘油酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸异硬脂基酯、琥珀酸2-丙烯酰氧代乙酯、丙烯酰吗啉、N-丙烯酰氧基乙基六氢邻苯二甲酰亚胺、丙烯酸环己酯、丙烯酸四氢呋喃酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸苯氧基乙酯以及丙烯酸金刚烷基酯等。
从提高硬涂层的硬度的方面考虑，上述聚合性单体的重均分子量优选小于1000，更优选为200～800。
另外，上述聚合性低聚物的重均分子量优选为1000～2万、更优选为1000～1万、进一步优选为2000～7000。
需要说明的是，本说明书中，上述聚合性单体和聚合性低聚物的重均分子量是利用GPC法测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。
上述硬涂层也可以含有紫外线吸收剂(UVA)。
如后所述，本发明的层叠体特别适合用于可折叠的智能手机或平板电脑终端之类的移动终端，但这样的移动终端多在户外使用，因而配设于本发明的层叠体的下方的偏振元件存在暴露于紫外线下而容易劣化的问题。
但是，上述硬涂层配置于上述偏振元件的显示屏幕侧，因此若该硬涂层中含有紫外线吸收剂，则可以适当地防止上述偏振元件暴露于紫外线下而导致的劣化。
需要说明的是，上述紫外线吸收剂(UVA)可以含有于上述基材膜中。这种情况下，上述紫外线吸收剂(UVA)也可以不含有于上述硬涂层中。
作为上述紫外线吸收剂，可以举出例如三嗪系紫外线吸收剂、二苯甲酮系紫外线吸收剂以及苯并三唑系紫外线吸收剂等。
作为上述三嗪系紫外线吸收剂，可以举出例如2-(2-羟基-4-[1-辛氧基羰基乙氧基]苯基)-4,6-双(4-苯基苯基)-1,3,5-三嗪、2-[4-[(2-羟基-3-十二烷氧基丙基)氧基]-2-羟基苯基]-4,6-双(2,4-二甲基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-双[2-羟基-4-丁氧基苯基]-6-(2,4-二丁氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2-[4-[(2-羟基-3-十三烷氧基丙基)氧基]-2-羟基苯基]-4,6-双(2,4-二甲基苯基)-1,3,5-三嗪和2-[4-[(2-羟基-3-(2’-乙基)己基)氧基]-2-羟基苯基]-4,6-双(2,4-二甲基苯基)-1,3,5-三嗪等。
另外，作为市售的三嗪系紫外线吸收剂，可以举出例如TINUVIN460、TINUVIN477(均为BASF公司制造)、LA-46(ADEKA公司制造)等。
作为上述二苯甲酮系紫外线吸收剂，可以举出例如2-羟基二苯甲酮、2,4-二羟基二苯甲酮、2,2’-二羟基-4,4’-二甲氧基二苯甲酮、2,2’,4,4’-四羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、羟基甲氧基二苯甲酮磺酸及其三水盐、羟基甲氧基二苯甲酮磺酸钠等。
另外，作为市售的二苯甲酮系紫外线吸收剂，可以举出例如CHMASSORB81/FL(BASF公司制造)等。
作为上述苯并三唑系紫外线吸收剂，可以举出例如2-乙基己基-3-[3-叔丁基-4-羟基-5-(5-氯-2H-苯并三唑-2-基)苯基]丙酸酯、2-(2H-苯并三唑-2-基)-6-(直链和侧链十二烷基)-4-甲基苯酚、2-[5-氯(2H)-苯并三唑-2-基]-4-甲基-6-(叔丁基)苯酚、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4,6-二叔戊基苯酚、2-(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’,5’-二叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’-叔丁基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’,5’-二叔丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2’-羟基-3’-(3”,4”,5”,6”-四氢邻苯二甲酰亚胺甲基)-5’-甲基苯基)苯并三唑、2,2-亚甲基双(4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-6-(2H-苯并三唑-2-基)苯酚)以及2-(2’-羟基-3’-叔丁基-5’-甲基苯基)-5-氯苯并三唑等。
另外，作为市售的苯并三唑系紫外线吸收剂，可以举出例如KEMISORB71D、KEMISORB79(均为CHEMIPRO KASEI KAISHA,LTD.制造)、JF-80、JAST-500(均为城北化学公司制造)、ULS-1933D(一方公司制造)、RUVA-93(大塚化学公司制造)等。
其中，上述紫外线吸收剂适合使用三嗪系紫外线吸收剂、苯并三唑系紫外线吸收剂。
对于上述紫外线吸收剂来说，优选与构成硬涂层的树脂成分的溶解性高的物质，并且优选上述耐久折叠试验后的渗出少的物质。
上述紫外线吸收剂优选被聚合物化或低聚物化。
作为上述紫外线吸收剂，优选具有苯并三唑、三嗪、二苯甲酮骨架的聚合物或低聚物，具体而言，优选为以任意的比例将具有苯并三唑或二苯甲酮骨架的(甲基)丙烯酸酯和甲基丙烯酸甲酯(MMA)热共聚而成的物质。
需要说明的是，在将本发明的层叠体适用于OLED(有机发光二极管)的情况下，上述UVA还可以起到保护OLED以免受到紫外线伤害的作用。
作为上述紫外线吸收剂的含量没有特别限定，相对于上述硬涂层的树脂固体成分100质量份，优选为1～6质量份。若小于1质量份，则有时无法充分得到使硬涂层含有上述紫外线吸收剂的效果，若超过6质量份，则上述硬涂层有时会发生显著的着色或强度降低。上述紫外线吸收剂的含量的更优选的下限为2质量份、更优选的上限为5质量份。
作为上述硬涂层的层厚度，在为上述第一硬涂层的情况下，优选为2.0～40.0μm，在为上述第二硬涂层的情况下，优选为0.5～15.0μm。若小于上述各层厚度的下限，则上述硬涂层的硬度有时会显著降低，若超过上述各层厚度的上限，则难以涂布用于形成上述硬涂层的涂布液，而且有时会因厚度过厚而引起加工性(特别是，耐崩裂性)变差。
上述第一硬涂层的层厚度的更优选的下限为5.0μm、更优选的上限为35.0μm，上述第二硬涂层的层厚度的更优选的下限为1.0μm、更优选的上限为10.0μm。
需要说明的是，上述硬涂层的层厚度是通过截面的电子显微镜(SEM、TEM、STEM)观察测定得到的任意10处的厚度的平均值。
具有上述硬涂层的本发明的层叠体优选波长380nm的光的透射率为8％以下。若上述透射率超过8％，则在将本发明的层叠体用于移动终端的情况下，偏振元件暴露于紫外线下而容易发生劣化。上述硬涂层的波长380nm的光的透射率的更优选的上限为5％。上述透射率可以使用分光光度计(产品名“UV-3100PC”、岛津制作所公司制造)进行测定，为测定3次得到的值的算术平均值。
另外，上述硬涂层的雾度优选为2.5％以下。若超过2.5％，在将本发明的层叠体用于移动终端的情况下，显示屏幕的白化有可能成为问题。上述雾度的更优选的上限为1.5％、进一步优选的上限为1.0％。
上述硬涂层的雾度例如可以通过调整上述紫外线吸收剂的添加量等来实现。
另外，上述雾度可以使用雾度计(村上色彩技术研究所制造、产品编号：HM-150)根据JIS K-7361来测定。
需要说明的是，本发明的层叠体整体的雾度是上述硬涂层的雾度与上述基材膜的雾度的合计，在上述基材膜的雾度高于1％的情况下，本发明的层叠体整体的雾度高于1％。
此处，近年来，作为个人计算机、平板电脑等的图像显示装置或触控面板的背光光源，积极采用了LED(Light Emitting Diode，发光二极管)，但该LED会强烈发出被称为蓝光的光。该蓝光为波长380～495nm的光，具有接近紫外线的性质，具有很强的能量，因此据称由于不被角膜或晶状体吸收而到达视网膜而导致视网膜损伤、眼睛疲劳、对于睡眠的不良影响等。
因此，本发明的层叠体在应用于图像显示装置的情况下，优选不会对显示屏幕的色调产生影响，并且能够使蓝光屏蔽性优异。对于这种蓝光屏蔽性优异的本发明的层叠体而言，优选波长380nm下的光谱透射率小于1％，波长410nm下的光谱透射率小于10％，波长440nm下的光谱透射率为70％以上。这种本发明的层叠体可充分吸收蓝光的波长中的波长410nm以下的波长区域的光，另一方面充分透射波长440nm以上的光，不会对显示屏幕的色调产生影响而能够使蓝光屏蔽性优异。另外，在将这种蓝光屏蔽性优异的本发明的层叠体应用于作为图像显示装置的有机电致发光(OLED)显示装置的情况下，对于抑制OLED元件的劣化也有效果。
蓝光屏蔽性优异的本发明的层叠体的光的透射率显示出：至波长380nm为止基本上为0％，但从波长410nm起光的透射慢慢增大，在波长440nm附近光的透射急剧增大。具体而言，例如如图2所示，光谱透射率在波长410nm至440nm之间以描绘出S形曲线的方式发生变化。
上述波长380nm下的光谱透射率更优选小于0.5％、进一步优选小于0.2％，波长410nm下的光谱透射率更优选小于7％、进一步优选小于5％，波长440nm下的光谱透射率更优选为75％以上、进一步优选为80％以上。
需要说明的是，本发明的层叠体优选波长420nm下的光谱透射率小于50％。通过满足这种光谱透射率的关系，本发明的层叠体在波长440nm附近透射率急剧地提高，能够不对显示屏幕的色调产生影响而得到极其优异的蓝光屏蔽性。
需要说明的是，图2是示出本发明的层叠体的光谱透射率的例子的曲线图。
若上述波长380nm下的光谱透射率为1％以上，或波长410nm下的光谱透射率为10％以上，则无法消除蓝光所引起的问题；若波长440nm下的光谱透射率小于70％，则会对使用本发明的层叠体的图像显示装置的显示屏幕的色调产生影响。需要说明的是，关于获得这种光谱透射率的方法，如后所述。
上述波长380nm下的光谱透射率更优选小于0.1％，上述波长410nm下的光谱透射率更优选小于7％，波长440nm下的光谱透射率更优选为80％以上。
本发明的层叠体优选使用最小二乘法得到的波长415～435nm的范围的透射光谱的斜率a为a＞2.0。若上述斜率a为2.0以下，则在蓝光的光波长区域、例如波长415～435nm的波长区域无法充分地截止光，蓝光截止效果有时会减弱。另外，也考虑到过度截止蓝光的光波长区域(波长415～435nm)的可能性，该情况下，在图像显示装置的背光源或发射光波长区域(例如，OLED的波长430nm起的发光)发生干涉，发生色调变差等不良情况的可能性有时增大。上述斜率a更优选满足a＞1.9。
上述斜率a例如可以如下算出：使用能够以0.5％的步幅进行测定的分光光度计(产品名“UV-3100PC”、岛津制作所公司制造)，在415～435nm之间，测定在前后1nm之间最低为5点的透射率的数据，由此算出。
本发明的层叠体优选蓝光的屏蔽率为40％以上。若蓝光的屏蔽率小于40％，有时无法充分消除上述蓝光所引起的问题。
需要说明的是，上述蓝光的屏蔽率例如为根据JIS T 7333-2005算出的值。
需要说明的是，这种蓝光屏蔽率例如可以通过本发明的层叠体包含后述的芝麻酚型苯并三唑系单体而实现。
本发明的层叠体例如通过包含下述通式(1)所示的芝麻酚型苯并三唑系单体，能够良好地满足上述的光谱透射率。
【化16】
需要说明的是，式中，R15表示氢原子或甲基。R16表示碳原子数为1～6的直链状或支链状的亚烷基或者碳原子数为1～6的直链状或支链状的氧化烯基。
作为上述芝麻酚型苯并三唑系单体没有特别限制，作为具体的物质名，可以举出2-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]乙基甲基丙烯酸酯、2-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]乙基丙烯酸酯、3-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]丙基甲基丙烯酸酯、3-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]丙基丙烯酸酯、4-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]丁基甲基丙烯酸酯、4-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基]丁基丙烯酸酯、2-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基氧基]乙基甲基丙烯酸酯、2-[2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基氧基]乙基丙烯酸酯、2-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]乙基甲基丙烯酸酯、2-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]乙基丙烯酸酯、4-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]丁基甲基丙烯酸酯、4-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]丁基丙烯酸酯、2-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]乙基甲基丙烯酸酯、2-[3-{2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-基}丙酰氧基]乙基丙烯酸酯、2-(甲基丙烯酰氧基)乙基2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5羧酸酯、2-(丙烯酰氧基)乙基2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-羧酸酯、4-(甲基丙烯酰氧基)丁基2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-羧酸酯、4-(丙烯酰氧基)丁基2-(6-羟基苯并[1,3]间二氧杂环戊烯-5-基)-2H-苯并三唑-5-羧酸酯等。
另外，这些芝麻酚型苯并三唑系单体可以使用一种，也可以使用两种以上。
对于上述芝麻酚型苯并三唑系单体而言，只要是满足上述光谱透射率的条件的方式，则能够以任意的状态包含于本发明的层叠体中。
具体而言，例如，本发明的层叠体可以在所构成的1个层(例如，上述硬涂层)中含有上述芝麻酚型苯并三唑系单体，通过该1个层来满足上述光谱透射率的条件，也可以使2个以上的层分担满足上述光谱透射率的条件的功能。
作为使2个以上的层分担满足上述光谱透射率的条件的功能的构成，可以举出例如下述构成等：上述硬涂层由硬涂层A和硬涂层B这2层构成，上述硬涂层A中含有上述芝麻酚型苯并三唑系单体，从而仅能实现波长380nm下的光谱透射率，上述硬涂层B中含有上述芝麻酚型苯并三唑系单体，从而能够实现波长410nm和波长440nm下的光谱透射率的条件。此外，也可以是上述硬涂层由3层以上构成，各硬涂层中含有上述芝麻酚型苯并三唑系单体，从而满足上述的光谱透射率的条件。
需要说明的是，包含上述芝麻酚型苯并三唑系单体的硬涂层等可以存在于本发明的层叠体的任一位置。
此外，本发明的层叠体也可以存在2种以上在基材膜的一个面上具有硬涂层的结构。具体而言，本发明的层叠体有时包含在基材膜A的一个面上具有硬涂层A的结构A、和在基材膜B的一个面上具有硬涂层B的结构B。这种情况下，上述芝麻酚型苯并三唑系单体可以含有于上述各构成中的任一者中，只要作为全部的构成整体满足上述光谱透射率的条件即可。
在后述硬涂层中含有上述芝麻酚型苯并三唑系单体的情况下，例如，上述芝麻酚型苯并三唑系单体优选以15～30质量％含有于该硬涂层中。通过以这样的范围含有芝麻酚型苯并三唑系单体，能够满足上述光谱透射率。
需要说明的是，上述芝麻酚型苯并三唑系单体在上述硬涂层中可以与构成该硬涂层的树脂成分反应而一体地含有，也可以不与构成该硬涂层的树脂成分反应而单独含有。
作为与构成上述硬涂层的树脂成分反应而一体地包含芝麻酚型苯并三唑系单体的硬涂层，具体而言，可以举出例如如下形成的硬涂层等：将上述芝麻酚型苯并三唑系单体设为A、将甲基丙烯酸甲酯(MMA)设为B、此外将紫外线吸收剂等(例如大塚化学公司制造的“RUVA93”等)设为C时，这些A、B、C在丙烯酸或丙烯酸酯聚合物内进行反应结合，使用包含将A的混配比设为X质量份时X为10～55质量份的聚合物90份、PETA 10份的硬涂层用组合物来形成。具有如此得到的硬涂层的本发明的层叠体能够满足上述光谱透射率，蓝光的屏蔽性能优异。
上述硬涂层可以根据需要含有例如润滑剂、增塑剂、填充剂、防粘连剂、交联剂、光稳定剂、抗氧化剂、上述蓝色色素以外的染料或颜料等着色剂等其他成分。
另外，本发明的层叠体可以在上述基材膜的设有上述硬涂层(第一硬涂层和第二硬涂层)的相反一侧的面上形成有其他硬涂层(下文中也称为背面硬涂层)。作为上述背面硬涂层，可以举出例如与上述硬涂层同样的层。
另外，作为上述背面硬涂层，优选具有背面硬涂层(1)和/或背面硬涂层(2)。
作为上述背面硬涂层(1)和背面硬涂层(2)，可以举出由与上述第一硬涂层或上述第二硬涂层同样的组成和厚度构成的层。
即，在本发明的层叠体具有上述背面硬涂层的情况下，作为该背面硬涂层，可以举出：具有与上述第一硬涂层同样的背面硬涂层(1)的结构；具有与上述第二硬涂层同样的背面硬涂层(1)的结构；从基材膜侧依次层叠有与上述第一硬涂层同样的背面硬涂层(1)和与上述第二硬涂层同样的背面硬涂层(2)的结构；从基材膜侧依次层叠有与上述第二硬涂层同样的背面硬涂层(1)和与上述第一硬涂层同样的背面硬涂层(2)的结构。
需要说明的是，将本发明的层叠体安装到触控面板的情况下，上述背面硬涂层由于配置于与最外表面侧相反一侧的面上，因而不需要后述的防污性。
另外，本发明的层叠体优选具有防污性。这样的防污性例如可以通过使上述硬涂层含有防污剂而得到。
含有上述防污剂的硬涂层优选表面与水的接触角为100°以上，在刚制造后的本发明的层叠体中，上述硬涂层的表面与水的接触角更优选为105°以上，在进行了上述条件3下的耐钢丝绒试验后的硬涂层的表面与水的接触角优选为90°以上、更优选为103°以上。
上述防污剂优选集中包含在上述硬涂层的最外表面侧。上述硬涂层中均匀地含有防污剂的情况下，为了赋予充分的防污性能，需要增加添加量，有可能引起硬涂层的膜强度降低。需要说明的是，上述硬涂层具有上述第一硬涂层和第二硬涂层的情况下，上述防污剂优选集中包含在配置于最外表面侧的第二硬涂层的最外表面侧。
作为使上述防污剂集中存在于硬涂层的最外表面侧的方法，可以举出例如下述方法等：在形成该硬涂层时，使利用后述硬涂层用组合物形成的涂膜干燥、固化前，对上述涂膜施加热而使该涂膜中包含的树脂成分的粘度降低，从而提高流动性，使上述防污剂集中存在于最外表面侧的方法；选择使用表面张力低的防污剂，在上述涂膜的干燥时不施加热而使上述防污剂浮在该涂膜的表面，其后使涂膜固化，从而使上述防污剂集中存在于最外表面侧的方法。
作为上述防污剂没有特别限定，可以举出例如含有机硅系防污剂、含氟系防污剂、含有机硅系且含氟系防污剂，分别可以单独使用，也可以混合使用。另外，作为上述防污剂，也可以为丙烯酸系防污剂。
作为上述防污剂的具体例，可以举出例如含氟系防污剂(商品名OPTOOL DAC、大金工业公司制造)等。
作为上述防污剂的含量，相对于上述树脂材料100质量份，优选为0.01～3.0重量份。若小于0.01重量份，则有时无法对硬涂层赋予充分的防污性，若超过3.0重量份，则硬涂层的硬度有可能降低。
另外，上述防污剂优选重均分子量为5000以下，为了改善防污性能的耐久性，上述防污剂为优选具有1个以上、更优选具有2个以上反应性官能团的化合物。
需要说明的是，上述重均分子量可以通过利用凝胶渗透色谱法(GPC)的聚苯乙烯换算来求出。
此外，对具有上述反应性官能团的防污剂来说，防污性的性能持续性(耐久性)良好，其中，包含上述含氟系防污剂的硬涂层难以粘上指纹(不易显眼)，擦去性也良好。此外，可以降低上述硬涂层形成用组合物的涂布时的表面张力，因此流平性好，所形成的硬涂层的外观良好。
另外，包含上述含有机硅系防污剂的硬涂层的滑动性好，耐钢丝绒性良好。
对搭载有在硬涂层中包含这种含有机硅系防污剂的本发明的层叠体的触控面板来说，用手指或笔等接触时的滑动变好，因而触感变好。另外，上述硬涂层也难以粘上指纹(不易显眼)，擦去性也良好。此外，可以降低形成上述硬涂层时的组合物(硬涂层用组合物)的涂布时的表面张力，因此流平性好，所形成的硬涂层的外观良好。
另外，作为具有上述反应性官能团的防污剂，可以作为市售品获得，作为上述以外的市售品，例如，作为含有机硅系防污剂，可以举出例如SUA1900L10(新中村化学公司制造)、SUA1900L6(新中村化学公司制造)、Ebecryl1360(Daicel CYTEC公司制造)、UT3971(日本合成公司制造)、BYKUV3500(毕克化学公司制造)、BYKUV3510(毕克化学公司制造)、BYKUV3570(毕克化学公司制造)、X22-164E、X22-174BX、X22-2426、KBM503、KBM5103(信越化学工业公司制造)、TEGO-RAD2250、TEGO-RAD2300、TEGO-RAD2200N、TEGO-RAD2010、TEGO-RAD2500、TEGO-RAD2600、TEGO-RAD2700(Evonik Japan公司制造)、MEGAFACE RS854(DIC公司制造)等。
作为含氟系防污剂，可以举出例如OPTOOL DAC、OPTOOL DSX(大金工业公司制造)、MEGAFACE RS71、MEGAFACE RS74(DIC公司制造)、LINC152EPA、LINC151EPA、LINC182UA(共荣社化学公司制造)、Ftergent 650A、Ftergent 601AD、Ftergent 602等。
另外，作为含氟系且含有机硅系并具有反应性官能团的防污剂，可以举出例如MEGAFACE RS851、MEGAFACE RS852、MEGAFACE RS853、MEGAFACE RS854(DIC公司制造)、Opstar TU2225、Opstar TU2224(JSR公司制造)、X71-1203M(信越化学工业公司制造)等。
上述硬涂层例如可以使用添加有上述树脂成分、和活性二氧化硅微粒、紫外线吸收剂或其他成分等的硬涂层用组合物来形成。
上述硬涂层用组合物可以根据需要含有溶剂。
作为上述溶剂，可以举出醇(例如甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、仲丁醇、叔丁醇、苯甲醇、PGME、乙二醇、二丙酮醇)、酮(例如丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环戊酮、环己酮、庚酮、二异丁酮、二乙酮、二丙酮醇)、酯(乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸正丙酯、乙酸异丙酯、甲酸甲酯、PGMEA)、脂肪族烃(例如己烷、环己烷)、卤代烃(例如二氯甲烷、氯仿、四氯化碳)、芳香族烃(例如苯、甲苯、二甲苯)、酰胺(例如二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、正甲基吡咯烷酮)、醚(例如二乙醚、二氧六环、四氢呋喃)、醚醇(例如1-甲氧基-2-丙醇)、碳酸酯(碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸乙基甲酯)等。这些溶剂可以单独使用，也可以将两种以上合用。
其中，作为上述溶剂，从使上述聚合性单体和/或聚合性低聚物等树脂成分、以及其他添加剂溶解或分散、可以适当地涂布上述硬涂层用组合物的方面出发，优选甲基异丁基酮、甲基乙基酮。
上述硬涂层用组合物优选总固体成分为25～55％。若低于25％，则残留溶剂有可能残留，或者发生白化。若超过55％，则硬涂层用组合物的粘度升高，涂布性降低，表面有时会产生不均或条纹。上述固体成分更优选为35～50％。
作为使用上述硬涂层用组合物来制造本发明的层叠体的方法，可以举出例如下述方法：在复合基材膜的一个面上涂布硬涂层用组合物而形成涂布层，在将该涂布层干燥后进行固化。
作为在基材膜的一个面上涂布上述硬涂层用组合物而形成涂布层的方法，可以举出例如旋涂法、浸渍法、喷雾法、模涂法、棒涂法、辊涂法、弯月面涂布法、苯胺印刷法、丝网印刷法、液滴涂布法等公知的各种方法。
作为上述涂膜的干燥方法没有特别限定，通常在30～120℃进行10～120秒干燥。
另外，作为上述涂膜的固化方法，根据上述硬涂层用组合物的组成等适当选择公知的方法即可。例如，若上述硬涂层用组合物为紫外线固化型的组合物，则对涂布层照射紫外线而使其固化即可。
需要说明的是，在上述硬涂层具有上述第一硬涂层和第二硬涂层的构成的情况下，将为了形成第一硬涂层而制备的第一硬涂层用组合物涂布至上述基材膜上，将所形成的涂膜干燥后使其半固化。通过在未使上述涂膜完全固化而以半固化的状态形成后述的第二硬涂层，该第一硬涂层和第二硬涂层的密合性变得极其优异。作为使上述涂膜半固化的方法，可以举出例如以100mJ/cm2以下对上述干燥后的涂膜照射紫外线的方法等。
在上述半固化后的第一硬涂层上涂布为了形成第二硬涂层而制备的第二硬涂层用组合物，将所形成的涂膜干燥后，使该涂膜完全固化，从而可以在上述第一硬涂层上形成第二硬涂层。需要说明的是，通过使利用了上述第二硬涂层用组合物的涂膜完全固化，上述硬涂层(第二硬涂层)表面的耐钢丝绒性变得优异。作为使上述第二硬涂层用组合物的涂膜完全固化的方法，可以举出例如在氮气气氛下(氧浓度优选为500ppm以下、更优选为200ppm以下、进一步优选为100ppm以下)利用紫外线照射使上述涂膜固化的方法。另外，通过提高作为最外表面的上述第二硬涂层的与第一硬涂层侧相反一侧面的交联度(反应率)，也可以改善上述耐钢丝绒性。
需要说明的是，在利用上述方法形成第一硬涂层和第二硬涂层时，为了得到充分固化的硬涂层(第一硬涂层和第二硬涂层)，优选紫外线照射量整体为150mJ/cm2以上。
本发明中，上述硬涂层可以为利用现有公知的热固化系的溶胶凝胶法而成的硬涂层。
需要说明的是，上述热固化系的溶胶凝胶法通常是作为下述方法而被获知的，即，例如将具有环氧基的烷氧基硅烷化合物水解，通过缩聚反应形成失去流动性的凝胶，将该凝胶加热而得到氧化物，除此以外，例如也可以为：将烷氧基硅烷化合物水解，并使其缩聚反应而得到氧化物的方法；将具有异氰酸酯基的烷氧基硅烷化合物加热，使其缩聚而得到氧化物的方法；进而将烷氧基硅烷化合物和具有异氰酸酯基的化合物以任意的比例混合，进行水解，使其进行缩聚反应的方法。
作为上述具有环氧基的烷氧基硅烷化合物，只要是分子中各自具有至少1个环氧基和水解性硅基的物质就没有特别限定，可以举出例如γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、β-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、β-(3,4-环氧环己基)乙基三乙氧基硅烷等。
上述具有环氧基的烷氧基硅烷化合物的水解物可以通过将上述具有环氧基的烷氧基硅烷化合物溶解于适当的溶剂中来进行水解而获得。作为所使用的溶剂，可以举出例如甲基乙基酮、异丙醇、甲醇、乙醇、甲基异丁基酮、乙酸乙酯、乙酸丁酯等醇、酮、酯类、卤代烃、甲苯、二甲苯等芳香族烃、或者它们的混合物。其中，从具有对形成覆膜适当的干燥速度的方面出发，优选甲基乙基酮。
在进行上述水解的情况下，可以根据需要使用催化剂。作为所使用的催化剂，没有特别限定，可以使用公知的酸催化剂或碱催化剂。
作为上述酸催化剂，可以举出例如乙酸、氯乙酸、柠檬酸、苯甲酸、二甲基丙二酸、甲酸、丙酸、戊二酸、乙醇酸、丙二酸、马来酸、甲苯磺酸、草酸等有机酸；盐酸、硝酸、卤化硅烷等无机酸；酸性胶态二氧化硅、二氧化钛溶胶等酸性溶胶状填料等。它们可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为上述碱催化剂，可以举出氢氧化钠、氢氧化钙等碱金属或碱土金属的氢氧化物的水溶液、氨水、胺类的水溶液等。其中，优选使用催化反应的效率高的盐酸或乙酸。
上述具有环氧基的烷氧基硅烷化合物的水解物可以通过将上述具有环氧基的烷氧基硅烷化合物溶解于适当的溶剂中来进行水解而获得。作为所使用的溶剂，可以举出例如甲基乙基酮、异丙醇、甲醇、乙醇、甲基异丁基酮、乙酸乙酯、乙酸丁酯等醇、酮、酯类、卤代烃、甲苯、二甲苯等芳香族烃、或者它们的混合物。其中，从具有对形成覆膜适当的干燥速度的方面出发，优选甲基乙基酮。
另外，作为上述具有异氰酸酯基的烷氧基硅烷化合物没有特别限定，可以举出例如3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷、3-异氰酸酯丙基三甲氧基硅烷、2-异氰酸酯乙基三正丙氧基硅烷等。
另外，对上述具有异氰酸酯基的化合物没有特别限定，可以举出例如甲苯二异氰酸酯(TDI)、3,3’-苄撑-4,4’-异氰酸酯、二苯基甲烷4,4’-二异氰酸酯(MDI)、三苯甲烷p,p’,p”-三异氰酸酯(T.M)、2,4-苄撑二聚物(TT)、萘-1,5-二异氰酸酯、硫代磷酸三(4-苯基异氰酸酯)、粗制(MDI)、TDI三聚体、二环六甲烷4,4’-二异氰酸酯(HMDI)、氢化TDI(HTDI)、间苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)、六氢间苯二亚甲基二异氰酸酯(HXDI)、六亚甲基二异氰酸酯、三甲基丙烷-1-甲基-2-异氰基-4-氨基甲酸酯、聚亚甲基聚苯基异氰酸酯、3,3’-二甲氧基4,4’-二苯基二异氰酸酯、二苯基醚2,4,1’-三异氰酸酯、间苯二亚甲基二异氰酸酯(MXDI)、聚亚甲基聚苯基异氰酸酯(PAPI)等。
本发明的层叠体优选进一步具有包含导电性纤维状填料的导电性层。
本发明导电性纤维状填料优选纤维径为200nm以下、纤维长为1μm以上。
若上述纤维径超过200nm，则所制造的导电性层有时雾度值升高，或者透光性能变得不充分。从导电性层的导电性的方面出发，上述导电性纤维状填料的纤维径的优选下限为10nm，上述纤维径的更优选的范围为15～180nm。
另外，若上述导电性纤维状填料的纤维长小于1μm，则有时无法形成具有充分的导电性能的导电性层，会发生凝集，有可能引起雾度值的上升或透光性能的降低，因而上述纤维长的优选上限为500μm，上述纤维长的更优选的范围为3～300μm，进一步优选的范围为10～30μm。
需要说明的是，关于上述导电性纤维状填料的纤维径、纤维长，例如可以使用SEM、STEM、TEM等电子显微镜，以1000～50万倍测定上述导电性纤维状填料的纤维径和纤维长，作为10处的平均值而求出。
作为上述导电性纤维状填料，例如优选为选自由导电性碳纤维、金属纤维和金属被覆合成纤维组成的组中的至少一种。
作为上述导电性碳纤维，可以举出例如气相生长法碳纤维(VGCF)、碳纳米管、线杯、线墙等。这些导电性碳纤维可以使用1种或2种以上。
作为上述金属纤维，可以使用例如利用将不锈钢、铁、金、银、铝、镍、钛等拉细、拉长的拉丝法、或者切削法所制作的纤维。这样的金属纤维可以使用1种或2种以上。
作为上述金属被覆合成纤维，可以举出例如在丙烯酸纤维上涂布了金、银、铝、镍、钛等的纤维等。这样的金属被覆合成纤维可以使用1种或2种以上。
作为上述导电性层中的导电性纤维状填料的含量，例如，相对于构成导电性层的树脂成分100质量份，优选为20～3000质量份。若小于20质量份，则有时无法形成具有充分的导电性能的导电性层，若超过3000质量份，则本发明的导电性层叠体有时雾度升高，或者透光性能变得不充分。另外，通过粘结剂树脂进入导电性纤维状填料的接点的量增多，从而导电性层的导通变差，本发明的导电性层叠体有时无法得到目标电阻值。上述导电性纤维状填料的含量的更优选的下限为50质量份、更优选的上限为1000质量份。
需要说明的是，作为上述导电性层的树脂成分没有特别限定，可以举出现有公知的材料。
另外，作为上述导电性纤维状填料以外的其他导电剂，可以举出例如：季铵盐、吡啶鎓盐、具有伯氨基～叔氨基等阳离子性基团的各种阳离子性化合物、具有磺酸盐基、硫酸酯盐基、磷酸酯盐基、膦酸盐基等阴离子性基团的阴离子性化合物、氨基酸系、氨基硫酸酯系等两性化合物、氨基醇系、甘油系、聚乙二醇系等非离子型化合物、锡和钛的醇盐之类的有机金属化合物以及它们的乙酰丙酮盐之类的金属螯合物等；以及将上述列举的化合物进行高分子量化而成的化合物；进而具有叔氨基、季铵基、或者金属螯合物部分且可通过电离射线聚合的单体或低聚物；或者具有可通过电离射线聚合的可聚合官能团、且如偶联剂那样的有机金属化合物等聚合性化合物等。
作为上述其他导电剂的含量，相对于构成上述导电性层的树脂成分100质量份，优选为1～50质量份。若小于1质量份，则有时无法形成具有充分的导电性能的导电性层，若超过50质量份，则本发明的导电性层叠体有时雾度升高，或者透光性能变得不充分。
此外，作为上述导电剂，例如还可以使用导电性微粒。
作为上述导电性微粒的具体例，可以举出由金属氧化物构成的导电性微粒。作为这样的金属氧化物，可以举出例如ZnO(折射率1.90、下文中括号内的数值表示折射率)、CeO2(1.95)、Sb2O5(1.71)、SnO2(1.997)、多简称为ITO的氧化铟锡(1.95)、In2O3(2.00)、Al2O3(1.63)、锑掺杂氧化锡(简称：ATO、2.0)、铝掺杂氧化锌(简称：AZO、2.0)等。上述导电性微粒的平均粒径优选为0.1nm～0.1μm。通过为该范围内，在将上述导电性微粒分散于构成导电性层的树脂成分的原料中时，得到可形成基本上没有雾度、总透光率良好的高透明的膜的组合物。
作为上述导电性微粒的含量，相对于构成上述导电性层的树脂成分100质量份，优选为10～400质量份。若小于10质量份，则有时无法形成具有充分的导电性能的导电性层，若超过400质量份，则本发明的导电性层叠体有时雾度升高，或者透光性能变得不充分。
作为上述导电剂，也可以使用例如：芳香族共轭体系的聚对苯撑、杂环式共轭体系的聚吡咯、聚噻吩、脂肪族共轭体系的聚乙炔、含杂原子共轭体系的聚苯胺、混合型共轭体系的聚苯乙炔、分子中具有2个以上共轭链的作为共轭体系的多链型共轭体系、将上述共轭高分子链接枝或嵌段共聚到饱和高分子上的作为高分子的导电性复合物等高分子量化导电剂。
上述导电性层可以包含折射率调节颗粒。
作为上述折射率调节颗粒，可以举出例如高折射率微粒、低折射率微粒等。
作为上述高折射率微粒没有特别限定，可以举出例如：由在芳香族系聚酰亚胺树脂、环氧树脂、(甲基)丙烯酸类树脂、聚酯树脂和氨基甲酸酯树脂等树脂材料中含有芳香环、硫原子或溴原子的折射率高的树脂及其前体等折射率高的材料构成的微粒；或者金属氧化物微粒或金属醇盐微粒等。
作为上述低折射率微粒没有特别限定，可以举出例如：由在环氧树脂、(甲基)丙烯酸类树脂、聚酯树脂和氨基甲酸酯树脂等树脂材料中含有氟原子的折射率低的树脂及其前体等折射率低的材料构成的微粒；或者氟化镁微粒、中空或多孔质状的微粒(有机系、无机系)等。
通过具有上述导电性层，本发明的层叠体具有抗静电性能。
在包含聚酰亚胺膜作为上述复合基材膜的情况下，由于分子中包含氟原子，因而复合基材膜容易带电。因此，通过使本发明的层叠体具有抗静电性能，可以适当地使用容易带电的聚酰亚胺膜。
需要说明的是，上述抗静电性能可以通过形成上述导电性层而赋予，也可以不另行设置导电性层，而通过使上述导电剂(抗静电剂)含有于构成本发明的层叠体的任意的层中来赋予。
在使用上述抗静电剂的情况下，其含量相对于总固体成分的总质量优选为1～30质量％。
另外，本发明的层叠体在用作图像显示装置的表面材料的情况下，优选具有抗反射层。通过具有抗反射层，能够抑制将本发明的层叠体用作图像显示装置的表面材料时的表面反射，能够形成显示品质优异的显示屏幕。
作为上述抗反射层，可以举出例如高折射率层和低折射率层层叠而成的构成。
作为上述高折射率层没有特别限定，可以举出例如包含公知的粘结剂树脂和上述高折射率微粒的构成。
另外，作为上述低折射率层没有特别限定，可以举出例如包含公知的粘结剂树脂和上述低折射率微粒的构成。
本发明的层叠体通过具有上述构成，从而在具有极其优异的硬度和折叠性能的同时、透明性和表面的平滑性优异。
这样的本发明的层叠体优选层厚(总厚)为30～1000μm。若本发明的层叠体的厚度小于30μm，则耐冲击性等物理特性有时差，若超过1000μm，则有时无法满足上述折叠性能。本发明的层叠体的厚度的更优选的上限为500μm、进一步优选的上限为300μm。若还考虑光学特性的观点，则本发明的层叠体的厚度的最优选的上限为150μm。
另外，本发明的层叠体不仅可以与具备现有公知的硬涂层的硬涂膜同样地用作液晶显示装置等图像显示装置的表面保护膜，也可以作为曲面显示屏、或具有曲面的产品的表面保护膜、折叠式部件的表面保护膜使用，此外，本发明的层叠体由于平滑、透明性也优异，因而无论是与图像显示装置的发光层相比更靠近显示屏幕侧、还是与该显示屏幕相反一侧均可适当地使用。
其中，本发明的层叠体由于具有极其优异的折叠性，因而适合作为折叠式部件的表面保护膜使用。
另外，本发明的层叠体在为用于触控面板的部件的情况下，优选具有抗菌性。作为赋予上述抗菌性的方法没有特别限定，可以举出现有公知的方法。
另外，在为用于触控面板的部件的情况下，本发明的层叠体优选具有基于现有公知的方法得到的蓝光截止性。需要说明的是，上述蓝光是指波长385～495nm的光。
作为上述折叠式的部件，只要是具备被折叠的结构的部件就没有特别限定，可以举出例如折叠式智能手机或折叠式触控面板等折叠式图像显示装置、折叠式的(电子)相册等。需要说明的是，使用本发明的层叠体而成的图像显示装置也是本发明之一。
具备被折叠的结构的部件中的折叠部位可以为一处，也可以为两处以上。折叠的方向也可以根据需要任意决定。
发明的效果
本发明的层叠体由于由上述构成形成，因而具有极其优异的硬度和耐久折叠性能。
因此，本发明的硬涂膜的透明性和平滑性优异，因而除了与具备现有的硬涂层的硬涂膜同样的表面保护膜以外，还可以适合用于具有曲面的产品的表面保护膜、或折叠式图像显示装置等折叠式部件的表面材料或内部的任意部位等。
附图说明
图1是示意性地示出耐久折叠试验的截面图。
图2是示出本发明的层叠体的光谱透射率的例子的曲线图。
具体实施方式
下面，举出实施例和比较例来更详细地说明本发明，但本发明不仅限定于这些实施例和比较例。
需要说明的是，文中，只要不特别声明则“份”或“％”为质量基准。
【化17】
【化18】
【化19】
【化20】
【化21】
【化22】
(实施例1)
作为第一基材膜，准备厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，在该第一基材膜的一个面上涂布下述组成的粘接层用组合物AA，形成涂膜，对于所形成的涂膜，在70℃加热1分钟，使涂膜中的溶剂蒸发，利用紫外线照射装置(Fusion UVSystems Japan公司制造、光源H灯泡)在空气中以累积光量为100mJ/cm2的方式照射紫外线，使涂膜半固化，形成了厚度10μm的粘接层。
接着，在上述粘接层上，配置粘接厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜作为第二基材膜，制作出复合基材膜。
接着，在复合基材膜的第二基材膜上涂布下述组成的硬涂层用组合物1，形成涂膜，对于所形成的涂膜，在70°加热1分钟，使涂膜中的溶剂蒸发，利用紫外线照射装置(Fusion UV Systems Japan公司制造、光源H灯泡)在空气中以累积光量为100mJ/cm2的方式照射紫外线，使涂膜半固化，形成了厚度3μm的第一硬涂层。
接着，在第一硬涂层上涂布下述组成的硬涂层用组合物a，形成涂膜。接着，对于所形成的涂膜，在70°加热1分钟，使涂膜中的溶剂蒸发，利用紫外线照射装置(Fusion UVSystems Japan公司制造、光源H灯泡)氧浓度为200ppm以下的条件下以累积光量为200mJ/cm2的方式照射紫外线，使涂膜完全固化，由此形成厚度2μm的第二硬涂层，制造出层叠体。
(粘接层用组合物AA)
丙烯酰吗啉(ACMO、KOHJIN Film&Chemicals公司制造)100质量份
Lucirin TPO(BASF Japan公司制造)4质量份
溶剂(MIBK)20质量份
(硬涂层用组合物1)
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)25质量份
二季戊四醇EO改性六丙烯酸酯(A-DPH-6E、新中村化学公司制造)25质量份
异形二氧化硅微粒(平均粒径25nm、日挥触媒化成公司制造)50质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4质量份
氟系流平剂(F568、DIC公司制造)0.2质量份(固体成分换算)
溶剂(MIBK)150质量份
(硬涂层用组合物a)
氨基甲酸酯丙烯酸酯(UX5000、日本化药公司制造)25质量份
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)50质量份
多官能丙烯酸酯聚合物(ACRIT 8KX-012C、TAISEI FINE CHEMICAL公司制造)25质量份(固体成分换算)
防污剂(BYKUV3500、毕克化学公司制造)1.5质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4质量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例2)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而分别使用厚度30μm的具有上述式(B)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例3)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而分别使用厚度30μm的具有上述式(C)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例4)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而分别使用厚度30μm的具有上述式(D)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例5)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而分别使用厚度30μm的具有上述式(E)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例6)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而分别使用厚度30μm的具有上述式(F)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例7)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度30μm的具有上述式(F)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例8)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度50μm的PET膜(东丽公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例9)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度40μm的丙烯酸膜(大仓工业公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例10)
作为第一基材膜和第二基材膜，分别使用厚度50μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例11)
作为第一基材膜和第二基材膜，分别使用厚度100μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例12)
使粘接层的厚度为7μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例13)
使粘接层的厚度为5μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例14)
使粘接层的厚度为3μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例15)
代替硬涂层用组合物1而使用下述组成的硬涂层用组合物2，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物2)
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)25质量份
六官能丙烯酸酯(MF001、第一工业制药公司制造)25质量份
异形二氧化硅微粒(平均粒径25nm、日挥触媒化成公司制造)50质量份(固体成分换算)
氟系流平剂(F568、DIC公司制造)0.2重量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例16)
代替硬涂层用组合物1而使用下述组成的硬涂层用组合物3，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物3)
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)35质量份
二季戊四醇EO改性六丙烯酸酯(A-DPH-6E、新中村化学公司制造)35质量份
异形二氧化硅微粒(平均粒径25nm、日挥触媒化成公司制造)30质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
氟系流平剂(F568、DIC公司制造)0.2重量份(固体成分换算)
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例17)
代替硬涂层用组合物1而使用下述组成的硬涂层用组合物4，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物4)
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)25质量份
二季戊四醇EO改性六丙烯酸酯(A-DPH-6E、新中村化学公司制造)25质量份
实心二氧化硅微粒(平均粒径12nm、MIBKSD、日产化学公司制造)50质量份(固体成分换算)
氟系流平剂(F568、DIC公司制造)0.2重量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例18)
代替硬涂层用组合物a而使用下述组成的硬涂层用组合物b，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物b)
氨基甲酸酯丙烯酸酯(UX5000、日本化药公司制造)50质量份
二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(M403、东亚合成公司制造)50质量份
防污剂(BYKUV3500、毕克化学公司制造)1.5质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例19)
代替硬涂层用组合物a而使用下述组成的硬涂层用组合物c，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物c)
氨基甲酸酯丙烯酸酯(KRM8452、Daicel-Allnex公司制造)100质量份
防污剂(TEGO-RAD2600、Evonik Japan公司制造)1.5质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例20)
代替硬涂层用组合物a而使用下述组成的硬涂层用组合物d，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(硬涂层用组合物d)
氨基甲酸酯丙烯酸酯(UV7600B、日本合成化学公司制造)50质量份
季戊四醇三丙烯酸酯(M306、东亚合成公司制造)50质量份
防污剂(X71-1203M)(信越化学工业公司制造)0.5质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4重量份
溶剂(MIBK)150质量份
(实施例21)
代替粘接层用组合物AA而使用下述组成的粘接层用组合物BB，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(粘接层用组合物BB)
丙烯酸异冰片酯(大阪有机化学工业公司制造、IBXA)100质量份
Lucirin TPO(BASF Japan公司制造)4质量份
MIBK 20质量份
(实施例22)
代替粘接层用组合物AA而使用下述组成的粘接层用组合物CC，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(粘接层用组合物CC)
丙烯酸苯氧基乙酯(共荣社化学公司制造、LIGHT ACRYLATE PO-A))100质量份
Lucirin TPO(BASF Japan公司制造)4质量份
MIBK 20质量份
(实施例23)
代替粘接层用组合物AA而使用下述组成的粘接层用组合物DD，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(粘接层用组合物DD)
丙烯酰吗啉(KOHJIN Film&Chemicals公司制造、ACMO)60质量份
季戊四醇三丙烯酸酯(日本化药公司制造、PET30)40质量份
Lucirin TPO(BASF Japan公司制造)4质量份
MIBK 20质量份
(实施例24)
代替粘接层用组合物AA而使用下述组成的粘接层用组合物EE，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(粘接层用组合物EE)
丙烯酰吗啉(KOHJIN Film&Chemicals公司制造、ACMO)60质量份
二季戊四醇六丙烯酸酯(日本化药公司制造、DPHA)40质量份
Lucirin TPO(BASF Japan公司制造)4质量份
MIBK 20质量份
(实施例25)
使第一硬涂层的厚度为5μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例26)
使第一硬涂层的厚度为10μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例27)
使第一硬涂层的厚度为2μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例28)
使第二硬涂层的厚度为5μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例29)
使第二硬涂层的厚度为0.5μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例30)
在硬涂层用组合物1中加入钴颗粒(蓝色颜料、C.I.Kasei公司制造)3质量份(固体成分换算)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(实施例31)
利用下述方法在粘接层的两面形成厚度5μm的耐水性粘接层，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
在利用与实施例1同样的方法形成的粘接层的一个面上涂布下述组成的耐水性粘接层用组合物，形成涂膜，对于所形成的涂膜，在70℃加热1分钟，使涂膜中的溶剂蒸发，利用紫外线照射装置(Fusion UV Systems Japan公司制造、光源H灯泡)在空气中以累积光量为100mJ/cm2的方式照射紫外线，使涂膜半固化，形成了厚度5μm的耐水性粘接层，进而在粘接层的另一个面上，使用下述组成的耐水性粘接层用组合物以相同的条件形成厚度5μm的耐水性粘接层。
(耐水性粘接层用组合物)
三环癸烷二甲醇二丙烯酸酯(A-DCP、新中村化学公司制造)100质量份
氟系流平剂(F568、DIC公司制造)0.2质量份(固体成分换算)
光聚合引发剂(Irg184、BASF Japan公司制造)4质量份
溶剂(MIBK)150质量份
(比较例1)
作为基材膜，准备厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，在该基材膜的一个面上与实施例1同样地设置第一硬涂层和第二硬涂层，制造出层叠体。
(比较例2)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度50μm的PET膜(东丽公司制造)，除此以外与比较例1同样地制造层叠体。
(比较例3)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度40μm的丙烯酸膜(大仓工业公司制造)，除此以外与比较例1同样地制造层叠体。
(比较例4)
作为第一基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度25μm的TAC膜(富士胶片公司制造)，除此以外与比较例1同样地制造层叠体。
(比较例5)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度50μm的PET膜(东丽公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(比较例6)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度40μm的丙烯酸膜(大仓工业公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(比较例7)
作为第一基材膜和第二基材膜，代替厚度30μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜而使用厚度25μm的TAC膜(富士胶片公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(参考例1)
使粘接层的厚度为30μm，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(参考例2)
作为第一基材膜，使用厚度200μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(参考例3)
作为第一基材膜和第二基材膜，使用厚度200μm的具有上述式(A)所示的聚酰亚胺骨架的聚酰亚胺膜，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
(参考例4)
代替粘接层而使用厚度25μm的粘合层(商品名：PD-R5、PANAC公司制造)，除此以外与实施例1同样地制造层叠体。
对于实施例、比较例和参考例中得到的层叠体，进行以下的评价。结果示于表1。
(折叠试验)
将实施例、比较例和参考例的层叠体(以下，将形成有硬涂层一侧的面作为表面，将其相反侧的面作为背面)切割成30mm×100mm的长方形，对于所制作的样品，将样品的短边(30mm)侧用固定部分别固定至耐久试验机(DLDMLH-FS、YUASA SYSTEM Co.,Ltd.制造)，如图1的(c)所示，按照相向的两个边的最小间隔为3mm(弯曲部的外径3.0mm)的方式进行安装，进行10万次将样品的形成有硬涂层一侧的面折叠180°的试验(按照背面为外侧的方式进行折叠的试验)(耐久折叠试验)。
之后，换成新样品，将该样品的形成有硬涂层一侧的面同样地按照相向的两个边的间隔为3mm的方式以180°折叠、在60℃、90％环境下放置12小时(折叠保持试验)，按照以下的基准评价弯曲部是否产生了裂纹或断裂。
○：弯曲部未产生裂纹或断裂
×：弯曲部产生了裂纹或断裂
(耐冲击性)
将厚度0.7mm的钠钙玻璃置于平坦的台上，将实施例、比较例和参考例的层叠体切割成5cm×15cm大小而得到样品，按照没有折叠或褶皱的方式用米其邦公司制造的CELLOTAPE(注册商标)将所得到的样品固定到钠钙玻璃上，使重量100g的铁球从高度30cm的位置落下，对于该试验，以N＝3进行试验，按照以下的基准进行评价。
○：3次均为样品和钠钙玻璃未产生裂纹(每次改变落下的位置)
×：样品或钠钙玻璃产生了裂纹
(铅笔硬度)
基于JIS K5600-5-4(1999)测定实施例和比较例的层叠体的铅笔硬度。在铅笔硬度的测定时，将实施例、比较例和参考例的层叠体切割成5cm×10cm的大小，将所得到的样品按照没有折叠或褶皱的方式用米其邦公司制造的CELLOTAPE(注册商标)固定到玻璃板上，在该状态下，一边对铅笔施加750g的负荷，一边使铅笔以1mm/秒的速度移动10mm的距离。铅笔硬度为在铅笔硬度试验中样品的硬涂层不产生伤痕的最高硬度。需要说明的是，在铅笔硬度的测定时，使用硬度不同的多根铅笔来进行，每一根铅笔进行5次铅笔硬度试验，5次中4次以上在荧光灯下透过观察样品的硬涂层时样品的硬涂层未确认到伤痕的情况下，判断在该硬度的铅笔的情况下样品的硬涂层未产生伤痕。
(粘贴强度)
使用Tensilon万能试验机(RTC-1310A、ORIENTEC公司制造)，将实施例、比较例和参考例的层叠体切割成25mm×150mm，按照长度方向为拉伸方向的方式，将所得到的样品的两端固定于Tensilon万能试验机附带的夹持用夹具等，在剥离速度300mm/min、室温(23℃)下、在剥离角180°方向拉伸形成有硬涂层一侧的基材膜，测定剥离所需要的负荷，由此得到。
(黄色指数)
关于实施例、比较例和参考例的层叠体的黄色指数，利用分光光度计(产品名“UV-3100PC”、岛津制作所公司制造、光源：钨灯和氘灯)，对将实施例、比较例和参考例的层叠体切割成5cm×10cm大小的样品进行测定，由所测定的值并根据JIS Z8722：2009中记载的运算式计算色度三刺激值X、Y、Z，由三刺激值X、Y、Z并根据ASTM D1925：1962中记载的运算式算出。黄色指数为测定3次而得到的值的算术平均值。
(表面的均匀性)
对于实施例、比较例和参考例的层叠体的任意的5μm×5μm的区域，依照JISB0601：2001，利用扫描探针显微镜(SPM-9600、岛津制作所公司制造)测定了轮廓最大高度Rz。
(杨氏模量)
使用Tensilon万能试验机(RTC-1310A、ORIENTEC公司制造)，按照长度方向为拉伸方向的方式，将切割成2mm×50mm的层叠体的两端固定于Tensilon万能试验机附带的夹持用夹具等，将以试验速度25mm/min进行拉伸时的层叠体的伸长率和负荷的测定值换算成应变和应力，求出将应变为0.5％时的应力和应变为1％时的应力连结而成的直线的斜率，由此得到。
【表1】
如表1所示，实施例1～31的层叠体的耐久折叠性能、折叠保持性能、耐冲击性、铅笔硬度和色调变化优异。特别是，实施例30的层叠体由于在硬涂层中包含钴颗粒，因此抑制了基材膜的黄色，结果YI变得更小，实施例31的层叠体由于在粘接层的两面设有耐水性粘接层，因此耐水性能极其优异。
另一方面，比较例1～4的层叠体由于基材膜不是复合基材膜，因此耐久折叠试验和耐冲击性剥离强度的结果差。另外，未使用特定基材膜的比较例5～7的层叠体的铅笔硬度差，比较例6的层叠体的耐冲击性和表面平滑性差。
另外，参考例1的层叠体的粘接层的厚度厚、折叠保持性能差，参考例2的层叠体由于第一基材膜厚达200μm，因此YI变大，基材膜均厚至200μm的参考例3的层叠体除了YI大以外，Rz的值也大，表面平滑性差。另外，参考例4的层叠体由于第一基材膜和第二基材膜藉由粘合层层叠，因此杨氏模量的值小。
工业实用性
本发明的层叠体可以适合用作折叠式图像显示装置的表面材料。
符号说明
10 本发明的层叠体
11 固定部
12 弯曲部

Claims (8)

1.一种层叠体，该层叠体用于图像显示装置，该层叠体具备复合基材膜，所述复合基材膜具有第一基材膜和第二基材膜层叠而成的结构，
该层叠体的特征在于，
所述第一基材膜和第二基材膜中的至少一者为聚酰亚胺膜、聚酰胺酰亚胺膜、或芳族聚酰胺膜，
将所述层叠体反复进行了10万次按照相向的两个边的间隔为3mm的方式折叠180°的试验的情况下，所述层叠体不产生裂纹或断裂。
2.如权利要求1所述的层叠体，其黄色指数为15以下。
3.如权利要求1或2所述的层叠体，其杨氏模量为3GPa以上。
4.如权利要求1、2或3所述的层叠体，其中，复合基材膜的表面中，5μm×5μm的任意区域的轮廓最大高度Rz为0.1μm以下。
5.如权利要求1、2、3或4所述的层叠体，其中，将层叠体按照相向的两个边的间隔为3mm的方式以180°折叠，并在温度60℃、湿度90％的条件下保持了12小时的情况下，所述层叠体不产生裂纹或断裂。
6.如权利要求1、2、3、4或5所述的层叠体，其中，在复合基材膜的一个面上设有光学功能层，设有所述光学功能层的所述复合基材膜的粘贴强度为10N/25mm以上。
7.如权利要求1、2、3、4、5或6所述的层叠体，其中，使重量100g、直径30mm的铁球从层叠体的一个面上的高度30cm落下时，所述层叠体不产生裂纹。
8.一种图像显示装置，其特征在于，其具备权利要求1、2、3、4、5、6或7所述的层叠体。
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