CN106554830A - 煤制合成气制备替代天然气的工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种煤制合成气制备替代天然气的工艺，属于煤制清洁燃气领域。所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，包括至少两级耐硫甲烷化反应和至少一级耐硫变换反应，工艺过程是煤制合成气先进行一级耐硫甲烷化反应，再进行耐硫变换反应，最后进行二级耐硫甲烷化反应，得到替代天然气，解决了目前煤制天然气技术中存在的工艺配氢量大、有效气体浪费和反应深度浅的问题。本发明不需额外配氢，工艺气中的冷凝水可回收再用，煤制合成气中H2及含碳气体可得到充分的利用，并副产高附加值的中高压蒸汽，综合能耗及操作费用大大降低，有机硫、氢氰酸及焦油等杂质化合物转化率达到99.5％以上，具有较好的经济和环保效益。
Description
技术领域
本发明涉及一种煤制合成气制备替代天然气的工艺，属于煤制清洁燃气领域。
背景技术
中国资源结构贫油少气，但煤碳资源相当丰富。近年来随经济的快速发展，天然气作为一种清洁高效的能源，在能源的消费中所占的比例迅速增加，目前国内天然气的需求量远远超过供给量，对外进口依赖程度大大增加，因此煤制天然气技术不仅可以满足日益增长的市场需求，而且对我国的能源安全，节能减排具有重要的意义。
虽然煤制天然气的技术已基本成熟，但在工业应用中暴露出许多生产问题，且由于原料煤的品种不同，采用的气化工艺不同，气化产生的原料气中的CO含量高低不一，后续变换及甲烷化工艺也各不相同，各段反应炉床层温度也不尽相同。常规工艺采用先经变换再进行甲烷化制备替代天然气，或者采用多段甲烷化循环稀释工艺气降低其中CO含量以控制反应温度的全甲烷化工艺，相比第一种工艺，虽然不用配入大量的氢气，但由于受合成工艺气中H2与CO的比例以及反应平衡的限制，其中一部分CO需经过变换反应制备甲烷化所需的氢气，产生大量的CO2，造成有效气体的浪费，且由于变换反应深度较浅，反应放出的热量较低，致使工艺气中携带的氢氰酸、有机硫类有机化合物以及焦油等杂质在中低温条件下不足以完全加氢或水解，致使后续净化单元负荷增加，甚至污染环境。采用多段甲烷化高温反应虽然对有机硫等有机化合物加氢效果明显，但需配入大量的氢气，多次循环和多段反应致使能耗较大。
因此，进行煤制合成气制备替代天然气新工艺的研究，解决目前存在的多种问题，降低系统能耗，维持装置稳定运行，是目前煤制气工艺亟待解决的重要问题，具有重要的现实意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种煤制合成气制备替代天然气的工艺，解决了目前煤制天然气技术中存在的工艺配氢量大、有效气体浪费和反应深度浅的问题。具有不需额外配氢、工艺气中的冷凝水能够回收再用、有效气体得到充分利用、副产蒸汽、综合能耗及操作费用大大降低、杂质转化率高的特点。
本发明所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，包括至少两级耐硫甲烷化反应和至少一级耐硫变换反应，工艺过程是煤制合成气先进行一级耐硫甲烷化反应，再进行耐硫变换反应，最后进行二级耐硫甲烷化反应，得到替代天然气。
其中，优选的技术方案如下：
所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺包括以下步骤：
(1)一级耐硫甲烷化反应：
煤制合成气经一级水分离器除去杂质和降温后，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热后，进入一级耐硫甲烷化反应器进行一级耐硫甲烷化反应；
(2)耐硫变换反应：
一级耐硫甲烷化反应器出口气体经一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，与除去杂质和降温后的煤制合成气进行换热后，进入耐硫变换反应器进行变换反应；
(3)二级耐硫甲烷化反应：
耐硫变换反应器出口气体经二级中低压废热锅炉降温换热、二级水分离器继续降温后，再经二级换热器与通过三级中高压废热锅炉副产蒸汽后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体进行换热后，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应；二级耐硫甲烷化反应器出口气体经三级中高压废热锅炉降温后，再经二级换热器与通过二级中低压废热锅炉和二级水分离器降温换热后的耐硫变换反应器出口气体进行换热，最终得到替代天然气。
步骤(1)中经一级水分离器除去杂质和降温后的煤制合成气，通过一级换热器与经一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至200-260℃，一级耐硫甲烷化反应器内部床层温度为260-760℃，一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量≤40％，甲烷干基体积含量≥20％，有机硫转化率＞99.0％。
步骤(2)中一级耐硫甲烷化反应器出口气体与除去杂质和降温后的煤制合成气换热至230-280℃，然后与一级水分离器、二级水分离器回收利用的冷水混合后进入耐硫变换反应器进行耐硫变换反应，耐硫变换反应器床层温度为280-480℃，耐硫变换反应器出口气体中CO的干基体积含量≤1.0％，甲烷干基体积含量≥14％，有机硫转化率＞99.5％。
步骤(3)中耐硫变换反应器出口气体经二级中低压废热锅炉降温换热、二级水分离器继续降温后，通过二级换热器与经三级中高压废热锅炉降温后的二级耐硫甲烷化反应器的出口气体换热至220-270℃，二级耐硫甲烷化反应器内部床层温度为270-700℃，二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量≤0.1％，甲烷干基体积含量≥90％，有机硫转化率＞99.5％。
其中：
(1)本发明所述工艺，适应于含硫、CO及H2的煤制合成气原料，其中CO的干基体积含量为20-45％，最好是25-40％，进料压力为2.0-6.0MPa，最好是3.0-4.0MPa。
(2)本发明所述工艺，耐硫变换反应器出口气体中(H2-CO2)和(CO+CO2)的干基体积比为3.0±0.3，最好是3.0±0.1。
(4)本发明所述工艺，一级水分离器和二级水分离器调整水气比后出口气体温度为100-170℃，最好为120-150℃。
本发明的有益效果如下：
本发明不需要额外配氢，工艺气中的冷凝水能够回收再用，分步甲烷化和变换反应搭配可使煤制合成气中H2及含碳气体得到充分的利用，并副产高附加值的中高压蒸汽，综合能耗及操作费用大大降低，同时本发明工艺气中有机硫、氢氰酸及焦油的转化率达到99.5％以上，解决了目前煤制合成气制备替代天然气中工艺配氢量大、有效气体浪费和反应深度浅及有机硫、氢氰酸、焦油类杂质化合物不易处理的难题，具有较好的经济和环保效益。
附图说明
图1是本发明的工艺流程图。
图中：1、煤制合成气；2、一级水分离器；3、一级换热器；4、一级耐硫甲烷化反应器；5、一级中高压废热锅炉；6、耐硫变换反应器；7、二级中低压废热锅炉；8、二级水分离器；9、二级换热器；10、二级耐硫甲烷化反应器；11、三级中高压废热锅炉；12、替代天然气。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明做进一步描述。
实施例1
(1)某煤制天然气装置中煤制合成气的CO干基体积含量为40％，氢气干基体积含量为38％，进料压力为6.0MPa，经一级水分离器除去杂质和降温至120℃脱水，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至220℃，进入一级耐硫甲烷化反应器，床层热点温度为750℃，一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为38％，甲烷的干基体积含量20％，有机硫转化率为99.1％。
(2)从一级耐硫甲烷化反应器中出来的气体先经过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，再与已除去杂质和降温至120℃的煤制合成气进行换热，调整温度至250℃后，再与一级水分离器和二级水分离器回收利用的冷水混合，调节耐硫变换反应所需的水气比例，混合后进入耐硫变换反应器进行变换反应，床层热点温度为450℃，耐硫变换反应器出口气体中CO的干基体积含量为1.0％，(H2-CO2)/(CO+CO2)的干基体积比为2.9，甲烷的干基体积含量为15％，有机硫转化率为99.5％。
(3)从耐硫变换反应器中出来的气体经二级中低压废热锅炉降温换热和二级水分离器调整水气比后，工艺气温度至110℃，再通过二级换热器与经三级中高压废热锅炉降温换热后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体换热，使工艺气温度上升至230℃，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应，床层热点温度为700℃，二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.08％，甲烷的干基体积含量为91％，有机硫转化率为99.7％。
实施例2
(1)某煤制天然气装置中煤制合成气的CO干基体积含量为29％，氢气干基体积含量为48％，进料压力为3.8MPa，经一级水分离器除去杂质和降温至150℃脱水，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至260℃，进入一级耐硫甲烷化反应器，床层热点温度为760℃，一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为22％，甲烷的干基体积含量34％，有机硫转化率为99.3％。
(2)从一级耐硫甲烷化反应器中出来的气体先经过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，再与已除去杂质和降温至150℃的煤制合成气进行换热，调整温度至270℃后，再与一级水分离器和二级水分离器回收利用的冷水混合，调节耐硫变换反应所需的水气比例，混合后进入耐硫变换反应器进行变换反应，床层热点温度为420℃，耐硫变换反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.8％，(H2-CO2)/(CO+CO2)的体积比为3.1，甲烷的干基体积含量为28％，有机硫转化率为99.5％。
(3)从耐硫变换反应器中出来的气体经二级中低压废热锅炉降温换热和二级水分离器调整水气比后，工艺气温度至120℃，再通过二级换热器与经三级中高压废热锅炉降温换热后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体换热，使工艺气温度上升至230℃，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应，床层热点温度为680℃，二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.06％，甲烷的干基体积含量为90％，有机硫转化率为99.6％。
实施例3
(1)某煤制天然气装置中煤制合成气的CO干基体积含量为45％，氢气干基体积含量为36％，进料压力为4.0MPa，经一级水分离器除去杂质和降温至100℃脱水，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至240℃，进入一级耐硫甲烷化反应器，床层热点温度为740℃，一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为40％，甲烷的干基体积含量24％，有机硫转化率为99.2％。
(2)从一级耐硫甲烷化反应器中出来的气体先经过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，再与已除去杂质和降温至100℃的煤制合成气进行换热，调整温度至280℃后，再与一级水分离器和二级水分离器回收利用的冷水和外部配入的少量冷水混合，调节耐硫变换反应所需的水气比例，混合后进入耐硫变换反应器进行耐硫变换反应，床层热点温度为480℃，耐硫变换反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.6％，(H2-CO2)/(CO+CO2)的干基体积比为3.3，甲烷的干基体积含量为17％，有机硫转化率为99.8％。
(3)从耐硫变换反应器中出来的气体经二级中低压废热锅炉降温换热和二级水分离器调整水气比后，工艺气温度至170℃，再通过二级换热器与经三级中高压废热锅炉降温换热后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体进行换热，使工艺气温度上升至230℃，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应，床层热点温度为700℃，二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.04％，甲烷的干基体积含量为92％，有机硫转化率为99.8％。
实施例4
(1)某煤制天然气装置中煤制合成气的CO干基体积含量为32％，氢气干基体积含量46％，进料压力为3.0MPa，经一级水分离器除去杂质和降温至130℃脱水，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至260℃，进入一级耐硫甲烷化反应器，床层热点温度为760℃，一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为27％，甲烷的干基体积含量23％，有机硫转化率为99.4％。
(2)从一级耐硫甲烷化反应器中出来的气体先经过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，再与已除去杂质和降温至130℃的煤制合成气进行换热，调整温度至240℃后，再与一级水分离器和二级水分离器回收利用的冷水混合，调节耐硫变换反应所需的水气比例，混合后进入耐硫变换反应器进行耐硫变换反应，床层热点温度为460℃，耐硫变换反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.7％，(H2-CO2)/(CO+CO2)的干基体积比为3.0，甲烷的干基体积含量为18％，有机硫转化率为99.6％。
(3)从耐硫变换反应器中出来的气体经二级中低压废热锅炉降温换热和二级水分离器调整水气比后，工艺气温度至150℃，再通过二级换热器与经三级废热锅炉降温换热后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体进行换热，使工艺气温度上升至260℃，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应，床层热点温度为680℃，二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量为0.06％，甲烷的干基体积含量为91％，有机硫转化率为99.7％。
Claims (10)
1.一种煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：包括至少两级耐硫甲烷化反应和至少一级耐硫变换反应，工艺过程是煤制合成气先进行一级耐硫甲烷化反应，再进行耐硫变换反应，最后进行二级耐硫甲烷化反应，得到替代天然气。
2.根据权利要求1所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：包括以下步骤：
(1)一级耐硫甲烷化反应：
煤制合成气经一级水分离器除去杂质和降温后，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热后，进入一级耐硫甲烷化反应器进行一级耐硫甲烷化反应；
(2)耐硫变换反应：
一级耐硫甲烷化反应器出口气体经一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，与除去杂质和降温后的煤制合成气进行换热后，进入耐硫变换反应器进行耐硫变换反应；
(3)二级耐硫甲烷化反应：
耐硫变换反应器出口气体经二级中低压废热锅炉降温换热、二级水分离器继续降温后，再经二级换热器与通过三级中高压废热锅炉副产蒸汽后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体进行换热后，进入二级耐硫甲烷化反应器进行二级耐硫甲烷化反应，二级耐硫甲烷化反应器出口气体经三级中高压废热锅炉降温后，再经二级换热器与通过二级中低压废热锅炉和二级水分离器降温换热后的耐硫变换反应器出口气体进行换热，最终得到替代天然气。
3.根据权利要求1所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：煤制合成气中CO的干基体积含量为20-45％，进料压力为2.0-6.0MPa。
4.根据权利要求2所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(1)中煤制合成气经一级水分离器调整水气比后出口气体温度为100-170℃，再经一级换热器与通过一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后的一级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至200-260℃，一级耐硫甲烷化反应器内部床层温度为260-760℃。
5.根据权利要求2或4所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(1)中一级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量≤40％，甲烷的干基体积含量≥20％，有机硫转化率＞99.0％。
6.根据权利要求2所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(2)中一级耐硫甲烷化反应器出口气体经一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，与除去杂质和降温后的煤制合成气换热至230-280℃进入耐硫变换反应器，在钴钼系变换催化剂上进行耐硫变换反应，耐硫变换反应器内部床层温度为280-480℃。
7.根据权利要求2或6所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(2)中耐硫变换反应器出口气体中(H2-CO2)和(CO+CO2)的干基体积比为3.0±0.3，CO的干基体积含量≤1.0％，甲烷的干基体积含量≥14％，有机硫转化率＞99.5％。
8.根据权利要求2或6所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(2)中一级耐硫甲烷化反应器出口气体经一级中高压废热锅炉副产中高压蒸汽后，与除去杂质和降温后的煤制合成气进行换热，再与一级水分离器、二级水分离器回收利用的冷水混合，一起进入耐硫变换反应器进行耐硫变换反应。
9.根据权利要求2所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(3)中耐硫变换反应器出口气体经二级中低压废热锅炉降温换热，又经二级水分离器调整水气比后温度变为100-170℃，再通过二级换热器与经三级中高压废热锅炉降温后的二级耐硫甲烷化反应器出口气体换热至220-270℃，二级耐硫甲烷化反应器内部床层温度为270-700℃。
10.根据权利要求2所述的煤制合成气制备替代天然气的工艺，其特征在于：步骤(3)中二级耐硫甲烷化反应器出口气体中CO的干基体积含量≤0.1％，甲烷的干基体积含量≥90％，有机硫转化率＞99.5％。
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