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WO2022030336A1 - 複合材料及び成形体の製造方法 - Google Patents

複合材料及び成形体の製造方法 Download PDF

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WO2022030336A1
WO2022030336A1 PCT/JP2021/027983 JP2021027983W WO2022030336A1 WO 2022030336 A1 WO2022030336 A1 WO 2022030336A1 JP 2021027983 W JP2021027983 W JP 2021027983W WO 2022030336 A1 WO2022030336 A1 WO 2022030336A1
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WO
WIPO (PCT)
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bundle
composite material
reinforcing fiber
bundle width
fiber
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2021/027983
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English (en)
French (fr)
Inventor
秀平 鈴木
穂高 横溝
哲也 米田
卓巳 加藤
裕紀 西園寺
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Teijin Ltd
Original Assignee
Teijin Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Teijin Ltd filed Critical Teijin Ltd
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Priority to CN202180057154.2A priority patent/CN116034004B/zh
Priority to JP2022541474A priority patent/JP7419541B2/ja
Publication of WO2022030336A1 publication Critical patent/WO2022030336A1/ja
Priority to US18/163,599 priority patent/US20230182406A1/en
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Ceased legal-status Critical Current

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    • B29C70/00—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/06—Fibrous reinforcements only
    • B29C70/10—Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres
    • B29C70/12—Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres using fibres of short length, e.g. in the form of a mat
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/28—Shaping operations therefor
    • B29C70/40—Shaping or impregnating by compression not applied
    • B29C70/42—Shaping or impregnating by compression not applied for producing articles of definite length, i.e. discrete articles
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2101/00—Use of unspecified macromolecular compounds as moulding material
    • B29K2101/12—Thermoplastic materials
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2105/00—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
    • B29K2105/06—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts
    • B29K2105/12—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts of short lengths, e.g. chopped filaments, staple fibres or bristles
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2307/00—Use of elements other than metals as reinforcement
    • B29K2307/04—Carbon

Definitions

  • the present invention relates to a composite material containing discontinuous fibers and a matrix resin, and a method for producing a molded product using the composite material, wherein the bundle distribution of reinforcing fibers is adjusted to a target distribution.
  • Patent Document 1 describes two types of reinforcing fibers having different lengths and a composite material using a thermoplastic resin.
  • Patent Document 2 the appearance of the molded product after molding is improved by suppressing uneven shaping and uneven mechanical properties during molding at a small pitch.
  • Patent Document 3 provides a molded body having both mechanical properties and moldability by not bending discontinuous fine bundle-shaped carbon fibers.
  • Patent Document 4 describes a random mat containing reinforcing fibers having an average fiber length of 3 to 100 mm and a thermoplastic resin, and having an average fiber width dispersion ratio (Ww / Wn) of 1.00 or more and 2.00 or less. ..
  • the fiber bundle width is too large (for example, width 15 mm).
  • the width of the fiber bundle is too large, not only the aspect ratio of the fiber bundle is too small to fully exert the strength of the fiber bundle, but also the sea of resin called the resin pocket is too wide. Destruction occurs starting from the resin.
  • the fiber bundle widths described in Patent Document 1 are all the same length, there is no distribution in the fiber bundle widths, and resin pockets are likely to occur between the fiber bundles.
  • the random mat described in Patent Document 4 describes that the average fiber width dispersion ratio (Ww / Wn) is 1.00 or more and 2.00 or less, which means that the fiber distribution has a uniform peak. No matter which place is sampled, there is no viewpoint that the distribution is the same.
  • an object of the present invention is to provide a composite material having both higher mechanical properties and moldability, and further improved shapeability at the time of molding.
  • the present invention provides the following means.
  • Reinforcing fiber A is a discontinuous fiber having a fiber length of 5 mm or more.
  • the reinforcing fiber A includes a reinforcing fiber A1 having a fiber width of less than 0.3 mm and a reinforcing fiber bundle A2 having a bundle width of 0.3 mm or more and 3.0 mm or less.
  • the reinforcing fiber bundle A2 is divided into a plurality of predetermined bundle width zones (total number of bundle width zones n ⁇ 3) and the volume ratio of the reinforcing fiber bundle A2 in each bundle width zone is Vfi A2 , it is at least the minimum.
  • the composite material according to any one of 1 to 6 above which comprises a reinforcing fiber B having a fiber length of less than 5 mm. 8.
  • a method for producing a molded product wherein the composite material according to any one of 1 to 7 is cold-pressed to produce a molded product.
  • each bundle width zone is as follows.
  • the reinforcing fibers contained in the composite material designed as in the present invention have a uniform bundle width, the drape property when the composite material is heated is stable. Further, especially when a thermoplastic matrix resin is used as the resin, the preformability when the composite material is placed on the molding die is stabilized. Further, since the heating time when the composite material is heated can be shortened, it is possible to suppress a decrease in the molecular weight of the molded product. Further, when the composite material is manufactured, the impregnation of the matrix resin into the reinforcing fibers can be made uniform and the impregnation time can be shortened.
  • Samples are taken from a location with an air volume of 80 L / min.
  • B Samples are taken from a place with an air volume of 120 L / min.
  • C Samples are taken from a place with an air volume of 160 L / min. Fiber bundle distribution with non-uniform fiber bundle distribution.
  • A) Samples are taken from a location with an air volume of 80 L / min.
  • B Samples are taken from a place with an air volume of 120 L / min.
  • Samples are taken from a place with an air volume of 160 L / min.
  • the schematic diagram which presses against the lower support roller and separates the fiber Schematic diagram of splitting reinforced fiber bundles by the share blade method. Schematic diagram of splitting a reinforced fiber bundle by a gang method. Schematic diagram depicting a slit device. Schematic diagram in which the reinforcing fiber bundle is slit by inserting and removing the blade. Schematic diagram depicting a composite material that is heated and hangs down by its own weight. A schematic diagram depicting a state of manufacturing a molded body having holes at the same time as molding. A schematic diagram depicting a state of manufacturing a molded body having two holes at the same time as molding. A fiber bundle distribution in which the fiber bundle distribution is partially omitted. (A) Analysis result of the composite material obtained in Example 5. (B) Analysis result of the composite material obtained in Example 6.
  • the reinforcing fiber used in the present invention is not particularly limited, but is preferably one or more reinforcing fibers selected from the group consisting of carbon fiber, glass fiber, aramid fiber, boron fiber, and genbuiwa fiber.
  • the reinforcing fiber of the present invention is preferably carbon fiber.
  • carbon fibers polyacrylonitrile (PAN) -based carbon fibers, petroleum / coal pitch-based carbon fibers, rayon-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, lignin-based carbon fibers, phenol-based carbon fibers, and the like are generally known.
  • PAN polyacrylonitrile
  • any of these carbon fibers can be suitably used.
  • the fiber diameter of the carbon fiber single yarn used in the present invention may be appropriately determined according to the type of carbon fiber, and is not particularly limited. ..
  • the average fiber diameter is usually preferably in the range of 3 ⁇ m to 50 ⁇ m, more preferably in the range of 4 ⁇ m to 12 ⁇ m, and even more preferably in the range of 5 ⁇ m to 8 ⁇ m.
  • the carbon fiber is in the form of a fiber bundle, it refers to the diameter of the carbon fiber (single yarn) constituting the fiber bundle, not the diameter of the fiber bundle.
  • the average fiber diameter of carbon fibers can be measured, for example, by the method described in JIS R-7607: 2000.
  • the reinforcing fiber used in the present invention may have a sizing agent attached to the surface thereof.
  • the type of the sizing agent can be appropriately selected according to the type of the reinforcing fiber and the matrix resin, and is not particularly limited.
  • the reinforcing fiber A is a discontinuous fiber having a fiber length of 5 mm or more.
  • the weight average fiber length of the reinforcing fiber A used in the present invention is not particularly limited, but it is preferable that the weight average fiber length is 5 mm or more and 100 mm or less.
  • the weight average fiber length of the reinforcing fiber A is more preferably 5 mm or more and 80 mm or less, and further preferably 10 mm or more and 60 mm or less.
  • the weight average fiber length of the reinforcing fiber A is 100 mm or less, the fluidity of the composite material is improved, and it is easy to obtain a desired molded body shape during press molding.
  • the weight average fiber length is 5 mm or more, the mechanical strength of the composite material tends to be improved.
  • reinforcing fibers A having different fiber lengths may be used in combination.
  • the reinforcing fibers used in the present invention may have a single peak in the weight average fiber length, or may have a plurality of peaks.
  • the average fiber length of the reinforcing fiber A can be calculated based on the following formula (1), for example, by measuring the fiber length of 100 fibers randomly extracted from a composite material to a unit of 1 mm using a nogisu or the like. can.
  • the average fiber length is measured by the weight average fiber length (Lw).
  • Ln ⁇ Li / j ... Equation (1)
  • Lw ( ⁇ Li 2 ) / ( ⁇ Li) ...
  • Equation (2) When the fiber length is constant, the number average fiber length and the weight average fiber length have the same value. Extraction of the reinforcing fiber from the composite material can be performed, for example, by subjecting the composite material to heat treatment at about 500 ° C. for about 1 hour and removing the resin in the furnace.
  • Vf total the volume ratio of the reinforcing fiber contained in the composite material (hereinafter, may be referred to as "Vf total " in the present specification) defined by the following formula (3) is not particularly limited, but the reinforcing fiber.
  • the volume ratio (Vf total ) is preferably 10 to 60 Vol%, more preferably 20 to 50 Vol%, and even more preferably 25 to 45 Vol%.
  • Reinforcing fiber volume ratio (Vf total ) 100 ⁇ Reinforcing fiber volume / (Reinforcing fiber volume + Matrix resin volume) ...
  • Equation (3) When the reinforcing fiber volume ratio (Vf total ) in the composite material is 10 Vol% or more, the desired mechanical properties can be easily obtained. On the other hand, when the volume ratio (Vf total ) of the reinforced fiber in the composite material does not exceed 60 Vol%, the fluidity when used for press molding or the like is good, and a desired molded body shape can be easily obtained.
  • the total reinforcing fiber volume ratio (Vf total ) contained in the composite material (or molded body) is the reinforcing fiber A (reinforcing fiber A1, reinforcing fiber bundle A2, reinforcing fiber bundle A3) or the reinforcing fiber B, which are reinforcing fibers. It is the total value of the volume ratios such as, and is the volume ratio of the total amount of reinforcing fibers contained in the composite material.
  • the volume ratios of the reinforcing fiber A1 and the reinforcing fiber bundle A2 (the entire reinforcing fiber A2 including the bundle width zones) and the reinforcing fiber bundle A3 contained in the composite material are the formulas (3-1) and the formula (3-1), respectively. 3-2), defined by equation (3-3).
  • the volume of reinforcing fibers in the denominator means the volume of all reinforcing fibers contained in the composite material.
  • the reinforcing fiber A includes the reinforcing fiber A1 having a bundle width of less than 0.3 mm. Since the reinforcing fiber A1 has a fiber width of less than 0.3 mm, it is a reinforcing fiber having a large aspect ratio. When the reinforcing fiber A1 is contained, the mechanical properties are improved, and when the composite material is melted, the composite material is easily stretched, so that it is easy to preform to the molding die. Therefore, it is preferable to contain the reinforcing fiber A1 in a small amount.
  • the fiber volume ratio (Vf A1 ) of the reinforcing fiber A1 is preferably more than 0 Vol% and 50 Vol% or less, preferably 1 Vol% or more and 30 Vol% or less, more preferably 1 Vol% or more and 20 Vol%, still more preferably 1 Vol. % Or more and 15 Vol%.
  • the composite material it is preferable to divide the composite material at a pitch of 100 mm ⁇ 100 mm, collect 10 samples, measure each Vf A1 , and calculate the coefficient of variation.
  • 10 composite materials or molded bodies may be prepared, one sample may be collected from each of the 10 molded bodies, and the coefficient of variation of the 10 samples (10 pieces) may be calculated.
  • the size of the composite material or the molded body is 1000 mm ⁇ 100 mm, it is defined by the coefficient of variation measured by dividing it into 10 samples (10 places).
  • the coefficient of variation CV A1 of the preferred Vf A1 is 30% or less, more preferably 25% or less, still more preferably 20% or less, and even more preferably 15% or less.
  • the reinforcing fiber A of the present invention includes a reinforcing fiber bundle A2 having a bundle width of 0.3 mm or more and 3.0 mm or less. Reinforcing fibers A having a fiber bundle width of less than 0.3 mm and reinforcing fibers A having a fiber bundle width of more than 3.0 mm are reinforcing fibers A that are not the reinforcing fiber bundles A2 in the present invention.
  • the reinforcing fiber bundle A2 is divided into a plurality of predetermined bundle width zones (total number of bundle width zones n ⁇ 3), and when the volume ratio of the reinforcing fiber bundle A2 in each bundle width zone is Vfi A2 , it is at least the minimum.
  • the coefficient of variation CVi A2 of Vfi A2 is 35% or less.
  • the bundle width zone refers to an area when the bundle width of 0.3 mm or more and 3.0 mm or less is divided by the fiber width so that the total number n is at least 3 or more.
  • the plurality of predetermined bundle width zones refer to, for example, each zone on the horizontal axis drawn in FIG. 1 (a).
  • Reference numeral 9 is a zone having a bundle width of 2.7 mm or more and 3.0 mm or less.
  • the total number n of the bundle width zones is in the range of 3 or more and 18 or less. That is, when the total number n of the bundle width zones is 3, the bundle width of 0.3 mm or more and 3 mm or less is divided into three bundle width zones every 0.9 mm, and the total number of bundle width zones n is 18. The bundle width of 0.3 mm or more and 3 mm or less is divided into 18 bundle width zones every 0.15 mm.
  • the distribution curve of the volume ratio to the reinforcing fiber bundle A2 can be clearly determined in each of the above-mentioned bundle width zones.
  • the total number n of the bundle width zones may be 3 or more, but in particular, when the total number n of the bundle width zones is 9, it can be divided into 9 bundle width zones, and the range of each bundle width zone. Will be clarified, and the overall gradient will be easily determined, facilitating the implementation of the present invention.
  • each bundle width zone is as follows.
  • the following bundle width zone (i 9).
  • the coefficient of variation CVi A2 of the volume ratio Vfi A2 of the reinforcing fiber bundle A2 in each bundle width zone is calculated by the formula (a).
  • Coefficient of variation CVi A2 100 ⁇ standard deviation of Vfi A2 / mean value of Vfi A2 ... Equation (a)
  • the composite material is divided into 10 samples (10 places). It is defined by the coefficient of variation measured in.
  • a fluid is passed through or tension is controlled in order to widen the bundle to a desired bundle width (for example, a uniform bundle width).
  • a desired bundle width for example, a uniform bundle width.
  • the reinforcing fibers were cut using a rotary cutter after widening, there was a problem that the reinforcing fibers were caught (adhered and could not be removed) between the cutter and the rollers.
  • the bundle distribution may show one peak, or the bundle distribution may be broad, and the shape of the bundle distribution is not particularly limited.
  • the term "uniform" here means that the distributed shape is uniform no matter where the sample is sampled.
  • the average bundle width WA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is not particularly limited, but is preferably 1.0 mm or more and 2.5 mm or less.
  • the average bundle width WA2 is an average value of those having a bundle width of 0.3 mm or more and 3.0 mm or less.
  • the lower limit of the average bundle width WA2 is more preferably 1.8 mm or more.
  • the upper limit of the average bundle width WA2 is more preferably less than 2.5 mm, further preferably less than 2.3 mm, and even more preferably 2.1 mm or less.
  • the average bundle width WA2 is less than 2.5 mm, the aspect ratio of the carbon fiber bundle becomes large, and the high strength of the carbon fiber bundle can be sufficiently exhibited in the composite material.
  • the lower limit of the average bundle width WA2 is more preferably 1.0 mm or more.
  • the impregnation property is improved without excessively densifying the aggregate of the reinforcing fibers.
  • formula (z) it is more preferable to satisfy at least one of the following formulas (z2), formula (z3), formula (z4), formula (z5), formula (z6) and formula (z7). It is more preferable to satisfy the following formula (z2) and the following formula (z3), further preferably to satisfy the following formula (z4) and the following formula (z5), and most preferably to satisfy the following formula (z6) and the following formula (z7). preferable.
  • the present invention is a method for producing a reinforcing fiber deposit which is a raw material for the following composite materials.
  • the average thickness TA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is preferably less than 100 ⁇ m, more preferably less than 80 ⁇ m, still more preferably less than 70 ⁇ m, and even more preferably less than 60 ⁇ m.
  • the average thickness TA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is less than 100 ⁇ m, the time required for impregnating the reinforcing fiber bundle with the matrix resin is shortened, so that the impregnation proceeds efficiently.
  • the lower limit of the average thickness TA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is preferably 20 ⁇ m or more. When the average thickness TA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is 20 ⁇ m or more, the rigidity of the reinforcing fiber bundle A2 can be sufficiently ensured.
  • the lower limit of the average thickness TA2 of the reinforcing fiber bundle A2 is more preferably 30 ⁇ m or more, further preferably 40 ⁇ m or more.
  • the fiber volume ratio (Vf A2 (overall) ) of the reinforcing fiber bundle A2 is preferably 10 Vol% or more and 90 Vol% or less, more preferably 15 Vol% or more and 70 Vol%, and further preferably 15% Vol% or more and 50 Vol%. Yes, and particularly preferably 15 Vol% or more and 30 Vol%.
  • the reinforcing fiber bundle A3 As the reinforcing fiber A other than the reinforcing fiber bundle A2 and the reinforcing fiber A1, the reinforcing fiber bundle A3 having a bundle width of more than 3.0 mm may be included.
  • the fiber volume ratio (Vf A3 ) of the reinforcing fiber bundle A3 is preferably 15 Vol% or less. Although there is little problem even if the reinforcing fiber bundle A3 is mixed with the reinforcing fiber A at 10 Vol% or less, it is more preferably 5 Vol% or less, and further preferably 3 Vol% or less.
  • an undivided fiber-treated section exists at the time of splitting the reinforcing fiber bundle, and the undivided fiber-treated section ( It contains a huge fiber bundle called a bond bundle aggregate due to the undivided portion). Therefore, the bound bundle aggregate itself causes a defect.
  • the thermoplastic matrix in the impregnation step, the reinforcing fibers and the thermoplastic matrix resin move excessively in the in-plane direction in the composite material, and the reinforcing fiber volume ratio and the uniformity of the fiber orientation of the composite material are uniform. Will cause unevenness.
  • the reinforcing fiber bundle can be taken out with tweezers to recognize the "fiber bundle". Then, regardless of the position pinched by the tweezers, the fiber bundles that are stuck together as a bundle are taken out as a bundle when they are taken out, so that the fiber bundle can be clearly defined.
  • the fiber sample is viewed not only from the direction of its longitudinal side surface, but also from various directions and angles. It is possible to objectively and uniquely determine which fiber bundle functions as a group by checking where the fibers are grouped together and how the fibers are deposited. can. For example, when the fibers are overlapped with each other, it can be determined that the fibers are two fiber bundles if the fibers facing different directions of the constituent units are not entangled with each other at the intersecting portion.
  • each reinforcing fiber bundle are the x-axis in the longitudinal direction of each reinforcing fiber bundle when three straight lines (x-axis, y-axis, and z-axis) orthogonal to each other are considered.
  • the width is the longer of the maximum value y max of the length in the y-axis direction and the maximum value z max of the length in the z-axis direction orthogonal to the direction, and the shorter one is the thickness.
  • y max and z max are equal, y max can be the width and z max can be the thickness. Then, the average value of the widths of the individual reinforcing fiber bundles obtained by the above method is taken as the average bundle width of the reinforcing fiber bundles.
  • the composite material in the present invention may contain reinforcing fibers B having a fiber length of less than 5 mm.
  • the reinforcing fiber B may be a carbon fiber bundle or a single thread (monofilament).
  • the weight average fiber length LB of the reinforcing fiber B is not particularly limited, but the lower limit is preferably 0.05 mm or more, more preferably 0.1 mm or more, still more preferably 0.2 mm or more.
  • the weight average fiber length LB of the reinforcing fiber B is 0.05 mm or more, the mechanical strength is likely to be guaranteed.
  • the upper limit of the weight average fiber length LB of the reinforcing fiber B is preferably less than the thickness of the molded body after molding the composite material. Specifically, less than 5 mm is more preferable, less than 3 mm is further preferable, and less than 2 mm is even more preferable.
  • the weight average fiber length LB of the reinforcing fiber B is obtained by the formulas (1) and (2) as described above.
  • the matrix resin used in the present invention may be thermosetting or thermoplastic. It is preferably a thermoplastic matrix resin.
  • thermoplastic matrix resin means the thermoplastic resin (or thermosetting resin) contained in the composite material.
  • thermoplastic resin means a general thermoplastic resin (or thermosetting resin) before impregnating the reinforcing fibers.
  • thermoplastic matrix resin resin is a thermoplastic matrix resin
  • the type thereof is not particularly limited, and those having a desired softening point or melting point can be appropriately selected and used.
  • the thermoplastic matrix resin usually has a softening point in the range of 180 ° C. to 350 ° C., but is not limited thereto.
  • the composite material is preferably a sheet molding compound (sometimes called SMC) using reinforcing fibers. Due to its high formability, the sheet molding compound can be easily molded even if it has a complicated shape. The sheet molding compound has higher fluidity and formability than continuous fibers, and ribs and bosses can be easily formed.
  • SMC sheet molding compound
  • various fibrous or non-fibrous fillers of organic fibers or inorganic fibers include flame retardants, UV resistant agents, stabilizers, mold release agents, etc. It may contain additives such as pigments, softeners, plasticizers and surfactants.
  • the composite material in the present invention is preferably made into a sheet from a composite composition containing a resin and reinforcing fibers.
  • sheet-like means that, of the three dimensions indicating the size of the composite material (for example, length, width, and thickness), the smallest dimension is the thickness and the largest dimension is the length. It means a flat shape such that the length is 10 times or more the thickness.
  • the composite composition refers to a state before the reinforcing fibers are impregnated with the resin.
  • the carbon fibers in the composite composition may be provided with a sizing agent (or a binder), and these may be previously added to the reinforcing fibers in the composite composition instead of the matrix resin.
  • the method for producing the composite composition various methods can be used depending on the form of the resin and the reinforcing fiber.
  • the method for producing the composite composition is not limited to the method described below.
  • Process 1 Widen the (continuous) reinforcing fiber bundle unwound from the creel, Process 2. A form-fixing agent is applied to the widened reinforcing fiber bundle to form a fixed reinforcing fiber bundle.
  • Process 3. Split the fixed reinforcing fiber bundle and Process 4. Preferably, the separated fixed reinforcing fiber bundles are lined up without gaps and cut to a fixed length.
  • Process 5. The separated fixed reinforcing fiber bundle is impregnated with resin, Composite materials can be created.
  • the fixed reinforcing fiber bundle is not referred to as a composite material.
  • the composite material in the present specification is obtained by impregnating a fixed-reinforcing fiber bundle with a thermoplastic (or thermosetting) matrix resin separately from a shape-fixing agent.
  • widening means widening the width of the reinforcing fiber bundle (the thickness of the reinforcing fiber bundle becomes thin).
  • Form-fixing agent for reinforcing fiber bundle 2.1 Type of form-fixing agent
  • the step of applying the form-fixing agent is not particularly limited as long as it is in the manufacturing process, but is preferably applied after the reinforcing fiber bundle is widened. It is more preferable that the application is applied, and it is more preferable that the application is applied.
  • the type of the morphological fixative is not particularly limited as long as it can fix the reinforcing fiber bundle, but is preferably a solid at room temperature, more preferably a resin, and further preferably a thermoplastic resin.
  • a form fixative compatible with the thermoplastic matrix resin is most preferable.
  • the form fixative may be of only one type or of two or more types.
  • the softening point is not limited, but the lower limit of the softening point is preferably 60 ° C. or higher, more preferably 70 ° C. or higher, still more preferably 80 ° C. or higher.
  • the softening point of the form-fixing agent is preferable because it is solid at room temperature and has excellent handleability even in a high-temperature usage environment in summer.
  • the upper limit value is 250 ° C. or lower, more preferably 180 ° C.
  • the softening point of the morphofixing agent By setting the softening point of the morphofixing agent to 250 ° C or lower, it can be sufficiently heated with a simple heating device, and it is easy to cool and solidify, so that the time required to immobilize the reinforcing fiber bundle is short. It is preferable.
  • Plasticizer to be added to the form fixative A plasticizer may be added to the form fixative. By lowering the apparent Tg of the thermoplastic resin used as the form fixative, it is easy to impregnate the reinforcing fiber bundle.
  • the form-fixing agent may be applied in one step, or the form-fixing agent may be applied from the upper surface and the lower surface of the reinforcing fiber.
  • the form fixative may be applied in two stages. In the case of two-step coating, it is preferable that the first step is melt coating (hot melt coating) and the second step is to apply a form fixative dispersed in a solvent. From the viewpoint of simplifying the process of manufacturing the composite material, it is more preferable to apply a form fixative having a high penetration rate into the reinforcing fiber bundle in one step.
  • electrostatic coating may be used. However, when electrostatic coating is used, it is necessary to use a powder form fixative, and depending on the usage conditions such as grain shape, static electricity may accumulate and cause a dust explosion. From the viewpoint of ensuring safety, solution or melt coating is preferable.
  • the shape-fixing agent may be dispersed in a solvent and discharged from a spray gun to adhere to the reinforcing fiber bundle.
  • the form-fixing agent dispersed in the solvent is discharged from the spray gun, it is preferable to spray it wider than the fiber bundle width in the range of 1 mm or more and 2 mm or less in addition to the widening width of the reinforcing fiber bundle to be sprayed.
  • the concentration of the form fixative to be dispersed in the solvent at the time of adhesion is preferably 5 wt% or less, more preferably 3 wt% or less with respect to the solvent.
  • the discharge pressure of the spray used at that time is preferably 1 MPa or less, more preferably 0.5 MPa or less, still more preferably 0.3 MPa or less in consideration of the degree of scattering of the form fixative.
  • the fiber-dividing device for splitting the above-mentioned fixed reinforcing fiber bundle is not particularly limited, but the following fiber-dividing device is used.
  • FIG. 4 shows a schematic diagram in which the reinforcing fiber bundle (401) is pressed against the roller and separated by the blade (402).
  • the fiber is separated by pressing it against a high-hardness brayer roller (403, rubber roller) that has undergone heat treatment such as quenching. In this case, it is necessary to adjust so that the rubber roll is not scratched and the reinforcing fiber bundle is not pinched.
  • FIG. 5 shows a schematic diagram in which the reinforcing fiber bundle is split by the shear blade method.
  • a sharp cutting edge (504) having a clearance angle is provided on the upper rotary blade (501) and pressed against the side surface of the tip (505) of the lower rotary blade (502) to assemble and cut. In this case, high-precision clearance management is required over time.
  • FIG. 6 shows a schematic diagram of splitting the reinforcing fiber bundle by the gang method.
  • the upper blade (604) provided in the upper rotary blade (601), which is a rotary round blade, and the lower blade (605) provided in the lower rotary blade are overlapped with each other so as to form a minute gap.
  • the blades are combined in a combined configuration, the reinforcing fiber bundle is sandwiched between the overlapping parts, and the fibers are separated by the shearing force of the overlapping part of the upper blade and the lower blade.
  • highly accurate clearance management is required over time.
  • FIG. 7 The fiber splitting device is drawn in FIG. 7.
  • the reinforcing fiber bundle (701) is inserted into a fiber-splitting device (703) with a blade to obtain a split-strength fiber bundle (702).
  • the slit will be displaced, but by inserting and removing it with the blade (801), it becomes easier to correct the slit width when the slit is displaced.
  • the rotation speeds of the blade (801) and the rotary blade (803) are fixed.
  • the rotation speed of the blade (801) is preferably more than 1.1 with respect to the speed of 1.0 of the reinforcing fiber. More specifically, when the peripheral speed of rotation of the blade (801) and the rotary blade (803) is V (m / min) and the transport speed of the reinforcing fiber bundle is W (m / min), 1.0 ⁇ V. / W is preferable, 1.0 ⁇ V / W ⁇ 1.5 is more preferable, 1.1 ⁇ V / W ⁇ 1.3 is further preferable, and 1.1 ⁇ V / W ⁇ 1.2 is even more preferable. ..
  • thermoplastic matrix resin may be impregnated in advance into a widened carbon fiber bundle and then cut to form a composite material.
  • a plurality of carbon fiber strands are arranged in parallel, and a known widening device (for example, widening using an air flow, widening through a plurality of bars made of metal or ceramic, widening using ultrasonic waves, etc.) ) Is used to make the strands the desired thickness, the carbon fibers are aligned, and the carbon fibers are integrated with the desired amount of the thermoplastic matrix resin (hereinafter referred to as UD prepreg). Then, the UD prepreg is passed through a gang-type slitter and slit.
  • a known widening device for example, widening using an air flow, widening through a plurality of bars made of metal or ceramic, widening using ultrasonic waves, etc.
  • the slitter is designed to include the reinforcing fiber A1 having a fiber width of less than 0.3 mm and the reinforcing fiber bundle A2 having a bundle width of 0.3 mm or more and 3.0 mm or less. Further, a slit area is provided in the slitter so that the reinforcing fiber bundle A2 has a plurality of bundle width zones (total number of bundle width zones n ⁇ 3) and each fiber bundle exists.
  • the obtained chopped strand prepreg may be uniformly deposited and laminated so that the fiber orientation is random.
  • the composite material of the present invention is formed by heating and pressurizing the laminated chopped strand prepreg to melt the thermoplastic matrix resin existing in the chopped strand prepreg and integrating it with a plurality of other chopped strand prepregs. Is obtained. Further, the method of applying the thermoplastic resin is not particularly limited.
  • a method of impregnating a strand of a reinforcing fiber with a directly melted thermoplastic resin a method of melting a film-shaped thermoplastic resin and impregnating a strand of a reinforcing fiber, a method of melting a powdery thermoplastic resin and reinforcing a fiber.
  • a method of impregnating the strands of is not particularly limited, but a cutter such as a pelletizer, a guillotine method, or a Kodak method can be used.
  • the prepreg obtained by cutting is naturally dropped directly from a high position, and a belt conveyor such as a steel belt is used. Possible methods include depositing on top, blowing air into the fall path, or attaching a baffle plate.
  • a method of accumulating the cut prepreg in a container, attaching a transport device to the lower surface of the container, and dispersing the cut prepreg in a mold or the like for sheet manufacturing can be mentioned.
  • a widening monitoring device may be provided to provide feedback so that the reinforcing fibers can be widened to an appropriate width.
  • a laser displacement meter or X-ray can also be used to measure the basis weight of the reinforcing fibers.
  • a fluff suction device or the like may be used.
  • the composite material is a material for producing a molded body, and the composite material is preferably press-molded (also referred to as compression molding) to form a molded body. Therefore, the composite material in the present invention preferably has a flat plate shape, but the molded body is shaped and has a three-dimensional shape.
  • the composite material in the present invention is preferably for producing a molded body by press molding.
  • the resin is a thermoplastic matrix resin
  • cold press molding is preferable as the press molding.
  • press molding As a preferable molding method for manufacturing a molded product using a composite material, press molding is used, and molding methods such as hot press molding and cold press molding can be used.
  • the matrix resin is a thermoplastic matrix resin
  • press molding using a cold press is particularly preferable.
  • a composite material heated to a first predetermined temperature is put into a molding die set to a second predetermined temperature, and then pressurized and cooled.
  • the cold press method includes at least the following steps A2) to A1).
  • Step A2) A step of heating the composite material to a melting point or higher and a decomposition temperature or lower when the thermoplastic matrix resin is crystalline, and a glass transition temperature or higher and a decomposition temperature or lower when the thermoplastic matrix resin is amorphous.
  • Step A1) The composite material heated in the above step A2) is placed in a mold whose temperature is controlled to be below the melting point when the thermoplastic matrix resin is crystalline and below the glass transition temperature when it is amorphous. , Pressurizing process. By performing these steps, the molding of the composite material can be completed.
  • step A1 is a step of applying pressure to the composite material to obtain a molded product having a desired shape.
  • the molding pressure at this time is not particularly limited, but is less than 20 MPa with respect to the projected area of the mold cavity. It is preferably 10 MPa or less, and more preferably 10 MPa or less.
  • various steps may be inserted between the above steps at the time of press molding, and for example, vacuum press molding in which the press molding is performed while creating a vacuum may be used.
  • [Springback] 1. Explanation of springback
  • the matrix resin is a thermoplastic matrix resin
  • in order to perform cold press molding using the composite material it is necessary to preheat and heat the composite material to a predetermined temperature to soften and melt the fiber.
  • Composite materials containing reinforcing fibers that are discontinuous fibers with a length of 5 mm or more are used by the springback of the reinforcing fibers when the thermoplastic matrix resin becomes plastic during preheating. It expands and the bulk density changes. When the bulk density changes during preheating, the composite material becomes porous and the surface area increases, and air flows into the composite material to promote the thermal decomposition of the thermoplastic matrix resin.
  • the springback amount is a value obtained by dividing the plate thickness of the composite material after preheating by the plate thickness of the composite material before preheating.
  • the springback amount tends to increase when the ratio of the reinforcing fiber A1 to the reinforcing fiber A increases or the fiber length becomes longer.
  • the matrix resin is a thermoplastic matrix resin
  • the springback amount which is the ratio of the thickness before preheating to the thickness after preheating, of the composite material is more than 1.0, and its coefficient of variation CVs. Is preferably less than 35%.
  • the composite material it is preferable to divide the composite material into 100 mm ⁇ 100 mm pitches, measure each CVs, and obtain the coefficient of variation CVs.
  • a planar body having a size of 1000 mm ⁇ 100 mm 10 samples ( It is defined by the coefficient of variation measured by dividing it into 10 places).
  • the size is small depending on the composite material or molded body, and even if sampling is performed at a pitch of 100 mm ⁇ 100 mm, only one sample is sampled from one composite material or molded body. It may not be possible to collect.
  • 10 composite materials or molded bodies may be prepared, one sample may be collected from each of the 10 molded bodies, and the coefficient of variation of the 10 samples (10 pieces) may be calculated. Further, when the size of the composite material or the molded body is 1000 mm ⁇ 100 mm, it is defined by the coefficient of variation measured by dividing it into 10 samples (10 places).
  • the coefficient of variation CVs is less than 35%, the stability of production is improved when the composite material is cold-pressed to produce a molded product.
  • it is advantageous when forming a deep-drawn shape, a hat shape, a call gate shape, a cylindrical shape, or the like.
  • the preferred pullback amount is more than 1.0 and less than 14.0, more preferably more than 1.0 and less than 7.0, still more preferably more than 1.0 and less than 5.0, and even more. It is preferably more than 1.0 and 3.0 or less.
  • the present invention not only the springback when observing one composite material is stable, but also the springback is stable when observing a large amount of composite materials in comparison with each other. For this reason, when a robot hand is used at the time of molding, when the composite material is preformed and placed in a molding mold having a complicated shape, the robot hand can stably grip the composite material and it is easy to release the grip. be.
  • the hole forming member for forming the hole h1 at a desired position of the molded body may be provided in at least one of a pair of male and female molding dies (that is, an upper die or a lower die), for example, FIG. 10 (b). ) Can be exemplified by a lower mold protrusion (1002).
  • the hole forming member is provided by arranging the pins in the forming die, and is sometimes called a core pin.
  • An example of a molding die for manufacturing a molded body is shown in FIG. 10 in a schematic cross-sectional view, and the molding die is an upper die and a lower die of a pair of males and females (1003, 1004) attached to a press device (not shown). It is usually configured, and in some cases both are movable in the opening / closing direction of the molding die (in the figure, the male mold is fixed and the female mold is movable).
  • molding dies have a cavity surface according to the shape of the product, and in FIG. 10, as a hole forming member for forming an opening at a predetermined position, the inside of the forming die can be moved forward and backward in the opening / closing direction of the forming die. Therefore, a hole forming member having the same cross-sectional shape as the hole h1 of the target molded body is provided corresponding to the position of the hole h1 of the target molded body.
  • the molding die provided with the hole forming member may be either male or female, but in order to facilitate the supply of the composite material in the preheated and softened state, it is provided in the molding die on the side where the composite material is placed. Is preferable. Further, depending on the case, both male and female molding dies may be provided so that the tip surfaces of the hole forming members are in contact with each other at the time of molding.
  • Both male and female molding dies (1003, 1004) are opened, and the composite material (1001) is placed on the cavity surface of the male molding dies (1003).
  • the hole h0 having a projected area larger than the projected area of the hole forming member (1002) is provided in the composite material (FIG. 10).
  • the composite material (1001) is placed on the lower mold of the molding die by inserting the hole forming member (1002) into the hole h0 ((b) in FIG. 3).
  • Placing the composite material having the holes h0 in the mold so as to correspond to the hole forming member means specifically arranging the hole forming member through the holes h0 of the composite material. After arranging the composite material in which the hole forming member 1002 is inserted into the hole h0 on the cavity surface of the lower mold 1003, the descent of the upper mold 1004 is started. When the tip surface of the hole forming member provided in the lower die and the forming surface of the upper die come into contact with each other as the upper die descends and the descent is continued, the hole forming member is provided in advance in the upper die (1004 in FIG. 10).
  • the composite material (1001) is stored in the storage portion (not shown) of the hole-forming member, and the composite material (1001) flows to produce a molded body having the holes h1. After the molding is completed, both the male and female molds are opened and the molded body is taken out to obtain a molded body having the hole h1.
  • FIG. 11 illustrates the production of a molded product when there are two holes.
  • the coordinates of the hole h0 made in the composite material and the coordinates of the end portion of the composite material are used as a reference so that the robot hand can grasp the same position each time.
  • the reference coordinates for example, the hole h0
  • the composite material can be accurately gripped by the robot hand, and the position to be installed in the molding die can be stabilized.
  • Resin-Polyamide 6 may be abbreviated as A1030 or PA6 manufactured by Unitika Ltd. After impregnating the reinforcing fibers, it becomes a thermoplastic matrix resin.
  • -Polyamide 6 film manufactured by Unitika Ltd., "Emblem ON-25", melting point 220 ° C)
  • Form Fixant-Form Fixant 1 Resin composition of PA6 and plasticizer Polyamide 6 (A1030 manufactured by Unitika Ltd.) 100 parts by mass with respect to 100 parts by mass of p-hydroxybenzoic acid 2-hexyldecyl ester (Kao Corporation) Exepearl HD-PB manufactured by the company) was prepared by mixing at a ratio of 50 parts by mass.
  • -Form fixative 2 Copolymerized polyamide Gryltex2A (resin 40%, water 60%) manufactured by Ems-Chemie Japan Co., Ltd. and microsuspension diluted 2-fold with water were prepared. The resin component (solid content) of the diluted form fixative 2 is 20%. Melting range 120-130 ° C.
  • -Form fixing agent 3 Copolymerized nylon "VESTAMELT” (registered trademark) Hylink manufactured by Daicel Evonik, thermoplastic resin, melting point 126 ° C.
  • Morphological fixative 4 Gryltex2A (resin 40%, water 60%) manufactured by Ems-Chemie Japan Co., Ltd. and microsuspension diluted 4-fold with water were prepared. The resin component (solid content) of the diluted form fixative 4 is 10%.
  • n N / [( ⁇ / ⁇ ( ⁇ )) 2 ⁇ ⁇ (N-1) / ⁇ (1- ⁇ ) ⁇ + 1] Equation (4) n: Required number of samples ⁇ ( ⁇ ): 1.96 when the reliability is 95% N: Population size ⁇ : Tolerance ⁇ : Population ratio
  • Vf total reinforcing fiber volume
  • the size N of the population is determined by (100 mm ⁇ 100 mm ⁇ thickness 2 mm ⁇ Vf total 35%) ⁇ ((Di ⁇ m / 2) 2 ⁇ ⁇ ⁇ fiber length ⁇ number of fibers of single yarn contained in the fiber bundle). Assuming that the fiber diameter Di is 7 ⁇ m, the fiber length is 20 mm, and the number of single yarns contained in the fiber bundle is 1000, N ⁇ 9100.
  • the required number of samples n is about 960.
  • the volume ratio of the reinforcing fiber A1, the reinforcing fiber bundle A2, and the reinforcing fiber bundle A3 is determined by the formulas (3-1) and (3-2) using the density of the reinforcing fibers ( ⁇ cf ). , Obtained by equation (3-3).
  • the reinforcing fiber bundles A2 and the reinforcing fiber bundles A3 were arranged on a transparent A4 size film so that the fiber bundles did not overlap, covered with a transparent film, and laminated to fix the fiber bundles.
  • the fiber bundle laminated with the transparent film was scanned in full color, JPEG format, 300 ⁇ 300 dpi, and stored in a personal computer. This work was repeated to obtain scanned images of the reinforcing fiber bundles A2 and the reinforcing fiber bundles A3 contained in the reinforcing fibers A (1200 pieces).
  • the obtained scanned image was measured for fiber length and fiber bundle width with an image analyzer Luzex AP manufactured by Nireco Corporation. By measuring by this method, the error between the measurers was eliminated.
  • a weight was placed on the composite material sample on the side placed on the wire mesh to fix the sample so that it would not fall from the surface plate. After that, the composite material sample is cooled to a temperature at which it solidifies, the sample is removed from the wire mesh, the surface on which the sample is placed on the wire mesh is used as a reference surface, and the angle of the bent portion due to its own weight (R, see FIG. 3 (a)). was measured with a protractor.
  • Coefficient of variation Ra 100 ⁇ Standard deviation of R / Mean value of R ⁇ ⁇ ⁇ Equation (d) Perfect: Coefficient of variation Ra is 3% or less Excellent: Coefficient of variation Ra is more than 3% 5% or less Good: Coefficient of variation Ra is more than 5% 10% or less Bad: Coefficient of variation Ra is more than 10%
  • Elongation ratio 100 ⁇ L (after) / L (before) Excellent: Elongation ratio is 100% or more and less than 110% Good: Elongation ratio is 110% or more and 200% or less Bad: Composite material is cut and cannot be measured.
  • the fixed carbon fiber bundle is slit and split using the slit device shown in FIG. 4, then cut into a fixed length of 20 mm using a rotary cutter, and installed directly under the rotary cutter.
  • a carbon fiber aggregate (width 200 mm x length 10 m) was obtained by spraying and fixing it on a previously prepared thermoplastic resin aggregate on a breathable support that moves continuously in one direction and has a suction mechanism at the bottom. rice field.
  • the thickness of the carbon fiber aggregate applied with a laser thickness gauge (KEYENCE inline profile measuring instrument LJ-X8900) was measured 10 times in 1 m increments in the MD direction (Machine Direction) (total length 10 m) over time. The change in thickness was investigated.
  • thermoplastic resin Nylon 6 resin A1030 (sometimes called PA6) manufactured by Unitika Ltd. is sprayed on a breathable support that moves continuously in one direction installed under the feeder using a feeder. -Fixed and prepared an aggregate of thermoplastic resin.
  • the carbon fiber "TENAX” (registered trademark) STS40-48K manufactured by Teijin Limited was used, and the carbon fiber bundle was widened by an air flow to a width of 40 mm so that the thickness of the carbon fiber bundle was 100 ⁇ m.
  • the form fixative 1 was melt-adhered from the upper surface of the carbon fiber so as to be 3 wt% with respect to the carbon fiber using a hot applicator (Suntool Co., Ltd.).
  • the morphological fixing agent 2 is added to the carbon fiber using a kiss touch roll (rotational speed: 5 rpm) so that the solid content of the morphological fixing agent 2 is 0.5 wt% with respect to the carbon fiber. It was applied from the bottom surface of. When the carbon fiber bundles were observed after drying, fixed carbon fiber bundles in which the widened state was fixed and maintained were obtained.
  • This fixed carbon fiber bundle was slit and separated by using the slit device (pressed against a rubber roll to cut) shown in FIG. After that, a 20 mm constant length cut process was performed using a rotary cutter, and the thermoplastic resin aggregate prepared in advance on a breathable support that was installed directly under the rotary cutter and had a suction mechanism at the bottom and moved continuously in one direction.
  • a carbon fiber aggregate was obtained by spraying and fixing. The carbon fiber supply amount was set so that the carbon fiber volume ratio was 35% with respect to the composite material and the average thickness of the composite material was 2.0 mm.
  • the carbon fibers were separated from the roll by the negative pressure generated in the air flow.
  • the composite composition was prepared with a width of 200 mm and 1000 m (composite material production speed was 2 m / min), and the air flow at this time was not constant and was disturbed with the passage of time.
  • the composite composition composed of the produced carbon fiber aggregate and the thermoplastic resin aggregate was heated by a continuous impregnation device, and the carbon fiber was impregnated with the thermoplastic resin and cooled.
  • Example 1 Since the widening of the carbon fiber bundle was fixed with the morphological fixative, the coefficient of variation CVi A2 of Vfi A2 became small as shown in Table 1.
  • Examples 2 to 3 A composite material was prepared in the same manner as in Example 1 except that the adhesion amounts of the form fixative 1 and the form fixative 2 were changed as shown in Table 1. The results are shown in Table 1.
  • Example 4 A composite material was prepared in the same manner as in Example 2 except that the carbon fiber was a carbon fiber "Tenax" (registered trademark) STS40-24K manufactured by Teijin Limited and the widening width was 20 mm. The results are shown in Table 1.
  • Example 5 Without using the morphological fixing agent 1, instead of the morphological fixing agent 2, the morphological fixing agent 4 was used at 0.5 wt% (solid content) with respect to the carbon fiber by using a kiss touch roll (rotation speed: 40 rpm). A composite material was prepared in the same manner as in Example 1 except that it was applied from the lower surface of the carbon fiber so as to be. When observing the prepared carbon fiber bundle, the form fixative 4 applied from the lower surface penetrated to the upper surface of the carbon fiber bundle.
  • Example 6 Example 5 except that the kiss-touch roll was applied from the lower surface of the carbon fiber so that the adhesion amount of the form fixing agent 4 was 1 wt% (solid content) with respect to the carbon fiber by setting the rotation speed to 120 rpm. A composite material was created in the same manner as in. When observing the prepared carbon fiber bundle, the form fixative 4 applied from the lower surface penetrated to the upper surface of the carbon fiber bundle. This means that unlike Comparative Example 2 described later, the morphofixing agent 4 permeates the entire carbon fiber bundle.
  • Example 1 The composite material was prepared in the same manner as in Example 1 except that the composite material was prepared without using the form fixative. The results are shown in Table 2. Similar to Example 1, when cutting the carbon fibers, the air flow was not constant and was turbulent over time. In Comparative Example 1, since the morphological fixative was not used, the coefficient of variation CVi A2 of Vfi A2 became large as shown in Table 2.
  • Example 2 A composite material was prepared in the same manner as in Example 2 except that the form fixative 1 was not used and only the form fixative 2 was used. The results are shown in Table 2. Since the rotation speed of the kiss touch roll was 20 rpm, the weight ratio wt% of the morphological fixing agent 2 to the carbon fibers was the same as in Example 6, but the morphological fixing agent 2 was unevenly distributed on the lower surface of the carbon fiber bundle. ..
  • Example 3 A composite material was prepared in the same manner as in Example 1 except that the form-fixing agent 3 was adhered to the carbon fibers by 2 wt% by electrostatic coating without using the form-fixing agents 1 and 2. The results are shown in Table 2.
  • the obtained unidirectional sheet-like material was slit to a fiber bundle width target width of 2 mm. That is, the target design of the fiber bundle width is a fixed length (constant length) of 2 mm. After that, using a guillotine type cutting machine, the fiber length is cut to a fixed length of 20 mm to create a chopped strand prepreg, which is placed on a steel belt conveyor belt with random and predetermined fiber orientation.
  • the composite material precursor was obtained by dropping and depositing.
  • the carbon fibers contained in the chopped strands have a carbon fiber length of 20 mm, a carbon fiber bundle width of 2 mm, and a carbon fiber bundle thickness of 70 ⁇ m.
  • a predetermined number of the obtained composite material precursors were laminated in a 350 mm square flat plate die and heated at 2.0 MPa for 20 minutes in a press device heated to 260 ° C. to obtain a composite material having an average thickness of 2.0 mm.
  • Got This composite material is pressed and is also a molded product. This operation was repeated 21 times to obtain 21 composite material samples.
  • the first 10 sheets were burnt off and used for fiber bundle analysis.
  • the next 10 sheets were used for the tensile test, and the last 1 sheet was used as a sample for drapeability measurement.
  • a 100 mm ⁇ 1500 mm composite material was also prepared by separately preparing the inside of a flat plate mold. The results are shown in Table 2.
  • the composite material of the present invention and the molded body obtained by molding the composite material are used for various constituent members, for example, structural members of automobiles, various electric products, frames and housings of machines, and all other parts where shock absorption is desired. Be done. Particularly preferably, it can be used as an automobile part.

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Abstract

強化繊維Ａとマトリクス樹脂とを含む、複合材料であって、　強化繊維Ａは繊維長が５ｍｍ以上の不連続繊維であり、　強化繊維Ａは束幅０．３ｍｍ未満の強化繊維Ａ１と、繊維幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の強化繊維束Ａ２とを含み、　強化繊維束Ａ２を、予め定めた複数の束幅ゾーンに区分し（束幅ゾーンの総数ｎ≧３）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、　少なくとも最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）において、 ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である複合材料、及び上記複合材料を用いた成形体の製造方法。

Description

複合材料及び成形体の製造方法
　本発明は、不連続繊維とマトリクス樹脂とを含む複合材料、及びこれを用いた成形体の製造方法であって、強化繊維の束分布を目的の分布に調整することに関する。
　近年、複合材料は、機械物性に優れており、自動車等の構造部材として注目されている。
　特許文献１では、長さの異なる２種の強化繊維と、熱可塑性樹脂を用いた複合材料が記載されている。特許文献２では、小ピッチで成形時の賦形ムラ及び機械物性ムラを抑制することで、成形後の成形体の外観を向上させている。特許文献３では、不連続な細束状の炭素繊維を屈曲させないことで、機械物性と成形性を両立する成形体を提供している。特許文献４では、平均繊維長３～１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含み、平均繊維幅分散比（Ｗｗ/Ｗｎ）が１．００以上２．００以下であるランダムマットが記載されている。
日本国特開平１０－３２３８２９号公報 国際公開第２０１６／１５２５６３号パンフレット 国際公開第２０１９／１０７２４７号パンフレット 国際公開第２０１４／０２１３１６号パンフレット
　しかしながら特許文献１に記載の複合材料は、長さが２種類の強化繊維（例えば２５ｍｍと３ｍｍ）を用いるものの、繊維束幅が大きすぎる（例えば幅１５ｍｍ）。繊維束の幅が大きすぎる強化繊維を用いた場合、繊維束のアスペクト比が小さすぎるために繊維束の強度が十分に発揮できないだけでなく、樹脂ポケットとよばれる樹脂の海が広すぎるため、樹脂を起点に破壊が起こる。また、特許文献１に記載の繊維束幅は全て同じ長さであるため、繊維束幅に分布が無く、繊維束の間に樹脂ポケットが生じやすい。
　特許文献２に記載の複合材料では、目付ムラは改善しているものの、繊維の束幅についての均一化は未だに十分でなく、複合材料の賦形性を更に高めることが求められている。
　特許文献３に記載の発明は、０．３－３．０ｍｍの束幅区間で、束幅が固定長であるため、各々の束幅を均一に存在させる概念は無い。そのため、複合材料の搬送性（マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂の場合は、加熱後の複合材料の搬送性）の向上が求められている。
　特許文献４に記載のランダムマットは、平均繊維幅分散比（Ｗｗ／Ｗｎ）が１．００以上２．００以下であることが記載されているが、これは繊維分布が均一なピークを有することを意味し、どの場所をサンプリングしても、同じ分布である観点は無い。
　そこで本発明の目的は、より高い機械物性と成形性を両立させ、更には成形時の賦形性を向上させた複合材料を提供することにある。
　上記課題を解決するために、本発明は以下の手段を提供する。
　１．強化繊維Ａとマトリクス樹脂とを含む、複合材料であって、
　強化繊維Ａは繊維長が５ｍｍ以上の不連続繊維であり、
　強化繊維Ａは繊維幅０．３ｍｍ未満の強化繊維Ａ１と、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の強化繊維束Ａ２とを含み、
　強化繊維束Ａ２を、予め定めた複数の束幅ゾーンに区分し（束幅ゾーンの総数ｎ≧３）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、少なくとも最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）において、
ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である複合材料。
ただし、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２は式（ａ）で算出したものである。
変動係数ＣＶｉＡ２＝１００×ＶｆｉＡ２の標準偏差／ＶｆｉＡ２の平均値・・・式（ａ）
２．全ての束幅ゾーン（ｉ＝１，・・・，ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である、前記１に記載の複合材料。
３．強化繊維Ａ１の体積割合をＶｆＡ１としたとき、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１が３５％以下である、前記１又は２に記載の複合材料。
ただし、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１は式（ｂ）で算出したものである。
変動係数ＣＶＡ１＝１００×ＶｆＡ１の標準偏差／ＶｆＡ１の平均値・・・式（ｂ）
４．強化繊維Ａは炭素繊維である、前記１乃至３のいずれか１項に記載の複合材料。
５．マトリクス樹脂は熱可塑性のマトリクス樹脂である、前記１乃至４のいずれか１項に記載の複合材料。
６．マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂であって、複合材料の、予熱前の厚さに対する予熱後の厚さの比であるスプリングバック量が１．０超であり、その変動係数ＣＶｓが３５％未満である、前記１乃至５のいずれか１項に記載の複合材料。
　ただし、変動係数ＣＶｓは式（ｃ）で算出したものである。
　変動係数ＣＶｓ＝１００×スプリングバック量の標準偏差／スプリングバック量の平均値・・・式（ｃ）
７．繊維長が５ｍｍ未満の強化繊維Ｂを含む、前記１乃至６のいずれか１項に記載の複合材料。
８．前記１乃至７のいずれか１項に記載の複合材料をコールドプレスして、成形体を製造する、成形体の製造方法。
９．束幅ゾーンの総数ｎが９であって、各束幅ゾーンを以下とする、前記１乃至７のいずれか１項に記載の複合材料。
　束幅ゾーン（ｉ＝１）　０．３ｍｍ≦束幅＜０．６ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝２）　０．６ｍｍ≦束幅＜０．９ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝３）　０．９ｍｍ≦束幅＜１．２ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝４）　１．２ｍｍ≦束幅＜１．５ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝５）　１．５ｍｍ≦束幅＜１．８ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝６）　１．８ｍｍ≦束幅＜２．１ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝７）　２．１ｍｍ≦束幅＜２．４ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝８）　２．４ｍｍ≦束幅＜２．７ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝９）　２．７ｍｍ≦束幅≦３．０ｍｍ
１０．各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、下記式（ｘ）、（ｙ）及び（ｚ）を満たす、前記９に記載の複合材料。
　式（ｘ）　０≦Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜１０％
　式（ｙ）　ｉ＝２～９のうち、２つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２
　式（ｚ）　Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝２～９の少なくともいずれか１つ）Ａ２
　本発明のように設計された複合材料に含まれる強化繊維は、均一な束幅を持っているため、複合材料を加熱したときのドレープ性が安定する。
　また、特に樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂を用いたとき、成形型へ複合材料を載置する際のプレ賦形性が安定化する。また、複合材料を加熱したときの加熱時間が短くできるため、成形体の分子量低下を抑制できる。
　更に、複合材料を製造する際は、強化繊維へのマトリクス樹脂の含浸を均一化し、含浸時間を短くできる。
繊維束分布を均一化させた繊維束分布。（ａ）風量８０Ｌ／ｍｉｎの箇所からサンプル採取。（ｂ）風量１２０Ｌ／ｍｉｎの場所からサンプル採取。（ｃ）風量１６０Ｌ／ｍｉｎの場所からサンプル採取。 繊維束分布が不均一な繊維束分布。（ａ）風量８０Ｌ／ｍｉｎの箇所からサンプル採取。（ｂ）風量１２０Ｌ／ｍｉｎの場所からサンプル採取。（ｃ）風量１６０Ｌ／ｍｉｎの場所からサンプル採取。 （ａ）（ｂ）（ｃ）（ｄ）複合材料を加熱して、ドレープ性を評価したときの模式図。 下受けローラーに押し付けて分繊する模式図。 シェア刃方式で強化繊維束を分繊させる模式図。 ギャング方式で強化繊維束を分繊させる模式図。 スリット装置を描いた模式図。 ブレードを抜き差しして、強化繊維束をスリットさせた模式図。 加熱して自重で垂れ下がった複合材料を描いた模式図。 成形と同時に孔を設けた成形体を製造する様子を描いた模式図。 成形と同時に孔を二つ設けた成形体を製造する様子を描いた模式図。 繊維束分布を部分的に欠落させた繊維束分布。（ａ）実施例５で得られた複合材料の分析結果。（ｂ）実施例６で得られた複合材料の分析結果。
［強化繊維］
　本発明に用いる強化繊維に特に限定は無いが、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ボロン繊維、及び玄武岩繊維からなる群より選ばれる１つ以上の強化繊維であることが好ましい。
［炭素繊維］
　本発明の強化繊維は、炭素繊維であることが好ましい。炭素繊維としては、一般的にポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、石油・石炭ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、リグニン系炭素繊維、フェノール系炭素繊維、などが知られているが、本発明においてはこれらのいずれの炭素繊維であっても好適に用いることができる。なかでも、本発明においては引張強度に優れる点でポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維を用いることが好ましい。
［炭素繊維の繊維直径］
　本発明に用いられる炭素繊維の単糸（一般的に、単糸はフィラメントと呼ぶ場合がある）の繊維直径は、炭素繊維の種類に応じて適宜決定すればよく、特に限定されるものではない。平均繊維直径は、通常、３μｍ～５０μｍの範囲内であることが好ましく、４μｍ～１２μｍの範囲内であることがより好ましく、５μｍ～８μｍの範囲内であることがさらに好ましい。炭素繊維が繊維束状である場合は、繊維束の径ではなく、繊維束を構成する炭素繊維（単糸）の直径を指す。炭素繊維の平均繊維直径は、例えば、ＪＩＳ　Ｒ－７６０７：２０００に記載された方法によって測定することができる。
［サイジング剤］
　本発明に用いられる強化繊維は、表面にサイジング剤が付着しているものであってもよい。サイジング剤が付着している強化繊維を用いる場合、当該サイジング剤の種類は、強化繊維及びマトリクス樹脂の種類に応じて適宜選択することができるものであり、特に限定されるものではない。
［強化繊維Ａ］
［強化繊維Ａの重量平均繊維長］
　強化繊維Ａは繊維長が５ｍｍ以上の不連続繊維である。本発明に用いられる強化繊維Ａの重量平均繊維長に特に限定は無いが、重量平均繊維長は５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であれば好ましい。強化繊維Ａの重量平均繊維長は、５ｍｍ以上８０ｍｍ以下であることがより好ましく、１０ｍｍ以上６０ｍｍ以下であることがさらに好ましい。強化繊維Ａの重量平均繊維長が１００ｍｍ以下の場合、複合材料の流動性が向上し、プレス成形する際に、所望の成形体形状を得やすい。一方、重量平均繊維長が５ｍｍ以上の場合、複合材料の機械強度が向上しやすい。
　本発明においては繊維長が互いに異なる強化繊維Ａを併用してもよい。換言すると、本発明に用いられる強化繊維は、重量平均繊維長に単一のピークを有するものであってもよく、あるいは複数のピークを有するものであってもよい。
　強化繊維Ａの平均繊維長は、例えば、複合材料から無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長を、ノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、下記式（１）に基づいて求めることができる。平均繊維長の測定は、重量平均繊維長（Ｌｗ）で測定する。
　個々の強化繊維の繊維長をＬｉ、測定本数をｊとすると、数平均繊維長（Ｌｎ）と重量平均繊維長（Ｌｗ）とは、以下の式（１）、（２）により求められる。
　Ｌｎ＝ΣＬｉ／ｊ・・・式（１）
　Ｌｗ＝（ΣＬｉ２）／（ΣＬｉ）・・・式（２）
　なお、繊維長が一定長の場合は数平均繊維長と重量平均繊維長は同じ値になる。
　複合材料からの強化繊維の抽出は、例えば、複合材料に対し、５００℃×１時間程度の加熱処理を施し、炉内にて樹脂を除去することによって行うことができる。
［複合材料に含まれる強化繊維の体積割合］
１．全体
　本発明において、下記式（３）で定義される、複合材料に含まれる強化繊維体積割合（以下、本明細書において「Ｖｆｔｏｔａｌ」と呼ぶことがある）に特に限定は無いが、強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）は、１０～６０Ｖｏｌ％であることが好ましく、２０～５０Ｖｏｌ％であることがより好ましく、２５～４５Ｖｏｌ％であればさらに好ましい。
　強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）＝１００×強化繊維体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）・・・式（３）
　複合材料における強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）が１０Ｖｏｌ％以上の場合、所望の機械特性が得られやすい。一方で、複合材料における強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）が６０Ｖｏｌ％を超えない場合、プレス成形等に使用する際の流動性が良好で、所望の成形体形状を得られやすい。
　複合材料（又は成形体）に含まれる全体の強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）は、強化繊維である、強化繊維Ａ（強化繊維Ａ１、強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３）や、強化繊維Ｂなどの体積割合の合計値であり、複合材料に含まれる強化繊維全量の体積割合である。
２．それぞれの体積割合
　複合材料に含まれる強化繊維Ａ１、強化繊維束Ａ２（各束幅ゾーンを合計した強化繊維Ａ２全体）、強化繊維束Ａ３の体積割合は、それぞれ式（３－１）、式（３－２）、式（３－３）で定義される。分母の強化繊維体積とは、複合材料に含まれる全ての強化繊維の体積を意味する。
式（３－１）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ１）
　＝１００×強化繊維Ａ１の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
式（３－２）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ２（全体））
　＝１００×強化繊維束Ａ２の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
式（３－３）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ３）
　＝１００×強化繊維束Ａ３の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
［束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の体積割合］
　束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の体積割合（Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２）は、
式（３－４）により求められる。
式（３－４）：
　強化繊維体積割合（Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２）＝１００×束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
　また、実測する際には重量を測定することが一般的であるため、強化繊維の密度（ρｃｆ）を用いれば、下記式（３－５）でも、強化繊維束Ａ２の体積割合（Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２）は求められる。
式（３－５）：
　Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２＝強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）×（束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の重量合計／ρｃｆ）×１００／（全強化繊維の重量／ρｃｆ）
［強化繊維Ａ１］
　強化繊維Ａは束幅０．３ｍｍ未満の強化繊維Ａ１を含む。
　強化繊維Ａ１は、繊維幅０．３ｍｍ未満であるため、アスペクト比が大きい強化繊維である。強化繊維Ａ１を含むと機械物性が向上し、複合材料を溶融したときに、複合材料が延びやすいため、成形型に予備賦形しやすくなるので、少量含んでいることが好ましい。
［強化繊維Ａ１の割合］
強化繊維Ａ１の繊維体積割合（ＶｆＡ１）は、０Ｖｏｌ％超５０Ｖｏｌ％以下であれば好ましく、好ましくは１Ｖｏｌ％以上３０Ｖｏｌ％以下であり、より好ましくは１Ｖｏｌ％以上２０Ｖｏｌ％であり、更に好ましくは１Ｖｏｌ％以上１５Ｖｏｌ％である。
［ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１］
　ここで、強化繊維Ａ１の体積割合をＶｆＡ１としたとき、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１が３５％以下であることが好ましい。
　ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１とは式（ｂ）で算出したものである。
　変動係数ＣＶＡ１＝１００×ＶｆＡ１の標準偏差／ＶｆＡ１の平均値・・・式（ｂ）
　このとき、複合材料を１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで区分けして１０サンプルを採取し、各々のＶｆＡ１を計測し、変動係数を算出することが好ましい。
　複合材料を測定する際、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで測定すると好ましいが、複合材料や成形体によっては大きさが小さく、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチでサンプリングしようとしても、一つの複合材料や成形体から１サンプルしか採取できない場合がある。この場合は、複合材料や成形体を１０個準備し、これら１０個の成形体から１サンプルずつ採取し、１０サンプル（１０個）の変動係数を算出すれば良い。また、複合材料や成形体の寸法が１０００ｍｍ×１００ｍｍの面状体の場合、１０サンプル（１０ヶ所）に区分けして測定した変動係数で定義される。
　ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１を３５％以下とすれば、複合材料を加熱したときの垂れが、例えば図３の（ａ）に描いたような均一な直線になる。したがって、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１を３５％以下とすれば、賦形形状が安定し、生産効率が向上する。一方、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１が３５％を超えてくると、図３（ｂ）（ｃ）（ｄ）に描いたように、複合材料を加熱した時の垂れは不均一になる。ドレープ性の評価方法については後述する。
　好ましいＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１は３０％以下であり、より好ましくは２５％以下であり、更に好ましくは２０％以下であり、より一層好ましくは１５％以下である。
［強化繊維束Ａ２］
　本発明の強化繊維Ａは、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の強化繊維束Ａ２を含む。繊維の束幅が０．３ｍｍ未満のものや、３．０ｍｍ超の強化繊維Ａは、本発明において強化繊維束Ａ２ではない強化繊維Ａである。
［強化繊維束Ａ２の束幅ゾーン］
　強化繊維束Ａ２は、予め定めた複数の束幅ゾーンに区分し（束幅ゾーンの総数ｎ≧３）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、少なくとも最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である。
　束幅ゾーンとは、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下を、少なくとも総数ｎが３以上となるように、繊維幅ごとに分けたときの区域をいう。
　予め定めた複数の束幅ゾーンとは、例えば図１の（ａ）に描かれている横軸の各々のゾーンをいう。図１の（ａ）では、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の炭素繊維束Ａ２を９つのゾーンに分け、ｉ＝１は束幅０．３ｍｍ以上０．６ｍｍ未満のゾーンとし、ｉ＝９は束幅２．７ｍｍ以上３．０ｍｍ以下のゾーンとしている。
　本発明に係る複合材料においては、上記束幅ゾーンの総数ｎが３以上１８以下の範囲にあることが好ましい。すなわち、束幅ゾーンの総数ｎが３の場合には、束幅０．３ｍｍ以上３ｍｍ以下までを０．９ｍｍ毎の３個の束幅ゾーンに区分し、束幅ゾーンの総数ｎが１８の場合には、束幅０．３ｍｍ以上３ｍｍ以下までを０．１５ｍｍ毎の１８個の束幅ゾーンに区分する。
　束幅ゾーンの総数ｎがこの範囲内にあれば、上述の各束幅ゾーンにおいて、強化繊維束Ａ２に対する体積割合の分布曲線が明確に判断できる。
　上記束幅ゾーンの総数ｎとしては、３以上であればよいが、とくに束幅ゾーンの総数ｎが９であると、９個の束幅ゾーンに区分することができ、各束幅ゾーンの範囲が明確になるとともに、全体の勾配も明瞭に判定しやすくなり、本発明の実施が容易化される。
束幅ゾーンの総数ｎが９の場合は、各束幅ゾーンは以下となる。
　束幅ゾーン（ｉ＝１）　０．３ｍｍ≦束幅＜０．６ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝２）　０．６ｍｍ≦束幅＜０．９ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝３）　０．９ｍｍ≦束幅＜１．２ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝４）　１．２ｍｍ≦束幅＜１．５ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝５）　１．５ｍｍ≦束幅＜１．８ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝６）　１．８ｍｍ≦束幅＜２．１ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝７）　２．１ｍｍ≦束幅＜２．４ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝８）　２．４ｍｍ≦束幅＜２．７ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝９）　２．７ｍｍ≦束幅≦３．０ｍｍ
　最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）とは、区分けした束幅ゾーンのうち、束幅が最小となるゾーンであり、例えば図１の（ａ）でいう０．３ｍｍ以上０．６ｍｍ未満の束幅ゾーンである。
　反対に、最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）とは、区分けした束幅ゾーンのうち、束幅が最大となるゾーンであり、例えば図１の（ａ）でいう２．７ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の束幅ゾーンである（ｉ＝９）。
［各束幅ゾーンにおけるＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２］
　各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２は式（ａ）で算出したものである。
　変動係数ＣＶｉＡ２＝１００×ＶｆｉＡ２の標準偏差／ＶｆｉＡ２の平均値　・・・式（ａ）
　このとき、複合材料を１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで区分けして各々のＶｆｉＡ２を計測すれば好ましく、例えば、複合材料の寸法が１０００ｍｍ×１００ｍｍの面状体の場合、１０サンプル（１０ヶ所）に区分けして測定した変動係数で定義される。複合材料を測定する際、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで測定すると好ましいが、複合材料や成形体によっては大きさが小さく、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチでサンプリングしようとしても、一つの複合材料や成形体から１サンプルしか採取できない場合がある。この場合は、複合材料や成形体を１０個準備し、これら１０個の成形体から１サンプルずつ採取し、１０サンプル（１０個）の変動係数を算出すれば良い。
　本発明では、少なくとも最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である。
　一般的に、繊維束を拡幅する際には、目的の束幅（例えば均一な束幅）に広げるために、流体を通したり、張力を制御したりする。従来は拡幅後、ロータリーカッターを用いて強化繊維をカットする際に、強化繊維がカッターやローラーに挟まる（付着して取れない）課題があった。この挟まった強化繊維を引き剥がすために、気流を用いた場合、ＴＤ方向や、時間の経過で気流は一定ではなくなり、特に最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）の変動係数ＣＶ１Ａ２の値が大きくなってしまう。
　例えば、図２では強化繊維束を拡幅後、ロータリーカッターを用いて強化繊維をカットする際に、強化繊維がカッターやローラーに挟まらないよう、挟まった強化繊維を引き剥がすために、気流を用いたときの、束幅０．３ｍｍ～３．０ｍｍの区間での繊維束分布を描いている。図２の（ａ）（ｂ）（ｃ）は、それぞれ風量８０Ｌ／ｍｉｎ、１２０Ｌ／ｍｉｎ、１６０Ｌ／ｍｉｎでの場所からサンプル採取した。図２に示されているように、何の制御もしていない場合は束分布が不均一となる（言い換えると、特定の束幅ゾーンでの変動係数が大きい）。
　なお、束分布が一つのピークを示したり、束分布がブロードをであったりしても良く、束分布の形状に特に限定は無い。しかしながら、ここでいう均一とは、その分布形状が、どの場所をサンプリングしても均一であることを意味する。
　上記本発明に係る複合材料は、全ての束幅ゾーン（ｉ＝１，・・・，ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下であることが好ましい。強化繊維束Ａ２を、全ての束幅ゾーンにおいて均一にすれば、成形時のドレープ性をさらに向上させることが可能になる。
　好ましくは、全ての束幅ゾーン（ｉ＝１，・・・，ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３０％以下であり、より好ましくは２５％以下である。
［強化繊維束Ａ２の平均束幅ＷＡ２］
　本発明において、強化繊維束Ａ２の平均束幅ＷＡ２に特に限定はないが、好ましくは、１．０ｍｍ以上２．５ｍｍ以下である。平均束幅ＷＡ２は、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下にあるものの平均値である。
　平均束幅ＷＡ２の下限値は、１．８ｍｍ以上がより好ましい。
　平均束幅ＷＡ２の上限値は、２．５ｍｍ未満がより好ましく、２．３ｍｍ未満が更に好ましく、２．１ｍｍ以下がより一層好ましい。
　また、平均束幅ＷＡ２が２．５ｍｍ未満であると、炭素繊維束のアスペクト比が大きくなり、複合材料内にて炭素繊維束の高強度が十分に発揮できる。
　一方、平均束幅ＷＡ２の下限は、１．０ｍｍ以上がより好ましい。１．０ｍｍ以上であれば、強化繊維の集合体が過度に緻密化されることなく、含浸性が向上する。
［束幅ゾーンの好ましい分布形状］
　強化繊維束Ａ２を、束幅ゾーンに区分し（ｉ＝１～９）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、下記式（ｘ）、（ｙ）及び（ｚ）を満たす複合材料であることが好ましい。
　式（ｘ）　０≦Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜１０％
　式（ｙ）　ｉ＝２～９のうち、２つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２
　式（ｚ）　Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝２～９の少なくともいずれか１つ）Ａ２
ただし、束幅ゾーンは以下である。
　束幅ゾーン（ｉ＝１）　０．３ｍｍ≦束幅＜０．６ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝２）　０．６ｍｍ≦束幅＜０．９ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝３）　０．９ｍｍ≦束幅＜１．２ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝４）　１．２ｍｍ≦束幅＜１．５ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝５）　１．５ｍｍ≦束幅＜１．８ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝６）　１．８ｍｍ≦束幅＜２．１ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝７）　２．１ｍｍ≦束幅＜２．４ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝８）　２．４ｍｍ≦束幅＜２．７ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝９）　２．７ｍｍ≦束幅≦３．０ｍｍ
　式（ｘ）はより好ましくは、０≦Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜５％である。
　式（ｙ）はより好ましくは、ｉ＝２～９のうち、３つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２であり、更に好ましくは４つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２であり、より一層好ましくは５つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２である。
　式（ｚ）に加えて、下記の式（ｚ２）、式（ｚ３）、式（ｚ４）、式（ｚ５）、式（ｚ６）及び式（ｚ７）の少なくとも一つを満たすとより好ましい。下記式（ｚ２）及び下記式（ｚ３）を満たすと更に好ましく、下記式（ｚ４）及び下記式（ｚ５）を満たすとより一層好ましく、下記式（ｚ６）及び下記式（ｚ７）を満たすと最も好ましい。
　式（ｚ２）　Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝２）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
　式（ｚ３）　Ｖｆ（ｉ＝８）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝９）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
　式（ｚ４）　５×（Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝２）Ａ２）＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
　式（ｚ５）　５×（Ｖｆ（ｉ＝８）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝９）Ａ２）＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
　式（ｚ６）　１０×（Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝２）Ａ２）＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
　式（ｚ７）　１０×（Ｖｆ（ｉ＝８）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝９）Ａ２）＜Ｖｆ（ｉ＝３）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝４）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝５）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝６）Ａ２＋Ｖｆ（ｉ＝７）Ａ２
［束幅ゾーンの好ましい分布形状：効果］
　上記式（ｘ）、式（ｙ）及び式（ｚ）を満たすことによる効果を次に述べる。
（効果１）
　上記式（ｘ）、式（ｙ）及び式（ｚ）を満たした場合、ｉ＝１の区間で強化繊維束Ａ２が他の区間（ｉ＝２～９）よりも少ないことを意味する（言い換えると、繊維束分布がｉ＝１のゾーンで欠損している）。このため、複合材料を成形する際、予備加熱した後のドレープ性が安定する。良好なドレープ性とは、複合材料を加熱したときに適度な柔軟性と持ち運びの容易性を両立させている状態をいう。
　束幅が大きくなると、複合材料は柔らかくなり柔軟性は向上するが、持ち運び性は低下する。反対に、束幅が小さくなると、複合材料は固くなり柔軟性は低下するが、持ち運び性は向上する。
　上記式（ｘ）、式（ｙ）及び式（ｚ）を満たした複合材料の場合、ｉ＝１の束幅ゾーンに存在する繊維束が他に比べて少なく、繊維束幅の分布が広がっていないため（繊維束の一部が欠損しているため）、束幅を均一化させやすい。この結果、束幅の大きさが一定となり、ドレープ性が安定する。
　このようにドレープ性が安定した場合、樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂を用いたとき、成形型へ複合材料を載置する際のプレ賦形性が安定化する。
（効果２）
　複合材料を製造する際の束分布評価が容易になる。複合材料を連続生産する場合、全ての複合材料の束分布を測定するのは困難であるが、上記式（ｘ）、式（ｙ）及び式（ｚ）を満たした場合には、強化繊維を堆積させたときの嵩高さを測定することで、ここから束分布を容易に予測できる。複合材料を作成するための材料である強化繊維束を堆積させた強化繊維マットの嵩高さは、繊維束の本数に依存する。言い換えると、強化繊維マットの嵩高さを安定させるには、繊維束の本数を安定させると良い。
　上記式（ｘ）、式（ｙ）及び式（ｚ）を満たし、ｉ＝１の区間で強化繊維束Ａ２が他の区間（ｉ＝２～９）よりも少なければ、束幅分布が狭くなり、繊維束の本数を安定化できる。
　連続生産したときの嵩高さを計測し、これが経時で変化した場合、束分布のムラが発生したことを意味し、束分布のムラの評価が容易になる（逐一、束分布を測定せずとも、嵩高さを計測すれば良い）。この点に着目すると、本発明は以下の複合材料の原料である強化繊維堆積物の製造方法であるともいえる。
（好ましい強化繊維堆積物の製造方法）
　強化繊維束Ａ２を、束幅ゾーンに区分し（ｉ＝１～９）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、下記式（ｘ）、（ｙ）及び（ｚ）を満たす強化繊維堆積物の製造方法。
　式（ｘ）　０≦Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜１０％
　式（ｙ）　ｉ＝２～９のうち、２つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２
　式（ｚ）　Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝２～９の少なくともいずれか１つ）Ａ２
［強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２］
　本発明において、強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２は１００μｍ未満が好ましく、より好ましくは８０μｍ未満、更に好ましくは７０μｍ未満、より一層好ましくは６０μｍ未満である。強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２が１００μｍ未満であると、強化繊維束へのマトリクス樹脂の含浸に必要な時間が短くなるため、効率的に含浸が進行する。
　強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２の下限は２０μｍ以上が好ましい。強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２が２０μｍ以上であれば、強化繊維束Ａ２の剛直性が十分に確保できる。
　強化繊維束Ａ２の平均厚みＴＡ２の下限は３０μｍ以上がより好ましく、４０μｍ以上が更に好ましい。
［強化繊維束Ａ２の割合］
　強化繊維束Ａ２の繊維体積割合（ＶｆＡ２（全体））は、１０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％以下であれば好ましく、より好ましくは１５Ｖｏｌ％以上７０Ｖｏｌ％であり、更に好ましくは１５％Ｖｏｌ％以上５０Ｖｏｌ％であり、特に好ましくは１５Ｖｏｌ％以上３０Ｖｏｌ％である。
［強化繊維束Ａ３］
　強化繊維束Ａ２と強化繊維Ａ１以外の強化繊維Ａとして、束幅３．０ｍｍ超の強化繊維束Ａ３が含まれていても良い。強化繊維束Ａ３の繊維体積割合（ＶｆＡ３）は１５Ｖｏｌ％以下であることが好ましい。強化繊維束Ａ３は強化繊維Ａに対して、１０Ｖｏｌ％以下で混入していても問題は少ないものの、５Ｖｏｌ％以下であればより好ましく、３Ｖｏｌ％以下であれば更に好ましい。
　なお、国際公開第２０１７／１５９２６４号パンフレットに記載のような、強化繊維束を全く分繊していない、結合束集合体が存在すると、その周囲には樹脂ポケットが増加することによる複合材料（成形体）の破壊の起点になるし、未含浸部が表面に浮き出た場合には外観が極めて悪化する。なお、熱硬化性のマトリクスを用いた場合には含浸が容易であるが、熱可塑性のマトリクス樹脂を用いた場合に、本課題は顕著となる。
　更に、国際公開第２０１７／１５９２６４号パンフレットや、国際公開２０１９／１９４０９０号パンフレットに記載の発明では、強化繊維束の分繊時に、未分繊処理区間が存在しており、未分繊処理区間（未分繊部分）に起因する結合束集合体と呼ばれる巨大な繊維束が含まれている。このため、結合束集合体そのものが欠陥の原因となる。また、熱可塑性のマトリクスを用いた場合、含浸工程において、複合材料内で強化繊維や熱可塑性のマトリクス樹脂が過度に面内方向へ移動し、複合材料の強化繊維体積割合や繊維配向の均一性にムラを生じてしまう。
［繊維束の測定］
　強化繊維束は、後述するように「繊維束」の認識は、ピンセットで取り出すことが可能なものである。そして、ピンセットでつまんだ位置にかかわらず、一まとめの束の状態としてくっついている繊維束は、取り出したときに一まとめの束として取り出されるため、繊維束は明確に定義可能である。分析用の繊維試料を採取するために強化繊維の集合体を観察すると、繊維試料をその長手側面の方向からだけでなく、様々な方向および角度から見ることにより、強化繊維の集合体において、複数の繊維が一まとめになっている箇所がどこか、また、繊維がどのように堆積しているかを確認し、一まとめとして機能する繊維束がどれかを客観的かつ一義的に判別することができる。例えば繊維が重なり合っていた場合、交差部分で、構成単位である繊維の違う方向を向いているもの同士が絡み合っていないなら２つの繊維束であると判別できる。
　なお、個々の強化繊維束についての幅と厚みは、互いに直交する３つの直線（ｘ軸、ｙ軸、及びｚ軸とする）を考えた場合に、個々の強化繊維束の長手方向をｘ軸方向とし、それに直交するｙ軸方向の長さの最大値ｙｍａｘとｚ軸方向の長さの最大値ｚｍａｘとのうち長い方を幅とし、短い方を厚みとする。ｙｍａｘとｚｍａｘとが等しい場合はｙｍａｘを幅とし、ｚｍａｘを厚みとすることができる。
　そして、上記の方法で求めた個々の強化繊維束の幅の平均値を強化繊維束の平均束幅とする。
［強化繊維Ｂ］
　本発明における複合材料は、繊維長５ｍｍ未満の強化繊維Ｂを含んでいても良い。強化繊維Ｂは炭素繊維束であっても良いし、単糸状（モノフィラメント状）であっても良い。
［強化繊維Ｂの重量平均繊維長］
　強化繊維Ｂの重量平均繊維長ＬＢに特に限定はないが、下限は０．０５ｍｍ以上が好ましく、０．１ｍｍ以上がより好ましく、０．２ｍｍ以上が更に好ましい。強化繊維Ｂの重量平均繊維長ＬＢが０．０５ｍｍ以上であると、機械強度が担保されやすい。
　強化繊維Ｂの重量平均繊維長ＬＢの上限は複合材料を成形後の成形体の厚さ未満であれば好ましい。具体的には５ｍｍ未満がより好ましく、３ｍｍ未満が更に好ましく、２ｍｍ未満がより一層好ましい。なお、強化繊維Ｂの重量平均繊維長ＬＢは、上述したように、式（１）、（２）により求められる。
［樹脂］
　本発明に用いられるマトリクス樹脂は、熱硬化性であっても、熱可塑性であっても良い。熱可塑性のマトリクス樹脂であると好ましい。
　なお、本明細書において、熱可塑性のマトリクス樹脂（又は熱硬化性のマトリクス樹脂）とは、複合材料に含まれた熱可塑性樹脂（又は熱硬化性樹脂）を意味する。
　一方、熱可塑性樹脂（又は熱硬化性樹脂）とは、強化繊維へ含浸させる前の、一般的な熱可塑性樹脂（又は熱硬化性樹脂）を意味する。
１．熱可塑性のマトリクス樹脂
　樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂の場合、その種類は特に限定されるものではなく、所望の軟化点又は融点を有するものを適宜選択して用いることができる。上記熱可塑性のマトリクス樹脂としては、通常、軟化点が１８０℃～３５０℃の範囲内のものが用いられるが、これに限定されるものではない。
２．熱硬化性のマトリクス樹脂
　樹脂が熱硬化性のマトリクス樹脂の場合、複合材料は強化繊維を用いたシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣと呼ぶ場合がある）であることが好ましい。シートモールディングコンパウンドはその成形性の高さから、複雑形状であっても、容易に成形することができる。シートモールディングコンパウンドは、流動性や賦形性が連続繊維に比べて高く、容易にリブやボスの作成ができる。
［その他の剤］
　本発明で用いる複合材料中には、本発明の目的を損なわない範囲で、有機繊維または無機繊維の各種繊維状または非繊維状のフィラー、難燃剤、耐ＵＶ剤、安定剤、離型剤、顔料、軟化剤、可塑剤、界面活性剤等の添加剤を含んでいてもよい。
［複合材料の製造方法（例１）］
　本発明における複合材料は、樹脂と強化繊維とを含む複合組成物からシート状に作成されることが好ましい。
　「シート状」とは、複合材料の大きさを示す３つの寸法（例えば、長さ、幅、厚みである。）の内、最も小さい寸法を厚みとし、最も大きい寸法を長さとした場合、この長さが厚みに対して、１０倍以上あるような、平面状の形状のものを意味する。
　本発明において、複合組成物とは、強化繊維に樹脂が含浸される前の状態を指す。なお、複合組成物中の炭素繊維にはサイジング剤（又はバインダー）が付与されている場合があり、これらはマトリクス樹脂ではなく、複合組成物において、強化繊維に予め付与されていても良い。
　複合組成物の製造方法は、樹脂と強化繊維との形態に応じて種々の方法を用いることができる。なお、複合組成物の製造方法は以下で説明する方法に限定されない。
［複合材料の製造方法　例１：強化繊維束の形態固定剤の使用］
　本発明における複合材料を製造する際、強化繊維（特に強化繊維Ａ）を目的の束幅にコントロールして、束幅の分布を制御するために、強化繊維束形態固定剤（単に形態固定剤と呼ぶ場合がある）を用いても良い。
１．製造工程
　強化繊維束の形態固定剤を使用する場合、
　工程１．クリールから巻き出した（連続した）強化繊維束を拡幅し、
　工程２．拡幅した強化繊維束に形態固定剤を付与して固定強化繊維束とし、
　工程３．固定強化繊維束を分繊し、
　工程４．好ましくは分繊した固定強化繊維束を隙間なく並べた状態で固定長にカットし、
　工程５．分繊された固定強化繊維束に樹脂を含浸させて、
複合材料を作成することができる。
　本明細書においては、固定強化繊維束を複合材料とは呼ばない。本明細書における複合材料とは、固定強化繊維束に、形態固定剤とは別に熱可塑性（又は熱硬化性）のマトリックス樹脂を含浸させたものである。
　なお、拡幅とは強化繊維束の幅を広げる（強化繊維束厚みが薄くなる）ことを意味している。
２．強化繊維束の形態固定剤
２．１　形態固定剤の種類
　形態固定剤を付与する工程は、製造工程中であれば特に限定されるものではないが、好ましくは強化繊維束を拡幅処理した後に付与することが好ましく、付与は塗布であるとより好ましい。
　形態固定剤の種類は、強化繊維束を固定できるものであれば特に限定されるものではないが、好ましくは、常温で固体のもの、より好ましくは樹脂、さらに好ましくは熱可塑性樹脂である。熱可塑性のマトリックス樹脂を使用する場合、これと相溶する形態固定剤が最も好ましい。形態固定剤は１種類のみであってもよく、２種類以上であってもよい。
　形態固定剤として熱可塑性樹脂を使用する場合は、固定強化繊維束を製造する環境に応じて所望の軟化点を有するものを適宜選択して用いることができる。軟化点の範囲に限定はないが、好ましい軟化点の下限値としては、６０℃以上、より好ましくは７０℃以上、更に好ましくは８０℃以上である。形態固定剤の軟化点を６０℃以上とすることで、形態固定剤は夏季の高温時の使用環境においても、室温で固体であり取扱性に優れるため好ましい。一方、上限値としては、２５０℃以下、より好ましくは１８０℃以下、更に好ましくは１５０℃以下、より一層好ましくは１２５℃以下である。形態固定剤の軟化点を２５０℃以下とすることで、簡単な加熱装置で十分加熱することができ、冷却して固化するのが容易であるため強化繊維束を固定化するまでの時間が早くなり好ましい。
２．２　形態固定剤に加える可塑剤
　形態固定剤に可塑剤を加えても良い。形態固定剤に用いる熱可塑性樹脂の見掛けのＴｇを下げることで、強化繊維束に含浸させやすくある。
２．３　形態固定剤の塗布方法
２．３．１　段階的塗布
　前述した形態固定剤を付与する工程では、一段階で形態固定剤を付与しても良いし、強化繊維の上面と下面から、形態固定剤を二段階に分けて付与しても良い。二段階塗布の場合において、一段階目は溶融塗布（ホットメルト塗布）、二段階目は溶媒に分散させた形態固定剤を塗布させることが好ましい。複合材料を製造するプロセスを簡便化する観点から強化繊維束への浸透率が高い形態固定剤を一段階で付与することがより好ましい。
２．３．２　静電塗布との比較
　形態固定剤を使用する場合、静電塗布を利用しても良い。ただし、静電塗布を利用する場合は粉体の形態固定剤を使用する必要があり、粒形などの使用条件によっては静電気が溜まり、粉塵爆発の可能性がある。安全性の担保の観点からは、溶液又は溶融塗布が好ましい。
２．３．３　スプレー方式での塗布
　強化繊維束へ形態固定剤を付与するとき、形態固定剤を溶媒に分散させ、スプレーガンから吐出して、強化繊維束に付着させても良い。スプレーガンから溶媒に分散させた形態固定剤を吐出する時は、吹き付ける強化繊維束の拡幅幅に加えて、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の範囲で繊維束幅よりも広めに吹き付けるのが好ましい。付着させる時の溶媒に分散させる形態固定剤の濃度は、溶媒に対して５ｗｔ％以下が好ましく、３ｗｔ％以下がより好ましい。また、その際に使用するスプレーの吐出圧力は形態固定剤の飛散具合を考慮し、１ＭＰａ以下が好ましく、０．５ＭＰａ以下がより好ましく、０．３ＭＰａ以下が更に好ましい。
３．分繊装置
　上述の固定強化繊維束を分繊する、分繊装置に特に限定は無いが、以下の分繊装置が用いられる。
３．１　ローラーへの押し付け分繊（図４）
　図４に、ローラーへ強化繊維束（４０１）を押し付けて刃（４０２）で分繊する模式図を示す。焼き入れなどの熱処理を行った高硬度の下受けローラー（４０３、ゴムローラー）に押し付けて分繊する。この場合、ゴムロールに傷がついて、強化繊維束が挟み込まれないように調整する必要がある。
３．２　シェア刃方式（図５）
　図５に、シェア刃方式で強化繊維束を分繊させる模式図を示す。図５では、逃げ角がついた鋭角な刃先（５０４）を上回転刃（５０１）に備え、下回転刃（５０２）の先端（５０５）の側面に押し付けて刃組して切断する。この場合、高精度のクリアランス管理が経時で必要となる。
３．３　ギャング方式（図６）
　図６に、ギャング方式で強化繊維束を分繊させる模式図を示す。図６では、回転丸刃である上回転刃（６０１）に備えた上刃（６０４）と、下回転刃に備えた下刃（６０５）とを、微小な隙間ができるようにして先端を重ね合わせた構成で刃を組み合わせ、重なる部分に強化繊維束を挟み込んで、上刃と下刃の重なる部分のせん断力で分繊する。シェア刃方式と同様に、高精度のクリアランス管理が経時で必要となる。
３．４　抜き差し方式（図７・図８）
　図７に分繊装置を描く。強化繊維束（７０１）を、刃付き分繊装置（７０３）に挿入し、分繊された強化繊維束（７０２）を得る。このとき、図８のように、ブレード（８０１）を抜き差しすることで、強化繊維束を刃の中で再配置させにくくすると好ましい。言い換えると、刃の中に強化繊維束を通し続けると、スリットにズレが生じるが、ブレード（８０１）で抜き差しすることで、スリットにズレが生じたときに、スリット幅を矯正しやすくなる。
　ブレード（８０１）と回転刃（８０３）の回転速度は固定しておくことが好ましい。一方、強化繊維の速度１．０に対して、ブレード（８０１）の回転速度は１．１超えが好ましい。より具体的にはブレード（８０１）と回転刃（８０３）の回転の周速をＶ（ｍ／ｍｉｎ）、強化繊維束の搬送速度をＷ（ｍ／ｍｉｎ）としたとき、１．０≦Ｖ／Ｗが好ましく、１．０≦Ｖ／Ｗ≦１．５がより好ましく、１．１≦Ｖ／Ｗ≦１．３が更に好ましく、１．１≦Ｖ／Ｗ≦１．２がより一層好ましい。
　この点、国際公開２０１９／１９４０９０号パンフレットに記載の発明では、０．０２≦Ｖ／Ｗ≦０．５とされており、これでは未分繊の繊維束が発生してしまう。このような未分繊の繊維束が発生すると、成形体の欠陥の原因となる。
４．形態固定剤を用いたときの繊維束分布
　図１では強化繊維束を拡幅後、形態固定剤で固定して固定強化繊維束を作成した後、ロータリーカッターを用いて強化繊維をカットする際に、強化繊維がカッターやローラーに挟まらないよう、挟まった強化繊維を引き剥がすために、気流を用いたときの、束幅０．３ｍｍ～３．０ｍｍの区間での繊維束分布を描いている。図１の（ａ）（ｂ）（ｃ）は、それぞれ風量８０Ｌ／ｍｉｎ、１２０Ｌ／ｍｉｎ、１６０Ｌ／ｍｉｎでの場所からサンプル採取した。図２に比べて、固定強化繊維束を用いた図１では、束分布が均一となる（言い換えると、特定の束幅ゾーンでの変動係数が相対的に小さい）。
［複合材料の製造方法（例２）］
　予め熱可塑性のマトリクス樹脂を、拡幅した炭素繊維束に含浸させた後にカットして複合材料としても良い。
　例えば、複数本の炭素繊維ストランドを並列に並べ、公知の拡幅装置（例えば、空気流を用いた拡幅、金属もしくはセラミックなどで製作した複数本のバーを通過させる拡幅、超音波を用いた拡幅など）を用いてストランドを目的の厚みにして、炭素繊維を引き揃え、目的量の熱可塑性のマトリクス樹脂と一体化したもの（以下、ＵＤプリプレグ）を作成する。その後、該ＵＤプリプレグを、ギャング式のスリッターに通過させてスリットする。
　このとき、繊維幅０．３ｍｍ未満の強化繊維Ａ１と、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の強化繊維束Ａ２とを含むようにスリッターを設計する。更に、強化繊維束Ａ２が、複数の束幅ゾーン（束幅ゾーンの総数ｎ≧３）で、それぞれ繊維束が存在するようにスリッターにスリット区域を設ける。
　スリット後、一定の長さにカットして、チョップドストランド・プリプレグを作成する。得られたチョップドストランド・プリプレグは、繊維配向がランダムになるように均一に堆積・積層すると良い。この積層されたチョップドストランド・プリプレグを加熱・加圧し、チョップドストランド・プリプレグ内に存在する熱可塑性のマトリクス樹脂が溶融し、他の複数のチョップドストランド・プリプレグと一体化することで本発明の複合材料が得られる。また、熱可塑性樹脂の付与方法は、特に限定されるものではない。例えば、直接溶融した熱可塑性樹脂を強化繊維のストランドに含浸する方法、フィルム状の熱可塑性樹脂を溶融して強化繊維のストランドに含浸させる方法、粉体状の熱可塑性樹脂を溶融して強化繊維のストランドに含浸させる方法などがある。また、熱可塑性樹脂を含浸した強化繊維の裁断の方法は特に限定されないが、ペレタイザー、ギロチン方式、コダック方式等のカッターが利用できる。チョップドストランド・プリプレグを、ランダムに均一に堆積・積層させる方法としては、例えば、連続的に生産する場合は、裁断して得られたプリプレグを直接高い位置から自然落下させ、スチールベルト等のベルトコンベアー上に堆積させる方法や、落下経路にエアーを吹き込むか、若しくは、邪魔板を取り付ける方法などが考えられる。バッチ式の製造の場合は、裁断したプリプレグを容器に蓄積しておき、この容器の下面に搬送装置を取り付け、シート製造のための金型等へ分散させる方法などが挙げられる。
［その他の設備］
　適切な幅に強化繊維を拡幅できるようフィードバックをかけるために、拡幅モニタリング装置を設けても良い。強化繊維の目付を測定する場合は、レーザー変位計やＸ線を用いることもできる。強化繊維から発生した毛羽を除去するため、毛羽吸引装置などを用いても良い。
［複合材料と成形体の関係］
　本発明において、複合材料とは成形体を作成するための材料であり、複合材料は、好ましくはプレス成形（圧縮成形とも呼ぶ）されて成形体となる。したがって、本発明における複合材料は平板形状が好ましいが、成形体は賦形されており、３次元形状に形あるものである。
　熱可塑性のマトリクス樹脂を用いてコールドプレスした場合、成形前後で強化繊維の形態はほぼ維持されるため、成形体に含まれる強化繊維の形態を分析すれば、複合材料の強化繊維の形態がどのようなものであったか分かる。
［成形体］
　本発明における複合材料は、プレス成形して成形体を製造するためのものであることが好ましい。樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂である場合、プレス成形としては、コールドプレス成形が好ましい。
［プレス成形］
　複合材料を用いて成形体を製造するにあたっての好ましい成形方法としては、プレス成形が利用され、ホットプレス成形やコールドプレス成形などの成形方法を利用できる。
　マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂である場合、とりわけコールドプレスを用いたプレス成形が好ましい。コールドプレス法は、例えば、第１の所定温度に加熱した複合材料を第２の所定温度に設定された成形型内に投入した後、加圧・冷却を行う。
　具体的には、複合材料を構成する熱可塑性のマトリクス樹脂が結晶性である場合、第１の所定温度は融点以上であり、第２の所定温度は融点未満である。熱可塑性のマトリクス樹脂が非晶性である場合、第１の所定温度はガラス転移温度以上であり、第２の所定温度はガラス転移温度未満である。すなわち、コールドプレス法は、少なくとも以下の工程Ａ２）～Ａ１）を含んでいる。
　工程Ａ２）複合材料を、熱可塑性のマトリクス樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度以下、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度以下に加温する工程。
　工程Ａ１）上記工程Ａ２）で加温された複合材料を、熱可塑性のマトリクス樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された成形型に配置し、加圧する工程。
　これらの工程を行うことで、複合材料の成形を完結させることができる。
　上記の各工程は、上記の順番で行う必要があるが、各工程間に他の工程を含んでもよい。他の工程とは、例えば、工程Ａ１）の前に、工程Ａ１）で利用される成形型と別の賦形型を利用して、成形型のキャビティの形状に予め賦形する賦形工程等がある。また、工程Ａ１）は、複合材料に圧力を加えて所望形状の成形体を得る工程であるが、このときの成形圧力については特に限定はしないが、成形型キャビティ投影面積に対して２０ＭＰａ未満が好ましく、１０ＭＰａ以下であるとより好ましい。
　また、当然のことであるが、プレス成形時に種々の工程を上記の工程間に入れてもよく、例えば真空にしながらプレス成形する真空プレス成形を用いてもよい。
［スプリングバック］
１．スプリングバックの説明
　マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂である場合、複合材料を用いてコールドプレス成形するためには、複合材料を所定の温度に予熱・加熱して軟化・溶融する必要があり、繊維長が５ｍｍ以上の不連続繊維である強化繊維を含む（とりわけ強化繊維が堆積したマット状態のものを含む場合）複合材料は予熱時に熱可塑性のマトリクス樹脂が可塑状態になると強化繊維のスプリングバックにより膨張し嵩密度が変化する。予熱時に嵩密度が変化すると、複合材料がポーラスとなり表面積が増大するとともに複合材料内部まで空気が流入し熱可塑性のマトリクス樹脂の熱分解が促進される。ここで、スプリングバック量とは、予熱後の複合材料の板厚を、予熱前の複合材料の板厚で割った値である。
　強化繊維Ａに対して、強化繊維Ａ１の割合が多くなったり、繊維長が長くなったりするとスプリングバック量は大きくなる傾向にある。
２．スプリングバックの制御
　マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂であって、複合材料の、予熱前の厚さに対する予熱後の厚さの比であるスプリングバック量が１．０超であり、その変動係数ＣＶｓが３５％未満であることが好ましい。
　ただし、変動係数ＣＶｓは式（ｃ）で算出したものである。
　変動係数ＣＶｓ＝１００×スプリングバック量の標準偏差／スプリングバック量の平均値・・・式（ｃ）
　ここで、複合材料を１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで区分けして各々のＣＶｓを計測し、変動係数ＣＶｓを求めることが好ましく、例えば、複合材料の寸法が１０００ｍｍ×１００ｍｍの面状体の場合、１０サンプル（１０ヶ所）に区分けして測定した変動係数で定義される。
　複合材料を測定する際、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで測定すると好ましいが、複合材料や成形体によっては大きさが小さく、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチでサンプリングしようとしても、一つの複合材料や成形体から１サンプルしか採取できない場合がある。この場合は、複合材料や成形体を１０個準備し、これら１０個の成形体から１サンプルずつ採取し、１０サンプル（１０個）の変動係数を算出すれば良い。また、複合材料や成形体の寸法が１０００ｍｍ×１００ｍｍの面状体の場合、１０サンプル（１０ヶ所）に区分けして測定した変動係数で定義される。
　変動係数ＣＶｓが３５％未満であれば、複合材料をコールドプレスして成形体を製造する際、製造の安定性が向上する。特に、深絞り形状、ハット形状、コールゲート形状、円筒形状などの成形をする場合に有利である。
３．好ましいスプリングバック量
　好ましいプリングバック量は１．０超１４．０未満であり、より好ましくは１．０超７．０以下であり、更に好ましくは１．０超５．０以下であり、より一層好ましくは１．０超３．０以下である。
［成形時の優位性］
　本発明を用いれば、１枚の複合材料を観察したときのスプリングバックが安定するだけでなく、大量の複合材料をそれぞれ比較して観察してもスプリングバックが安定する。このため、成形時にロボットハンドを用いる場合、複雑形状の成形型に複合材料を予備賦形して配置する際、安定してロボットハンドは複合材料を把持できるし、把持を解除するのも容易である。
［ホールインモールドの安定性向上］
　孔ｈ１を設けた成形体を、コールドプレスによって製造する場合、雌雄一対の成形型の少なくともいずれか一方に、成形体に孔ｈ１を形成するための孔形成部材を有し、厚みｔの複合材料に孔ｈ０をあけた後に、前記孔形成部材に対応するように複合材料を成形型に配置し、プレスする（例えば図１０）。
　成形体の所望の位置に孔ｈ１を形成するための孔成形部材は、雌雄一対の成形型の少なくともいずれか一方（すなわち上型又は下型）に設けられていれば良く、例えば図１０（ｂ）のような下型の突起（１００２）が例示できる。なお、孔成形部材は、ピンを成形型に配置することで設けられ、コアピンと呼ばれる場合もある。図１０に成形体を製造するための成形型の例をその断面概略図で示すが、成形型はプレス装置（図示せず）に取り付けられた雌雄一対（１００３、１００４）の上型下型で構成されており、通常その一方、場合によってはその両方が成形型の開閉方向に移動可能（図では、雄金型は固定され、雌金型が移動可能となっている）となっている。
　これらの成形型は製品形状に応じたキャビティ面を有しており、図１０においては、所定の位置に開口を形成せしめるための孔成形部材として、成形型内を成形型の開閉方向に進退可能であって、目的とする成形体の孔ｈ１と同じ断面形状の孔成形部材が、目的とする成形体の孔ｈ１の位置に対応して設けられている。孔成形部材を設ける成形型は雌雄いずれの成形型であってもよいが、予熱して軟化状態にある複合材料の供給を容易にするためには、複合材料を配置する側の成形型に設けるのが好ましい。また、場合によっては型締時に孔成形部材の先端面が相対して接するように、雌雄両方の成形型に設けてもよい。
　以下、図１０に示す成形型を用いた場合の成形体の製造方法を説明する。雌雄両成形型（１００３、１００４）を開放状態とし、複合材料（１００１）を雄成形型（１００３）のキャビティ面に載置する。成形型に設けられた孔形成部材（１００２）に対応する位置には、該孔形成部材（１００２）の投影面積よりも大きい投影面積を有する孔ｈ０が複合材料に設けられており（図１０）、複合材料（１００１）はこの孔ｈ０内に孔形成部材（１００２）を挿入して成形型下型に載置される（図３の（ｂ））。
　孔形成部材に対応するように孔ｈ０を有する複合材料を成形型に配置するとは、具体的には孔形成部材を複合材料の孔ｈ０に通して配置することである。
　下型１００３のキャビティ面上に、孔ｈ０に孔成形部材１００２を挿入した複合材料を配置したのち、上型１００４の降下を開始する。上型の降下にしたがって下型に設けた孔成形部材の先端面と上型の成形面が接触し、更に降下を続けると、孔形成部材は、上型（図１０でいう１００４）に予め設けておいた、孔形成部材の収納部（図示せず）に収まり、複合材料（１００１）は流動して孔ｈ１を有する成形体は製造される。
　成形完了後、雌雄両金型を開放して成形体を取り出すことにより、孔ｈ１有する成形体が得られる。
　図１１に、孔が２つある場合の成形体の製造を例示する。
　ロボットハンドを用いてホールインモールドを行う場合、毎回同じ位置をロボットハンドが把時できるように、複合材料に開けた孔ｈ０の座標や、複合材料の端部の座標を基準にする。
　このとき、複合材料のスプリングバックの程度にバラツキが少ないと基準となる座標（例えば孔ｈ０）にズレが生じにくい。この結果、ロボットハンドによる複合材料の把持を正確に行うことができ、成形型に設置する位置を安定化できる。
［複合材料１００ｍｍ×１００ｍｍピッチでの測定］
　本発明の複合材料を測定する際、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチで測定すると好ましいが、複合材料や成形体によっては大きさが小さく、１００ｍｍ×１００ｍｍピッチでサンプリングしようとしても、一つの成形体から１サンプルしか採取できない場合がある。この場合は、成形体を１０個準備し、これら１０個の成形体から１サンプルずつ採取し、１０サンプル（１０個）の変動係数を算出すれば良い。
　以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
１．以下の実施例で用いた原料は以下の通りである。
１．１　ＰＡＮ系炭素繊維
　（１）帝人株式会社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０－４８Ｋ（平均繊維径７μｍ、繊度３２００ｔｅｘ、密度１．７７ｇ／ｃｍ３）
　（２）帝人株式会社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０－２４Ｋ（ＥＰ）（平均繊維径７μｍ、繊度１６００ｔｅｘ、密度１．７８ｇ／ｃｍ３）
１．２　樹脂
　・ポリアミド６（ユニチカ株式会社製Ａ１０３０、ＰＡ６と略する場合がある）。強化繊維に含浸させた後は、熱可塑性のマトリクス樹脂となる。
　・ポリアミド６フィルム（ユニチカ株式会社製、「エンブレムＯＮ－２５」、融点２２０℃）
１．３　形態固定剤
　・形態固定剤１：ＰＡ６と可塑剤の樹脂組成物
ポリアミド６（ユニチカ株式会社製Ａ１０３０）１００質量部に対して、ｐ－ヒドロキシ安息香酸２－へキシルデシルエステル（花王株式会社製のエキセパールＨＤ－ＰＢ）５０質量部の割合で混合させて準備した。
　・形態固定剤２：共重合ポリアミド
　エムスケミー・ジャパン社製　Ｇｒｉｌｔｅｘ２Ａ（樹脂４０％、水６０％）、マイクロサスペンジョンを水で２倍希釈したものを準備した。希釈した形態固定剤２の樹脂成分（固形分）は２０％である。
　溶融範囲１２０～１３０℃。
　・形態固定剤３：ダイセル・エボニック社製の共重合ナイロン“ＶＥＳＴＡＭＥＬＴ”（登録商標）Ｈｙｌｉｎｋ、熱可塑性樹脂、融点１２６℃
　・形態固定剤４：
　エムスケミー・ジャパン社製　Ｇｒｉｌｔｅｘ２Ａ（樹脂４０％、水６０％）、マイクロサスペンジョンを水で４倍希釈したものを準備した。希釈した形態固定剤４の樹脂成分（固形分）は１０％である。
２．本実施例における各値は、以下の方法に従って求めた。
（１）強化繊維の測定
（１．１）　サンプル作成
　複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプルを１０枚切り出し、サンプルを５００℃に加熱した電気炉（ヤマト科学株式会社製ＦＰ４１０）の中で窒素雰囲気下で、１時間加熱してマトリクス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。
（１．２）複合材料に含まれる強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）
　焼き飛ばし前後のサンプルの重量を秤量することによって強化繊維と熱可塑性のマトリクス樹脂の重量を算出した。次に、各成分の比重を用いて、強化繊維と熱可塑性のマトリクス樹脂の体積割合を、１０枚のサンプルそれぞれについて算出した。
　強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）＝１００×強化繊維体積／（強化繊維体積＋熱可塑性のマトリクス樹脂体積）　・・・　式（３）
（１．３）繊維束の測定個数
　１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプル１枚（焼き飛ばし後）に含まれる強化繊維から、０．５ｇ採取し、繊維長が５ｍｍ以上の強化繊維Ａをピンセットでランダムに合計１２００個抽出した。
　強化繊維の測定個数については、許容誤差ε３％、信頼度μ（α）９５％、母比率ρ＝０．５（５０％）で、以下の式（４）から導き出されるｎ値から求められる。
　ｎ＝Ｎ／［（ε／μ（α））２×｛（Ｎ－１）／ρ（１－ρ）｝＋１］　式（４）
　ｎ：必要サンプル数
　μ（α）：信頼度９５％のとき１．９６
　Ｎ：母集団の大きさ
　ε：許容誤差
　ρ：母比率
　ここで、強化繊維体積（Ｖｆｔｏｔａｌ）＝３５％の複合材料を１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚み２ｍｍに切り出して焼き飛ばして得たサンプルの場合、母集団の大きさＮは、（１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚み２ｍｍ×Ｖｆｔｏｔａｌ３５％）÷（（Ｄｉμｍ／２）２×π×繊維長×繊維束に含まれる単糸の繊維数）で求められる。繊維径Ｄｉを７μｍ、繊維長を２０ｍｍ、繊維束に含まれる単糸数の設計を１０００本とすると、Ｎ≒９１００本となる。
　このＮの値を上記式（４）に代入して計算すると、必要サンプル数ｎは約９６０本となる。本実施例においては、信頼度を高めるため、１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプル１枚について、やや多めの１２００本抽出して測定することとした。
（２）繊維体積割合の測定
（２．１）強化繊維Ａ１、強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３
　（１．３）で取り出した強化繊維Ａ（１２００個）から、強化繊維Ａ１（繊維幅０．３ｍｍ未満）と、強化繊維束Ａ２（束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下）、Ａ３（束幅３．０ｍｍ超）とに区分し、１／１０００ｍｇまで測定が可能な天秤を用いて、強化繊維Ａ１、強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３の重量を測定した。測定した重量をもとに、強化繊維Ａ１、強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３の体積割合は、強化繊維の密度（ρｃｆ）を用いて式（３－１）、式（３－２）、式（３－３）により求めた。
式（３－１）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ１）
　＝１００×強化繊維Ａ１の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
　＝Ｖｆｔｏｔａｌ×（（強化繊維Ａ１の重量）／ρｃｆ）／（（全強化繊維の重量）／ρｃｆ）
式（３－２）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ２（全体））
　＝１００×強化繊維束Ａ２の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
　＝Ｖｆｔｏｔａｌ×（（強化繊維束Ａ２の重量）／ρｃｆ）／（（全強化繊維の重量）／ρｃｆ）
式（３－３）：
　強化繊維体積割合（ＶｆＡ３）
　＝１００×強化繊維束Ａ３の体積／（強化繊維体積＋マトリクス樹脂体積）
　＝Ｖｆｔｏｔａｌ×（（強化繊維束Ａ３の重量）／ρｃｆ）／（（全強化繊維の重量）／ρｃｆ）
（２．２）強化繊維束Ａ２の各束幅ゾーンの繊維
　強化繊維束Ａ２は、更に下記の束幅ゾーン（ｉ＝１～９のゾーン）に区分し、１／１０００ｍｇまで測定が可能な天秤を用いて、各束幅ゾーンの重量を測定した。
　束幅ゾーン（ｉ＝１）　０．３ｍｍ≦束幅＜０．６ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝２）　０．６ｍｍ≦束幅＜０．９ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝３）　０．９ｍｍ≦束幅＜１．２ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝４）　１．２ｍｍ≦束幅＜１．５ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝５）　１．５ｍｍ≦束幅＜１．８ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝６）　１．８ｍｍ≦束幅＜２．１ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝７）　２．１ｍｍ≦束幅＜２．４ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝８）　２．４ｍｍ≦束幅＜２．７ｍｍ
　束幅ゾーン（ｉ＝９）　２．７ｍｍ≦束幅≦３．０ｍｍ
　測定した重量をもとに、束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の体積割合（Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２）は、強化繊維の密度（ρｃｆ）を用いて式（３－５）により求めた。
式（３－５）：
　Ｖｆ（ｉ＝ｋ）Ａ２＝強化繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）×（束幅ゾーン（ｉ＝ｋ）における強化繊維束Ａ２の重量合計／ρｃｆ）×１００／（全強化繊維の重量／ρｃｆ）
（３）変動係数ＣＶＡ１、変動係数ＣＶｉＡ２、変動係数ＣＶＡ３
　（２）の作業について、（１．１）で得られた１０枚のサンプルで繰り返し、強化繊維Ａ１、各々の束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３の体積割合ＶｆＡ１、ＶｆｉＡ２、ＶｆＡ３を求めた。その後、１０枚のサンプル間での平均値と標準偏差から、変動係数ＣＶＡ１、変動係数ＣＶｉＡ２、変動係数ＣＶＡ３を算出した。
（４）繊維長
（４．１）スキャン画像の利用
　（１．３）で取り出した強化繊維Ａ（１２００個）から、０．５ｇ採取し、強化繊維Ａ１と、強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３とに区分し、強化繊維Ａ１については繊維長も測定した。
　強化繊維束Ａ２、強化繊維束Ａ３は、繊維束が重ならないように透明なＡ４サイズのフィルム上に並べ、透明フィルムを被せてラミネートして繊維束を固定した。
　透明フィルムでラミネートされた繊維束を、フルカラー、ＪＰＥＧ形式、３００×３００ｄｐｉでスキャンし、パソコンに保存した。この作業を繰り返し、強化繊維Ａ（１２００個）に含まれる、強化繊維束Ａ２と強化繊維束Ａ３のスキャン画像を得た。得られたスキャン画像を、ニレコ社製画像解析装置Ｌｕｚｅｘ　ＡＰにて、繊維長と繊維束幅を測定した。この方法で測定することで、測定者間の誤差を無くした。
（４．２）複合材料中に含まれる強化繊維Ａの重量平均繊維長
　測定した強化繊維Ａの繊維長から次式により重量平均繊維長Ｌを、算出した。
　重量平均繊維長Ｌ＝（ΣＬｉ２）／（ΣＬｉ）・・・式（２）
（５）ドレープ性評価
　複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプルを切り出し、サンプルの面積１００ｍｍ×５０ｍｍのみが別途準備した２００ｍｍ×２００ｍｍの金網の上に乗るようにしてＩＲオーブンに設置し、複合材料のマトリクス熱可塑性樹脂の融点プラス６０℃までサンプルを加熱した。加熱後オーブンよりゆっくりと取り出し、金網を定盤の端部に設置、金網に乗っていないサンプル部分が定盤からはみ出るようにして、加熱した複合材料サンプルの自重ではみ出した部分が垂れ下がるようにした。また、金網に乗せた側の複合材料サンプルの上に錘を乗せてサンプルが定盤から落ちないように固定した。その後、複合材料サンプルが固化する温度まで冷却、サンプルを金網から取り外し、サンプルを金網に置いていた面を基準面とし、自重で垂れ曲がった部分の角度（Ｒ、図３（ａ）を参照）を分度器で計測した。
　計測箇所は、加熱後の複合材料サンプル端部から２５ｍｍピッチで、図３のＹ軸方向に５点測定し、変動係数を式（ｄ）で算出したものである。
　変動係数Ｒａ＝１００×Ｒの標準偏差／Ｒの平均値・・・式　（ｄ）
　Ｐｅｒｆｅｆｃｔ：変動係数Ｒａが３％以下
　Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ：変動係数Ｒａが３％超５％以下
　Ｇｏｏｄ：変動係数Ｒａが５％超１０％以下
　Ｂａｄ：変動係数Ｒａが１０％超
（６）含浸ムラの評価（引張強度の測定）
　ウォータージェットを用いて後述する成形体（幅２００ｍｍ×２５０ｍｍ）からダンベル試験片を切り出た。試験片は、後述する２０ｍごとに切り出した合計１０枚から、それぞれ切出した。ＪＩＳ　Ｋ　７１６４（２００５）を参考として、インストロン社製の５９８２Ｒ４４０７万能試験機を用いて、引張試験を行った。試験片の形状はＡ形試験片とした。チャック間距離は１１５ｍｍ、試験速度は５ｍｍ／ｍｉｎとした。各々の測定値より平均値と変動係数を次式より算出した。
　引張強度の変動係数＝１００×引張強度の標準偏差／引張強度の平均値　・・・式（５）
（７）加熱した複合材料の搬送性
　複合材料から１００ｍｍ×１５００ｍｍのサンプルを切り出した。この時、サンプル長手方向１５００ｍｍを元の複合材料長さＬ（ｂｅｆｏｒｅ）とする。これをＩＲオーブンにて、複合材料に含まれる熱可塑性のマトリクス樹脂の融点プラス６０℃までサンプルを加熱した（熱可塑性のマトリクス樹脂がＰＡ６の場合は２８０℃）。加熱後、複合材料の長手方向の端部から２５ｍｍの位置を両端で把時し、加熱した複合材料が自重で垂れ下がるようにした。図９の９０２は、加熱して自重で垂れ下がった複合材料を示す。その後、複合材料が冷却固化するのを待ち、冷却後の複合材料の長手方向の距離Ｌ（ａｆｔｅｒ）を測定し、加熱前後での複合材料の伸長割合を算出した。
　伸長割合＝１００×Ｌ（ａｆｔｅｒ）／Ｌ（ｂｅｆｏｒｅ）
　Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ：　伸長割合が１００％以上１１０％未満
　Ｇｏｏｄ：伸長割合が１１０％以上２００％以下
　Ｂａｄ：　複合材料が切れて測定できない。
（８）嵩高さ測定の評価
　固定炭素繊維束を、図４に示すスリット装置を用いてスリットして分繊し、その後、ロータリーカッターを用いて２０ｍｍ定長カット処理して、ロータリーカッター直下に設置した、下部に吸引機構を有する一方向へ連続的に動く通気性支持体上に予め作製した熱可塑性樹脂集合体上に散布・定着させ、炭素繊維集合体（幅２００ｍｍ×長さ１０ｍ）を得た。レーザー厚み計（キーエンス　インラインプロファイル測定器　ＬＪ－Ｘ８９００）にて塗布した炭素繊維集合体の厚みを、ＭＤ方向（Ｍａｃｈｉｎｅ　Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）へ１ｍごとに１０回測定し（合計長さが１０ｍ）、経時的な厚み変化を調べた。
　次に厚さを測定した場所の炭素繊維集合体それぞれから１０ｇ採取し、５００℃に加熱した電気炉（ヤマト科学株式会社製ＦＰ４１０）の中で窒素雰囲気下で、１時間加熱してマトリクス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。焼き飛ばされたサンプルについて、炭素繊維全体に対する炭素繊維Ａ１の体積割合を測定した。
　得られた嵩高さの値を散布図のｘ軸、得られた炭素繊維Ａ１の体積割合を散布図のｙ軸とした場合の決定係数Ｒ２を算出した。なお、決定係数とは、回帰分析によって求められた目的変数の予測値が、実際の目的変数の値とどのくらい一致しているかを表している指標である。
　Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ：　Ｒ２＝０．９以上
　Ｇｏｏｄ： Ｒ２＝０．６以上０．９未満
　Ｂａｄ：　Ｒ２＝０．６未満
［実施例１］
　熱可塑性樹脂として、ユニチカ株式会社製のナイロン６樹脂Ａ１０３０（ＰＡ６と呼ぶ場合がある）を供給機を用いて、供給機下に設置した、一方向へ連続的に動く通気性支持体へ、散布・定着させて、熱可塑性樹脂の集合体を準備した。
　強化繊維として、帝人株式会社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０－４８Ｋを用い、炭素繊維束の厚みを１００μｍとなるように炭素繊維束を４０ｍｍ幅に気流で拡幅した。
　これに形態固定剤１をホットアプリケータ―（株式会社サンツール）を用いて、炭素繊維に対して３ｗｔ％となるように炭素繊維の上面から溶融付着させた。
　これを室温まで冷却させた後、形態固定剤２をキスタッチロール（回転速度：５ｒｐｍ）を用いて炭素繊維に対して、形態固定剤２の固形分が０．５ｗｔ％となるように炭素繊維の下面から塗布した。乾燥した後、炭素繊維束を観察すると、拡幅状態が固定・維持された固定炭素繊維束が得られていた。
　この固定炭素繊維束を、図４に示すスリット装置（ゴムロールに押し付けて切断）を用いてスリットして分繊した。その後、ロータリーカッターを用いて２０ｍｍ定長カット処理して、ロータリーカッター直下に設置した、下部に吸引機構を有する一方向へ連続的に動く通気性支持体上に予め作製した熱可塑性樹脂集合体上に散布・定着させ、炭素繊維集合体を得た。炭素繊維体積割合は、複合材料に対して３５％となるように、かつ複合材料の平均厚みは２．０ｍｍとなるように、炭素繊維の供給量を設定した。
　ロータリーカッターを用いて２０ｍｍに定長カットする際、空気の気流に生じる負圧によってロールから炭素繊維を引き離した。複合組成物は幅２００ｍｍで１０００ｍ作成しており（複合材料の製造速度２ｍ／ｍｉｎ）、このときの空気の気流は一定ではなく、時間の経過とともに乱れていた。
　作製した炭素繊維集合体と熱可塑性樹脂集合体からなる複合組成物を、連続含浸装置にて加熱し、熱可塑性樹脂を炭素繊維に含浸させて冷却した。
　作成した最初の２００ｍのサンプルから、２０ｍごとに１枚ずつ合計１０枚の複合材料をサンプリングして評価した。次の２００ｍのサンプルから、２０ｍごとに１枚ずつ合計１０枚の複合材料（幅２００ｍｍ×２５０ｍｍ）をコールドプレスして成形体を作成し、引張試験に用いた。残りの複合材料から、ドレープ性測定のためのサンプル、加熱した複合材料の搬送性の試験サンプルを採取した。
　評価結果を表１に示す。実施例１では、形態固定剤で炭素繊維束の拡幅を固定したため、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２は、表１に示すように小さくなった。
［実施例２～３］
　形態固定剤１、及び形態固定剤２の付着量を、表１に記載のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして複合材料を作成した。結果を表１に示す。
［実施例４］
　炭素繊維を帝人株式会社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０－２４Ｋを用いて、拡幅幅を２０ｍｍとしたこと以外は、実施例２と同様にして複合材料を作成した。結果を表１に示す。
［実施例５］
　形態固定剤１は使用せずに、形態固定剤２の代わりに形態固定剤４を、キスタッチロール（回転速度：４０ｒｐｍ）を用いて、炭素繊維に対して０．５ｗｔ％（固形分）となるように炭素繊維の下面から塗布したこと以外は、実施例１と同様に複合材料を作成した。作成した炭素繊維束を観察すると、下面から塗布した形態固定剤４は炭素繊維束の上面にまで浸透していた。
［実施例６］
　キスタッチロールの回転数を１２０ｒｐｍとすることで、形態固定剤４の付着量を炭素繊維に対して１ｗｔ％（固形分）となるように炭素繊維の下面から塗布したこと以外は、実施例５と同様に複合材料を作成した。作成した炭素繊維束を観察すると、下面から塗布した形態固定剤４は炭素繊維束の上面にまで浸透していた。これは、後述する比較例２とは異なり、炭素繊維束の全体へ形態固定剤４が浸透していることを意味する。
［比較例１］
　形態固定剤を用いずに複合材料を作成したこと以外は、実施例１と同様に複合材料を作成した。結果を表２に示す。
　実施例１と同様に、炭素繊維をカットする際、空気の気流は一定ではなく、時間の経過とともに乱れていた。比較例１では、形態固定剤を用いなかったために、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２は、表２に示すように大きくなった。
［比較例２］
　形態固定剤１を用いず、形態固定剤２のみ使用したこと以外は、実施例２と同様にして複合材料を作成した。結果を表２に示す。なお、キスタッチロールの回転数は２０ｒｐｍとしたため、炭素繊維に対する形態固定剤２の重量割合ｗｔ％は実施例６と同じであるものの、炭素繊維束の下面に形態固定剤２は偏在していた。
［比較例３］
　形態固定剤１、２を使用せずに、形態固定剤３を静電塗布によって、炭素繊維に対して２ｗｔ％付着させたこと以外は、実施例１と同様に複合材料を作成した。結果を表２に示す。
［比較例４］
　帝人株式会社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０－２４Ｋを２００℃の加熱バーに複数本通過させることによって、炭素繊維のストランド厚みをマイクロメーター測定値７０μｍまで拡幅処理したものを紙管に巻き取り、炭素繊維を拡幅したストランドを得た。得られた炭素繊維を拡幅したストランド複数本を一方向に並列させて引き揃え、炭素繊維体積割合（Ｖｆｔｏｔａｌ）を３５％になるようにナイロン６樹脂フィルム（ユニチカ株式会社製、「エンブレムＯＮ－２５」、融点２２０℃）の使用量を調整し、加熱プレス処理を行い一方向性シート状物を得た。
　その後、得られた一方向性シート状物を繊維束幅目標幅２ｍｍにスリットした。すなわち繊維束幅は２ｍｍの固定長（一定長）を目標設計とした。その後、ギロチン方式の裁断機を用いて、繊維長を定寸長さ２０ｍｍに裁断して、チョップドストランド・プリプレグ作成し、これをスチールベルトのベルトコンベアー上に繊維配向がランダム且つ所定の目付になるように落下・堆積させ、複合材料前駆体を得た。
　チョップドストランドに含まれる炭素繊維は、設計上は（目標値は）炭素繊維長２０ｍｍ、炭素繊維束幅２ｍｍ、炭素繊維束厚みは７０μｍとなる。得られた複合材料前駆体を３５０ｍｍ角の平板用金型内に所定枚数積層し、２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて２０分間加熱し、平均厚み２．０ｍｍの複合材料を得た。この複合材料は、プレスしており、成形体でもある。この作業を２１回繰り返し、２１枚の複合材料サンプルを得た。最初の１０枚は焼き飛ばして繊維束の分析に用いた。次の１０枚は引張試験に用い、最後の１枚はドレープ性測定のためのサンプルとした。また、加熱した複合材料の搬送性の試験サンプルを準備するため、１００ｍｍ×１５００ｍｍの複合材料も、別途平板用金型内を準備して作成した。結果を表２に示す。
［嵩高さ測定の評価］
　実施例１、実施例５、実施例６、比較例１、比較例４については、嵩高さ測定の評価と、強化繊維Ａ２の各束幅ゾーンのＶｆ（ｉ＝１～９）Ａ２の値との関係を示す。実施例１に比べて、実施例５、６ではＶｆ（ｉ＝５）Ａ２とＶｆ（ｉ＝６）Ａ２の束幅ゾーンにおいて、他の束幅ゾーンよりもＶｆが高いため、繊維束がこのゾーンに集中している。この結果、嵩高さ測定の評価（決定係数）が、実施例１よりも実施例５、６の方が高くなっている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　本発明の複合材料及びこれを成形して得られた成形体は、各種構成部材、例えば自動車の構造部材、また各種電気製品、機械のフレームや筐体等、衝撃吸収が望まれるあらゆる部位に用いられる。特に好ましくは、自動車部品として利用できる。
　本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
　本出願は、２０２０年８月４日出願の日本特許出願（特願２０２０－１３２３２６）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
４０１、５０３、６０３、８０４：強化繊維束
４０２：刃
４０３：下受けローラー（ゴムローラー）
５０１、６０１：上回転刃
５０２、６０２：下回転刃
５０４：刃先
５０５：下回転刃の先端
６０４：上回転刃に備えた上刃
６０５：下回転刃に備えた下刃
７０１：未分繊の強化繊維束
７０２：分繊された強化繊維束
７０３、８０２：回転スリッター
７０４：ライン方向
８０１：回転ブレード（点線の回転ブレード支持台によって回転させられる）
８０３：回転スリッターの回転方向
９０１：加熱前の複合材料
９０２：加熱して自重で垂れ下がった複合材料
１００１　孔ｈ０を設けた複合材料
１００２　孔形成部材
１００３　成形型の下型
１００４　成形型の上型
１００５　複合材料の孔ｈ０の内壁面Ｗ０と、孔形成部材との距離
１００６　成形体
１１０１　孔ｈ０と、孔ｈ０－１とを設けた複合材料
ｈ０　複合材料に設けた孔
ｈ０－１　複合材料に設けた、孔ｈ０とは別の、第２の孔
 

Claims (10)

  1. 　強化繊維Ａとマトリクス樹脂とを含む、複合材料であって、
    　強化繊維Ａは繊維長が５ｍｍ以上の不連続繊維であり、
    　強化繊維Ａは繊維幅０．３ｍｍ未満の強化繊維Ａ１と、束幅０．３ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の強化繊維束Ａ２とを含み、
    　強化繊維束Ａ２を、予め定めた複数の束幅ゾーンに区分し（束幅ゾーンの総数ｎ≧３）、各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、
    　少なくとも最小の束幅ゾーン（ｉ＝１）、及び最大の束幅ゾーン（ｉ＝ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である複合材料。
    　ただし、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２は式（ａ）で算出したものである。
    　変動係数ＣＶｉＡ２＝１００×ＶｆｉＡ２の標準偏差／ＶｆｉＡ２の平均値・・・式（ａ）
  2. 　全ての束幅ゾーン（ｉ＝１，・・・，ｎ）において、ＶｆｉＡ２の変動係数ＣＶｉＡ２が３５％以下である、請求項１に記載の複合材料。
  3. 　強化繊維Ａ１の体積割合をＶｆＡ１としたとき、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１が３５％以下である、請求項１又は２に記載の複合材料。
    ただし、ＶｆＡ１の変動係数ＣＶＡ１は式（ｂ）で算出したものである。
    　変動係数ＣＶＡ１＝１００×ＶｆＡ１の標準偏差／ＶｆＡ１の平均値・・・式（ｂ）
  4. 　強化繊維Ａは炭素繊維である、請求項１乃至３のいずれか１項に記載の複合材料。
  5. 　マトリクス樹脂は熱可塑性のマトリクス樹脂である、請求項１乃至４のいずれか１項に記載の複合材料。
  6. 　マトリクス樹脂が熱可塑性のマトリクス樹脂であって、
    　複合材料の、予熱前の厚さに対する予熱後の厚さの比であるスプリングバック量が１．０超であり、その変動係数ＣＶｓが３５％未満である、請求項１乃至５のいずれか１項に記載の複合材料。
    　ただし、変動係数ＣＶｓは式（ｃ）で算出したものである。
    　変動係数ＣＶｓ＝１００×スプリングバック量の標準偏差／スプリングバック量の平均値・・・式（ｃ）
  7. 　繊維長が５ｍｍ未満の強化繊維Ｂを含む、請求項１乃至６のいずれか１項に記載の複合材料。
  8. 　請求項１乃至７のいずれか１項に記載の複合材料をコールドプレスして、成形体を製造する、成形体の製造方法。
  9. 　束幅ゾーンの総数ｎが９であって、各束幅ゾーンを以下とする、請求項１乃至７のいずれか１項に記載の複合材料。
    　束幅ゾーン（ｉ＝１）　０．３ｍｍ≦束幅＜０．６ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝２）　０．６ｍｍ≦束幅＜０．９ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝３）　０．９ｍｍ≦束幅＜１．２ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝４）　１．２ｍｍ≦束幅＜１．５ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝５）　１．５ｍｍ≦束幅＜１．８ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝６）　１．８ｍｍ≦束幅＜２．１ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝７）　２．１ｍｍ≦束幅＜２．４ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝８）　２．４ｍｍ≦束幅＜２．７ｍｍ
    　束幅ゾーン（ｉ＝９）　２．７ｍｍ≦束幅≦３．０ｍｍ
  10. 　各束幅ゾーンにおける強化繊維束Ａ２の体積割合をＶｆｉＡ２としたとき、下記式（ｘ）、（ｙ）及び（ｚ）を満たす、請求項９に記載の複合材料。
    　式（ｘ）　０≦Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜１０％
    　式（ｙ）　ｉ＝２～９のうち、２つ以上の束幅ゾーンにおいて０＜ＶｆｉＡ２
    　式（ｚ）　Ｖｆ（ｉ＝１）Ａ２＜Ｖｆ（ｉ＝２～９の少なくともいずれか１つ）Ａ２
     
     
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