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WO2019098078A1 - 樹脂シート - Google Patents

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Publication number
WO2019098078A1
WO2019098078A1 PCT/JP2018/041082 JP2018041082W WO2019098078A1 WO 2019098078 A1 WO2019098078 A1 WO 2019098078A1 JP 2018041082 W JP2018041082 W JP 2018041082W WO 2019098078 A1 WO2019098078 A1 WO 2019098078A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
resin
resin composition
less
resin sheet
bisphenol
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2018/041082
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
裕介 根津
和浩 菊池
貴志 杉野
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Lintec Corp
Original Assignee
Lintec Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Lintec Corp filed Critical Lintec Corp
Priority to CN201880049577.8A priority Critical patent/CN110997765A/zh
Priority to KR1020197037953A priority patent/KR20200081336A/ko
Priority to JP2019554173A priority patent/JPWO2019098078A1/ja
Publication of WO2019098078A1 publication Critical patent/WO2019098078A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/18—Manufacture of films or sheets
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
    • C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • H10W74/10—
    • H10W74/40—
    • H10W74/473—
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2363/00—Characterised by the use of epoxy resins; Derivatives of epoxy resins

Definitions

  • the present invention relates to a resin sheet that can be suitably used for sealing of electronic components by panel level packaging.
  • an electronic component such as a semiconductor chip is sealed using a resin sheet provided with a curable resin composition layer.
  • the resin composition layer is pressurized to embed the electronic component in the resin composition layer.
  • the resin composition layer is cured to form a cured layer, whereby a sealed body in which the electronic component is sealed by the cured layer is obtained, and the sealed body is cut as necessary.
  • a semiconductor device can be obtained by singulation.
  • the hardened layer formed as described above is usually prone to shrinkage in a direction parallel to its main surface.
  • shrinkage is less likely to occur compared to the cured layer. Therefore, a difference occurs between the amount of contraction of the cured layer and the amount of contraction of the electronic component and the support, which may cause warpage in the sealed body.
  • the sealed body in which such a warpage has occurred may not be able to appropriately apply the process (post-process) after sealing, or may not be able to apply accurate printing.
  • Patent Documents 1 to 3 disclose resin sheets for the purpose of suppressing such warpage of the sealing body.
  • Patent Document 1 discloses a sheet-like laminate material formed using a resin composition containing an epoxy resin, a curing agent, and an inorganic filler which has been subjected to a predetermined surface treatment.
  • the thermosetting sheet is a resin sheet which satisfy
  • Patent Document 3 discloses a resin sheet containing an inorganic filler at a predetermined content and having a predetermined minimum viscosity.
  • a fan-out type semiconductor package As a method of manufacturing a fan-out type semiconductor package, a panel level fan-out packaging technology (FOPLP) manufactured with a substrate size of about 300 to 700 mm square has attracted attention.
  • FOPLP panel level fan-out packaging technology
  • Patent Documents 1 to 3 can not sufficiently obtain the effect of suppressing the warpage of the obtained sealed body, and in particular, such as large panel level packaging.
  • the resin sheet of an area the said curvature was not fully able to be suppressed.
  • the present invention has been made in view of such a situation, and a resin sheet capable of favorably suppressing the warpage of the resulting sealed body even when a resin sheet having a relatively large area is used. Intended to provide.
  • the present invention is a resin sheet used for sealing an electronic component, wherein the resin sheet is a curable resin composition formed from a resin composition containing an epoxy resin Storage elastic modulus at 150 ° C. of the cured layer formed by curing the curable resin composition layer is 0.1 MPa or more and 1000 MPa or less, and a cured product obtained by curing the resin composition
  • a resin sheet having a glass transition temperature of 30 ° C. or more and 160 ° C. or less is provided (Invention 1).
  • the said epoxy resin contains a bisphenol F-type epoxy resin (invention 2).
  • the epoxy equivalent of the said bisphenol F-type epoxy resin is 150 g / eq or more and 10000 g / eq or less (invention 3).
  • the bisphenol F-type epoxy resin has an epoxy group at both ends (Invention 4).
  • the ratio of the total value of the content of the epoxy resin other than the bisphenol F-type epoxy resin to the content of the bisphenol F-type epoxy resin in the resin composition is a mass ratio And 0 or more and 10 or less (invention 5).
  • the resin composition preferably contains inorganic fine particles in an amount of 50% by mass to 90% by mass (Invention 6).
  • the resin composition preferably contains a thermoplastic resin in an amount of 1% by mass to 30% by mass (Invention 7).
  • the average linear expansion coefficient at 25 to 180 ° C. of the cured layer is preferably 200 ppm / K or less (Invention 8).
  • the warpage of the resulting sealed body can be favorably suppressed.
  • Curable resin composition layer The resin sheet which concerns on this embodiment is provided with the curable resin composition layer formed from the resin composition containing an epoxy resin.
  • the curable resin composition layer can be cured by heating or the like. That is, the curable resin composition layer is uncured in the state of constituting the resin sheet.
  • the curable resin composition layer may be thermosetting or may be active energy ray curable, but is preferably thermosetting. Even when it is difficult to irradiate the energy ray to the laminated curable resin composition layer by being thermosetting, the curable resin composition layer can be favorably cured by heating. it can.
  • the storage elastic modulus at 150 ° C. of the cured layer obtained by curing the curable resin composition layer is 0.1 MPa or more and 1000 MPa or less.
  • the stress which arose in the hardened layer can be relieved favorable.
  • Such a stress is a main cause of the warpage of the sealed body, and it is possible to suppress the warpage of the sealed body by relieving the stress.
  • the curable resin composition layer is thermosetting, the curable resin composition layer is usually heated to about 180 ° C. to be cured, and then the formed cured layer is cooled to room temperature .
  • the stress in the hardened layer is easily generated during the cooling, when the storage elastic modulus described above is in the above range, the stress can be favorably relieved, whereby the warpage of the sealing body is obtained. It can be effectively suppressed.
  • the storage elastic modulus is less than 0.1 MPa, when a load is applied to a sealed body in which the electronic component is sealed by the cured layer, the cured layer is easily deformed, and damage to the electronic component And electronic components are easily displaced from a predetermined position. Moreover, when the said storage elastic modulus exceeds 1000 Mpa, the stress which arose in the hardened layer can not fully be relieve
  • curing a resin composition is 30 degreeC or more and 160 degrees C or less.
  • shrinkage stress is less likely to occur in the cured layer formed by curing the curable resin composition layer, whereby the occurrence of warpage of the sealing body is favorably suppressed. it can.
  • the warpage of the sealed body can be favorably suppressed, and in particular, even when a resin sheet having a relatively large area is used, the warpage of the sealed body is favorable. Suppressed.
  • the glass transition temperature is preferably 45 ° C. or higher, and more preferably 60 ° C. or higher.
  • the said glass transition temperature is 150 degrees C or less, and it is preferable that it is especially 140 degrees C or less.
  • the detail of the measuring method of the said glass transition temperature is as having described in the test example mentioned later.
  • the average linear expansion coefficient of the cured layer in the present embodiment may be a large value as compared with the average linear expansion coefficient of a cured layer formed using a conventional resin sheet.
  • the storage elastic modulus and the glass transition temperature described above are in the above-described ranges, respectively, it becomes difficult to generate shrinkage stress in the cured layer, and the generated stress can be favorably relaxed. Thereby, the warpage of the sealing body can be suppressed. Therefore, in the cured layer in the present embodiment, even if the average linear expansion coefficient is a relatively large value, it is possible to suppress the warpage of the sealing body.
  • the average linear expansion coefficient at 25 to 180 ° C. of the cured layer obtained by curing the curable resin composition layer is preferably 1 ppm / K or more, particularly 5 ppm. / K or more is preferable, and 10 ppm / K or more is more preferable.
  • the average linear expansion coefficient is preferably 200 ppm / K or less, particularly preferably 180 ppm / K or less, and further preferably 150 ppm / K or less.
  • flexibility of a resin sheet is improved by the average linear expansion coefficient mentioned above being 1 ppm / K or more, and the more superior handling property is achieved.
  • the thickness of the curable resin composition layer in the present embodiment is preferably 5 ⁇ m or more, particularly preferably 10 ⁇ m or more, and further preferably 20 ⁇ m or more.
  • the thickness of the curable resin composition layer is preferably 500 ⁇ m or less, particularly preferably 300 ⁇ m or less, and further preferably 200 ⁇ m or less.
  • the thickness of the curable resin composition layer is 5 ⁇ m or more, the embedding property to the electronic component becomes excellent.
  • miniaturization and thinning of a semiconductor device as a sealed body obtained using the resin sheet according to the present embodiment become easy.
  • the resin composition in this embodiment contains an epoxy resin as a thermosetting resin. Moreover, the resin composition in this embodiment may contain thermosetting resins other than an epoxy resin. Furthermore, the resin composition in the present embodiment preferably contains a thermoplastic resin, inorganic fine particles, and a curing catalyst. (2-1) Thermosetting resin When the resin composition contains a thermosetting resin, it can be favorably cured by heating the curable resin composition layer formed from the resin composition, It becomes possible to seal electronic parts firmly.
  • An epoxy resin as a thermosetting resin generally has a property of being three-dimensional reticulated when heated and forming a strong cured product.
  • various known epoxy resins can be used. Specifically, glycidyl ethers of phenols such as bisphenol F, bisphenol A, resorcinol, phenyl novolac, cresol novolac; butanediol, polyethylene Glycidyl ethers of alcohols such as glycol and polypropylene glycol; Glycidyl ethers of carboxylic acids such as phthalic acid, isophthalic acid and tetrahydrophthalic acid; Glycidyl type in which an active hydrogen bonded to a nitrogen atom such as aniline isocyanurate is substituted with a glycidyl group or Epoxy resins of the alkyl glycidyl type; vinylcyclohexane diepoxide, 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3,4-dic
  • Type epoxides can be mentioned.
  • an epoxy resin having a biphenyl skeleton, a triphenylmethane skeleton, a dicyclohexadiene skeleton, a naphthalene skeleton and the like can also be used. These epoxy resins can be used singly or in combination of two or more.
  • the epoxy resins described above it is preferable to use glycidyl ether of bisphenol F (bisphenol F type epoxy resin) from the viewpoint of easily adjusting the storage elastic modulus and the glass transition temperature described above to the above-described ranges.
  • bisphenol F-type epoxy resin may have an epoxy group only at one end, it becomes easy to adjust the above-mentioned storage elastic modulus and glass transition temperature according to the above-mentioned ranges, whereby It is preferable that it is what has an epoxy group in both ends from a viewpoint that curvature can be suppressed effectively.
  • the epoxy equivalent of the bisphenol F-type epoxy resin is preferably 150 g / eq or more, particularly preferably 250 g / eq or more, and further preferably 400 g / eq or more.
  • the epoxy equivalent is preferably 10000 g / eq or less, particularly preferably 5000 g / eq or less, and more preferably 2000 g / eq or less.
  • a glycidyl ether of bisphenol A bisphenol A epoxy resin
  • an epoxy resin having a biphenyl skeleton bisphenol F epoxy resin
  • a naphthalene skeleton as an epoxy resin together with the bisphenol F epoxy resin
  • the epoxy resin naphthalene type epoxy resin
  • thermosetting resin other than the epoxy resin is not particularly limited as long as the resin composition layer can be cured, and, for example, a resin generally contained in a sealing material can be used.
  • a resin generally contained in a sealing material can be used.
  • phenol resin, melamine resin, urea resin, polyester resin, urethane resin, acrylic resin, polyimide resin, benzoxazine resin, phenoxy resin, acid anhydride compound, amine compound, naphthol resin, active ester resin And benzoxazine resins, cyanate ester resins and the like can be used singly or in combination of two or more.
  • phenol resin for example, bisphenol A, tetramethyl bisphenol A, diallyl bisphenol A, biphenol, bisphenol F, diallyl bisphenol F, triphenylmethane type phenol, tetrakis phenol, novolac type phenol, cresol novolac resin, biphenylaralkyl skeleton A phenol (biphenyl type phenol) etc. are mentioned, It is preferable to use a biphenyl type phenol among these. These phenolic resins can be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the thermosetting resin in the resin composition is preferably 10% by mass or more, particularly preferably 15% by mass or more, and further preferably 20% by mass or more.
  • the content is preferably 60% by mass or less, particularly preferably 50% by mass or less, and further preferably 40% by mass or less.
  • the total value of content of epoxy resins other than bisphenol F-type epoxy resin with respect to content of bisphenol F-type epoxy resin in resin composition The weight ratio is preferably 10 or less, particularly preferably 7 or less, and more preferably 5 or less.
  • the lower limit value of the above ratio is not particularly limited, and for example, the mass ratio is preferably 0 or more, and particularly preferably 0.1 or more.
  • the resin composition in the present embodiment preferably contains a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin includes, for example, phenoxy resin, olefin resin, polyester resin, polyurethane resin, polyester urethane resin, acrylic resin, amide resin, styrene-isobutylene-styrene copolymer (SIS), etc.
  • Styrene resin silane resin, rubber resin, polyvinyl acetal resin, polyvinyl butyral resin, polyimide resin, polyamide imide resin, polyether sulfone resin, polysulfone resin, fluorine resin and the like can be mentioned. These can be used alone or in combination of two or more. Moreover, these thermoplastic resins may have a curable functional group.
  • the phenoxy resin is not particularly limited, but, for example, bisphenol A type, bisphenol F type, bisphenol A / bisphenol F copolymer type, bisphenol S type, bisphenol acetophenone type, novolac type, fluorene type, dicyclopentadiene type, Examples thereof include norbornene type, naphthalene type, anthracene type, adamantane type, terpene type, trimethylcyclohexane type, biphenol type and biphenyl type. Among these, it is preferable to use a bisphenol A type phenoxy resin.
  • the content of the thermoplastic resin in the resin composition is preferably 1% by mass or more, particularly preferably 3% by mass or more, and further preferably 5% by mass or more.
  • the content is preferably 30% by mass or less, particularly preferably 20% by mass or less, and further preferably 10% by mass or less.
  • the said content of a thermoplastic resin is solid content conversion value.
  • the resin composition in the present embodiment preferably contains inorganic fine particles. As a result, a cured layer obtained by curing the curable resin composition layer effectively exerts excellent mechanical strength.
  • the inorganic fine particles for example, silica, alumina, glass, titanium oxide, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium carbonate, magnesium carbonate, calcium silicate, magnesium silicate, calcium oxide, magnesium oxide, magnesium oxide, aluminum oxide, aluminum nitride, Inorganic fine particles composed of aluminum borate, boron nitride, crystalline silica, amorphous silica, mullite, cordierite and other composite oxides, montmorillonite, smectite, boehmite, talc, iron oxide, silicon carbide, zirconium oxide, etc. These can be used alone or in combination of two or more. Among these, it is preferable to use silica fine particles and alumina fine particles, and it is particularly preferable to use silica fine particles.
  • the inorganic fine particles are preferably surface-treated with a surface treatment agent.
  • a surface treatment agent include epoxysilanes, vinylsilanes, silazane compounds, alkoxysilanes and silane coupling agents. These may be used alone or in combination.
  • Preferred examples of the surface treatment agent include epoxysilanes such as 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane and vinylsilanes such as vinyltrimethoxysilane.
  • the average particle diameter of the inorganic fine particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, particularly preferably 0.1 ⁇ m or more, and further preferably 0.3 ⁇ m or more.
  • the average particle diameter of the silica filler is preferably 5.0 ⁇ m or less, particularly preferably 3.0 ⁇ m or less, and further preferably 1.0 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter of the inorganic fine particles in the present specification is a value measured by a dynamic light scattering method, and for example, using a particle size distribution measuring device (product name “Nanotrac Wave-UT 151” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) It can be measured.
  • the maximum particle size of the inorganic fine particles is preferably 0.05 ⁇ m or more, and more preferably 0.5 ⁇ m or more. Further, the maximum particle size is preferably 10 ⁇ m or less, and particularly preferably 5 ⁇ m or less. When the maximum particle size of the inorganic fine particles is in the above range, the hardened layer can be easily filled with the inorganic fine particles, and the hardened layer has more excellent mechanical strength.
  • the maximum particle size of the inorganic fine particles in the present specification is a value measured by a dynamic light scattering method, and for example, using a particle size distribution measuring apparatus (product name “Nanotrac Wave-UT 151” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) It can be measured.
  • the content of the inorganic fine particles in the resin composition is preferably 50% by mass or more, particularly preferably 60% by mass or more, and further preferably 70% by mass or more.
  • the content is preferably 90% by mass or less, particularly preferably 85% by mass or less, and further preferably 80% by mass or less.
  • a cured layer obtained by curing the curable resin composition layer has a better mechanical strength.
  • the content of the inorganic fine particles is 90% by mass or less, the curable resin composition layer is easily cured, and the semiconductor device as a sealed body to be obtained has a better quality.
  • the said content of inorganic fine particles is a solid content conversion value.
  • the content of inorganic fine particles is relatively increased from the viewpoint of suppressing the warpage of the sealed body by controlling the linear expansion coefficient of the cured layer.
  • the storage elastic modulus and the glass transition temperature described above are in the above-described ranges, respectively, shrinkage stress is less likely to occur in the hardened layer, and the generated stress is favorably relieved.
  • warpage of the sealing body can be effectively suppressed. Therefore, in the resin composition in the present embodiment, the content of the inorganic fine particles is suppressed to 90% by mass or less to achieve the excellent curability of the curable resin composition layer, and the warpage of the obtained sealed body It is possible to easily suppress the occurrence of
  • the resin composition in the present embodiment preferably contains a curing catalyst.
  • a curing catalyst examples include imidazole curing catalysts, amine curing catalysts, phosphorus curing catalysts and the like.
  • imidazole-based curing catalyst examples include 2-methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, 1-cyanoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl -2-undecylimidazole, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole, 2-phenyl-4,5-di (hydroxymethyl) imidazole, etc. From the viewpoint of sex It is preferred to use 2-ethyl-4-methylimidazole.
  • the amine curing catalyst include triazine compounds such as 2,4-diamino-6- [2′-methylimidazolyl- (1 ′)] ethyl-s-triazine, 1,8-diazabicyclo [5,4, 0] Undecene-7 (DBU), triethylenediamine, benzyldimethylamine, tertiary amine compounds such as triethanolamine and the like.
  • triazine compounds such as 2,4-diamino-6- [2′-methylimidazolyl- (1 ′)] ethyl-s-triazine
  • DBU Undecene-7
  • DBU Undecene-7
  • 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- (1 ')] ethyl-s-triazine is preferred.
  • phosphorus-based curing catalyst examples include triphenylphosphine, tributylphosphine, tri (p-methylphenyl) phosphine, tri (nonylphenyl) phosphine and the like.
  • the curing catalysts described above may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the curing catalyst in the resin composition is preferably 0.01% by mass or more, particularly preferably 0.05% by mass or more, and further preferably 0.1% by mass or more preferable.
  • the content is preferably 2.0% by mass or less, particularly preferably 1.5% by mass or less, and further preferably 1.0% by mass or less.
  • the resin composition can be cured more favorably.
  • the said content of a curing catalyst is a solid content conversion value.
  • the resin composition in the present embodiment may further contain a plasticizer, a stabilizer, a tackifier, a coupling agent, an antistatic agent, an antioxidant, and the like.
  • the resin sheet according to the present embodiment may include a release sheet laminated on at least one surface of the curable resin composition layer.
  • the configuration of the release sheet is arbitrary, and examples thereof include plastic films such as polyester films such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate and polyethylene naphthalate, and polyolefin films such as polypropylene and polyethylene. It is preferable that the peeling process is performed to these peeling surfaces (surface which contact
  • the release agent used for the release treatment include silicone-based, fluorine-based, long-chain alkyl-based, alkyd-based, olefin-based and rubber-based release agents.
  • the thickness of the resin sheet is not particularly limited, but usually, it is preferably 5 ⁇ m or more, particularly preferably 10 ⁇ m or more, and further preferably 20 ⁇ m or more.
  • the thickness is usually preferably 500 ⁇ m or less, particularly preferably 300 ⁇ m or less, and more preferably 200 ⁇ m or less.
  • the manufacturing method of the resin sheet which concerns on this embodiment is not specifically limited,
  • the coating liquid containing the resin composition mentioned above is prepared, and the resin composition by coating of the said coating liquid
  • a resin sheet may be manufactured by forming a layer, or a resin sheet may be manufactured by extruding the above-mentioned resin composition and forming a resin composition layer.
  • the coating liquid which contains a resin composition, and also a solvent or a dispersion medium if desired is prepared, for example, on the peeling surface of a peeling sheet. Then, the coating solution is applied by a die coater, a curtain coater, a spray coater, a slit coater, a knife coater or the like to form a coated film, and the coated film can be dried to produce a resin sheet.
  • the coating liquid is not particularly limited in its properties as long as it can be applied, and may contain a component for forming a resin composition layer as a solute or a dispersoid.
  • the solvent include organic solvents such as cyclohexanone, toluene, ethyl acetate, methyl ethyl ketone, acetone, xylene and the like.
  • the release sheet may be released as a process material, may protect the resin composition layer until the resin sheet is used, or may be released after curing the resin composition layer.
  • the resin sheet according to the present embodiment is used to seal electronic components in a method of manufacturing a semiconductor device. For example, after laminating a resin composition layer in a resin sheet on an electronic component provided on a substrate or on a temporary fixing material such as an adhesive sheet, the curable resin composition layer is cured to form a cured layer. Thus, a sealed body in which the electronic component is sealed in the cured layer can be obtained. A semiconductor device can be manufactured by cutting the sealed body into pieces as needed.
  • the shrinkage stress is less likely to occur in the hardened layer, and the generated stress can be favorably alleviated.
  • the warpage of the sealing body can be effectively suppressed. Therefore, even in the case of sealing of an electronic component using a large-area resin sheet as in panel level packaging, it is possible to well suppress the warpage of the sealing body. Therefore, the resin sheet according to the present embodiment can be suitably used for sealing an electronic component by panel level packaging.
  • Curing of the curable resin composition layer is preferably performed by heating the curable resin composition layer.
  • the heating temperature is preferably 100 ° C. or more, particularly preferably 120 ° C. or more.
  • the temperature is preferably 240 ° C. or less, and particularly preferably 200 ° C. or less.
  • the heating time is preferably 15 minutes or more, and particularly preferably 20 minutes or more. Further, the time is preferably 300 minutes or less, and more preferably 100 minutes or less.
  • the heating in this case is preferably performed in two or more separate steps, and in particular, a first heat treatment to be thermally cured at a temperature T1 and a second heat treatment to be thermally cured at a temperature T2 higher than the temperature T1. It is more preferable that the heat treatment be performed by a two-stage heating process.
  • the temperature T1 is preferably 100 ° C. or more and 130 ° C. or less, and the heat treatment time is preferably 15 minutes or more and 60 minutes or less.
  • the temperature T2 is preferably 150 ° C. or more and 220 ° C. or less, and the heat treatment time is preferably 30 minutes or more and 120 minutes or less.
  • Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 By mixing the components shown in Table 1 in cyclohexanone, a coating liquid of a resin composition having a solid content concentration of 58% by mass was obtained. The coating liquid is coated on the peeling surface of a peeling film (made by Lintec Co., Ltd., product name "PET 38 AL-5", hereinafter referred to as "first peeling film") on one side of which the alkyd peeling treatment is performed. The coated film obtained was dried in an oven at 100 ° C. for 1 minute to form a 50 ⁇ m thick curable resin composition layer.
  • a peeling film made by Lintec Co., Ltd., product name "PET 38 AL-5", hereinafter referred to as "first peeling film
  • a peelable film manufactured by Lintec Co., Ltd., product name “PET 38X”, hereinafter “a second release film”
  • a second release film may be referred to as “a second release film”
  • the viscoelasticity in the tensile mode was measured when the temperature was raised to 300 ° C., and the temperature at the maximum point of tan ⁇ (loss elastic modulus / storage elastic modulus) obtained by this measurement was taken as the glass transition temperature Tg (° C.) .
  • the measurement results are shown in Table 1.
  • Test Example 2 (Measurement of Storage Modulus) From the measurement results of the viscoelasticity of the hardened layer in Test Example 1, the storage elastic modulus (MPa) at 150 ° C. of the hardened layer was read. The results are shown in Table 1.
  • Test Example 3 (Measurement of Average Linear Expansion Coefficient) Using a thermomechanical analyzer (product name "TMA4030SA” manufactured by Bruker AXS), a hardened layer obtained in the same manner as in Test Example 1 was used with a load of 2 g, a temperature range of 0 to 300 ° C, a temperature rise rate of 5 ° C / The linear expansion coefficient was measured under the condition of min. From the results obtained, the average linear expansion coefficient at 25 to 180 ° C. was calculated. The results are shown in Table 1.
  • the surface on the silicon wafer side was placed down on the surface in a table having a flat and horizontal surface.
  • the surface on the cured layer side in the second laminate is It becomes concave and the surface on the silicon wafer side is convex. Therefore, when the second laminate in which warpage has occurred is placed on the table with the surface on the silicon wafer side facing down, as described above, the vicinity of the center of the second laminate contacts the table, At least a portion of the peripheral edge of the second laminate floats from the pedestal.
  • the height of the second laminate (the distance from the surface to the surface on the cured layer side of the second laminate) relative to the surface of the table on which the second laminate is placed is The measurement was made along the circumference of the laminate, and the largest one of the measured heights was taken as the amount of warpage (mm) of the sealing body. The results are shown in Table 1.
  • the curvature of the sealing body was evaluated based on the following references
  • ⁇ The amount of warpage was less than 5 mm.
  • Good The amount of warpage was less than 7 mm and 5 mm or more.
  • X The amount of warpage was 7 mm or more.
  • the resin sheet according to the present invention can be suitably used for manufacturing a semiconductor device using a resin sheet of a relatively large size, such as a fan-out type panel level package.

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Abstract

電子部品の封止に用いられる樹脂シートであって、前記樹脂シートが、エポキシ樹脂を含有する樹脂組成物から形成された硬化性樹脂組成物層を備え、前記硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層の１５０℃における貯蔵弾性率が、０．１ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以下であり、前記樹脂組成物を硬化してなる硬化物のガラス転移温度が、３０℃以上、１６０℃以下である樹脂シート。かかる樹脂シートによれば、比較的大面積の樹脂シートを使用する場合であっても、得られる封止体の反りを良好に抑制することができる。

Description

樹脂シート
　本発明は、パネルレベルパッケージングによる電子部品の封止に好適に用いることができる樹脂シートに関する。
　従来、半導体装置の製造方法において、硬化性の樹脂組成物層を備える樹脂シートを用いて、半導体チップといった電子部品を封止することが行われている。例えば、支持体上に設けられた電子部品に対し、当該樹脂シートにおける樹脂組成物層を積層した後、樹脂組成物層を加圧し、電子部品を樹脂組成物層に埋め込む。そして、当該樹脂組成物層を硬化し、硬化層を形成することで、当該硬化層によって電子部品が封止されてなる封止体が得られ、必要に応じて当該封止体を切断して個片化することで、半導体装置が得られる。
　上述のように形成された硬化層は、通常、その主面と平行な方向の収縮が生じ易い。一方、当該硬化層が積層された電子部品や支持体では、硬化層と比較してそのような収縮は起こり難い。そのため、硬化層の収縮量と、電子部品や支持体の収縮量との差が生じ、封止体において反りが発生することがある。このような反りが発生した封止体は、封止後の工程（後工程）を適切に施すことができなかったり、正確な印刷を施すことができなくなることがある。
　特許文献１～３には、このような封止体の反りを抑制することを目的とした樹脂シートが開示されている。特に、特許文献１には、エポキシ樹脂、硬化剤および所定の表面処理が施された無機充填材を含有する樹脂組成物を用いて形成されたシート状積層材料が開示されている。また、特許文献２には、所定の関係を満たす活性化エネルギー（Ｅａ）を有するとともに、熱硬化物が、所定のガラス転移温度、熱膨張係数および貯蔵弾性率を満たす樹脂シートが開示されている。さらに、特許文献３には、所定の含有量で無機充填剤を含有するとともに、所定の最低粘度を有する樹脂シートが開示されている。
特開２０１６－８２８０号公報 特開２０１５－８６３５９号公報 国際公開第２０１４／１３６７２０号
　ところで、半導体装置として半導体パッケージを製造することが増加している。特に、近年では、半導体パッケージの小型・薄型化の要求が非常に高まっており、このような要求を満たすため、ファンアウト型の半導体パッケージが提案されている。ファンアウト型の半導体パッケージの製造方法として、３００～７００ｍｍ角程度の基板サイズで製造するパネルレベルのファンアウトパッケージング技術（ＦＯＰＬＰ）が注目されている。
　ＦＯＰＬＰのようなパネルレベルパッケージングでは、樹脂シートとして大面積を有するものが使用されるが、樹脂シートの面積が大きくなるのに伴い、前述したような、硬化層の収縮の影響も大きくなる。すなわち、樹脂シートの面積が大きくなるほど局所的な収縮が累積され易くなり、その結果、面積のより小さい樹脂シートと比較して、封止体全体の反りが格段に大きいものとなり、特に樹脂シートの周縁部における反りが顕著なものとなる。
　ここで、特許文献１～３に開示されるような従来の樹脂シートでは、得られる封止体の反りを抑制する効果を十分に得ることはできず、特に、パネルレベルパッケージングのような大面積の樹脂シートを使用する場合に、当該反りを十分に抑制することができなかった。
　本発明は、このような実状に鑑みてなされたものであり、比較的大面積の樹脂シートを使用する場合であっても、得られる封止体の反りを良好に抑制することができる樹脂シートを提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、第１に本発明は、電子部品の封止に用いられる樹脂シートであって、前記樹脂シートが、エポキシ樹脂を含有する樹脂組成物から形成された硬化性樹脂組成物層を備え、前記硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層の１５０℃における貯蔵弾性率が、０．１ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以下であり、前記樹脂組成物を硬化してなる硬化物のガラス転移温度が、３０℃以上、１６０℃以下であることを特徴とする樹脂シートを提供する（発明１）。
　上記発明（発明１）に係る樹脂シートでは、上述したガラス転移温度が上記範囲であることで、硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層において収縮応力が生じ難くなるとともに、上述した貯蔵弾性率が上記範囲であることで、硬化層に生じた応力が良好に緩和されることにより、得られる封止体の反りの発生を抑制することができる。
　上記発明（発明１）において、前記エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を含むことが好ましい（発明２）。
　上記発明（発明２）において、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１５０ｇ／ｅｑ以上、１００００ｇ／ｅｑ以下であることが好ましい（発明３）。
　上記発明（発明２，３）において、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、両末端にエポキシ基を有することが好ましい（発明４）。
　上記発明（発明２～４）において、前記樹脂組成物中における、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量に対する、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂の含有量の合計値の割合は、質量比で、０以上、１０以下であることが好ましい（発明５）。
　上記発明（発明１～５）において、前記樹脂組成物は、無機微粒子を５０質量％以上、９０質量％以下で含有することが好ましい（発明６）。
　上記発明（発明１～６）において、前記樹脂組成物は、熱可塑性樹脂を１質量％以上、３０質量％以下で含有することが好ましい（発明７）。
　上記発明（発明１～７）において、前記硬化層の２５～１８０℃における平均線膨張係数は、２００ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい（発明８）。
　上記発明（発明１～８）において、パネルレベルパッケージングによる電子部品の封止に用いられることが好ましい（発明９）。
　本発明の樹脂シートによれば、比較的大面積の樹脂シートを使用する場合であっても、得られる封止体の反りを良好に抑制することができる。
　以下、本発明の実施形態について説明する。
１．硬化性樹脂組成物層
　本実施形態に係る樹脂シートは、エポキシ樹脂を含有する樹脂組成物から形成された硬化性樹脂組成物層を備える。硬化性樹脂組成物層は、加熱等によって硬化することができる。すなわち、硬化性樹脂組成物層は、樹脂シートを構成している状態では未硬化のものである。硬化性樹脂組成物層は、熱硬化性であってもよく、または活性エネルギー線硬化性であってもよいが、熱硬化性であることが好ましい。熱硬化性であることにより、積層された硬化性樹脂組成物層に対してエネルギー線を照射し難い場合であっても、当該硬化性樹脂組成物層を加熱することで良好に硬化することができる。
（１）物性等
　本実施形態における樹脂シートでは、硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層の１５０℃における貯蔵弾性率が、０．１ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以下である。当該貯蔵弾性率が上記範囲であることで、硬化層に生じた応力を良好に緩和することできる。このような応力は封止体の反りの主な原因となるため、当該応力を緩和することで、封止体の反りを抑制することが可能となる。また、硬化性樹脂組成物層が熱硬化性である場合には、通常、硬化性樹脂組成物層を１８０℃程度に加熱して硬化し、その後、形成された硬化層は室温まで冷却される。ここで、硬化層における応力は当該冷却の際に生じ易いものの、上述した貯蔵弾性率が上記範囲であることで、当該応力を良好に緩和することができ、それによって、封止体の反りを効果的に抑制することができる。
　一方、上記貯蔵弾性率が０．１ＭＰａ未満であると、電子部品が硬化層によって封止されてなる封止体に負荷が加わった際に、硬化層が変形し易いものとなり、電子部品の破損が生じたり、電子部品が所定の位置からずれるといった問題が生じ易いものとなる。また、上記貯蔵弾性率が１０００ＭＰａを超えると、硬化層に生じた応力を十分に緩和することができず、封止体の反りを十分に抑制することができないものとなる。これらの観点から、上記貯蔵弾性率は、０．５ＭＰａ以上であることが好ましく、特に、１ＭＰａ以上であることが好ましい。また、上記貯蔵弾性率は、５００ＭＰａ以下であることが好ましく、特に、１００ＭＰａ以下であることが好ましい。なお、上記貯蔵弾性率の測定方法の詳細は、後述する試験例に記載の通りである。
　また、本実施形態における樹脂シートでは、樹脂組成物を硬化してなる硬化物のガラス転移温度が、３０℃以上、１６０℃以下である。当該ガラス転移温度が上記範囲であることで、硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層において収縮応力が生じにくくなり、それによって、封止体の反りの発生を良好に抑制することができる。
　また、上述したような、ガラス転移温度の制御によって、収縮応力を生じ難くする作用と、前述したような、貯蔵弾性率の制御によって、生じた応力を緩和する作用とが相乗的に生じることにより、本実施形態における樹脂シートでは、封止体の反りを良好に抑制することができるものとなり、特に、比較的大面積の樹脂シートを使用する場合であっても、封止体の反りが良好に抑制される。
　上記ガラス転移温度が３０℃未満であると、得られた封止体としての半導体装置が加熱されたり発熱した際に、硬化層が流動性を有するものとなって所定の形状を維持し難いものとなり、その結果、電子部品の封止が損なわれるなど、半導体装置の性能に悪影響が生じ易くなる。一方、上記ガラス転移温度が１６０℃を超えると、硬化層における収縮応力の発生を十分に抑制することできず、封止体の反りを抑制することができないものとなる。これらの観点から、上記ガラス転移温度は４５℃以上であることが好ましく、特に、６０℃以上であることが好ましい。また、上記ガラス転移温度は、１５０℃以下であることが好ましく、特に、１４０℃以下であることが好ましい。なお、上記ガラス転移温度の測定方法の詳細は、後述する試験例に記載の通りである。
　なお、本実施形態における硬化層の平均線膨張係数は、従来の樹脂シートを用いて形成される硬化層の平均線膨張係数と比較して大きな値であってもよい。本実施形態における硬化層では、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度がそれぞれ前述した範囲であることで、硬化層において収縮応力が生じ難くなるとともに、生じた応力を良好に緩和することができ、それによって、封止体の反りを抑制することができる。そのため、本実施形態における硬化層では、平均線膨張係数が比較的大きい値であったとしても、封止体の反りを抑制することが可能となる。
　具体的には、本実施形態における樹脂シートでは、硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層の２５～１８０℃における平均線膨張係数が、１ｐｐｍ／Ｋ以上であることが好ましく、特に５ｐｐｍ／Ｋ以上であることが好ましく、さらには１０ｐｐｍ／Ｋ以上であることが好ましい。また、当該平均線膨張係数は、２００ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましく、特に１８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましく、さらには１５０ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい。上述した平均線膨張係数が１ｐｐｍ／Ｋ以上であることで、樹脂シートの柔軟性が向上し、より優れたハンドリング性が達成される。また、上述した平均線膨張係数が２００ｐｐｍ／Ｋ以下であることで、温度に依存した硬化層の形状の変化、特に硬化層の主面と平行な方向における硬化層の収縮が生じにくくなる。そのため、硬化層の収縮量と、当該硬化層が積層された電子部品や支持体の収縮量との差を低減することが可能となり、それにより封止体の反りが効果的に抑制されるものとなる。なお、上述した平均線膨張係数の測定方法の詳細は、後述する試験例に記載の通りである。
　本実施形態における硬化性樹脂組成物層の厚さは、５μｍ以上であることが好ましく、特に１０μｍ以上であることが好ましく、さらには２０μｍ以上であることが好ましい。一方、硬化性樹脂組成物層の厚さは、５００μｍ以下であることが好ましく、特に３００μｍ以下であることが好ましく、さらには２００μｍ以下であることが好ましい。硬化性樹脂組成物層の厚さが５μｍ以上であることで、電子部品に対する埋め込み性に優れたものとなる。また、硬化性樹脂組成物層の厚さが５００μｍ以下であることで、本実施形態に係る樹脂シートを用いて得られる封止体としての半導体装置の小型化・薄膜化が容易となる。
（２）樹脂組成物の各成分
　本実施形態における樹脂組成物は、熱硬化性樹脂として、エポキシ樹脂を含有する。また、本実施形態における樹脂組成物は、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂を含有してもよい。さらに、本実施形態における樹脂組成物は、熱可塑性樹脂、無機微粒子および硬化触媒を含有することが好ましい。
（２－１）熱硬化性樹脂
　樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有することで、当該樹脂組成物から形成された硬化性樹脂組成物層を加熱することで良好に硬化することができ、電子部品を強固に封止することが可能となる。
　熱硬化性樹脂としてのエポキシ樹脂は、一般的に、加熱を受けると三次元網状化し、強固な硬化物を形成する性質を有する。このようなエポキシ樹脂としては、公知の種々のエポキシ樹脂が用いることができ、具体的には、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡ、レゾルシノール、フェニルノボラック、クレゾールノボラック等のフェノール類のグリシジルエーテル；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテル；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等のカルボン酸のグリシジルエーテル；アニリンイソシアヌレート等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したグリシジル型もしくはアルキルグリシジル型のエポキシ樹脂；ビニルシクロヘキサンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－ジシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等のように、分子内の炭素－炭素二重結合を例えば酸化することによりエポキシが導入された、いわゆる脂環型エポキシドを挙げることができる。その他、ビフェニル骨格、トリフェニルメタン骨格、ジシクロヘキサジエン骨格、ナフタレン骨格等を有するエポキシ樹脂を用いることもできる。これらエポキシ樹脂は、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。
　上述したエポキシ樹脂の中でも、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲に調整し易いという観点から、ビスフェノールＦのグリシジルエーテル（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）を使用することが好ましい。ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、片末端のみにエポキシ基を有するものであってもよいものの、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲により調整し易いものとなり、それにより封止体の反りを効果的に抑制することができるという観点から、両末端にエポキシ基を有するものであることが好ましい。
　ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１５０ｇ／ｅｑ以上であることが好ましく、特に２５０ｇ／ｅｑ以上であることが好ましく、さらには４００ｇ／ｅｑ以上であることが好ましい。また、当該エポキシ当量は、１００００ｇ／ｅｑ以下であることが好ましく、特に５０００ｇ／ｅｑ以下であることが好ましく、さらには２０００ｇ／ｅｑ以下であることが好ましい。ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂のエポキシ当量が上記範囲であることで、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲に調整することがより容易になり、封止体の反りを良好に抑制し易くなるとともに、硬化性樹脂組成物層が良好な硬化性を達成し易いものとなる。
　また、本実施形態における樹脂組成物では、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂とともに、エポキシ樹脂として、ビスフェノールＡのグリシジルエーテル（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂（ビフェニル型エポキシ樹脂）、ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂（ナフタレン型エポキシ樹脂）またはこれらの組み合わせを併用することが好ましい。これらのエポキシ樹脂を使用することで、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲により調整し易いものとなる。
　エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂としては、樹脂組成物層の硬化を可能とするものであれば特に限定されず、例えば、封止材に通常含有される樹脂を使用することができる。具体的には、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノキシ樹脂、酸無水物化合物、アミン系化合物、ナフトール系樹脂、活性エステル系樹脂、ベンゾオキサジン系樹脂、シアネートエステル系樹脂等が挙げられ、これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、フェノール樹脂を使用することが好ましい。
　フェノール樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＡ、ジアリルビスフェノールＡ、ビフェノール、ビスフェノールＦ、ジアリルビスフェノールＦ、トリフェニルメタン型フェノール、テトラキスフェノール、ノボラック型フェノール、クレゾールノボラック樹脂、ビフェニルアラルキル骨格を有するフェノール（ビフェニル型フェノール）等が挙げられ、これらの中でも、ビフェニル型フェノールを使用することが好ましい。これらのフェノール樹脂は、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
　樹脂組成物中における熱硬化性樹脂の含有量は、１０質量％以上であることが好ましく、特に１５質量％以上であることが好ましく、さらには２０質量％以上であることが好ましい。また、当該含有量は、６０質量％以下であることが好ましく、特に５０質量％以下であることが好ましく、さらには４０質量％以下であることが好ましい。当該含有量が１０質量％以上であることで、樹脂組成物層の硬化がより十分なものとなり、電子部品をより強固に封止することができる。また、当該含有量が６０質量％以下であることで、樹脂組成物層の意図しない段階での硬化をより抑制することができ、保存安定性がより優れたものとなる。
　また、樹脂組成物が、上述したビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を含有する場合、樹脂組成物中における、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量に対する、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂の含有量の合計値の割合は、質量比で、１０以下であることが好ましく、特に７以下であることが好ましく、さらには５以下であることが好ましい。当該割合が１０以下であることで、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量が十分確保され、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲に調整し易いものとなり、それにより封止体の反りを効果的に抑制することができる。なお、上記割合の下限値については特に限定されず、例えば、質量比で、０以上であることが好ましく、特に０．１以上であることが好ましい。
（２－２）熱可塑性樹脂
　本実施形態における樹脂組成物は、熱可塑性樹脂を含有することが好ましい。これにより、樹脂組成物層をシート状に形成することが容易となるとともに、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲により調整し易いものとなる。熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリエステルウレタン系樹脂、アクリル系樹脂、アミド系樹脂、スチレン－イソブチレン－スチレン共重合体（ＳＩＳ）等のスチレン系樹脂、シラン系樹脂、ゴム系樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、フッ素系樹脂等が挙げられ、これらは、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらの熱可塑性樹脂は、硬化性の官能基を有するものであってもよい。
　上記フェノキシ系樹脂としては、特に限定されないものの、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＡ／ビスフェノールＦ共重合型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールアセトフェノン型、ノボラック型、フルオレン型、ジシクロペンタジエン型、ノルボルネン型、ナフタレン型、アントラセン型、アダマンタン型、テルペン型、トリメチルシクロヘキサン型、ビフェノール型、ビフェニル型等が例示され、これらの中でもビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂を使用することが好ましい。
　樹脂組成物中における熱可塑性樹脂の含有量は、１質量％以上であることが好ましく、特に３質量％以上であることが好ましく、さらには５質量％以上であることが好ましい。また、当該含有量は、３０質量％以下であることが好ましく、特に２０質量％以下であることが好ましく、さらには１０質量％以下であることが好ましい。当該含有量が上記範囲であることで、樹脂組成物層をシート状に形成することがより容易となり、ハンドリング性が効果的に向上する。なお、熱可塑性樹脂の上記含有量は、固形分換算値である。
（２－３）無機微粒子
　本実施形態における樹脂組成物は、無機微粒子を含有することが好ましい。これにより、硬化性樹脂組成物層が硬化されてなる硬化層が、優れた機械的強度を効果的に発揮するものとなる。
　無機微粒子としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、酸化チタン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、ほう酸アルミウイスカ、窒化ほう素、結晶性シリカ、非晶性シリカ、ムライト、コージェライト等の複合酸化物、モンモリロナイト、スメクタイト、ベーマイト、タルク、酸化鉄、炭化珪素、酸化ジルコニウム等を材料とする無機微粒子を例示することができ、これらは１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でもシリカ微粒子、アルミナ微粒子を使用することが好ましく、特にシリカ微粒子を使用することが好ましい。
　上記無機微粒子は、表面処理剤により表面処理されていることが好ましい。これにより、樹脂組成物中における無機微粒子の分散性や充填性が優れたものとなる。上記表面処理剤としては、エポキシシラン、ビニルシラン、シラザン化合物、アルコキシシラン、シランカップリング剤等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、組み合わせて使用してもよい。
　表面処理剤の好適な例としては、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のエポキシシランおよびビニルトリメトキシシラン等のビニルシランが挙げられる。
　上記無機微粒子の平均粒径は、０．０１μｍ以上であることが好ましく、特に０．１μｍ以上であることが好ましく、さらには０．３μｍ以上であることが好ましい。また、上記シリカフィラーの平均粒径は、５．０μｍ以下であることが好ましく、特に３．０μｍ以下であることが好ましく、さらには１．０μｍ以下であることが好ましい。シリカフィラーの平均粒径が上記範囲であることにより樹脂組成物中における分散性が向上し、硬化性樹脂組成物層が硬化されてなる硬化層が機械的強度を効果的に発揮し易くなるとともに、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度をそれぞれ前述した範囲により調整し易いものとなる。なお、本明細書における無機微粒子の平均粒径は、動的光散乱法により測定した値であり、例えば粒度分布測定装置（日機装社製，製品名「ナノトラックＷａｖｅ－ＵＴ１５１」）を使用して測定することができる。
　また、上記無機微粒子の最大粒径は、０．０５μｍ以上であることが好ましく、特に０．５μｍ以上であることが好ましい。また、当該最大粒径は、１０μｍ以下であることが好ましく、特に５μｍ以下であることが好ましい。無機微粒子の最大粒径が上記範囲であることで、硬化層中に無機微粒子を充填し易くなり、硬化層がより優れた機械的強度を有するものとなる。なお、本明細書における無機微粒子の最大粒径は、動的光散乱法により測定した値であり、例えば粒度分布測定装置（日機装社製，製品名「ナノトラックＷａｖｅ－ＵＴ１５１」）を使用して測定することができる。
　樹脂組成物中における、無機微粒子の含有量は、５０質量％以上であることが好ましく、特に６０質量％以上であることが好ましく、さらには７０質量％以上であることが好ましい。また、当該含有量は、９０質量％以下であることが好ましく、特に８５質量％以下であることが好ましく、さらには８０質量％以下であることが好ましい。無機微粒子の含有量が５０質量％以上であることで、硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層がより良好な機械的強度を有するものとなる。また、無機微粒子の含有量が９０質量％以下であることで、硬化性樹脂組成物層が硬化し易いものとなり、得られる封止体としての半導体装置がより良好な品質を有するものとなる。なお、無機微粒子の上記含有量は、固形分換算値である。
　なお、従来の樹脂シートでは、硬化層の線膨張係数を制御して、封止体の反りを抑制する観点から、無機微粒子の含有量を比較的多くすることが行われている。しかしながら、本実施形態に係る樹脂シートでは、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度がそれぞれ前述した範囲であることで、硬化層において収縮応力が生じ難くなるとともに、生じた応力を良好に緩和することができ、それにより封止体の反りを効果的に抑制することができる。そのため、本実施形態における樹脂組成物では、無機微粒子の含有量を９０質量％以下に抑えて、硬化性樹脂組成物層の優れた硬化性を達成することと、得られた封止体の反りの発生の抑制を容易に両立することができる。
（２－４）硬化触媒
　本実施形態における樹脂組成物は、硬化触媒を含有することが好ましい。これにより、熱硬化性樹脂の硬化反応を効果的に進行させることが可能となり、硬化性樹脂組成物層を良好に硬化することが可能となる。硬化触媒の例としては、イミダゾール系硬化触媒、アミン系硬化触媒、リン系硬化触媒等が挙げられる。
　イミダゾール系硬化触媒の具体例としては、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジ（ヒドロキシメチル）イミダゾールなどが挙げられ、反応性の観点から、２－エチル－４－メチルイミダゾールを使用することが好ましい。
　アミン系硬化触媒の具体例としては、２，４－ジアミノ－６－〔２’－メチルイミダゾリル－（１’）〕エチル－ｓ－トリアジン等のトリアジン化合物、１，８－ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン等の第三級アミン化合物が挙げられる。中でも、２，４－ジアミノ－６－〔２’－メチルイミダゾリル－（１’）〕エチル－ｓ－トリアジンが好ましい。
　また、リン系硬化触媒の具体例としては、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ－メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン等が挙げられる。
　上述した硬化触媒は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　樹脂組成物中における硬化触媒の含有量は、０．０１質量％以上であることが好ましく、特に０．０５質量％以上であることが好ましく、さらには、０．１質量％以上であることが好ましい。また、当該含有量は、２．０質量％以下であることが好ましく、特に１．５質量％以下であることが好ましく、さらには１．０質量％以下であることが好ましい。当該含有量が上記範囲であることで、樹脂組成物をより良好に硬化することが可能となる。なお、硬化触媒の上記含有量は、固形分換算値である。
（２－５）その他の成分
　本実施形態における樹脂組成物は、さらに、可塑剤、安定剤、粘着付与剤、カップリング剤、帯電防止剤、酸化防止剤等を含有してもよい。
２．剥離シート
　本実施形態に係る樹脂シートは、硬化性樹脂組成物層の少なくとも一方の面に積層された剥離シートを備えていてもよい。剥離シートの構成は任意であり、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルフィルム、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィンフィルムなどのプラスチックフィルムが挙げられる。これらの剥離面（樹脂シートの硬化性樹脂組成物層と接する面）には、剥離処理が施されていることが好ましい。剥離処理に使用される剥離剤としては、例えば、シリコーン系、フッ素系、長鎖アルキル系、アルキッド系、オレフィン系、ゴム系等の剥離剤が挙げられる。
　樹脂シートの厚さについては特に制限はないが、通常、５μｍ以上であることが好ましく、特に１０μｍ以上であることが好ましく、さらには２０μｍ以上であることが好ましい。また、当該厚さは、通常、５００μｍ以下であることが好ましく、特に３００μｍ以下であることが好ましく、さらには２００μｍ以下であることが好ましい。
３．樹脂シートの製造方法
　本実施形態に係る樹脂シートの製造方法は、特に限定されず、例えば、前述した樹脂組成物を含有する塗工液を調製し、当該塗工液の塗工により樹脂組成物層を形成することで樹脂シートを製造してもよく、あるいは、前述した樹脂組成物を押出成形して、樹脂組成物層を形成することで樹脂シートを製造してもよい。
　上述した塗工液の塗工により樹脂組成物層を形成する方法としては、例えば、樹脂組成物、および所望によりさらに溶媒または分散媒を含有する塗工液を調製し、剥離シートの剥離面上に、ダイコーター、カーテンコーター、スプレーコーター、スリットコーター、ナイフコーター等によりその塗工液を塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を乾燥させることにより樹脂シートを製造することができる。
　塗工液は、塗布を行うことが可能であればその性状は特に限定されず、樹脂組成物層を形成するための成分を溶質として含有する場合もあれば、分散質として含有する場合もある。上記溶媒の例としては、シクロヘキサノン、トルエン、酢酸エチル、メチルエチルケトン、アセトン、キシレン等の有機溶媒等が挙げられる。剥離シートは工程材料として剥離してもよいし、樹脂シートを使用するまでの間、樹脂組成物層を保護していてもよいし、樹脂組成物層を硬化させてから剥離してもよい。
４．樹脂シートの使用方法
　本実施形態に係る樹脂シートは、半導体装置の製造方法において、電子部品の封止に使用される。例えば、基板上や、粘着シートといった仮固定材上に設けられた電子部品に対して、樹脂シートにおける樹脂組成物層を積層した後、硬化性樹脂組成物層を硬化させて硬化層を形成することで、当該硬化層に電子部品が封止されてなる封止体を得ることができる。そして、当該封止体を必要に応じて切断して個片化することで、半導体装置を製造することができる。
　本実施形態に係る樹脂シートでは、前述した貯蔵弾性率およびガラス転移温度がそれぞれ前述した範囲であることで、硬化層において収縮応力が生じ難くなるとともに、生じた応力を良好に緩和することができ、それにより封止体の反りを効果的に抑制することができる。そのため、パネルレベルパッケージングのように、大面積の樹脂シートを使用する電子部品の封止であっても、封止体の反りを良好に抑制することができる。したがって、本実施形態に係る樹脂シートは、パネルレベルパッケージングによる電子部品の封止に好適に用いることができる。
　硬化性樹脂組成物層の硬化は、硬化性樹脂組成物層を加熱することによって行うことが好ましい。この場合、加熱の温度は、１００℃以上とすることが好ましく、特に１２０℃以上とすることが好ましい。また、当該温度は、２４０℃以下とすることが好ましく、特に２００℃以下とすることが好ましい。また、上記加熱の時間は、１５分間以上とすることが好ましく、特に２０分間以上とすることが好ましい。また、当該時間は、３００分間以下とすることが好ましく、特に１００分間以下とすることが好ましい。
　また、加熱による硬化性樹脂組成物層の硬化は、複数回の加熱処理により段階的に行うことが好ましい。この場合の加熱は、２回以上に分けて行うことが好ましく、特に、温度Ｔ１で熱硬化させる第１の加熱処理と、温度Ｔ１よりも高い温度Ｔ２にて熱硬化させる第２の加熱処理とによる、２段階の加熱の処理により行われることがより好ましい。この場合、第１の加熱処理では、温度Ｔ１が１００℃以上、１３０℃以下であることが好ましく、加熱処理の時間は１５分以上、６０分以下であることが好ましい。また、第２の加熱処理では、温度Ｔ２が、１５０℃以上、２２０℃以下であることが好ましく、加熱処理の時間は３０分以上、１２０分以下であることが好ましい。
　上述した電子部品の例としては、一般的に封止の対象となる電子部品であれば特に限定されず、例えば、半導体チップ等が挙げられる。また、製造される半導体装置としては、部品内蔵基板、半導体パッケージ等が挙げられ、特に部品内蔵基板であることが好ましい。
　以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
　以下、実施例および試験例等を示すことにより本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は下記の試験例等に何ら限定されるものではない。
〔実施例１～４および比較例１〕
　表１に示す成分をシクロヘキサノン中にて混合することで、固形分濃度が５８質量％である樹脂組成物の塗工液を得た。当該塗工液を、片面がアルキッド剥離処理された剥離フィルム（リンテック社製，製品名「ＰＥＴ３８ＡＬ－５」，以下では「第１の剥離フィルム」という場合がある。）の剥離面上に塗工し、得られた塗膜をオーブンにて１００℃で１分間乾燥させて、厚さ５０μｍの硬化性樹脂組成物層を形成した。これによって得られた硬化性樹脂組成物層と第１の剥離フィルムとの積層体における、硬化性樹脂組成物層側の面に、剥離フィルム（リンテック社製，製品名「ＰＥＴ３８Ｘ」，以下では「第２の剥離フィルム」という場合がある。）における剥離処理面をラミネートすることで、第１の剥離フィルムと硬化性樹脂組成物層と第２の剥離フィルムとが順に積層されてなる樹脂シートを得た。
　なお、表１には、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量に対する、当該ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂およびナフタレン型エポキシ樹脂）の含有量の合計値の割合も示す。但し、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量が０質量％である比較例１については、記載を省略した。
　ここで、表１に示す成分の詳細は以下の通りである。
［熱硬化性樹脂］
　ＢｉｓＡ型エポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学社製，製品名「ｊＥＲ８２８」，エポキシ当量：約１９０ｇ／ｅｑ）
　ビフェニル型エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製，製品名「ＮＣ－３０００－Ｌ」，エポキシ当量：２６１～２８２ｇ／ｅｑ）
　ナフタレン型エポキシ樹脂：ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製，製品名「ＨＰ－６０００」，エポキシ当量：２５０ｇ／ｅｑ）
　ＢｉｓＦ型エポキシ樹脂：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（三菱化学社製，製品名「ＹＸ７１１０」，エポキシ当量：１２００ｇ／ｅｑ）
　ビフェニル型フェノール：ビフェニル型フェノール（明和化成社製，製品名「ＭＥＨＣ－７８５１－Ｈ」）
［熱可塑性樹脂］
　ＢｉｓＡ型フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（三菱化学社製，製品名「ｊＥＲ１２５６」）
［硬化触媒］
　イミダゾール系熱硬化触媒：２－エチル－４－メチルイミダゾール（四国化成社製，製品名「２Ｅ４ＭＺ」）
［無機微粒子］
　シリカフィラー：エポキシシラン処理シリカフィラー（アドマテックス社製，製品名「ＳＯ－Ｃ２」，平均粒径：０．５μｍ，最大粒径：２μｍ，形状：球状）を、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製，製品名「ＫＢＭ－４０３」，最小被覆面積：３３０ｍ２／ｇ）を用いて表面処理したもの
〔試験例１〕（ガラス転移温度の測定）
　実施例および比較例で作製した樹脂シートを、５×２０ｍｍに切断し、測定用サンプルとした。得られたサンプルを１８０℃で１時間加熱することにより硬化性樹脂組成物層を硬化させ、硬化層を形成した。当該硬化層について、動的粘弾性測定機器（ティー・エイ・インスツルメント社製，製品名「ＤＭＡ　Ｑ８００」）を使用し、周波数１１Ｈｚ、振幅５μｍ、昇温速度３℃／分で、０℃から３００℃まで昇温させたときの引張モードによる粘弾性を測定し、この測定で得られたｔａｎδ（損失弾性率／貯蔵弾性率）の最大点の温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。測定結果を表１に示す。
〔試験例２〕（貯蔵弾性率の測定）
　試験例１における硬化層の粘弾性の測定結果から、硬化層の１５０℃における貯蔵弾性率（ＭＰａ）を読み取った。結果を表１に示す。
〔試験例３〕（平均線膨張係数の測定）
　試験例１と同様にして得た硬化層について、熱機械分析装置（ブルカー・エイエックス社製，製品名「ＴＭＡ４０３０ＳＡ」）を用い、荷重２ｇ、温度範囲０～３００℃、昇温速度５℃／ｍｉｎの条件にて線膨張係数を測定した。得られた結果より、２５～１８０℃での平均線膨張係数を算出した。結果を表１に示す。
〔試験例４〕（反りの評価）
　実施例および比較例で製造した樹脂シートから第２の剥離フィルを剥離し、露出した硬化性樹脂組成物層を、シリコンウエハ（直径：８インチ，厚さ：３５０μｍ）に積層した後、当該硬化性樹脂組成物層から第１の剥離フィルムを剥離した。その後、当該硬化性樹脂組成物層におけるシリコンウエハからはみ出た部分を、裁断して除去した。このようにして得られたシリコンウエハと硬化性樹脂組成物層とからなる第１の積層体を１８０℃で１時間加熱することにより硬化性樹脂組成物層を硬化し、当該硬化性樹脂組成物層が硬化してなる硬化層とシリコンウエハとからなる第２の積層体を得た。
　上記第２の積層体を室温まで冷却した後、シリコンウエハ側の面を下にして、平坦且つ水平な面を有する台における当該面の上に置いた。ここで、当該第２の積層体に反りが発生している場合には、硬化性樹脂組成物層が硬化する際に収縮が生じている結果、第２の積層体における硬化層側の面が凹となり、シリコンウエハ側の面が凸となっている。そのため、反りが発生した第２の積層体を、上述のように、シリコンウエハ側の面を下にして台の上においた場合、第２の積層体の中央付近が台に接触する一方で、第２の積層体の周縁部の少なくとも一部は台から浮いた状態となる。
　そして、第２の積層体を置いた台の面を基準とした第２の積層体の高さ（当該面から、第２の積層体における硬化層側の面までの距離）を、第２の積層体の円周に沿って測定し、測定された高さのうち最も大きなものを封止体の反り量（ｍｍ）とした。その結果を表１に示す。
　さらに、測定した反り量に基づいて、以下の基準に基づいて、封止体の反りを評価した。その結果も表１に示す。
　◎：反り量が、５ｍｍ未満であった。
　〇：反り量が、７ｍｍ未満、５ｍｍ以上であった。
　×：反り量が、７ｍｍ以上であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示されるように、実施例に係る樹脂シートでは、封止体の反りが良好に抑制された。
　本発明に係る樹脂シートは、ファンアウト型パネルレベルパッケージといった、比較的大きなサイズの樹脂シートを使用した半導体装置の製造に好適に利用することができる。

Claims (9)

  1. 　電子部品の封止に用いられる樹脂シートであって、
    　前記樹脂シートが、エポキシ樹脂を含有する樹脂組成物から形成された硬化性樹脂組成物層を備え、
    　前記硬化性樹脂組成物層を硬化してなる硬化層の１５０℃における貯蔵弾性率が、０．１ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以下であり、
    　前記樹脂組成物を硬化してなる硬化物のガラス転移温度が、３０℃以上、１６０℃以下である
    ことを特徴とする樹脂シート。
  2. 　前記エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を含むことを特徴とする請求項１に記載の樹脂シート。
  3. 　前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１５０ｇ／ｅｑ以上、１００００ｇ／ｅｑ以下であることを特徴とする請求項２に記載の樹脂シート。
  4. 　前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、両末端にエポキシ基を有することを特徴とする請求項２または３に記載の樹脂シート。
  5. 　前記樹脂組成物中における、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量に対する、前記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂の含有量の合計値の割合は、質量比で、０以上、１０以下であることを特徴とする請求項２～４のいずれか一項に記載の樹脂シート。
  6. 　前記樹脂組成物は、無機微粒子を５０質量％以上、９０質量％以下で含有することを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂シート。
  7. 　前記樹脂組成物は、熱可塑性樹脂を１質量％以上、３０質量％以下で含有することを特徴とする請求項１～６のいずれか一項に記載の樹脂シート。
  8. 　前記硬化層の２５～１８０℃における平均線膨張係数は、２００ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする請求項１～７のいずれか一項に記載の樹脂シート。
  9. 　パネルレベルパッケージングによる電子部品の封止に用いられることを特徴とする請求項１～８のいずれか一項に記載の樹脂シート。
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