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TWI814741B - 硬化性聚矽氧組成物、由其構成之光學構件用樹脂片及發光裝置 - Google Patents

硬化性聚矽氧組成物、由其構成之光學構件用樹脂片及發光裝置 Download PDF

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TWI814741B
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尼子雅章
竹内香須美
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日商陶氏東麗股份有限公司
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Abstract

[課題]本發明提供使用作業性、成型性、硬化物之機械強度（尤其是硬度）和柔軟性優異，且實現高透明性的硬化性聚矽氧組成物、由其構成之光學構件用樹脂片、使用其的發光裝置等。 [解決手段]該硬化性聚矽氧組成物及其使用中，含有(A)矽氫化反應性的樹脂-線型嵌段共聚物型的有機聚矽氧烷、(B)分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂、(C)有機氫聚矽氧烷以及(D)矽氫化反應觸媒，且在室溫下測定的成分(A)與成分(B)之折射率之差的絕對值(ΔRI)小於0.05。

Description

硬化性聚矽氧組成物、由其構成之光學構件用樹脂片及發光裝置
本發明係有關於使用作業性、成型性、硬化物之機械強度（尤其是硬度）和柔軟性優異，且實現高透明性的硬化性聚矽氧組成物、由該硬化性聚矽氧組成物構成之光學構件用樹脂片、以及具備該光學構件用樹脂片的積層體。進而，本發明係有關於具有該硬化性聚矽氧組成物或者其硬化物的光學構件或發光裝置。
由於固體聚矽氧材料之成型性優異，具有耐熱性、耐寒性、電絕緣性、耐候性、斥水性以及透明性，故可應用於眾多工業領域。尤其是與其他有機材料相比，硬化性聚矽氧組成物之硬化物不易變色，且其物理物性之降低少，因此亦適合用作光學材料、尤其是發光裝置（無機或有機發光二極體）之密封劑。
近年來，針對新型發光裝置之製造製程，提議有於室溫下為固體狀或半固體狀、高溫下加熱熔融、具有熱熔性之含有聚矽氧材料。具有熱熔性之含有聚矽氧材料不同於常規之液狀材料，使用作業性與均勻塗佈性優異，例如本申請人等於專利文獻1中提議有一種光學組件，其於密封材料膜中使用反應性或非反應性含有聚矽氧之熱熔組成物，且該熱熔組成物於分子內具有樹脂狀矽氧烷結構與直鏈狀矽氧烷結構。同樣地，在專利文獻2中，提議有一種藉由矽氫化反應硬化的硬化性聚矽氧組成物，其包含非反應性的有機聚矽氧烷樹脂。
該密封材料與尤其具有高折射率、對來自光源之波長進行轉換之具有螢光材料的密封材料膜（螢光體層）組合使用，可提供生產性及發光效率優異之發光裝置。另外，該含有聚矽氧材料能夠藉由除去有機溶劑而容易地成型為片狀，能夠提供發光裝置之生產性、光提取效率、物性以及耐久性優異之光學構件用樹脂片。
然而，在將使用上述具有樹脂狀矽氧烷結構和直鏈狀矽氧烷結構之聚矽氧材料的光學構件用樹脂片用於製造發光裝置之情況下，尤其在壓縮成型法等成型加工時，該光學構件用樹脂片或由其硬化物構成之密封構件之硬度或柔軟性不足，從而有可能發生密封構件上產生龜裂、或者密封構件不追隨裝置而剝離等問題。
另一方面，為了改善強度和密接性，提議有添加非反應性有機聚矽氧烷樹脂之技術（專利文獻2和專利文獻3）、作為主劑即聚矽氧材料之穩定劑而添加二硫化合物之技術（專利文獻4）。但是，藉由使用這些添加劑，作為光學器件之密封部件的強度和柔軟性、相對於器件的追隨性並未充分得到改善，還有進一步改良的餘地。另外，這些添加劑、尤其是非反應性有機聚矽氧烷樹脂係為了對片或其硬化物表面賦予黏合性而改善追隨性之物質，但相對於主劑即聚矽氧材料的相容性不充分，成為組成物凝膠化之原因，除此以外，由於會對流動性造成不良影響，因而有時成為成型性、片及其硬化物之柔軟性降低，在密封部件上產生龜裂之原因。進而，非反應性有機聚矽氧烷樹脂會因為與作為主劑的聚矽氧材料之折射率不同而產生渾濁或著色，從而有時成為透明性和光提取效率降低之原因。因此，強烈期望一種使用作業性優異、硬化物之硬度和柔軟性優異，而且實現高透明性的硬化性聚矽氧組成物。 先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本特表2016-508290號公報 專利文獻2：國際公開第2016/022332號 專利文獻3：日本特表2016-536440號公報 專利文獻4：國際公開第2016/077159號
發明所欲解決之課題
本發明係為解決上述問題而完成者，其目的在於，提供一種不會產生凝膠化等問題，使用作業性和成型性優異、硬化物之硬度和柔軟性優異，而且實現高透明性的硬化性聚矽氧組成物、由該硬化性聚矽氧組成物構成之光學構件用樹脂片。另外，本發明之目的在於，提供一種具備該光學構件用樹脂片的積層體、具有該硬化性聚矽氧組成物或者其硬化物的光學構件或發光裝置。 解決問題之技術手段
經過認真研究之結果，本發明者等人發現，藉由使用含有：(A)分子內具有由RA SiO3/2 （式中，RA 為碳原子數6至14之芳基）所表示之芳基矽氧烷單元及由(R2 SiO2/2 )n（式中，R為可由鹵素原子取代之碳原子數1至20之烷基或者碳原子數6至14之芳基，n為3至1000範圍內之數）所表示之聚二有機矽氧烷結構，且分子內平均具有1個以上的矽氫化反應性基團的有機聚矽氧烷：100質量份； (B) 分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂：1至200質量份； (C) 分子中具有至少2個矽原子鍵合氫原子之有機氫聚矽氧烷：相對於本組成物中之碳-碳雙鍵1莫耳，成分(C)中之矽原子鍵合氫原子為0.2莫耳以上之範圍內的量；以及 (D) 矽氫化反應觸媒：觸媒量； 並且，在室溫下測量的成分(A)和成分(B)之折射率之差的絕對值(ΔRI)小於0.05、更佳為小於0.02之硬化性聚矽氧組成物，可解決上述問題，從而完成本發明。上述硬化性聚矽氧組成物較佳為還含有至少一種以上的(E)螢光體或反射材，既可以呈分散至有機溶劑中的液體組成物之形態，也可以呈除去有機溶劑而成之固體狀組成物之形態。另外，該組成物尤佳為成型為片狀。
進而，本發明者等人發現藉由由上述硬化性聚矽氧組成物構成之光學構件用樹脂片，可解決上述問題，從而完成本發明。該光學構件用樹脂片也可以具備在該片上進一步配置具有與該片不同的光學功能或光學性質的固體聚矽氧材料之結構。
同樣地，本發明者發現藉由含有上述光學構件用樹脂片之積層體，可適當地解決上述問題，從而完成本發明。該積層體只要是由光學構件用樹脂片層疊而成之結構體便無特別限制，包括功能性樹脂片、發光裝置等的結構體。另外，以光學構件用樹脂片之使用及流通為目的，包含具備與該光學構件用樹脂片相對向之剝離層的剝離性的積層體。
此外，本發明者發現，藉由 • 具備上述硬化性聚矽氧組成物或其硬化物的光學構件、以及 • 具有藉由上述硬化性聚矽氧組成物或其硬化物密封之結構的發光裝置， 可解決上述問題，從而完成本發明。 發明之效果
本發明之硬化性聚矽氧組成物不會產生凝膠化等問題，能夠形成使用作業性和成型性優異、硬度和柔軟性優異，而且實現高透明性之硬化物。另外，上述硬化性聚矽氧組成物藉由成型為片狀，可以提供具備這些有利性質的光學構件用樹脂片。進而，根據本發明，可以提供具備該光學構件用樹脂片之積層體、具有該硬化性聚矽氧組成物或其硬化物之光學構件或發光裝置。
［硬化性聚矽氧組成物］
首先，詳細說明本發明之硬化性聚矽氧組成物。為解決上述課題，本發明之硬化性聚矽氧組成物是含有分子內同時具有由RA SiO3/2 所表示之芳基矽氧烷單元（T分支單元或樹脂結構）和由(R2 SiO2/2 )n所表示之聚二有機矽氧烷結構（矽氧烷直鏈結構）之矽氫化反應性的樹脂-線型嵌段共聚物型的有機聚矽氧烷的矽氫化反應硬化性組成物，其特徵在於，係分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂，且與該樹脂-線型嵌段共聚物型的有機聚矽氧烷之室溫下的折射率之差的絕對值(ΔRI)極小。藉由並用反應性且折射率接近的有機聚矽氧烷樹脂，可以得到其硬化物之機械強度（尤其是硬度）和柔軟性得到改善、且實現高透明性的硬化性聚矽氧組成物。
具體來說，該硬化性聚矽氧組成物含有：(A)分子內具有由RA SiO3/2 （式中，RA 為碳原子數6至14之芳基）所表示之芳基矽氧烷單元和由(R2 SiO2/2 )n（式中，R為可由鹵素原子取代之碳原子數1至20之烷基或者碳原子數6至14之芳基，n為3至1000範圍內之數）所表示之聚二有機矽氧烷結構，且分子內平均具有1個以上的矽氫化反應性基團的有機聚矽氧烷：100質量份； (B) 分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂：1至200質量份； (C) 分子中具有至少2個矽原子鍵合氫原子之有機氫聚矽氧烷：相對於本組成物中之碳-碳雙鍵1莫耳，成分(C)中之矽原子鍵合氫原子為0.2莫耳以上之範圍內的量；以及 (D) 矽氫化反應觸媒：觸媒量； 並且，在室溫下測定的成分(A)和成分(B)之折射率之差的絕對值(ΔRI)小於0.05。
［成分(A)］ 上述成分(A)係包含具有芳基的T單元，且具有矽氫化反應性的樹脂-線型聚合物型的有機聚矽氧烷，由於折射率高且具有熱熔性，因此可以作為螢光體或反射材等成分之黏合劑樹脂，與後述之成分(B)或成分(C)一同藉由矽氫化反應形成硬化物，從而形成所期望之形狀的硬化物層。尤其是，成分(A)是作為光學構件用樹脂片之黏合劑樹脂有用之成分。
此種成分(A)係於分子內具有由RA SiO3/2 （式中，RA 為碳原子數6至14之芳基）所表示之芳基矽氧烷單元和由(R2 SiO2/2 )n（式中，R為可由鹵素原子取代之碳原子數1至20之烷基或者碳原子數6至14之芳基，n為3至1000範圍內之數）所表示之聚二有機矽氧烷結構，且分子內平均具有1個以上的矽氫化反應性基團的有機聚矽氧烷。
此處，碳原子數6至14之芳基係苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基，自工業生產之觀點出發，較佳為苯基。此外，R係甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基等烷基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基等芳基；以氟原子、氯原子、溴原子等鹵素原子取代與該等基團鍵合之氫原子之部分或全部的基團；自工業生產之觀點出發，較佳為甲基或苯基。
此外，成分(A)與上述矽氧烷結構不同，在分子內平均具有1個以上、較佳為2個以上的矽氫化反應性基團。這裡，矽氫化反應性基團是分子內具有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團或矽原子鍵合氫原子，前者與後述之成分(C)、後者與後述之成分(B)分別在成分(D)之存在下藉由矽氫化反應作為組成物整體而形成硬化物。具體而言，分子內具有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團為烯基或丙烯醯基，例如可列舉乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基等碳原子數2至10的烯基；3-甲基丙烯醯氧基丙基、3-丙烯醯氧基丙基等含丙烯醯基的一價有機基，尤佳為乙烯基或己烯基。從工業生產上之觀點出發，矽氫化反應性基團也可以為乙烯基等碳原子數2至10的烯基。
更具體而言，成分(A)係呈具有T單元：R1 SiO3/2 （R1 為一價有機基、羥基或碳原子數1至6之烷氧基，分子內所有R1 中至少一個以上為碳原子數6至14之芳基）、任意Q單元：SiO4/2 所表示之矽氧烷單元之樹脂結構嵌段與由(R2 SiO2/2 )n（式中，n為上述同樣之數，R為上述同樣之基團）所表示之線型結構嵌段藉由矽伸烷基鍵或Si-O-Si鍵連結而成之結構，且具有RA SiO3/2 單元之樹脂-線型有機聚矽氧烷嵌段共聚物，於聚合物中連結樹脂結構嵌段與線型結構嵌段之矽伸烷基鍵或Si-O-Si鍵中，較佳為與樹脂結構鍵合之Si原子構成RA SiO3/2 單元。除此之外，其特徵在於，在該成分(A)中必須具有含有至少1個矽氫化反應性基團的有機矽烷氧基單元。此種有機矽烷氧基單元是選自先前所述之包含矽氫化反應性基團之三有機矽烷氧基單元（MRB 單元）、二有機矽烷氧基單元（DRB 單元）以及單有機矽烷氧基單元（TRB 單元）中的1種以上的有機矽烷氧基單元，具有矽氫化反應性基團的有機矽烷氧基單元在該成分(A)分子中所佔數較佳為成分(A)中的全部矽烷氧基單元的0.1莫耳%至5.0莫耳%之範圍。另外，在該成分(A)中，除了構成線型結構嵌段的二有機矽烷氧基單元以外，還可以在分子內進一步含有具有官能基R的三有機矽烷氧基單元（MR 單元）或單有機矽烷氧基單元（TR 單元），並且較佳為進一步含有該兩種單元。
成分(A)中之樹脂結構嵌段係對成分(A)整體賦予熱熔性之部分結構，係樹脂狀有機聚矽氧烷結構。相關結構形成由以RA SiO3/2 所表示之芳基矽氧烷單元為必須成分，鍵合大量T單元或Q單元之樹脂狀有機聚矽氧烷所構成之部分結構。尤其是分子內含有大量苯基等芳基時，可使成分(A)之折射率上昇。成分(A)較佳為整體之20至80質量%含有由RA SiO3/2 （式中，RA 為上述同樣之基團）所表示之芳基矽氧烷單元的有機聚矽氧烷，自上述熱熔性及折射率之觀點出發，尤佳為樹脂結構實質上僅由RA SiO3/2 所表示之芳基矽氧烷單元形成。
線型結構係由(R2 SiO2/2 )n所表示之非反應性嵌段，係R2 SiO2/2 所表示之二有機矽烷氧基單元至少3個單元以上、較佳為5個單元以上連結為鏈狀之結構。相關線型結構嵌段係對藉由本共聚物而形成之固體層和硬化物層賦予適度柔軟性之部分結構。式中，n為構成該部分結構之二有機矽烷氧基單元之聚合度，較佳為3至250之範圍內，更佳為5至250、50至250、100至250之範圍內。部分結構中之n若超過上述上限，則源自線型結構之線型分子之性質會強烈顯現，導致薄膜成型性降低。另一方面，若n低於上述下限，作為線型分子之性質不充分，尤其於塗佈為膜狀時容易發生塌凹(cissing)現象等，無法實現均勻之塗佈，硬化物之機械強度可能變得不充分。
構成線型結構之二有機矽烷氧基單元中之官能基R為烷基或芳基，該等基團對於同一分子中之樹脂結構及其官能基無反應性，於分子內不會發生縮合反應等聚合反應，需要維持線型結構。該等烷基及芳基為上述同樣之基團，自工業觀點出發，較佳為甲基或苯基。
成分(A)中的樹脂結構嵌段與線型結構嵌段較佳為藉由源自烯基與矽原子鍵合氫原子之間的矽氫化反應的矽伸烷基鍵、或者源自樹脂結構或線型結構末端之縮合反應性基的Si-O-Si鍵進行連結。於本發明中，尤佳為與樹脂結構鍵合之Si原子構成R1 SiO3/2 單元，尤佳為具有下述部分結構(T-Dn)。自工業觀點出發，R1 較佳為苯基，R較佳為甲基或者苯基。
部分結構(T-Dn)
於上述部分結構中，較佳為構成T單元之左側Si-O-鍵末端分別與氫原子或構成樹脂結構之其他矽氧烷單元、較佳為其他T單元鍵合。另一方面，右側Si-O-鍵末端與形成線型結構或樹脂結構之其他矽氧烷單元、三有機矽烷氧基單元（M單元）或氫原子鍵合。另外，於Si-O-鍵末端鍵合氫原子時，當然可形成矽烷醇基(Si-OH)。
成分(A)中，除了上述結構以外，還包含具有至少1個矽氫化反應性基團的有機矽烷氧基單元。如上所述，該有機矽烷氧基單元可以是選自三有機矽烷氧基單元（MRB 單元）、二有機矽烷氧基單元（DRB 單元）以及單有機矽烷氧基單元（TRB 單元）中的1種以上的有機矽烷氧基單元，作為以下通式所表示之有機矽烷氧基單元，可以與分子內的任意部分鍵合。 通式： RB m SiO(4-m)/2 式中，RB 各自獨立為一價的有機基，m為1至3範圍內之數。其中，有機矽烷氧基單元中的m個RB 中的至少一個為矽氫化反應性基團。此處，較佳的矽氫化反應性基團與上述相同，可列舉乙烯基等碳原子數2至10的烯基。進而，剩餘的一價有機基即RB 可以是可由鹵素原子取代之碳原子數1至20的烷基或碳原子數6至14的芳基，從工業觀點出發，較佳為甲基或苯基。作為具有這樣的矽氫化反應性基團的有機矽烷氧基單元，可列舉乙烯基二甲基矽烷氧基單元、乙烯基甲基苯基矽烷氧基單元、乙烯基二苯基矽烷氧基單元、乙烯基甲基矽烷氧基單元、乙烯基苯基矽烷氧基單元、乙烯基矽烷氧基單元等。它們可以藉由使具有樹脂結構嵌段和線型結構嵌段的成分(A)之前驅體分子與具有乙烯基等的矽氫化反應性基團之水解性矽烷類反應而導入分子內，且較佳為如此導入分子內。
成分(A)中，除了上述結構以外，還可以在分子內進一步含有任意具有官能基R的三有機矽烷氧基單元（MR 單元）或單有機矽烷氧基單元（TR 單元）。此種有機矽烷氧基單元作為以下通式所表示之有機矽烷氧基單元，可以與分子內的任意部分鍵合。 通式： Rt SiO(4-t)/2 式中，R為上述相同的基團，t為1或3的數。即，該有機矽烷氧基單元中包含由R3 SiO1/2 和RSiO3/2 所表示之有機矽烷氧基單元。
自成分(A)之熱熔性、改善其硬化物之機械強度和光提取效率所要求之折射率、以及尤其是薄膜化時的均勻塗佈性之觀點出發，成分(A)較佳為由RA SiO3/2 所表示之芳基矽氧烷單元和由R2 SiO2/2 所表示之二有機矽氧烷單元、具有至少1個矽氫化反應性基團的有機矽烷氧基單元、以及任意其他有機矽烷氧基單元構成之矽氫化反應性的有機聚矽氧烷。更具體而言，成分(A)較佳為由 {(R2 SiO2/2 )}a {RA SiO3/2 }1 － a―b － c {RB m SiO(4-m)/2 }b {Rt SiO(4-t)/2 }c 表示之有機聚矽氧烷。式中，R、RA 、RB 為上述同樣之基團，a為0.8至0.2範圍內之數，更佳為0.70至0.25範圍內之數，b為0.05至0.001範圍內之數，c為0.05至0.00範圍內之數，m為1至3範圍內之數，t為1或3的數。該組成式所示之有機聚矽氧烷在分子內必須具有包含矽氫化反應性基團的官能基RB ，且分子內具有由與樹脂結構對應的RA SiO3/2 單元構成之部分結構、由與線型結構對應的R2 SiO2/2 連鎖單元構成之部分結構，且任意地包含由R3 SiO1/2 或RSiO3/2 所表示之有機矽烷氧基單元。
［成分(A)之熱熔性］ 成分(A)較佳為具有熱熔性，具體而言，較佳為在25℃下具有非流動性，100℃時之熔融黏度為200,000 Pa·s以下。非流動性係指無負荷之狀態下不流動，例如，表示低於藉由JIS K 6863-1994「熱熔黏接劑之軟化點試驗方法」規定之採用熱熔黏接劑之環球法之軟化點試驗方法測定之軟化點的狀態。即，為使25℃下具有非流動性，軟化點必須高於25℃。(B)成分較佳為100℃之熔融黏度為200,000 Pa·s以下、100,000 Pa·s以下、50,000 Pa·s以下、20,000 Pa·s以下或者10至20,000 Pa·s之範圍內。100℃下之熔融黏度為上述範圍內時，熱熔後冷卻至25℃後的硬化物之密接性良好。並且，藉由使用上述熔融黏度為100至15,000 Pa･s之成分(A)，可抑制成型加工後的硬化物之變形及剝離。 ［成分(B)］
成分(B)是分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂，藉由設計為室溫下測定的成分(A)與成分(B)之折射率之差的絕對值(ΔRI)小於0.05、小於0.04、更佳為小於0.02，具有改善兩成分之相容性，抑制因為凝膠化或源於樹脂之沉降物（結晶物）之產生而導致使用作業性降低，硬化物之機械強度、尤其是硬度得到改善，而且不會損害折射率和透明性之優點。此外，在設計本組成物時，成分(A)和成分(B)可以單獨使用，也可以是分別為兩種以上折射率不同的成分的混合物。在該情況下，對於作為成分(A)的樹脂-線型嵌段共聚物型的有機聚矽氧烷單獨或混合物整體之折射率、和作為成分(B)的具有硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂單獨或混合物整體之折射率，只要兩者之折射率之差的絕對值滿足上述關係即可，此種形態為本發明之預定特徵。
成分(B)必須在分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團，此種硬化反應性基團為矽氫化反應的官能基，藉由基於成分(C)或成分(A)（其中，成分(A)僅限於含有矽原子鍵合氫原子之情況）的交聯反應，形成透明且機械強度/柔軟性優異的硬化物。另外，藉由使成分(B)為反應性，與成分(A)之相容性得到改善，能夠抑制因為凝膠化或源於樹脂之沉降物（結晶物）之產生而導致使用作業性降低。此種硬化反應性基團為烯基或丙烯醯基，例如可列舉乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基等碳原子數2至10的烯基；3-甲基丙烯醯氧基丙基、3-丙烯醯氧基丙基等含丙烯醯基的一價有機基，尤佳為乙烯基或己烯基。另一方面，在使用不具有硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂之情況下，除了與成分(A)之相容性變差以外，隨著整形為片狀時或加熱硬化時之加熱老化，有時該有機聚矽氧烷樹脂從組成物中脫離，無法得到均勻的片或硬化物。
成分(B)必須是成分(A)與成分(B)之室溫下的折射率之差的絕對值(ΔRI)小於0.05之成分。折射率之測定方法可以無特別限制地使用習知方法，但必須以室溫下之折射率為基準，較佳為兩者的折射率的值之差小於0.02。兩者的折射率之差小意味著成分(A)與成分(B)之官能基類似，由此，兩者之親和性及硬化物之透明性得到改善。反之，當兩者的折射率之差超過0.05時，其官能基不同，因此親和性及相容性降低，結果使硬化物之透明性降低。
具體而言，成分(B)是具有由三有機矽烷氧基單元（M單元）、二有機矽烷氧基單元（D單元）、單有機矽烷氧基單元（T單元）及矽烷氧基單元（Q單元）的任意組合構成之樹脂狀或網眼狀的分子結構的有機聚矽氧烷樹脂，可列舉由R2 SiO2/2 單元（D單元）及RSiO3/2 單元（T單元）（式中，R相互獨立為一價有機基或羥基）構成之有機聚矽氧烷樹脂、由T單元單獨構成之有機聚矽氧烷樹脂、以及由R3 SiO1/2 單元（M單元）和SiO4/2 單元（Q單元）構成，且分子中具有上述硬化反應性基團的有機聚矽氧烷樹脂。尤佳為使用由R3 SiO1/2 單元（M單元）及SiO4/2 單元（Q單元）構成之有機聚矽氧烷樹脂（亦稱為MQ樹脂）。再者，在成分(B)中存在羥基之情況下，與分子內之T單元或Q單元等之矽直接鍵合，係源自成為原料之矽烷或矽烷水解而產生之基團。另外，上述各矽烷氧基單元中的R為一價有機基或羥基，在有機聚矽氧烷樹脂分子中具有至少1個硬化反應性基團。從工業觀點出發，R為烷基、芳基、烯基或含丙烯醯基的有機基團，尤佳為甲基、苯基、乙烯基或己烯基。另外，有機聚矽氧烷樹脂分子中的全部R中，30至95莫耳%可以為非反應性的烷基或芳基，也可以為甲基或苯基。另外，成分(B)中之具有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團之含量可以適當選擇，有機聚矽氧烷樹脂中的矽原子鍵合官能基的5至70莫耳%可以為乙烯基等烯基或3-丙烯醯氧基丙基等含丙烯醯基的一價有機基。
尤佳為成分(B)為由選自(CH3 )3 SiO1/2 單元、(CH2 =CH)(CH3 )2 SiO1/2 單元、(C6 H5 )3 SiO1/2 單元、(CH2 =CH)(C6 H5 )(CH3 )SiO1/2 單元以及(CH2 =CH)(C6 H5 )2 SiO1/2 單元之三有機矽烷氧基單元（M單元）和SiO4/2 單元（Q單元）構成，且分子內必須具有(CH2 =CH)(CH3 )2 SiO1/2 單元、(CH2 =CH)(C6 H5 )(CH3 )SiO1/2 單元或者(CH2 =CH)(C6 H5 )2 SiO1/2 單元之有機聚矽氧烷樹脂。這裡，作為矽原子鍵合官能基，含有大量甲基的有機聚矽氧烷樹脂具有折射率降低之傾向，含有大量苯基的有機聚矽氧烷樹脂具有折射率上昇之傾向，因此，在室溫下測定的成分(A)之折射率高之情況下，選擇含有大量苯基的有機聚矽氧烷樹脂，反之，在成分(A)之折射率低之情況下，藉由選擇含有大量甲基的有機聚矽氧烷樹脂，可以將上述兩者的折射率之差設計為小於0.05、小於0.02。另外，藉由使成分(A)之取代基與成分(B)之取代基的種類一致，有時兩者之親和性得到改善，藉由成分(B)等之硬化反應形成之硬化物之機械強度和透明性進一步得到改善。
相對於成分(A)100質量份，成分(B)之配合量為1至200質量份之範圍內，更佳為30至180質量份、40至150質量份之範圍內。成分(B)之配合量低於上述下限時，對於硬化物不能實現充分的機械強度。另外，成分(B)之配合量超過上述上限時，源於樹脂之性質變得過強，硬化物之柔軟性喪失，作為樹脂片使用時，對基材之追隨性變差，除此之外，有時成為硬化物破裂等之原因。
［成分(C)］ 成分(C)為成分(B)或成分(A)（其中，成分(A)僅限於分子內具有含有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團之情況）之交聯劑，且為有機氫聚矽氧烷、尤其是一分子中具有至少2個矽原子鍵合氫原子的有機氫聚矽氧烷。此外，有機氫聚矽氧烷之分子結構並無特別限定，可無特別限制地使用矽氧烷聚合度為1000以下之選自直鏈狀、支鏈狀、樹脂狀或環狀中之1種或2種以上的有機氫聚矽氧烷，也可以含有樹脂狀的有機氫聚矽氧烷樹脂。另外，在本發明中，成分(A)和成分(B)均較佳為具有乙烯基等分子內具有碳-碳雙鍵的硬化反應性基團，成分(C)較佳為這些成分的交聯劑。
具體來說，作為成分(C)，可列舉：分子鏈兩末端二甲基氫甲矽烷氧基封鏈二甲基聚矽氧烷、分子鏈兩末端二甲基氫甲矽烷氧基封鏈甲基苯基聚矽氧烷、分子鏈兩末端二甲基氫甲矽烷氧基封鏈二甲基矽氧烷-甲基苯基矽氧烷共聚物、分子鏈兩末端二甲基氫甲矽烷氧基封鏈二苯基聚矽氧烷、分子鏈兩末端三甲基甲矽烷氧基封鏈甲基氫聚矽氧烷、分子鏈兩末端三甲基甲矽烷氧基封鏈甲基氫矽氧烷-二甲基矽氧烷共聚物、分子鏈兩末端二甲基氫甲矽烷氧基封鏈甲基氫矽氧烷-二甲基矽氧烷共聚物及該等有機聚矽氧烷兩種以上的混合物。於本發明中，(B)成分可列舉於25℃下之黏度為1至500 mPa･s之分子鏈兩末端三甲基甲矽烷氧基封鏈甲基氫矽氧烷-二甲基矽氧烷共聚物。此外，作為成分(C)，也可以含有具有上述T單元或Q單元、且在矽原子上具有SiH基之樹脂狀的有機氫聚矽氧烷樹脂（MT樹脂、MQ樹脂）、例如二甲基氫矽氧烷苯基倍半矽氧烷共聚物，並且較佳為包含該有機氫聚矽氧烷樹脂。
成分(C)之配合量為藉由與組成物中的烯基之交聯反應而使整體硬化所需要之量，具體為相對於組成物中參與矽氫化反應的碳-碳雙鍵、更為具體為烯基等1莫耳，成分(C)中的矽原子鍵合氫原子為0.2莫耳以上的範圍內之量，較佳為0.2至5.0莫耳之範圍，更佳為0.5至2.0莫耳之範圍。此外，當配合過量成分(C)時，有時會從未反應之矽原子鍵合氫原子產生氫氣，從而較不佳。但是，為了改善硬化物相對於玻璃等基材之密接性，也可以選擇使用過量的成分(C)。即使在成分(A)具有矽原子鍵合氫原子之情況下，亦較佳為配合成分(C)、尤其是在矽原子上具有SiH基的樹脂狀的有機氫聚矽氧烷樹脂（MT樹脂、MQ樹脂）。
［成分(D)］ 成分(D)是本組成物之硬化劑，可以無特別限制地使用習知的矽氫化反應觸媒。另外，在本發明中，也可以根據需要與矽氫化反應觸媒一同使用其他硬化劑、例如縮合反應觸媒、光自由基反應引發劑、過氧化物等自由基引發劑。
作為矽氫化反應觸媒，可例示鉑類觸媒、銠類觸媒、鈀類觸媒，考慮到顯著促進本組成物之硬化之觀點，較佳為鉑類觸媒。作為該鉑類觸媒，可列舉鉑微粉、氯鉑酸、氯鉑酸之醇溶液、鉑-烯基矽氧烷錯合物、鉑-烯烴錯合物、鉑-羰基錯合物、以及利用聚矽氧樹脂、聚碳酸酯樹脂、丙烯酸樹脂等熱可塑性樹脂將該等鉑類觸媒進行分散或封裝之觸媒，尤佳為鉑-烯基矽氧烷錯合物。作為該烯基矽氧烷，可列舉1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基環四矽氧烷、以乙基、苯基等取代該等烯基矽氧烷之甲基之一部分之烯基矽氧烷以及以烯丙基、己烯基等取代該等烯基矽氧烷之乙烯基之烯基矽氧烷。尤其是，考慮到該鉑-烯基矽氧烷錯合物之穩定性良好，較佳為1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷。再者，作為促進矽氫化反應之觸媒，可使用鐵、釕、鐵/鈷等非鉑類金屬觸媒。
此外，本發明之硬化性聚矽氧組成物也可以使用利用熱可塑性樹脂分散或封裝化之微粒子狀之含鉑之矽氫化反應觸媒。藉由使用此種封裝化之硬化劑，除了現有之使用作業性及組成物之適用期得到改善之優點外，亦可獲得硬化性聚矽氧組成物之保存穩定性得到改善以及藉由溫度控制該硬化反應之優點。
於本發明中，亦可使用除加熱以外，藉由紫外線等之高能量線照射而促進矽氫化反應之光活性型鉑錯合物硬化觸媒等矽氫化反應觸媒。此種矽氫化反應觸媒可較佳例示配位基具有β-二酮鉑錯合物或環狀二烯化合物之鉑錯合物，具體可例示：選自由三甲基(乙醯丙酮)鉑錯合物、三甲基(2,4-戊二酮)鉑錯合物、三甲基(3,5-庚二酮)鉑錯合物、三甲基(乙醯乙酸甲酯)鉑錯合物、雙(2,4-戊二酮)鉑錯合物、雙(2,4-己二酮)鉑錯合物、雙(2,4-庚二酮)鉑錯合物、雙(3,5-庚二酮)鉑錯合物、雙(1-苯基-1,3-丁二酮)鉑錯合物、雙(1,3-二苯基-1,3-丙二酮)鉑錯合物、(1,5-環辛二烯基)二甲基鉑錯合物、(1,5-環辛二烯基)二苯基鉑錯合物、(1,5-環辛二烯基)二丙基鉑錯合物、(2,5-降冰片二烯)二甲基鉑錯合物、(2,5-降冰片二烯)二苯基鉑錯合物、(環戊二烯基)二甲基鉑錯合物、(甲基環戊二烯基)二乙基鉑錯合物、(三甲基矽烷基環戊二烯基)二苯基鉑錯合物、(甲基環辛-1,5-二烯基)二乙基鉑錯合物、(環戊二烯基)三甲基鉑錯合物、(環戊二烯基)乙基二甲基鉑錯合物、(環戊二烯基)乙醯基二甲基鉑錯合物、(甲基環戊二烯基)三甲基鉑錯合物、(甲基環戊二烯基)三己基鉑錯合物、(三甲基矽烷基環戊二烯基)三甲基鉑錯合物、(三甲基矽烷基環戊二烯基)三己基鉑錯合物、(二甲基苯基矽烷基環戊二烯基)三苯基鉑錯合物及(環戊二烯基)二甲基三甲基矽烷基甲基鉑錯合物所組成之群中之鉑錯合物。
於使用上述藉由高能量線照射而促進矽氫化反應之硬化劑之情形時，可不進行加熱操作，可以以硬化性聚矽氧組成物為原料形成硬化物。
成分(D)之配合量為觸媒量。具體來說，在將使用本發明之硬化性聚矽氧組成物得到之硬化物整體設為100質量份時，較佳為金屬原子以質量單位計為0.01至500 ppm範圍內之量、0.01至100 ppm範圍內之量或者0.01至50 ppm範圍內之量。
［成分(E)］ 本發明之組成物較佳為進一步含有至少1種以上的(E)螢光體或反射材。這些成分分散于含有上述成分(A)至(D)的黏合劑樹脂而成之組成物或其硬化物，在作為LED等發光裝置之構件使用時，具有波長轉換特性或反射率、光提取效率及密封性能優異這一優點。
作為本發明中可利用的螢光體，只要可作為波長轉換材料發揮功能者，則無特別限定，可例示廣泛應用於發光二極體(LED)或有機發光二極體(OLED)中之由氧化物類螢光體、氮氧化物類螢光體、氮化物類螢光體、硫化物類螢光體、氟化物類螢光體及硫氧化物類螢光體等構成之黃色、紅色、綠色以及藍色發光螢光體。作為氧化物類螢光體，可列舉包含鈰離子之釔、鋁、石榴石類之YAG類綠色至黃色發光螢光體；包含鈰離子之鋱、鋁、石榴石類之TAG類黃色發光螢光體；以及包含鈰及銪離子之矽酸鹽類綠色至黃色發光螢光體。此外，作為氮氧化物類螢光體，可列舉包含銪離子之矽、鋁、氧、氮類之SiAlON類紅色至綠色發光螢光體。作為氮化物類螢光體，可列舉包含銪離子之鈣、鍶、鋁、矽、氮類之CASN類紅色發光螢光體。作為硫化物類螢光體，可列舉包含銅離子及鋁離子之ZnS類綠色發色螢光體。作為氟化物類螢光體，可列舉KSF螢光體(K2 SiF6 ：Mn4+ )。作為硫氧化物類螢光體，可列舉包含銪離子之Y2 O2 S類紅色發光螢光體。螢光體可單獨使用，亦可組合2種以上使用。
作為本發明中可利用的反射材並無特別限定，較佳為選自氧化鈦、氧化鋇、氧化鉻、氧化鐵、氮化硼及氮化鈦中之1種或2種以上。尤佳為氧化鈦。
螢光體或反射材較佳為具有分散於至少含有聚矽氧樹脂之黏合劑樹脂中而成之結構。又，為改善其於聚矽氧樹脂中之分散性，可藉由聚矽氧化合物對螢光體或反射材之至少一部分實施表面處理。具體而言，可藉由烷氧基矽烷、有機鹵代矽烷、有機矽氮烷、矽氧烷寡聚物等對螢光體或反射材之至少一部分實施表面處理。
作為成分(E)之螢光體或反射材之配合量並無特別限制，尤其在將本發明之組成物用作光學構件用樹脂片之情況下，相對於片之總重量為0至90質量%，較佳為10至90質量%之範圍內，尤佳為15至85質量%之範圍內。
［補強性填料］ 本發明之組成物還可以根據需要進一步含有補強性填料。補強性填料可以改善藉由本發明得到之硬化物之機械強度，保持高的保形性和適度的硬度。作為此種補強性填料，例如可列舉：煙燻二氧化矽微粉、沈澱二氧化矽微粉、煆燒二氧化矽微粉、煙燻二氧化鈦微粉、石英微粉、碳酸鈣微粉、矽藻土微粉、氧化鋁微粉、氫氧化鋁微粉、氧化鋅微粉、碳酸鋅微粉等無機質填充劑，亦可含有將該等無機質填充劑以甲基三甲氧基矽烷等有機烷氧基矽烷、三甲基氯矽烷等有機鹵矽烷、六甲基二矽氮烷等有機矽氮烷、α,ω-矽烷醇基封鏈二甲基矽氧烷低聚物、α,ω-矽烷醇基封鏈甲基苯基矽氧烷低聚物、α,ω-矽烷醇基封鏈甲基乙烯基矽氧烷低聚物等矽氧烷低聚物等處理劑進行表面處理之無機質填充劑。其配合量在將硬化物整體設為100質量份之情況下在0.0至150.0質量份之範圍，亦可為0.0至120.0質量份之範圍，較佳為1.0至115.0質量份之範圍。此外，二氧化矽微粉之顆粒形狀並無特別限定，可使用實心二氧化矽及中空二氧化矽中之任一個，但尤其在使用中空二氧化矽之情況下，由於折射率之差異，可實現尤其高之光擴散性。
［其他成分：硬化延遲劑等］ 於不損害本發明之技術效果之範圍內，上述硬化性聚矽氧組成物可含有上述成分以外的其他成分。例如可含有：習知的矽氫化反應之硬化延遲劑；有機官能性烷氧基矽烷化合物等之黏合性提高劑/增黏劑；聚二甲基矽氧烷或聚二甲基二苯基矽氧烷等非反應性之有機聚矽氧烷；酚類、醌類、胺類、磷類、亞磷酸酯類、硫類或硫醚類等之抗氧化劑；三唑類或二苯甲酮類等之光穩定劑；磷酸酯類、鹵素類、磷類或銻類等之阻燃劑；包含陽離子類介面活性劑、陰離子類介面活性劑或非離子類介面活性劑等之一種以上之抗靜電劑；染料；顏料；導熱性填料；介電性填料；導電性填料；脫模性成分：自由基捕捉劑等。
另外，上述硬化性聚矽氧組成物較佳為成型為片狀，出於後述之成膜為膜或薄膜之目的等，可分散於有機溶劑中進行塗佈。作為要使用之有機溶劑，只要是可使組成物中所有構成成分或部分構成成分溶解之化合物即可，其種類並無特別限定，較佳為使用沸點為80℃以上且200℃以下者。例如，可列舉異丙醇、三級丁醇、環己醇、環己酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、甲苯、二甲苯、均三甲基苯、1，4-二噁烷、二丁醚、苯甲醚、4-甲基苯甲醚、乙苯、乙氧基苯、乙二醇、乙二醇二甲基醚、乙二醇二乙基醚、2-甲氧基乙醇(乙二醇單甲醚)、二乙二醇二甲基醚、二乙二醇單甲醚、二丙二醇甲醚醋酸酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙酸丙酯(Propyl propionate)、1-甲氧基-2-丙基乙酸酯、1-乙氧基-2-丙基乙酸酯、八甲基環四矽氧烷、以及六甲基二矽氧烷等無鹵類溶劑；三氟甲基苯、1，2-雙(三氟甲基)苯、1，3-雙(三氟甲基)苯、1，4-雙(三氟甲基)苯、三氟甲基氯苯、三氟甲基氟苯、氫氟醚等鹵素類溶劑。該等有機溶劑可單獨使用，亦可混合兩種以上使用。
［固體組成物］ 如上所述，硬化性聚矽氧組成物可以為了成型為片狀之目的等而分散在有機溶劑中使用，但較佳為成型後實質上不含有機溶劑的固體組成物之形態，具體而言為固體狀的片等。該固體組成物由於是片等固體，因而使用作業性優異，並且較佳為具有熱熔性和加熱硬化性，因此，在所期望之基材上熔融，進一步進行加熱而形成硬化物。另外，在成型為片狀等之後，可以藉由乾燥等方法除去溶劑。
［光學構件用樹脂片及積層體］ 本發明之硬化性聚矽氧組成物可以適合用作光學構件用材料，尤其是藉由成型為片狀，作為光學構件用樹脂片，可以作為發光裝置或構成發光裝置中所使用之積層體的固體層，具體為密封層等而配置或者層疊在發光裝置之光源上等。
此種光學構件用樹脂片可以根據期望進行設計，但在實質上平坦且片之寬度方向上，較佳為片中央之平均厚度為10至1000 µm之範圍內，較佳為20至950 µm之範圍內，尤佳為30至900 µm之範圍內。片中央之平均厚度小於所述下限時，膜厚過薄，其作為光學構件用樹脂片之用途可能會受到限定；若超過所述上限，用作單層時膜厚會過厚，因此可能不適用於要求薄型化之發光裝置等用途。此外，本發明之光學構件用樹脂片，在片之寬度方向上，相對於片之總膜厚，片末端厚度與片中央厚度之差為5.0%以內，可以是包含兩端的凸起在內實質上在面上沒有凹凸而平坦且均勻之結構，此種光學構件用樹脂片可以藉由在日本特願2017-146350中申請人等提出之方法來製造。
本發明之光學構件用樹脂片為所期望之面積，較佳為片面積為225 mm2 以上。另外，本發明之光學構件用樹脂片之片寬度及長度分別較佳為15 mm以上，尤佳為30 mm以上。另外，本發明之光學構件用樹脂片係實質上沒有凹凸之平坦薄膜，可以具有於剝離層上均勻塗佈作為原料之硬化性組成物並使其硬化之結構，因此，在長度方向上，只要長度能夠捲取至滾筒上，則可無限制地使用。進而，該光學構件用樹脂片可切割為期望之大小及形狀使用。另外，本發明之硬化物由於表面黏性低，所以相對於切割等細小的切斷來說，切斷面也難以附著於刀刃，具有使用作業性和晶片及片之生產效率優異這一優點。
本發明之光學構件用樹脂片之硬度亦取決於基材，故無特別限定，但實際使用時較佳為鉛筆硬度2B以上。
［剝離性積層體］ 於一實施方式中，本發明之光學構件用樹脂片可作為具備剝離層之積層體之構件使用。於剝離層上形成有本發明之光學構件用樹脂片時，可自剝離層剝離本發明之光學構件用樹脂片或具備其之積層構件並使用。作為本發明之積層體，可例示具備以下構成之積層體。另外，於以下例示中，「/」係指各層與積層體之積層方向（一般為垂直於基材之厚度方向）相向之意。此外，基材與剝離層可為一體或同一層（材質或設置物理性凹凸以便具有剝離性之基材），各層亦可由多層構成。
例1：基材/剝離層/本發明之光學構件用樹脂片/其他任意層 例2：基材/剝離層/本發明之光學構件用樹脂片/其他任意層/剝離層/基材
尤其如例2所示，具有由兩個剝離層將本發明之光學構件用樹脂片或具備其之光學構件夾於中間之構成時，可於基材保護之狀態下對具備本發明之光學構件用樹脂片的構件進行運輸，可於期望之時間、場所將具備剝離層之基材自積層體兩面分離，僅將本發明之光學構件用樹脂片或光學構件配置或積層至期望之結構體、例如發光裝置光源上等。因此，於可改善操作作業性方面有用。
積層體中所使用之基材並無特別限制，可例示板紙、瓦楞紙、白土塗佈紙、聚烯烴層壓紙、尤其是聚乙烯層壓紙、合成樹脂薄膜、天然纖維布、合成纖維布、人工皮革布以及金屬箔等。尤佳為合成樹脂薄膜，作為合成樹脂，可例示聚醯亞胺、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、聚碳酸酯、聚對苯二甲酸乙二醇酯、環聚烯烴以及尼龍等。基材較佳為薄膜狀或片狀。其厚度並無特別限制，可根據用途設計為期望之厚度。另外，如後所述，亦可為基材自身作為剝離層發揮功能之材質，亦可具有於基材表面以物理方式形成微細凹凸等以便具有剝離性之結構。
剝離層亦被稱為剝離襯墊、離型層或剝離塗層，較佳為具有聚矽氧類剝離劑、氟類剝離劑、醇酸類剝離劑或氟聚矽氧類剝離劑等之剝離塗佈性能的剝離層，亦可於基材表面以物理方式形成微細凹凸，或為不易與本發明之光學構件用樹脂片發生附著之基材自身。
積層體中之其他層可為1層以上，亦可為2層以上具備不同功能之多層。此外，於本發明之光學構件用樹脂片上所積層之積層構件整體厚度並無特別限定，但較佳為10 µm以上，自操作作業性之觀點出發，較佳為50至10,000 µm，尤佳為100至5,000 µm。
本發明之光學構件用樹脂片及具備其之積層體可作為密封片使用，可具有配置於有機發光二極體等發光裝置之光源上並密封之結構。此處，若本發明之光學構件用樹脂片包含螢光體，則自光源發出之光會被轉換波長。
於一實施方式中，本發明之光學構件用樹脂片係於25℃時之黏度為10至10,000 mPa･s、潮濕狀態下膜厚為10至1000 µm之條件下，藉由片塗佈製造機將作為光學構件用樹脂片之原料的硬化性聚矽氧組成物塗佈於基材上進行製造。
本發明之光學構件用樹脂片之製造方法中所使用之基材較佳為可撓性基材。具體而言，可使用針對上述積層體中所使用之基材而列舉的基材。
作為將塗佈液塗佈於可撓性基材之方法，可以無限制地使用習知的塗佈方法，但採用施用器或狹縫式塗佈機之方法，由於片表面均勻且可相對容易地實現小批量之分批製程，故適宜作為本發明之光學構件用樹脂片之製造方法。
［固體聚矽氧材料層］ 由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之光學構件用樹脂片，也可以具備在該片上進一步配置具有與該片不同的光學功能或光學性質的固體聚矽氧材料之結構。具體而言，可以是將由折射率或透光率不同之固體聚矽氧材料構成之薄膜配置成由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之片狀而成，例如，如日本特願2017-102355中申請人等所提出那樣，由呈內部或細孔內含有空氣之結構，且使小粒徑（奈米級）之中空或多孔質的無機微粒在由作為上述成分(A)之樹脂-線型嵌段共聚物型的有機聚矽氧烷構成之聚合物基體中分散一定量而成之固體聚矽氧材料所構成之薄膜，在實現低折射率性，並且具有光源、由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之光學構件用樹脂片即螢光體層之情況下，存在提高來自光器件之光提取效率之情況。此種片狀或薄膜狀的固體聚矽氧材料之膜厚，可以根據需要進行設計。
進一步具備由該固體聚矽氧材料層構成之薄膜的本發明之光學構件用樹脂片，可以藉由在由上述本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之片上，(i)利用成型加工進行成膜、或者(ii)藉由使用溶劑之薄膜狀塗佈以及除去溶劑進行成膜而容易地得到。另外，如後所述，藉由使用於剝離塗層上形成有本發明所涉及之固體聚矽氧材料之片狀或薄膜狀構件的積層體，可將該片狀或薄膜狀構件或者包含其之積層構件自剝離層分離，配置到其他基材上。
在由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之片上具備由上述固體聚矽氧材料構成之片狀或薄膜狀構件的光學構件用樹脂片，會根據期望而被要求單獨作為構件使用。於剝離層上配置有由上述固體聚矽氧材料構成之固體層時，容易自構成積層體之剝離層分離由本發明之固體聚矽氧材料構成之片狀或薄膜狀構件、包含其之積層構件並使用。此種積層體具有與由上述固體聚矽氧材料構成之固體層相對向的剝離層，進而可任意具備其他剝離層，可例示以下積層體構成。另外，於以下示例中，「/」係指各層與積層體之積層方向（一般為垂直於基材之厚度方向）相向之意。此外，基材與剝離層可為一體或同一層（材質或設置物理性凹凸以便具有剝離性之基材）。 例1：基材/剝離層/由上述固體聚矽氧材料構成之固體層/由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之片（可為1層或2層以上） 例2：基材/剝離層/由本發明之固體聚矽氧材料構成之固體層/由本發明之硬化性聚矽氧組成物構成之片（可為1層或2層以上）/剝離層/基材
此外，該剝離性積層體之優勢和使用方法如上所述。尤佳為由上述固體聚矽氧材料構成之固體層（薄膜層）在光器件等中配置於與空氣之介面處。
［具備光源的積層體、光學構件以及發光裝置］ 本發明之光學構件用樹脂片及其硬化物層，能夠配置在光源上，較佳為配置在與空氣之介面處，在配置於發光二極體(LED)或有機電致發光裝置(OLED)之光源上之情況下，本發明之光學構件用樹脂片作為光源之波長轉換材料及其保護層發揮功能，較佳為從光源發出的光被螢光體層進行波長轉換，且到達任意地配置於與空氣之介面處之由上述固體聚矽氧材料構成的固體層之配置。即，本發明之硬化性聚矽氧樹脂或其硬化物作為用於發光裝置之光學構件有用，可以為密封層、保護層、透鏡層、波長轉換層、反射層等所期望之光學構件。
具備該光源的積層體是發光二極體(LED)或有機電致發光裝置(OLED)等發光裝置，尤佳為具有由本發明之光學構件用樹脂片及其硬化物層密封之結構。
［發光裝置之製造方法及密封方法］ 本發明之光學構件用樹脂片，由於其使用作業性、硬化物之機械強度及透明性優異，並且適當地具有熱熔融性，而且含有螢光體等，因此，可以藉由將該片配置於所期望之光源上，並利用一體成型等習知之成型方法，在所期望之光源上形成密封結構。關於常規之成型方法，可列舉轉注成型、射出成型、壓縮成型。
用於使本發明之硬化性聚矽氧組成物或光學構件用樹脂片硬化的條件並無特別限定，可在室溫下或藉由加熱進行硬化反應，但為了迅速使其硬化而較佳為進行加熱。作為該加熱溫度，較佳為50至200℃之範圍內。本發明之硬化性聚矽氧組成物或光學構件用樹脂片之硬化物適合於光器件之密封劑等。 〔實施例〕
以下列舉實施例說明本發明，但本發明並不限定於此。另外，以下，在實施例之說明和表中，有時將藉由合成例1至3得到的具有樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷（本發明之成分(A)）簡記為「RL共聚物」。另外，在組成式或結構式中，Me表示甲基，Ph表示苯基，Vi表示乙烯基。
（關於合成例1至5） 藉由以下方法來調製實施例等中使用的具有樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷（合成例1至3；RL共聚物）和含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂（合成例4、5）。在此，合成例1、2是高折射率型的RL共聚物之合成例，合成例3是常規折射率的RL共聚物之合成例。另外，合成例4和合成例5是折射率不同的含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂之合成例。
（合成例1） 於1L四磨口圓底燒瓶中填充苯基矽倍半氧烷水解產物(247.50g､1.81mol之Si)與丙酸丙酯(210.43g)。於氮氣環境下一邊使該混合物回流一邊加熱30分鐘。將反應混合物冷卻至100℃後，添加二乙醯氧基末端聚苯基甲基矽氧烷（308.95 g，矽氧烷聚合度188）之丙酸丙酯溶液。一邊使反應混合物回流一邊對其加熱2小時。之後，添加甲基乙烯基二乙醯氧基矽烷（16.13g、0.09mol之Si），使混合物回流1小時。添加水(47 mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。添加甲基三乙醯氧基矽烷（32g、0.15mol之Si），使混合物回流1小時。添加水(47 mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。再重複該步驟2次，降低乙酸濃度，進而餾去部分丙酸丙酯，從而獲得具有透明樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷之丙酸丙酯溶液（重均分子量＝96000，固體成分濃度78.70%）。
（合成例2） 於1L四磨口圓底燒瓶中填充苯基矽倍半氧烷水解產物（302.50g、2.214mol之Si）與丙酸丙酯(210.20g)。於氮氣環境下一邊使該混合物回流一邊加熱30分鐘。將反應混合物冷卻至100℃後，添加二乙醯氧基末端聚苯基甲基矽氧烷（256.35 g，矽氧烷聚合度112）之丙酸丙酯溶液。一邊使反應混合物回流一邊對其加熱2小時。之後，添加甲基乙烯基二乙醯氧基矽烷（16.16g、0.09mol之Si），使混合物回流1小時。添加水(60mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。添加甲基三乙醯氧基矽烷（40g、0.18mol之Si），使混合物回流1小時。添加水(60mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。之後，進一步添加甲基三乙醯氧基矽烷（5.07g、0.02mol之Si），使混合物回流1小時。添加水(60mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。再重複該步驟2次，降低乙酸濃度，進而餾去部分丙酸丙酯，從而獲得具有透明樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷之丙酸丙酯溶液（重均分子量＝85600，固體成分濃度71.16%）。
（合成例3） 於1L四磨口圓底燒瓶中填充苯基矽倍半氧烷水解產物（135.00g、0.988mol之Si）與甲苯(360g)。於氮氣環境下一邊使該混合物回流一邊加熱30分鐘。將反應混合物冷卻至100℃後，添加二乙醯氧基末端聚二甲基矽氧烷（185.80 g，矽氧烷聚合度50）的甲苯溶液。一邊使反應混合物回流一邊對其加熱2小時。之後，添加甲基三乙醯氧基矽烷（2.63g、0.012mol之Si），使混合物回流1小時。添加甲基乙烯基二乙醯氧基矽烷（12.61g、0.067mol之Si），使混合物回流2小時。添加水(74mL)，藉由共沸蒸餾去除水相。加入乙酸(12.11g)並加熱至90℃後，滴加1，1，1，3，3，3-六甲基二矽氮烷(32.48g)。使混合物回流4小時。添加水(74 mL)並共沸30分鐘，靜置除去水層。共進行4次該作業。然後，用飽和食鹽水(74 mL)代替水，反復進行2次相同的作業。進而，用水代替飽和食鹽水，重複2次相同的作業，使醋酸濃度降低。在該混合物中加入丙酸丙酯，與甲苯進行溶劑交換，得到具有透明的樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷之丙酸丙酯溶液（重均分子量=73900、固體部分濃度72.9%）。
（合成例4） 於300 ml四磨口圓底燒瓶中添加四乙氧基矽烷(80g、0.384mol)、二苯基甲基氯矽烷(32.18g、0.138mol)、甲基苯基乙烯基甲氧基矽烷(2.73g、0.015mol)、甲苯(40.g)及乙醇(40g)，一邊攪拌一邊緩慢滴加水(20.74g、1.15mol)。在室溫下攪拌30分鐘後，一邊回流一邊加熱2小時。藉由共沸蒸餾除去水，確認反應溶液成為中性後，加入氫氧化鈉(0.079 g，0.002mol)。再次進行共沸蒸餾除去殘存水，在107度下回流4小時。過濾除去固體成分後，藉由減壓乾燥得到折射率：1.540、重均分子量：10,600的樹脂。
（合成例5） 於500 ml四磨口圓底燒瓶中添加二苯基四甲基二矽氧烷(61.0g、0.192mol)、二乙烯基四甲基二矽氧烷(15.2g、0.082mol)、六甲基二矽氧烷(10.1g、0.062mol)、甲苯(33.g)、乙醇(33.3g)及三氟甲烷磺酸(1.94g、0.013mol)並攪拌。進一步添加四乙氧基矽烷(200g、0.96g)，一邊攪拌一邊緩慢滴加水(57.0g、3.17mol)。滴加後，一邊使反應混合物回流一邊對其加熱1小時。然後，除去揮發成分直至溶液溫度達到80度。添加氫氧化鈉(0.785g、0.02mol)和甲苯(100g)，藉由共沸蒸餾除去水，在110度下回流4小時。過濾除去固體成分後，藉由減壓乾燥得到折射率：1.482、重均分子量：3,800的樹脂。 （實施例、比較例：原料溶液的調製）
藉由以下的方法，調製實施例/比較例之硬化性聚矽氧組成物中使用的A至G液（原料溶液）。
＜A液的調製＞ 在合成例1中得到的RL共聚物之丙酸丙酯溶液（固體成分濃度78.7%，562.15g）中加入以鉑含量計為2 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，並使用機械力攪拌均勻，從而得到A液。
＜B液的調製＞ 在合成例1中得到的RL共聚物之丙酸丙酯溶液（固體成分濃度78.7%，562.15g）中，加入由組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(20.26g)，並使用機械力攪拌均勻，從而得到B液。
＜C液的調製＞ 在組成式：(Me2 ViSiO1/2 )0.25 (PhSiO3/2 )0.75 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂之甲苯溶液（固體成分濃度60.11%，251.01g）中，加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫化矽氧烷樹脂(42.64g)，並使用蒸發器餾去甲苯，從而得到C液。所得溶液之SiH/Vi比基於29 Si NMR為0.91。
＜D液的調製＞ 在組成式：(MePhViSiO1/2 )0.23 (PhSiO3/2 )0.77 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂之甲苯溶液（固體成分濃度63.59%，237.00g）中，加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫化矽氧烷樹脂(39.5g)，並使用蒸發器蒸餾除去甲苯，從而得到D液。所得溶液之SiH/Vi比基於29 Si NMR為0.96。
＜E液的調製＞ 在組成式：(Me2 SiO2/2 )0.10 (MeViSiO2/2 )0.15 (PhSiO3/2 )0.75 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂之甲苯溶液（固體成分濃度53.83%，300.01g）中，加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(21.4g)，並使用蒸發器蒸餾除去甲苯後，加入丙酸丙酯69.9 g，從而得到E液（固體成分濃度72.3%）。所得溶液之SiH/Vi基於29 Si NMR為0.98。
＜F液的調製＞ 在合成例3中得到的RL共聚物之丙酸丙酯溶液（固體成分濃度72.9%，48.045g）中加入以鉑含量計為2 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，並使用機械力攪拌均勻，從而得到F液。
＜G液的調製＞ 在合成例3中得到的RL共聚物之丙酸丙酯溶液（固體成分濃度72.9%，46.350g）中加入由結構式：HMe2 SiOPh2 SiOSiHMe2 所表示之兩末端SiH有機氫化三矽氧烷(2.446g)、組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(0.246g)，並使用機械力攪拌均勻，從而得到G液。
以下，使用膜厚計（Nikon公司制、DIGIMICRO MFC-101A）對實施例等中的片狀組成物之平均厚度進行測定。
［實施例1］ 將上述A液10g、B液10g、C液1.36g混合，進而加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(0.03g)、以鉑含量計為1 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，一邊在減壓下進行脫氣一邊使用機械力攪拌均勻，從而得到調製液1。 使用塗佈機(PI-1210 FILM COATER)，將所得到的調製液1以210 µm的間隙澆鑄至Daicel Value Coating Ltd制的T788 PET薄膜（剝離膜）上，並在設定為70度的烘箱中乾燥30分鐘，從而得到片狀組成物。此處，所得到的片之平均厚度為80 µm。
［實施例2］ 除了C液的量為3.34 g，組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量為0.07g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例3］ 除了C液的量為5.50 g，組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量為0.12g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例4］ 除了取代C液加入D液1.36 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.02g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例5］ 除了取代C液加入D液3.40 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.03g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例6］ 除了取代C液加入D液5.50 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.05g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例7］ 除了取代C液加入E液1.60 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.004g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例8］ 除了取代C液加入E液4.10 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.008g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例9］ 除了取代C液加入E液7.20 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.012g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例10］ 除了取代C液加入合成例4中得到的樹脂（含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂）1.14 g，且將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.027g之外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例11］ 將上述F液8g、G液8g、組成式：(Me3 SiO1/2 )0.05 (Me2 ViSiO1/2 )0.50 (SiO4/2 )0.45 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂0.793g加以混合，進而加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(0.850g)、以鉑含量計為1 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，並在減壓下一邊脫氣一邊使用機械力攪拌均勻，從而得到調製液11。 對於得到的調製液11，與實施例1中的調製液1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［實施例12］ 將上述F液8g、G液8g、組成式：(Me3 SiO1/2 )0.05 (Me2 ViSiO1/2 )0.17 (PhSiO3/2 )0.39 (MeSiO3/2 )0.39 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂與結構式：HMe2 SiOPh2 SiOSiHMe2 所表示之兩末端SiH有機氫三矽氧烷之質量比為84∶16的混合物2.017g加以混合，進一步加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(0.260g)、以鉑含量計為1 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，並使用機械力攪拌均勻，從而得到調製液12。 對於得到的調製液12，與實施例1中的調製液1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［比較例1］ 除了不添加C液以外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［比較例2］ 除了取代C液加入合成例5中得到的樹脂（含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂）2.70 g，並將組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂的量設為0.154g以外，與實施例1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［比較例3］ 使用機械力將上述F液8g和G液8g攪拌均勻，從而得到調製液C3。 對於得到的調製液C3，與實施例1中的調製液1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［比較例4］ 將上述A液8g、B液8g、組成式：(Me3 SiO1/2 )0.43 (Me2 ViSiO1/2 )0.14 (SiO4/2 )0.43 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂1.26g加以混合，進而加入組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂(0.372g)、以鉑含量計為1 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物，並在減壓下一邊脫氣一邊使用機械力攪拌均勻，從而得到調製液C4。 對於得到的調製液C4，與實施例1中的調製液1同樣地得到厚度為80 µm的片狀組成物。
［比較例4'］ 在比較例4中，除了取代含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂而添加不含乙烯基等硬化反應性基團的MQ型的有機聚矽氧烷樹脂以外，與比較例4同樣地嘗試製作厚度為80 µm的片狀組成物。 但是，該片狀組成物在烘箱內MQ型的有機聚矽氧烷樹脂脫離，在片表面產生顯著的凹凸，因此無法得到均勻的片狀組成物。因此，不進行之後的硬度等的測定。
［實施例1至12、比較例1至4的評價］ 利用以下方法將上述厚度（膜厚）為80 µm的片狀組成物加以層疊，從而製成半硬化片及其硬化物，並對其物性進行測定。這些的測定結果表示於表1及表2中。 ［半硬化片之黏彈性測定方法］ 將15枚膜厚為80 µm的片層疊，並使用1 mm厚的模具，以初始設定為50℃的真空壓製加熱壓接3分鐘，然後以設定為90℃的壓製進一步加熱壓接1分鐘，由此製成1 mm厚的一體化的片（半硬化片）。將該片切成直徑8 mm，作為測定樣品。在以下的測定裝置和測定條件下測定該樣品，測定150℃下的最低儲能彈性模量G’(kPa)和Max tanδ(delta)的值。 測定裝置：黏彈性測定裝置AntonPaar MCR301 幾何形狀：平衡圓板型(8 mm) 應變：0.2% 頻率：1.0 Hz 開始溫度：50℃ 昇溫速度：25℃/分鐘 到達溫度：150℃ 到達溫度保持時間：30分鐘 ［硬化物之硬度測定］ 將2枚上述得到的1 mm厚的片層疊，並使用2 mm厚的模具，以在初始設定為50℃的真空壓製加熱壓接3分鐘，然後以設定為150℃的壓製按壓30分鐘後，從模具中取出並在設定為120℃的烘箱中加熱1小時，然後昇溫至160℃且加熱2小時，由此得到2 mm厚的硬化物。測定所得硬化物之ShoreD硬度。 另外，對於表中標有*的樣品，一併測定了ShoreA硬度。 ［硬化物之透光率測定］ 使用上述得到的2 mm厚的硬化物，測定了波長450 nm下的透射率。
在表1或表2中，實施例1至12、比較例1至4的各成分之數量為g（質量），表中各成分之表示如下。表中的ΔRI係成分(A)和成分(B)之折射率之差的絕對值。另外，在所有實施例/比較例中，鉑金屬量(Pt)為1 ppm，SiH/Vi比統一為1.0。 (a1) RL-HRI：合成例1中得到的具有樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷 (a3) RL-MRI：合成例3中得到的具有樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷 (b1) MVi TPh ：組成式：(Me2 ViSiO1/2 )0.25 (PhSiO3/2 )0.75 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b2) MPhVi TPh ：組成式：(MePhViSiO1/2 )0.23 (PhSiO3/2 )0.77 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b3) DDVi TPh ：組成式：(Me2 SiO2/2 )0.10 (MeViSiO2/2 )0.15 (PhSiO3/2 )0.75 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b4) Resin(Vi)-HRI：合成例4中得到的含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b5) Resin(Vi)-MRI：合成例5中得到的含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b6) MMVi Q(1)：組成式：(Me3 SiO1/2 )0.05 (Me2 ViSiO1/2 )0.50 (SiO4/2 )0.45 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (b7/c1) MMVi TTPh /SiH：組成式：(Me3 SiO1/2 )0.05 (Me2 ViSiO1/2 )0.17 (PhSiO3/2 )0.39 (MeSiO3/2 )0.39 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂與結構式：HMe2 SiOPh2 SiOSiHMe2 所表示之兩末端SiH有機氫三矽氧烷之質量比為84：16的混合物 (b8) MMVi Q(2)：組成式：(Me3 SiO1/2 )0.43 (Me2 ViSiO1/2 )0.14 (SiO4/2 )0.43 所表示之含有乙烯基的有機聚矽氧烷樹脂 (c2) MH TPh ：組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂 (c3) SiH：結構式：HMe2 SiOPh2 SiOSiHMe2 所表示之兩末端SiH有機氫矽氧烷
〔表1〕 *Shore A硬度1) 74, 2) 72
〔表2〕 *Shore A硬度3) 56, 4) 50
［實施例13至15、比較例5：含有螢光體的光學構件用樹脂片］ 以下，在上述實施例/合成例中得到的組成物等中摻合螢光體，製成用於光器件之密封用的光學構件用樹脂片，並利用以下方法對其性能進行評價。另外，在實施例14至16、比較例5中，「份」為重量份。 ＜評估方法＞ 將以下實施例等之含有螢光體的光學構件用樹脂片，使用真空衝壓機在120℃、132℃、145℃、或160℃下從低溫至高溫追隨密封至45 mil（=1/1000英寸）、150 µm高度的LED晶片以2.5 mm間隔縱向8個、橫向8個排列的LED器件上，結果為表3的結果。
［實施例13］ 對於與實施例2相同的組成物（固體成分20份），添加成為80份的量的Intematix公司製造的YAG螢光體NYAG-4454S8（平均粒徑8 µm）製成調製液，利用基於實施例1之方法以250 µm的間隙進行塗佈，在70℃的烘箱中乾燥30分鐘，從而得到厚度（膜厚）為100 µm的光學構件用樹脂片。
［實施例14］ 除了取代與實施例2相同的組成物而使用與實施例5相同的組成物（固體成分20份）以外，與實施例14同樣地得到厚度（膜厚）為100 µm的光學構件用樹脂片。
［實施例15］ 除了取代與實施例2相同的組成物而使用與實施例8相同的組成物（固體成分20份）以外，與實施例14同樣地得到厚度（膜厚）為100 µm的光學構件用樹脂片。
［比較例5］ 除了取代與實施例2相同的組成物，而使用在合成例2中得到的溶液（具有高折射率型的樹脂-線型聚合物結構的有機聚矽氧烷）中，加入組成物中的SiH/Vi比為1之量的組成式：(HMe2 SiO1/2 )0.60 (PhSiO3/2 )0.4 所表示之有機氫矽氧烷樹脂、和以鉑含量計為1 ppm之量的鉑的二乙烯基二矽氧烷絡合物調製而成之組成物（固體成分20份）之外，與實施例14同樣地得到厚度（膜厚）為100 µm的光學構件用樹脂片。
〔表3〕
＜實施例1至12、比較例1至4、4'之總括＞ 藉由使用硬化反應性的有機聚矽氧烷樹脂即成分(B)，且使本發明之成分(A)與成分(B)之折射率之差小於0.05，可以得到如實施例1至12那樣柔軟且透光率（透明性）優異、加熱成型性優異的片狀組成物。另一方面，如果缺少成分(B)、或者使用與成分(A)之折射率之差大的成分(B)，則硬度和透射率不充分、或者不能得到均勻的片。
＜實施例13至15、比較例5之總括＞ 對於在上述聚矽氧組成物中加入螢光體而成之光學構件用樹脂片，在實施例13至15中加熱整形成功，但在缺少成分(B)的比較例5中，加熱整形性大幅劣化，密封失敗。
無
無

Claims (16)

  1. 一種硬化性聚矽氧組成物，其成型為片狀且具有熱熔性和加熱硬化性，其含有：(A)分子內具有由RASiO3/2(式中，RA為碳原子數6至14之芳基)所表示之芳基矽氧烷單元及由(R2SiO2/2)n(式中，R為可由鹵素原子取代之碳原子數1至20之烷基或者碳原子數6至14之芳基，n為3至1000範圍內之數)所表示之聚二有機矽氧烷結構，且分子內平均具有1個以上的矽氫化反應性基團並且具有下述部分結構(T-Dn)的具有熱熔性的有機聚矽氧烷：100質量份；部分結構(T-Dn)
    Figure 107133449-A0305-02-0041-1
     部分結構(T-Dn)中，R1為一價有機基、羥基或碳原子數1至6之烷氧基，分子內所有R1中至少一個以上為碳原子數6至14之芳基；(B)由選自(CH3)3SiO1/2單元、(CH2=CH)(CH3)2SiO1/2單元、(C6H5)3SiO1/2單元、(CH2=CH)(C6H5)(CH3)SiO1/2單元以及(CH2=CH)(C6H5)2SiO1/2單元之三有機矽烷氧基單元(M單元)和SiO4/2單元(Q單元)構成，且分子內必須具有(CH2=CH)(CH3)2SiO1/2單元、(CH2=CH)(C6H5)(CH3)SiO1/2單元或者(CH2=CH)(C6H5)2SiO1/2單元的有機聚矽氧烷樹脂：1至200質量份；(C)分子中具有至少2個矽原子鍵合氫原子之有機氫聚矽氧烷：相對於本組成物中之碳-碳雙鍵1莫耳，成分(C)中之矽原子鍵合氫原子為0.2莫 耳以上之範圍內的量；以及(D)矽氫化反應觸媒：觸媒量；並且，在室溫下測定的成分(A)和成分(B)之折射率之差的絕對值(△RI)小於0.05。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，成分(B)係分子內具有至少2個碳原子數2至10的烯基的樹枝狀或網眼狀之有機聚矽氧烷樹脂；成分(C)之至少一部分係(C1)由三有機矽烷氧基單元(M單元)、二有機矽烷氧基單元(D單元)、單有機矽烷氧基單元(T單元)以及矽烷氧基單元(Q單元)之任意組合構成，且分子內具有至少2個矽原子鍵合氫原子的樹枝狀或網眼狀之有機氫聚矽氧烷樹脂。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，成分(A)係有機聚矽氧烷整體之20至80質量%含有由RASiO3/2(式中，RA為上述同樣之基團)所表示之芳基矽氧烷單元的有機聚矽氧烷。
  4. 如申請專利範圍第1或3項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，成分(A)係由平均組成式：{(R2SiO2/2)}a{RASiO3/2}1-a-b-c{RB mSiO(4-m)/2}b{RtSiO(4-t)/2}c(式中，R為可由鹵素原子取代之碳原子數1至20的烷基或碳原子數6至14的芳基，RA為碳原子數6至14的芳基，RB各自獨立為一價的有機基，m個RB中至少一個為矽氫化反應性基團，a為0.8至0.2，b為0.05至0.001，c為0.05至0.00範圍內之數，m為1至3範圍內之數，t為1或3的數)表示，且作為RB之一部分的矽氫化反應性基團為碳原子數2至10的烯基的有機聚矽氧烷。
  5. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，在室溫下測定的成分(A)與成分(B)之折射率之差的絕對值(△RI)小於 0.02。
  6. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，還含有至少1種以上的(E)螢光體或反射材。
  7. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，呈實質上不含有機溶劑的固體組成物之形態。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，平均厚度在10至1000μm之範圍內，組成物中的(E)螢光體或反射材之含量在0至90質量%之範圍內。
  9. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之硬化性聚矽氧組成物，其中，呈將固體成分分散至有機溶劑而成之液狀組成物之形態。
  10. 一種光學構件用樹脂片，其由申請專利範圍第1至8項中任一項所述之硬化性聚矽氧組成物構成。
  11. 一種光學構件用樹脂片，其係由申請專利範圍第9項所述之硬化性聚矽氧組成物除去有機溶劑而成。
  12. 如申請專利範圍第10或11項所述之光學構件用樹脂片，其具備：在該片上進一步配置具有與該片不同的光學功能或光學性質的固體聚矽氧材料之結構。
  13. 一種積層體，其具備申請專利範圍第10至12項中任一項所述之光學構件用樹脂片。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之積層體，其進而具備與該光學構件用樹脂片相對向之剝離層。
  15. 一種光學構件，其具備申請專利範圍第1至9項所述之硬化性聚矽氧組成物或其硬化物。
  16. 一種發光裝置，其具有藉由申請專利範圍第1至9項所述之硬化 性聚矽氧組成物或其硬化物密封之結構。
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