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TWI730608B - 用於半導體封裝之熱固性樹脂組成物以及使用其之預浸材和金屬包層層合物 - Google Patents

用於半導體封裝之熱固性樹脂組成物以及使用其之預浸材和金屬包層層合物 Download PDF

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TWI730608B
TWI730608B TW109102687A TW109102687A TWI730608B TW I730608 B TWI730608 B TW I730608B TW 109102687 A TW109102687 A TW 109102687A TW 109102687 A TW109102687 A TW 109102687A TW I730608 B TWI730608 B TW I730608B
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phenylene ether
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TW109102687A
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沈昌補
黃勇善
文化姸
沈熙用
閔鉉盛
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南韓商Ｌｇ化學股份有限公司
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Abstract

本揭露是有關於一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成 物、以及包含所述組成物的預浸材及金屬包層層合物，所述組成物包含：經改性的伸苯基醚寡聚物或經改性的聚(伸苯基醚)，在其兩端具有烯屬不飽和基團；熱固性樹脂；預定的彈性(共)聚合物；以及無機填料。

Description

用於半導體封裝之熱固性樹脂組成物以及使用 其之預浸材和金屬包層層合物 相關申請案的交叉引用
本申請案主張基於2019年2月8日在韓國智慧財產局提出申請的韓國專利申請案第10-2019-0015098號的優先權的權益，所述韓國專利申請案的揭露內容全文併入本案供參考。
本揭露是有關於一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸材及金屬包層層合物。
近來，例如半導體基板、印刷電路板及環氧模製化合物(epoxy molding compound，EMC)等電子部件以及資訊與通訊裝置的訊號頻帶(signal band)趨於增加。電訊號的傳輸損失(transmission loss)與介電損耗因數(dielectric dissipation factor)及頻率成比例。因此，較高的頻率會增加傳輸損失並導致訊號衰減，從而導致訊號傳輸可靠性降低。此外，傳輸損失被轉換成熱量， 且因此，亦可能導致產熱(heat generation)此問題。出於所述原因，對在高頻區中具有極低介電損耗因數的絕緣材料的需求正在增長。
此外，隨著當前在半導體裝置及印刷電路板(printed circuit board，PCB)領域中對高整合度、高精細度、高效能等的需求的增加，形勢逐漸改變成同時需要對半導體裝置進行整合、使印刷電路板具有高密度並簡化配線間隔的情況。為滿足該些特性，較佳地使用具有使得傳輸速率能夠增加的低介電常數及用於降低傳輸損失的低介電損失特性的材料。
傳統上，為開發此種絕緣材料，已基於聚伸苯基醚(polyphenylene ether，PPE)樹脂(PPE樹脂是具有優異介電性質的熱固性樹脂)開發出絕緣材料，但存在例如高熔化黏度(melt viscosity)、在預浸材的處置性(handling)、可模製性(moldability)方面存在困難、且對金屬箔的黏合性低等問題。此外，將例如多孔填料等有利於低介電性質的填料引入至聚伸苯基醚樹脂中，但填料的可分散性(dispersibility)低，此導致可加工性(processability)及耐熱性方面的問題，且難以以高含量施加填料。
本揭露的一個目的是提供一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，所述組成物同時滿足低介電性質及低介電損失，同時 表現出優異的可加工性及耐熱性。
本揭露的另一目的是提供一種包含用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的預浸材。
本揭露的又一目的是提供一種包含預浸材的金屬包層層合物。
在本揭露的一個態樣中，提供一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，所述組成物包含：經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)，在其兩端具有烯屬不飽和基團；熱固性樹脂；選自由以下組成的群組中的一或多種彈性(共)聚合物：a)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳的丁二烯系橡膠、b)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳且苯乙烯含量按重量計為10%至40%的苯乙烯-丁二烯系橡膠、c)以按重量計10%至70%的量含有苯乙烯的熱塑性彈性體、以及d)分子中含有聚丁二烯橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的氰酸酯；以及無機填料。
在本揭露的另一態樣中，提供一種藉由將用於半導體封裝的樹脂組成物浸漬於纖維基板中而製備的預浸材。
在本揭露的又一態樣中，提供了一種金屬包層層合物，所述金屬包層層合物包含：預浸材；以及藉由加熱及加壓而與預浸材相整合的金屬箔。
在下文中，將更詳細地闡述根據本發明具體實施例的用 於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、以及使用所述組成物的預浸材及金屬包層層合物。
本文中所使用的(共)聚合物旨在包括共聚物及均聚物兩者。
根據本揭露的一個實施例，可提供一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，所述組成物包含：經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)，在其兩端具有烯屬不飽和基團；熱固性樹脂；選自由以下組成的群組中的一或多種彈性(共)聚合物：a)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳的丁二烯系橡膠、b)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳且苯乙烯含量按重量計為10%至40%的苯乙烯-丁二烯系橡膠、c)以按重量計10%至70%的量含有苯乙烯的熱塑性彈性體、以及d)分子中含有聚丁二烯橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的氰酸酯；以及無機填料。
本發明者已對用於半導體封裝的材料進行了研究，並且已藉由實驗發現，含有上述組分的組成物可同時滿足低介電性質及低介電損失，同時表現出優異的可加工性及耐熱性，藉此完成本揭露。
由於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物包含在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)，因此可顯著降低固化後的相對介電常數或介電損失，同時確保優異的可加工性及耐熱性。
在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)是其中伸苯基醚寡聚物或聚(伸苯基醚)的兩端用烯屬不飽和基團官能化者。
烯屬不飽和基團包括：烯基，例如乙烯基、烯丙基、金屬基(metalyl group)、丙烯基、丁烯基、己烯基及辛烯基；環烯基，例如環戊烯基及環己烯基；丙烯酸基、甲基丙烯酸基；以及烯基芳基，例如乙烯基苄基及乙烯基萘基。
在兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)的兩端處的兩個烯屬不飽和基團可相同或不同。
用於製備在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)的方法不受特別限制。舉例而言，可藉由以下方法製備乙烯基苄基官能化產物(vinylbenzyl group-functionalized product)：將雙官能伸苯基醚寡聚物及乙烯基苯氯化物溶解於溶劑中，在加熱及攪拌的同時加入鹼以執行反應，且然後使樹脂固化。
在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)可具有500克/莫耳至3,000克/莫耳、或1,000克/莫耳至2,500克/莫耳的數量平均分子量(藉由凝膠滲透層析(gel permeation chromatography，GPC)方法依據聚苯乙烯確定)，以便確保由上述實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物形成的預浸材的處置性質(handling property)、優異的介電性 質、可模製性等。
同時，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含上述預定的彈性(共)聚合物、以及在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、及熱固性樹脂。 藉此，在具有低介電常數及低介電損耗因數的同時，可防止在製造預浸材時出現裂紋的現象，並且可實現高的銅箔黏合性及雷射通孔可加工性(laser via-hole processability)。
彈性(共)聚合物的具體實例包括：a)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳的丁二烯系橡膠；b)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳且苯乙烯含量按重量計為10%至40%的苯乙烯-丁二烯橡膠；c)苯乙烯含量按重量計為10%至70%的熱塑性彈性體；以及d)分子中含有聚丁二烯系橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的氰酸酯；或其二或更多者的混合物、或其二或更多者的共聚物。
數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳且苯乙烯含量按重量計為10%至40%的苯乙烯-丁二烯橡膠可具有-100℃至-20℃的玻璃轉變溫度。
苯乙烯含量按重量計為10%至70%的熱塑性彈性體的實例包括苯乙烯-丁二烯/丁烯/苯乙烯嵌段共聚物，例如苯乙烯含量按重量計為10%至70%的塔福泰克(Tuftec)P系列。
在根據國際標準化組織(International Standardization Organization，ISO)1133在190℃及2.16千克負載下量測時，苯 乙烯-丁二烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物可具有3.0至5.0的熔體流動速率(melt flow rate，MFR)。
在分子中含有聚丁二烯系橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的氰酸酯中包含的聚丁二烯系橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的物理性質不受特別限制，但舉例而言，每種化合物可具有100至10,000的重量平均分子量。
同時，熱固性樹脂可包括選自由雙馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂及雙馬來醯亞胺-三嗪樹脂組成的群組中的至少一種樹脂。
作為雙馬來醯亞胺樹脂，可使用傳統上用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的樹脂中的任一者，對此並無限制，並且樹脂的類型不受限制。作為較佳的實例，雙馬來醯亞胺樹脂可為選自由以下組成的群組中的至少一者：由以下化學式13表示的二苯基甲烷型雙馬來醯亞胺樹脂、由以下化學式14表示的伸苯基雙馬來醯亞胺樹脂、由以下化學式15表示的雙酚A二苯醚雙馬來醯亞胺樹脂、以及由二苯基甲烷型雙馬來醯亞胺及由以下化學式16表示的苯基甲烷型馬來醯亞胺的寡聚物構成的雙馬來醯亞胺樹脂。
Figure 109102687-A0305-02-0009-1
在化學式13中，R1及R2各自獨立地為H、CH3或C2H5。
Figure 109102687-A0305-02-0010-22
Figure 109102687-A0305-02-0010-23
Figure 109102687-A0305-02-0010-24
在化學式16中，n為0或1至50的整數。
此外，氰酸酯系樹脂的具體實例可包括氰酸酯樹脂，並且可使用傳統上通常用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的樹脂中的任一者，對此並無限制，並且樹脂的類型不受限制。
作為較佳的實例，氰酸酯樹脂可包括由以下化學式17表示的酚醛清漆型(novolac type)氰酸酯樹脂、由以下化學式18表示的二環戊二烯型氰酸酯樹脂、由以下化學式19表示的雙酚型氰酸酯樹脂、以及它們的部分三嗪苯醯胺化(partially-triazinated)預聚物。該些樹脂可單獨使用或以二或更多者的組合形式使用。
Figure 109102687-A0305-02-0011-4
在化學式17中，n為0或1至50的整數。
[化學式18]
Figure 109102687-A0305-02-0012-29
在化學式18中，n為0或1至50的整數。
Figure 109102687-A0305-02-0012-6
在化學式19中， R為
Figure 109102687-A0305-02-0012-25
、
Figure 109102687-A0305-02-0012-26
、
Figure 109102687-A0305-02-0012-27
或
Figure 109102687-A0305-02-0012-28
。
更具體而言，取決於R的類型，化學式19的氰酸酯樹脂可分別為雙酚A氰酸酯樹脂，雙酚E型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂或雙酚M型氰酸酯樹脂。
並且，雙馬來醯亞胺樹脂可包括雙馬來醯亞胺-三嗪樹脂等，並且作為雙馬來醯亞胺-三嗪樹脂，可使用傳統上用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的樹脂中的任一者，對此並無限制，並且樹脂的類型不受限制。
同時，熱固性樹脂可更包括選自由以下組成的群組中的至少一種環氧樹脂：雙酚A型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆環氧樹脂、四苯基乙烷環氧樹脂、萘系環氧樹脂、聯苯基系環氧樹脂、二環戊二烯環氧樹脂、以及二環戊二烯系環氧樹脂及萘系環氧樹脂的混合物。
具體而言，環氧樹脂可為由以下化學式5表示的雙酚型環氧樹脂、由以下化學式6表示的酚醛清漆型環氧樹脂、由以下化學式7表示的苯基芳烷基型環氧樹脂、由以下化學式8表示的四苯基乙烷型環氧樹脂、由以下化學式9及化學式10表示的萘型環氧樹脂、由以下化學式11表示的聯苯基型環氧樹脂、以及由以下化學式12表示的二環戊二烯型環氧樹脂。
Figure 109102687-A0305-02-0013-8
在化學式5中， R為
Figure 109102687-A0305-02-0014-30
、
Figure 109102687-A0305-02-0014-31
、
Figure 109102687-A0305-02-0014-32
、或
Figure 109102687-A0305-02-0014-33
，且 n為0或1至50的整數。
更具體而言，取決於R的類型，化學式5的環氧樹脂可分別為雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚M型環氧樹脂或雙酚S型環氧樹脂。
Figure 109102687-A0305-02-0014-10
在化學式6中，R為H或CH3，且n為0或1至50的整數。
更具體而言，取決於R的類型，化學式6的酚醛清漆型環氧樹脂可分別為苯酚酚醛清漆型環氧樹脂或甲酚酚醛清漆型環氧樹脂。
[化學式7]
Figure 109102687-A0305-02-0015-11
Figure 109102687-A0305-02-0015-34
Figure 109102687-A0305-02-0015-35
[化學式10]
Figure 109102687-A0305-02-0016-36
Figure 109102687-A0305-02-0016-14
在化學式11中，n為0或1至50的整數。
Figure 109102687-A0305-02-0016-15
在化學式12中，n為0或1至50的整數。
此外，一個實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含無機填料。
作為無機填料，可使用傳統上用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的填料中的任一者，對此並無特別限制，並且其具體實例可為選自由以下組成的群組中的至少一者：二氧化矽、氫氧化鋁、氫氧化鎂、氧化鉬、鉬酸鋅、硼酸鋅、錫酸鋅、氧化鋁、黏土、高嶺土、滑石、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、短玻璃纖維、玻璃細粉及中空玻璃。
以在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、熱固性樹脂及彈性(共)聚合物的總量的100重量份計，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含30重量份至200重量份的無機填料。若無機填料的含量太小，則熱膨脹係數增加，此可能導致例如以下問題：在回流製程或環氧模製化合物(EMC)模製製程期間翹曲現象加劇，或者由於吸濕率的增加，半導體封裝的可靠性降低並且印刷電路板的剛性降低。
作為無機填料，自改善耐濕性及分散性的視角來看，可使用由矽烷偶合劑進行表面處理的二氧化矽。
作為對無機填料進行表面處理的方法，可使用藉由使用矽烷偶合劑作為表面處理劑的乾式方法或濕式方法處理二氧化矽顆粒的方法。舉例而言，可使用以100重量份的二氧化矽顆粒計0.01重量份至1重量份的矽烷偶合劑藉由濕式方法對二氧化矽進行表面處理，並使用所述二氧化矽。
具體而言，矽烷偶合劑可包括：胺基矽烷偶合劑，例如3-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-2- (胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷；環氧矽烷偶合劑，例如3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷；乙烯基矽烷偶合劑，例如3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及乙烯基三甲氧基矽烷；陽離子矽烷偶合劑，例如N-2-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷氫氯化物、及苯基矽烷偶合劑。矽烷偶合劑可單獨使用，或者，必要時與至少兩種矽烷偶合劑組合使用。
可考量最終製造的產品的物理性質及特性來選擇用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中含有的組分的含量等。
舉例而言，以在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、熱固性樹脂及彈性(共)聚合物的總量的100重量份計，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含5重量份至70重量份的在其兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、10重量份至50重量份的熱固性樹脂、以及5重量份至70重量份的彈性(共)聚合物。
同時，用於半導體封裝的樹脂組成物可更包含熱塑性樹脂。熱塑性樹脂具有增加預浸材固化後的韌性的效果，並且可發揮降低熱膨脹係數及彈性模數以緩和半導體封裝的翹曲的作用。熱塑性樹脂的具體實例包括(甲基)丙烯酸酯系聚合物。
(甲基)丙烯酸酯系聚合物的實例不受特別限制，並且舉例而言，其可為含有衍生自(甲基)丙烯酸酯單體的重覆單元及衍生自(甲基)丙烯腈的重覆單元的丙烯酸酯共聚物；或含有衍生自丁二烯 的重覆單元的丙烯酸酯共聚物。舉例而言，(甲基)丙烯酸酯系聚合物可為藉由分別在按重量計1%至40%的範圍內(相對於全部單體的總重量)使用例如丙烯酸丁酯、丙烯酸乙酯、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸縮水甘油酯等單體共聚合的共聚物。
(甲基)丙烯酸酯系聚合物的重量平均分子量可為500,000至1,000,000。若(甲基)丙烯酸酯系聚合物的重量平均分子量太小，則在固化之後，增加預浸材的韌性及降低熱膨脹係數及彈性模數的效果劣化，此在技術上是不利的。此外，若(甲基)丙烯酸酯系聚合物的重量平均分子量太大，則預浸材的流動性可被降低。
對於熱塑性樹脂而言，可考量最終產品的用途及特性來確定使用的含量。舉例而言，以100重量份的熱固性樹脂計，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含10重量份至200重量份的熱塑性樹脂。
用於半導體封裝的樹脂組成物可更包含烷氧基矽烷寡聚物。烷氧基矽烷寡聚物允許使用用於半導體封裝的樹脂組成物形成的預浸材對金屬箔表現出優異的黏合性。
一般而言，在製造金屬包層層合物或預浸材時，添加單體型偶合劑以改善對金屬箔的黏合性。然而，當添加大量的單體型偶合劑以達成上述目的時，由於偶合劑的沸點低，可能導致例如以下問題：金屬箔與預浸材分層，耐熱性降低且介電常數增加。
所述烷氧基矽烷寡聚物是具有烷氧基矽烷骨架的寡聚物，並且即使在大量添加時，亦可提供對金屬箔具有優異黏合性同時 抑制耐熱性降低及介電常數增加的預浸材。
較佳地，烷氧基矽烷寡聚物可為包括由以下化學式1表示的重覆單元的寡聚物：
Figure 109102687-A0305-02-0020-16
在化學式1中，X及Y各自獨立地為烯基、甲基丙烯酸基、丙烯酸基、苯基、甲基或環氧基，R1至R4各自獨立地為甲基或乙基，且m及n各自獨立地為大於1的整數。
具體而言，所述烷氧基矽烷寡聚物可為選自由以下組成的群組中的至少一種化合物：甲氧基官能乙烯基矽氧烷寡聚物(methoxy-functional vinyl siloxane oligomer)、乙氧基官能乙烯基矽氧烷寡聚物(ethoxy-functional vinyl siloxane oligomer)及甲氧基官能乙烯基/苯基寡聚物(methoxy-functional vinyl/phenyl oligomer)。
以在兩端具有烯屬不飽和基團的經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、熱固性樹脂及彈性(共)聚合物的總量的100重量份計，所述烷氧基矽烷寡聚物的含量可為5重量份 至30重量份。為了充分表現出上述效果，烷氧基矽烷寡聚物的含量較佳為5重量份或大於5重量份。然而，當過量添加烷氧基矽烷寡聚物時，可能導致相對介電常數及介電損耗因數增加的問題，且因此，較佳的是以30重量份或小於30重量份的量包含所述寡聚物。
用於半導體封裝的樹脂組成物可更包含醌化合物。可添加醌化合物。
醌化合物的實例包括1,4-萘醌、1,4-苯醌等。
此外，根據一個實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可藉由添加溶劑(必要時)用作溶液。
溶劑的類型不受特別限制，只要其在樹脂組分中表現出良好的溶解度即可。舉例而言，可使用醇型、醚型、酮型、醯胺型、芳族烴型、酯型、腈型等，並且該些溶劑可單獨使用或以二或更多種的組合形式使用。此外，溶劑的含量不受特別限制，只要其可在預浸材的生產期間使玻璃纖維浸漬有樹脂組成物即可。
此外，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可更包含各種其他聚合物化合物，例如其他熱固性樹脂、熱塑性樹脂及其寡聚物及彈性體、以及其他阻燃化合物或添加劑，只要其不損害熱固性樹脂組成物的固有特性即可。該些化合物不受特別限制，只要其選自此項技術中常用的化合物即可。添加劑的實例包括紫外線吸收劑、抗氧化劑、光聚合起始劑、螢光增白劑、光敏劑、顏料、染料、增稠劑、潤滑劑、消泡劑、分散劑、調平劑、增白劑等，並且該些 添加劑可藉由混合來使用以滿足目的。
同時，根據本揭露的另一實施例，可提供一種包含用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物及有機或無機纖維的預浸材。
預浸材意指用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物以半固化狀態浸漬於纖維基板中。
有機或無機纖維的類型不受特別限制，但可使用玻璃纖維基板、由織造或非織造織物製成的合成纖維基板(所述合成纖維基板具有聚醯胺系樹脂纖維(例如，聚醯胺樹脂纖維、芳族聚醯胺樹脂纖維等)、聚酯系樹脂纖維(例如，聚酯樹脂纖維、芳族聚酯樹脂纖維或全芳族聚酯樹脂纖維)、聚醯亞胺樹脂纖維、聚苯並噁唑纖維、氟樹脂纖維等作為主要成分)、以及紙基板(所述紙基板具有牛皮紙、棉絨紙或絨及牛皮紙漿(craft pulp)的混合紙作為主要成分)。較佳地，使用玻璃纖維基板。
玻璃纖維基板可改善預浸材的強度並降低預浸材的吸水性及熱膨脹係數。
玻璃基板可選自用作各種印刷電路板的材料的玻璃基板。 玻璃基板的實例可包括玻璃織物，例如E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、NE玻璃、L玻璃及Q玻璃，但並非僅限於此。必要時，可根據期望的目的或效能來選擇玻璃纖維。玻璃纖維的一種形式通常為織造織物、非織造織物、粗紗(roving)、短切氈(chopped strand mat)或表面氈(surfacing mat)。玻璃纖維基板的厚度不受特別限制，但可使用厚度為約0.01毫米至0.3毫米的玻璃纖維基 板等。在上述材料中，鑑於強度及吸水性質，玻璃纖維材料可為更佳的。
此外，預浸材的製備方法不受特別限制，且可藉由此項技術中眾所習知的方法來製備預浸材。舉例而言，作為預浸材的製備方法，可使用浸漬方法、使用各種塗佈機的塗佈方法、或噴塗方法等。
在浸漬方法的情形中，可藉由製備清漆(varnish)且然後使纖維基板浸漬有清漆的製程來製備預浸材。
亦即，預浸材的製備條件不受特別限制，但較佳的是藉由添加溶劑以清漆狀態使用用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物。 用於樹脂清漆的溶劑不受特別限制，只要其可與樹脂組分混溶並具有優異的溶解度即可。所述溶劑的具體實例可包括：酮，例如丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮及環己酮；芳香烴，例如苯、甲苯及二甲苯；醯胺，例如二甲基甲醯胺及二甲基乙醯胺；脂肪醇，例如甲基溶纖劑及丁基溶纖劑等。
此外，較佳的是在製備預浸材時使至少80重量%的所使用的溶劑揮發。因此，在製備方法或乾燥條件等方面沒有限制。在乾燥時，溫度可為約80℃至200℃，並且由於與清漆的膠凝時間的平衡，時間不受特別限制。此外，較佳地設定清漆的浸漬量，使得清漆的樹脂固體含量以清漆的樹脂固體組分及基板的總量計變為約30重量%至80重量%。
根據本揭露的又一實施例，可提供一種金屬包層層合物， 所述金屬包層層合物包括：具有片材形狀的上述預浸材；以及形成在所述預浸材的至少一側上的金屬箔。
金屬箔包括：銅箔；鋁箔；具有三層結構的複合箔，所述三層結構具有鎳、鎳-磷、鎳-錫合金、鎳-鐵合金、鉛或鉛-錫合金作為在任一側上具有不同厚度的銅層之間的中間層；或者具有包括鋁及銅箔的兩層結構的複合箔。
根據較佳的實施例，本文中使用的金屬箔是厚度為約2微米至200微米、且較佳地為約2微米至35微米的銅箔或鋁箔。較佳地，金屬箔為銅箔。此外，金屬箔為具有三層結構的複合箔或者具有包括鋁及銅箔的兩層結構的複合箔，所述三層結構具有鎳、鎳-磷、鎳-錫合金、鎳-鐵合金、鉛或鉛-錫合金作為在任一側上的0.5微米至15微米銅層與10微米至300微米銅層之間的中間層。
將因此製備的一或多個含預浸材的金屬包層層合物層合，且然後將所述層合物用於製造雙面或多層印刷電路板。可藉由在金屬包層層合物上處理電路來製造雙面或多層印刷電路板，並且所述電路可藉由在一般雙面或多層印刷電路板的製造製程中執行的方法進行處理。
同時，根據本揭露的另一實施例，可提供一種金屬包層層合物，所述金屬包層層合物包括：第一層，含有上述一個實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物或其固化產物、以及厚度為15微米至90微米的有機或無機纖維；第二層，形成於所述第一層的兩個表面上，並且含有所述一個實施例的用於半導體封裝的熱 固性樹脂組成物或其固化產物、以及厚度為10微米至30微米的有機或無機纖維；以及金屬薄膜，形成於第二層中的每一者的外表面上。
如上所述，藉由包括各自含有一個實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的第一層及第二層，金屬包層層合物可同時滿足低介電性質及低介電損失，同時表現出優異的可加工性及耐熱性。
此外，藉由包括一個實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，第二層可對金屬薄膜具有更高的黏合性。具體而言，藉由IPC-TM-650 2.4.8的測試方法量測的第二層與金屬薄膜之間的剝離強度可為0.50公斤力/公分(kgf/cm)或大於0.50公斤力/公分。
可根據金屬包層層合物的最終用途及特性來確定第一層及第二層的厚度等。更具體而言，第二層對第一層的厚度比可為0.2至0.7。
根據本揭露，可提供同時滿足低介電性質及低介電損失、同時表現出優異的可加工性及耐熱性的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、使用所述用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物提供的預浸材、以及包括所述預浸材的金屬包層層合物。
在下文中，將藉由實例更詳細地闡述本揭露。然而，提供該些實例僅用於說明性目的，且本揭露的範圍並非旨在僅限於該些實例或受該些實例限制。
<實例及比較例：用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸材及金屬包層層合物>
(1)製備用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物
根據下表1的組成，將每種組分添加到了環己酮中並與環己酮進行混合以符合50%的固體含量，且然後在室溫下以400轉/分鐘(rpm)的速度攪拌了1天，以製備實例及比較例的用於半導體封裝的每種樹脂組成物(樹脂清漆)。
(2)製備預浸材A-1
將所製備的用於半導體封裝的樹脂組成物(樹脂清漆)浸漬到了厚度為15微米的玻璃纖維(由日東紡(Nittobo)製造，NE-玻璃#1017)中，且然後用熱空氣在130℃的溫度下乾燥了2至5分鐘以產生厚度為30微米的預浸材A-1。
(3)製備預浸材B-1
將所製備的用於半導體封裝的樹脂組成物(樹脂清漆)浸漬到了厚度為30微米的玻璃纖維(由日東紡製造，NE-玻璃#1067)中，且然後用熱空氣在170℃的溫度下乾燥了2至5分鐘以產生 厚度為40微米的預浸材B-1。
(4)製造金屬包層層合物A-2(用於量測相對介電常數及介電損耗因數)
將所產生的兩個預浸材A層合，且然後將MT18Ex銅箔(銅箔厚度為2微米/載體厚度為18微米，由日本三井(Mitsui)製造)放置並層合在了其兩側上。在220℃及35千克/平方公分的條件下使層合物固化了120分鐘，以製造絕緣層厚度為60微米的銅包層層合物。
(5)製造金屬包層層合物B-2(用於量測相對介電常數及介電損耗因數)
將所產生的兩個預浸材B層合，且然後將MT18Ex銅箔(銅箔厚度為2微米/載體厚度為18微米，由日本三井製造)放置並層合在了其兩側上。在220℃及35千克/平方公分的條件下使層合物固化了120分鐘，以製造絕緣層厚度為80微米的銅包層層合物。
(6)製造金屬包層層合物B-3(用於量測銅箔的剝離強度)
將所產生的兩個預浸材B層合，且然後將3EC-M3-VLP銅箔(銅箔厚度為12微米，由日本三井製造)放置並層合在了其兩側上。在220℃及35千克/平方公分的條件下使層合物固化了120分鐘，以製造絕緣層厚度為80微米的銅包層層合物。
(7)製造金屬包層層合物A/B/A(用於量測銅箔的黏著強度)
蝕刻並移除了在(5)中製造的銅包層層合物B-2的兩側 上的銅箔，且然後將預浸材A-1放置並層合在了其兩側上。將3EC-M3-VLP銅箔(銅箔厚度12微米，由日本三井製造)放置並層合在了其兩側上，且然後在220℃及35千克/平方公分的條件下將層合物固化了120分鐘以製造銅包層層合物A/B/A。
(8)製造金屬包層層合物A/B/A(用於雷射通孔可加工性實驗)
蝕刻並移除了在(5)中製造的銅包層層合物B-2的兩側上的銅箔，且然後將預浸材A-1放置並層合在了其兩側上。將MT18Ex銅箔(銅箔厚度為2微米/載體厚度為18微米，由日本三井製造)放置並層合在了其兩側上，且然後在220℃及35千克/平方公分的條件下將層合物固化了120分鐘以製造銅包層層合物A/B/A。
<實驗例：量測在實例及比較例中獲得的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸材及銅包層層合物的物理性質>
藉由以下方法量測了在實例及比較例中獲得的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸材及銅包層層合物的物理性質，並且結果示於表3中。
1、確認預浸材裂紋的出現
在預浸材A-1的製備期間，將用於半導體封裝的樹脂組成物(樹脂清漆)浸漬到了厚度為15微米的玻璃纖維(由日東紡製造，NE-玻璃#1017)中，然後用熱空氣在130℃下乾燥了2至5分鐘，且然後冷卻到了室溫。此時，在視覺上觀察到了預浸材的 表面上出現裂紋。
2、相對介電常數(在1吉赫(GHz)下的Dk)及介電損耗因數(在1吉赫下的Df)
在蝕刻及移除在實例及比較例中獲得的銅包層層合物(A-2、B-2)的銅箔之後，使用相對介電常數量測裝置(空腔共振器方法)在1吉赫下量測了相對介電常數及介電損耗因數。具體而言，使用網路分析儀(E5071C，安捷倫科技公司(Agilent Technologies))及SPDR(分離後介質共振器(Split Post Dielectric Resonator)，QWED公司)執行了量測。
3、銅箔的黏著強度(剝離強度，P/S，公斤力/公分)
根據IPC-TM-650 2.4.8的測試方法，量測了在實例及比較例的(6)及(7)中獲得的銅包層層合物的銅箔的黏著強度。
4、評估雷射通孔可加工性
在僅分別移除在實例及比較例的(8)中製造的銅包層層合物A/B/A的兩側上的載體之後，藉由使用CO2雷射的直接雷射鑽孔技術(ML605GTW4-5350U，三菱電機公司(Mitsubishi Electric))對直徑為90微米的通孔進行了處理。
*當銅箔在孔周圍發生分層時，其被評估為X，而當不存在異常時，其被評估為O。
[表1]
確認實例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物的組成及預浸材的物理性質(單位：克)
Figure 109102687-A0305-02-0030-37
Figure 109102687-A0305-02-0031-18
Figure 109102687-A0305-02-0031-38
Figure 109102687-A0305-02-0032-39
耳，苯乙烯含量為28%)
(c2)塔福泰克(Tuftec)P1500(選擇性氫化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物，由日本旭化成公司(Asahi Kasei Corporation)製造)
(c3)ULL-950S(含聚丁二烯的氰酸酯，由龍沙公司(Lonza)製造)
(c4)NZ-375(含二環戊二烯的氰酸酯，由納諾科公司(Nanokor)製造)
(c5)B1000(聚丁二烯液體樹脂，其1,2-乙烯基含量為85%或大於85%、數量平均分子量為900克/莫耳至1300克/莫耳，由日本曹達有限公司(Nippon Soda Ltd.)製造)
(c6)TAIC(三烯丙基異氰脲酸酯，由東京化學工業有限公司(Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.)製造，CAS#1025-15-6)
(d1)SC2050HNJ(經乙烯基三甲氧基矽烷處理的漿料型微二氧化矽，平均粒度為0.5微米，由雅都瑪技術公司(Admatechs)製造)
(e1)達耐斯蘭(Dynasylan)6490(甲氧基官能乙烯基矽氧烷寡聚物，由贏創德固賽股份有限公司(Evonik Degussa GmbH)製造)
如表1所示，確認了在實例中提供的預浸材或金屬包層層合物的情形中，在預浸材的生產期間未出現裂紋，同時具有3.50或小於3.50的低相對介電常數及0.0035或小於0.0035的低介電損耗因數，並且對銅箔的黏合強度及雷射通孔可加工性相對優異。
另一方面，確認了在比較例中提供的預浸材或金屬包層層合物的情形中，在預浸材的生產期間出現裂紋，或者所述預浸材或金屬包層層合物中的大部分表現出對銅箔的低黏合強度，並且在雷射孔處理期間，出現了銅箔的分層。

Claims (14)

  1. 一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，包含：經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)，在其兩端具有烯屬不飽和基團；熱固性樹脂；選自由以下組成的群組中的一或多種彈性(共)聚合物：a)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳的丁二烯系橡膠、b)數量平均分子量為1,500克/莫耳至10,000克/莫耳且苯乙烯含量按重量計為10%至40%的苯乙烯-丁二烯系橡膠、c)以按重量計10%至70%的量含有苯乙烯的熱塑性彈性體、以及d)分子中含有聚丁二烯橡膠、聚二甲基矽氧烷或氟化熱塑性樹脂的氰酸酯；以及無機填料，其中以在其兩端具有烯屬不飽和基團的所述經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、所述熱固性樹脂及所述彈性(共)聚合物的總量的100重量份計，所述無機填料的含量為30重量份至75重量份。
  2. 如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中在其兩端具有烯屬不飽和基團的所述經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)的數量平均分子量為1,000克/莫耳至3,000克/莫耳。
  3. 如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中位於兩端的所述烯屬不飽和基團包括乙烯基、烯丙基、金屬基、丙烯基、丁烯基、己烯基、辛烯基、環戊烯基、環己烯基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基苄基或乙烯基萘基。
  4. 如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中所述熱固性樹脂包括選自由雙馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂及雙馬來醯亞胺-三嗪樹脂組成的群組中的至少一種樹脂。
  5. 如請求項4所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中所述熱固性樹脂更包括選自由以下組成的群組中的至少一種環氧樹脂：雙酚A型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆環氧樹脂、四苯基乙烷環氧樹脂、萘系環氧樹脂、聯苯基系環氧樹脂、二環戊二烯環氧樹脂、以及二環戊二烯系環氧樹脂及萘系環氧樹脂的混合物。
  6. 如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，以在其兩端具有烯屬不飽和基團的所述經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)、所述熱固性樹脂及所述彈性(共)聚合物的總量的100重量份計，包含：5重量份至70重量份的在其兩端具有烯屬不飽和基團的所述經改質的伸苯基醚寡聚物或經改質的聚(伸苯基醚)， 10重量份至50重量份的所述熱固性樹脂，以及5重量份至70重量份的所述彈性(共)聚合物。
  7. 如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物更包含烷氧基矽烷寡聚物。
  8. 如請求項7所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中所述烷氧基矽烷寡聚物包含由以下化學式1表示的重覆單元：
    Figure 109102687-A0305-02-0037-21
     在化學式1中，X及Y各自獨立地為烯基、甲基丙烯酸基、丙烯酸基、苯基、甲基或環氧基，R1至R4各自獨立地為甲基或乙基，且m及n各自獨立地為大於1的整數。
  9. 如請求項7所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物，其中所述烷氧基矽烷寡聚物是選自由以下組成的群組中的至少一種化合物：甲氧基官能乙烯基矽氧烷寡聚物、乙氧基官能乙烯基矽氧烷寡聚物及甲氧基官能乙烯基/苯基寡聚物。
  10. 一種預浸材，包含如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物以及有機或無機纖維。
  11. 一種金屬包層層合物，包含：如請求項10所述的預浸材，具有片材形狀；以及金屬箔，形成於所述預浸材的至少一側上。
  12. 如請求項11所述的金屬包層層合物，包括：第一層，包含如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物或其固化產物、以及厚度為15微米至90微米的有機或無機纖維；第二層，形成於所述第一層的兩個表面上，並且包含如請求項1所述的用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物或其固化產物、以及厚度為10微米至30微米的有機或無機纖維；以及金屬薄膜，形成於所述第二層的每一者的外表面上。
  13. 如請求項12所述的金屬包層層合物，其中所述第二層對所述第一層的厚度比為0.2至0.7。
  14. 如請求項12所述的金屬包層層合物，其中藉由IPC-TM-650 2.4.8的測試方法量測的所述第二層與 所述金屬薄膜之間的剝離強度為0.50公斤力/公分或大於0.50公斤力/公分。
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