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TWI652322B - 接著組成物及包含其之複合基材 - Google Patents

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TWI652322B
TWI652322B TW106145262A TW106145262A TWI652322B TW I652322 B TWI652322 B TW I652322B TW 106145262 A TW106145262 A TW 106145262A TW 106145262 A TW106145262 A TW 106145262A TW I652322 B TWI652322 B TW I652322B
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TW106145262A
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TW201823411A (zh
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鄭志龍
蔡政禹
秦羲儀
楊偉達
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財團法人工業技術研究院
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Abstract

本揭露提供一接著組成物及包含其之複合基材。該接著組成物包含：一具有式(I)所示結構之化合物 其中，X為，R係為氫、或C1-6烷基；Y係獨立且至少由二種不同的苯酚所聚合而成的基團；以及，Z係獨立為氫、丙烯醯基(acryloyl group)、丙烯基(allyl group)、乙烯基苄基(vinylbenzyl group)、環氧丙基(epoxypropyl group)、甲基丙烯醯基(methylacryloyl group)、丙炔基(propargyl group)、或丙烯腈基(cyanoallyl group)；一熱塑性彈性體；一環氧樹脂；以及，一雙馬來醯亞胺化合物。

Description

接著組成物及包含其之複合基材
本揭露關於一種接著組成物、及包含其之複合基材。
在電子構件領域中，對能高頻率的通訊器材已有急迫的需求，因此最近已需要相關的電子構件材料，諸如具有低介電常數的半導體封裝材料及具有低介電損失因子之材料，以能夠快速傳送資料，並且不會在傳送的過程造成資料的損失或被干擾。
液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)軟性銅箔基板(flexible copper clad laminate、FCCL)因具低介電常數及低損耗因子等特性，已被運用在高頻電路板。然而，由於液晶型高分子的壓合溫度過高，不利於使用壓合增層方式形成多層板。此外，傳統低介電接著膠耐化性不足且對於液晶型高分子膜層的接著力不佳，易導致液晶型高分子軟性銅箔基板由電路板剝離(peeling)。
因此，目前印刷電路板製程需要一種新的接著材料以解決上述問題。
根據本揭露實施例，本揭露提供一種接著組成物，該接著組成物可包含一具有式(I)所示結構之化合物 其中，X為，R可為氫、或C1-6烷基；Y可獨立且至少由二種不同的苯酚所聚合而成的基團；以及，Z可獨立為氫、丙烯醯基(acryloyl group)、丙烯基(allyl group)、乙烯基苄基(vinylbenzyl group)、環氧丙基(epoxypropyl group)、甲基丙烯醯基(methylacryloyl group)、丙炔基(propargyl group)、或丙烯腈基(cyanoallyl group)；一熱塑性彈性體；一環氧樹脂；以及，一雙馬來醯亞胺化合物。其中，該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比可約1：3至3：1。
根據本揭露實施例，本揭露亦提供一種複合基材，包含：一接著層，其中該接著層係申請專利範圍第1項所述接著組成物之固化物；以及，一第一基材，其中該接著層配置於該第一基材之上。
10‧‧‧第一基材
12‧‧‧接著層
14‧‧‧第二基材
100‧‧‧複合基材
第1圖係本揭露一實施例所述複合基材之示意圖。
本揭露實施例提供一種接著組成物及包含其之複合 基材。本揭露所述之接著組成物同時包含特定的聚苯醚、熱塑性彈性體、環氧樹脂、以及雙馬來醯亞胺，且上述成份以一特定比例構成該接著組成物。藉由該具有多官能基之聚苯醚、環氧樹脂、與雙馬來醯亞胺交聯後可以提升所得接著層的耐化性與對液晶型高分子(LCP)的接著性，而該熱塑性彈性體則可提昇整體接著層的可撓曲性。此外，藉由調整該聚苯醚與熱塑性彈性體的比例在一特定範圍內，可使得本揭露所述接著組成物具有較高的耐化性及耐熱性、與較低的介電常數及低損耗因子。
根據本揭露實施例，該接著組成物可包含一具有式(I)所示結構之化合物 其中，X為，R係為氫、或C1-6烷基；Y係獨立且至少由二種不同的苯酚所聚合而成的基團；以及，Z係獨立為氫、丙烯醯基(acryloyl group)、丙烯基(allyl group)、乙烯基苄基(vinylbenzyl group)、環氧丙基(epoxypropyl group)、甲基丙烯醯基(methylacryloyl group)、丙炔基(propargyl group)、或丙烯腈基(cyanoallyl group)；一熱塑性彈性體；一環氧樹脂；以及，一雙馬來醯亞胺化合物。根據本揭露實施例，本揭露所述至少二種不同苯酚可分別具有至少一取代基，該取代基可為獨立為C1-6烷基、或丙烯基。舉例來說，Y可為由2,6-二甲基苯 酚及2-丙烯基-6-甲基苯酚所聚合而成的基團。此外，Y可為 ，其中i係為正整數、j係為正整數、以及i 及j的總合係為6至300，且重複單元以及 係以無規方式或嵌段方式重複。另一方面，Z可為氫、環氧丙基、乙烯基苄基、或甲基丙烯醯基。
根據本揭露實施例，該具有式(I)所示結構之化合物的數量平均分子量介於600至12000或介於1000至10000。若具有式(I)所示結構之化合物的數量平均分子量過低，則可能造成所得之接著組成物耐化性降低；反之，若具有式(I)所示結構之化合物的數量平均分子量過高，則可能造成所得之接著組成物溶解性差，導致接著力下降。
根據本揭露實施例，本揭露所述熱塑性彈性體可為聚丙烯酸甲酯(polymethyl acrylate)、聚甲基丙烯酸酯類(polymethacrylate)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)、聚丙烯醯亞胺類(polyacrylimide)、聚甲基丙烯醯亞胺類(polymethacrylimide)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚苯乙烯(polystyrene)、聚碳酸酯(polycarbonate)、苯乙烯-丙 烯腈共聚物(styrene-acrylonitrile copolymer)、苯乙烯-丁二烯共聚物(styrene-butadiene copolymer)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(styrene-ethylene/butylene-styrene copolymer)、苯乙烯-乙烯-丁二烯共聚物(styrene-ethylene-butadiene copolymer)、丙烯晴-苯乙烯-丁二烯共聚物(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer)、苯乙烯-馬來酸共聚物(styrene-maleic acid copolymer)、或上述之組合。根據本揭露實施例，該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比可介於約1：3至3：1之間、例如：可介於約3：7至7：3之間。當具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比過低時，易導致由該接著組成物所形的接著層具有較差的耐熱性及耐化性；此外，當具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比過高時，易導致由該接著組成物所形的接著層之撓曲性下降，且造成由該接著組成物所形的接著層對液晶型高分子(LCP)的接著性降低。
根據本揭露實施例，在該接著組成物中，該環氧樹脂可具有一重量百分比介於約1wt%至10wt%，例如介於約3wt%至7wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準。當該環氧樹脂之重量百分比過低時，易導致由該接著組成物所形的接著層對液晶型高分子(LCP)的接著性降低；此外，當該環氧樹脂之重量百分比過高時，易使得該接著組成物發生相分離，導致由該接著組成物所形的接著層之介電常數及低損耗因子提昇。根據本揭露實施例，該環氧樹脂 可為雙酚A型環氧樹脂(bisphenol A epoxy resin)、雙酚F型環氧樹脂(bisphenol F epoxy resin)、雙酚S型環氧樹脂(bisphenol S epoxy resin)、酚醛環氧樹脂(novolac epoxy resin)、聯苯型環氧樹脂(biphenyl epoxy resin)、或環戊二烯型環氧樹脂(cyclopentadiene epoxy resin)。
根據本揭露實施例，在該接著組成物中，該雙馬來醯亞胺化合物可具有一重量百分比介於約4wt%至15wt%，例如介於約6wt%至14wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準。當該雙馬來醯亞胺化合物之重量百分比過低時，易導致由該接著組成物所形的接著層具有較低的耐化性；此外，當該雙馬來醯亞胺化合物之重量百分比過高時，易使得該接著組成物發生相分離，導致由該接著組成物所形的接著層之介電常數及低損耗因子提昇。根據本揭露某些實施例，適用於本揭露所述之接著組成物之該雙馬來醯亞胺化合物，可於室溫下完全溶解於甲苯中，其中該雙馬來醯亞胺化合物與甲苯的重量比可為約0.8：1至1：0.8，例如1：1。如此一來，可使所得之接著組成物不易發生相分離，且具有較佳之可加工性。該雙馬來醯亞胺化合物具有式(II)所示結構 其中，R1係獨立為氫、或C1-6的烷基；以及R2係C1-6的烷撐基(alkylene group)、或苯撐基(phenylene group)。此外，該具有 式(II)所示結構的雙馬來醯亞胺化合物的至少一R1可不為氫。
根據本揭露實施例，本揭露所述之接著組成物可更包含一添加劑，其中該添加劑可為起始劑、硬化劑、平坦劑、填充物、色料、消泡劑、耐燃劑、或上述之組合。此外，該添加劑可具有一重量百分比介於0.1wt%至10wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準。
根據本揭露實施例，本揭露所述之接著組成物可更包含一溶劑，以溶解上述具有式(I)所示結構之化合物、熱塑性彈性體、環氧樹脂、雙馬來醯亞胺化合物、及添加劑，使得該等成份均勻分散於該溶劑中。該溶劑可例如為乙酸丙二醇甲酯(PGMEA)、乙基-2-乙氧基乙醇乙酸酯、3-乙氧基丙酸乙酯、乙酸異戊酯、苯、甲苯、二甲苯、環己烷、或上述之組合。
根據本揭露實施例，該起始劑可為過氧化物起始劑，例如苯甲醯基過氧化物(benzoyl peroxide)、1,1-雙(第三丁基過氧基)環己烷(1,1-bis(tert-butylperoxy)cyclohexane)、2,5-雙(第三丁基過氧基)-2,5-二甲基環己烷(2,5-bis(tert-butylperoxy)-2,5-dimethylcyclohexane)、2,5-雙(第三丁基過氧基)-2,5-二甲基-3-環己炔(2,5-bis(tert-butylperoxy)-2,5-dimethyl-3-cyclohexyne)、雙(1-(第三丁基過氧基)-1-甲基乙基)苯(bis(1-(tert-butylpeorxy)-1-methy-ethyl)benzene)、第三丁基過氧化氫(tert-butyl hydroperoxide)、第三丁基過氧化物(tert-butyl peroxide)、第三丁基過氧基苯甲酸(tert-butyl peroxybenzoate)、茴香基過氧化氫(Cumene hydroperoxide)、環己酮基過氧化物(cyclohexanone peroxide)、二茴香基過氧化物(dicumyl peroxide)、月桂基過氧化物(lauroyl peroxide)、或上述之組合。
根據本揭露實施例，該硬化劑可為咪唑(imidazole)化合物，例如2-十一烷基咪唑(2-undecylimidazole)、2-十七烷基咪唑(2-heptadecylimidazole)、2-甲基咪唑(2-methylimidazole)、2-乙基-4-甲基咪唑(2-ethyl-4-methylimidazole)、2-苯基咪唑(2-phenylimidazole)、2-苯基-4-甲基咪唑(2-phenyl-4-methylimidazole)、1-苯甲基-2-甲基咪唑(1-benzyl-2-methylimidazole)、1-苯甲基-2-苯基咪唑(1-benzyl-2-phenylimidazole)、1，2-二甲基咪唑(1,2-dimethylimidazole)、1-氰基乙基-2-甲基咪唑(1-cyanoethyl-2-methylimidazole)、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑(1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole)、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑(1-cyanoethyl-2-undecylimidazole)、1-氰基乙基-2-苯基咪唑(1-cyanoethyl-2-phenylimidazole)、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三酸鹽(1-cyanoethyl-2-undecyl imidazolium trimeritate)、1-氰基乙基-2-苯基咪唑偏苯三酸鹽(1-cyanoethyl-2-phenyl imidazolium trimeritate)、2-苯基-4，5-二羥基甲基咪唑(2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole)、2-苯基-4-甲基-5-二羥基甲基咪唑(2-phenyl-4-methyl-5-dihydroxymethylimidazole)、或上述之組 合。
根據本揭露實施例，該耐燃劑可為含溴或含磷耐燃劑，而填充劑可為有機粉體或無機粉體，例如氫氧化鋁、氧化鋁、氫氧化鎂、氧化錳、氧化矽、或聚亞醯胺粉體。
根據本揭露實施例，本揭露亦提供一種複合基材，例如為一軟性電路板(flexible printed circuit、FCP)。請參照第1圖，該複合基材100可包含一第一基材10、一接著層12、以及一第二基材14，其中該接著層12配置於該第一基材10以及該第二基材之間，用以結合該第一基材及該第二基材。根據本揭露實施例，該第一基材10及第二基材14可為液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板。根據本揭露實施例，該複合基材100的製備方式包含以下步驟。首先，將本揭露所述接著組合物塗佈於一聚乙烯對苯二甲酸酯(PET)基材上，並在80℃下烘乾(移除溶劑)，得到一塗佈層。接著，將該塗佈層配置於該第一基材及該第二基材之間，得到一疊層。接著，將該疊層於一特定溫度下(可介於約130℃至200℃之間，例如約180℃)下進行壓合及硬化，得到本揭露所述複合基材。
根據本揭露實施例，由於該接著組合物同時具有上述之具有式(I)結構的化合物、熱塑性彈性體、環氧樹脂、以及雙馬來醯亞胺，且該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比可介於約1：3至3：1之間、該環氧樹脂可具有一重量百分比介於約1wt%至10wt%、以及該雙馬來醯亞胺化合物可具有一重量百分比介於約4wt%至15wt%，可使得所得之接著層 具有改善之耐熱性、耐化性、可撓曲性、與對液晶型高分子(LCP)的接著性，並使得介電常數及低損耗因子降低。
為了讓本揭露之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉數實施例及比較實施例，作詳細說明如下：接著組合物的製備
製備例1：取一價溴化銅(3.84克，27mmol)置入一反應瓶中，加入二丁胺(dibutylamine；465ml，2759mmol)、1,1,1-三(4-羥基苯基)乙烷(12.8克，41.7mmol)以及甲苯(500mL)作為溶劑，在氧氣系統下加熱至50℃。攪拌20分鐘後，加入單體2,6-雙甲基苯酚(66.55克，540mmol)、2-烯丙基-6-甲基苯酚(30.1克，148mmol)及鹽酸(催化量)。接著，將所得產物以大量甲醇進行沉澱，並以重力過濾收集沉澱物並在於50℃下乾燥。取上述乾燥後的產物(1克，0.154mmol)置入一反應瓶中，加入10mL四氫呋喃(THF)作為溶劑，在氮氣系統下加熱至60℃。接著，將0.2克的氫氧化鈉水溶液(濃度為50%)加入反應瓶中。接著，緩緩加入對氯甲基苯乙烯(0.8mL，1.1mmol)於反應瓶中。將反應完後的溶液以去離子水清洗移除不純物鹽類，再加所得物溶解於四氫呋喃並於甲醇中沉澱，以重力過濾收集沉澱物。在50℃下乾燥後，得到聚苯醚化合物(1)。上述反應之反應式如下：
其中，Y具有重複單元、以及重複單元，且重複單元以及是以無規方式重複。Y是以重複單元或的苯環碳原子與中心單元 ()的氧殘基鍵結；此外，Y是以重複單元或的氧殘基與乙烯基苄基鍵結。
利用核磁共振光譜分析聚苯醚化合物(1)，所得之光譜資訊如下：1H NMR(500MHz,ppm,CDCl3)：1.6ppm,δ 2.1ppm,4.2ppm,5.0ppm,5.2ppm,δ 5.8ppm,δ 6.1ppm,δ6.38ppm,δ7.08ppm。另外，由膠透層析儀(Gel Permeation Chromatography；GPC)分析聚苯醚化合物(1)，可得知聚苯醚化合物(1)的重量平均分子量(Mn)約為8304，以及分子量分佈值(PDI)為2.0。
實施例1：將30重量份之聚苯醚化合物(1)、70重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、3重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、6重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、0.6重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.15重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反 應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(1)。
實施例2：將50重量份之聚苯醚化合物(1)、50重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、5重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、10重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、1重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.25重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(2)。
實施例3：將70重量份之聚苯醚化合物(1)、30重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、7重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、14重量份之雙馬來醯亞胺(結構為 )、1.4重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.35重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反 應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(3)。
比較例1：將50重量份之雙乙烯苄基醚聚苯醚樹脂(由三菱瓦斯化學製造販售、商品編號為OPE-2st)、50重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、5重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、10重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、1重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.25重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(4)。
比較例2：將100重量份之雙乙烯苄基醚聚苯醚樹脂(由三菱瓦斯化學製造販售、商品編號為OPE-2st)、10重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、10重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、2重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.5重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI) 加入一反應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(5)。
比較例3：將20重量份之聚苯醚化合物(1)、80重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、2重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、4重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、0.4重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.1重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(6)。
比較例4：將80重量份之聚苯醚化合物(1)、20重量份之苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS、由Kuraray製造販售、商品編號為Septon 8007)、8重量份之聯苯環氧樹脂(由日本化藥製造販售、商品編號為NC-3000)、16重量份之雙馬來醯亞胺(結構為)、1.6重量份之起始劑(1,3-二(第三丁基過氧化異丙基)苯、由日油股份有限公司製造及販售、商品編號為Perbutyl P)、以及0.4重量份之硬化劑(2-乙基-4-甲基咪唑、2E4MI)加入一反 應瓶中，接著加入甲苯作為溶劑。均勻混合後，得到接著組合物(7)。
表1列出實施例1-3及比較例1-4所述之接著組合物的各成份含量。
膜層製備及性質量測
實施例4
分別將實施例1-3及比較例1-2所述接著組合物塗佈於一PET基材上，形成塗層。接著，在180℃下烘烤該等塗層60分鐘並固化，得到膜層(1)-(5)。接著，量測膜層(1)-(5)的可撓曲性、介電常數、介電損失因子、玻璃轉換溫度、耐化性、及焊錫耐性(solder resistance)，結果如表2所示。可撓曲性的量測方式係依據ASTM D 790方式進行；介電常數、介電損失因子係在10GHz頻率下量測；玻璃轉換溫度(Tg)係以動態黏彈機械分析儀(DMA)量測。此 外，耐化性係將待測物浸泡於甲苯中，觀察待測物是否膨脹。
由表2可得知，當將本揭露所述分枝型(branched)聚苯醚化合物(1)置換成直線型的雙乙烯苄基醚聚苯醚樹脂時，所得之膜層(4)(由比較例1所述組成物(4)製備而得)在浸泡於甲苯時有膨脹的現象發生。因此，與膜層(2)(由實施例2所述組成物(2)製備而得)相比，膜層(4)具有較差的耐化性。此外，由於比較例2所述組成物(5)不包含熱塑性彈性體SEBS，因此所得之膜層(5)較脆，無法通過可撓曲性測試。相反的，由於實施例1-3所述組成物同時包含分枝型(branched)聚苯醚化合物與熱塑性彈性體SEBS，且該分枝型(branched)聚苯醚化合物與熱塑性彈性體SEBS係在特定比例範圍內，因此由實施例1-3所述組成物製備而得之膜層(1)-(3)，顯現出較佳的可撓曲性。
複合基材之製備及性質量測
實施例5
分別將實施例1-3及比較例1、3、及4所述接著組合物 塗佈於一PET基材上，並在80℃下將溶劑烘乾，形成塗層。接著，在移除該PET基材後，將該塗層配置於二片液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板之間進行壓合製程，並在180℃下烘烤一小時以將該塗層硬化並形成一接著層，得到複合基材(1)-(6)。接著，依據ASTM D 257方式量測複合基材(1)-(6)其二片液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板之間的接著強度，並依據ASTM D 543方式在288℃下量測該複合基材(1)-(6)的焊錫耐性，結果如表3所示。
此外，將實施例1-3及比較例1、3、及4所述接著組合物塗佈於一PET基材上，並在80℃下將溶劑烘乾，形成塗層。接著，在移除該PET基材後，將該塗層配置於液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板及一銅箔基板之間進行壓合製程，並在180℃下烘烤一小時以將該塗層硬化並形成一接著層，得到複合基材(7)-(12)。接著，依據ASTM D 257方式量測複合基材(7)-(12)其二片液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板之間的接著強度，結果如表4所示。
由表3及表4可得知，由於實施例1-3所述組成物同時包含分枝型(branched)聚苯醚化合物與熱塑性彈性體SEBS，且該分枝型(branched)聚苯醚化合物與熱塑性彈性體SEBS係在特定比例範圍內，因此以實施例1-3所述接著組成物所形成的複合基材，除了可通過焊錫耐性測試外，也顯現出較佳的LCP/LCP接著強度、以及LCP/銅箔接著強度。
雖然本揭露已以數個實施例揭露如上，然其並非用以限定本揭露，任何本技術領域中具有通常知識者，在不脫離本揭露之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本揭露之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。

Claims (18)

  1. 一種接著組成物，包含：一具有式(I)所示結構之化合物
    Figure TWI652322B_C0001
    其中，X為
    Figure TWI652322B_C0002
    ，R係為氫、或C1-6烷基；Y係獨立且至少由二種不同的苯酚所聚合而成的基團；以及，Z係獨立為氫、丙烯醯基(acryloyl group)、丙烯基(allyl group)、乙烯基苄基(vinylbenzyl group)、環氧丙基(epoxypropyl group)、甲基丙烯醯基(methylacryloyl group)、丙炔基(propargyl group)、或丙烯腈基(cyanoallyl group)；一熱塑性彈性體，其中該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體的重量比係1：3至3：1；一環氧樹脂，其中該環氧樹脂具有一重量百分比介於1wt%至10wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準；以及一雙馬來醯亞胺化合物，其中該雙馬來醯亞胺化合物具有一重量百分比介於4wt%至15wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中該至少二種不同苯酚分別具有至少一取代基，該取代基係獨立為C1-6烷基、或丙烯基。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中Y係為由2,6-二甲基苯酚及2-丙烯基-6-甲基苯酚所聚合而成的基團。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中Y係為
    Figure TWI652322B_C0003
    ，其中i係為的正整數、j係為正整數、以及i及j的總合係為6至300，且重複單元
    Figure TWI652322B_C0004
    以及
    Figure TWI652322B_C0005
    係以無規方式或嵌段方式重複。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中Z係為氫、環氧丙基、乙烯基苄基、或甲基丙烯醯基。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中該具有式(I)所示結構之化合物的數量平均分子量介於600至12000。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中該熱塑性彈性體係聚丙烯酸甲酯(polymethyl acrylate)、聚甲基丙烯酸酯類(polymethacrylate)、聚丙烯醯亞胺類(polyacrylimide)、聚甲基丙烯醯亞胺類(polymethacrylimide)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚苯乙烯(polystyrene)、聚碳酸酯(polycarbonate)、苯乙烯-丙烯腈共聚物(styrene-acrylonitrile copolymer)、苯乙烯-丁二烯共聚物(styrene-butadiene copolymer)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(styrene-ethylene/butylene-styrene copolymer)、苯乙烯-乙烯-丁二烯共聚物(styrene-ethylene-butadiene copolymer)、丙烯晴-苯乙烯-丁二烯共聚物(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer)、苯乙烯-馬來酸共聚物(styrene-maleic acid copolymer)、或上述之組合。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中該環氧樹脂係雙酚A型環氧樹脂(bisphenol A epoxy resin)、雙酚F型環氧樹脂(bisphenol F epoxy resin)、雙酚S型環氧樹脂(bisphenol S epoxy resin)、酚醛環氧樹脂(novolac epoxy resin)、聯苯型環氧樹脂(biphenyl epoxy resin)、或環戊二烯型環氧樹脂(cyclopentadiene epoxy resin)。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，其中該雙馬來醯亞胺化合物於室溫下係完全溶解於一甲苯中，且該雙馬來醯亞胺化合物與該甲苯的重量比為0.8：1至1：0.8。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之接著組成物，其中該雙馬來醯亞胺化合物具有式(II)所示結構
    Figure TWI652322B_C0006
    其中，R1係獨立為氫、或C1-6的烷基；以及R2係C1-6的烷撐基(alkylene group)、或苯撐基(phenylene group)。
  11. 如申請專利範圍第10項所述之接著組成物，其中至少一R1不為氫。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之接著組成物，更包含一添加劑。
  13. 如申請專利範圍第12項所述之接著組成物，其中該添加劑係起始劑、硬化劑、平坦劑、填充物、色料、消泡劑、耐燃劑、或上述之組合。
  14. 如申請專利範圍第12項所述之接著組成物，其中該添加劑具有一重量百分比介於0.1wt%至10wt%，以該具有式(I)所示結構之化合物與該熱塑性彈性體之總重為基準。
  15. 一複合基材，包含：一接著層，其中該接著層係申請專利範圍第1項所述接著組成物之固化物；以及一第一基材，其中該接著層配置於該第一基材之上。
  16. 如申請專利範圍第15項所述之複合基材，更包含；一第二基材，其中該接著層配於該第一基材及該第二基材之間，用以結合該第一基材及該第二基材。
  17. 如申請專利範圍第16項所述之複合基材，其中該第一基材及該第二基材係為液晶型高分子(liquid crystal polymer、LCP)銅箔積層板。
  18. 如申請專利範圍第15項所述之複合基材，其中該複合基材係為軟性電路板(flexible printed circuit、FCP)。
TW106145262A 2016-12-23 2017-12-22 接著組成物及包含其之複合基材 TWI652322B (zh)

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