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TWI508852B - 單面覆金屬積層體的製造方法 - Google Patents

單面覆金屬積層體的製造方法 Download PDF

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TWI508852B
TWI508852B TW100103277A TW100103277A TWI508852B TW I508852 B TWI508852 B TW I508852B TW 100103277 A TW100103277 A TW 100103277A TW 100103277 A TW100103277 A TW 100103277A TW I508852 B TWI508852 B TW I508852B
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TW
Taiwan
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clad laminate
metal
foil
insulating film
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TW100103277A
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Inventor
Shohei Arai
Yuki Okazaki
Original Assignee
Nippon Steel & Sumikin Chem Co
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Publication date
Application filed by Nippon Steel & Sumikin Chem Co filed Critical Nippon Steel & Sumikin Chem Co
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Description

單面覆金屬積層體的製造方法
本發明係關於一種單面覆金屬積層體的製造方法，係製造在具有由熱塑性樹脂所構成之接著面之絕緣性薄膜上接著金屬箔而成之單面覆金屬積層體的方法。
近年來由於電氣機器之小型化‧輕量化‧高機能化之發展，使軟性電路基板(flexible circuit board)之使用隨之增加，例如在其表面具有熱塑性之聚醯亞胺薄膜及液晶聚合物薄膜等絕緣薄膜上熱壓合(thermocompression)金屬箔而成之覆金屬積層體，即為適於使用之例。具有此種構造之積層體，其製造法一般係採用將絕緣薄膜與金屬箔以滾輪對滾輪(roll-to-roll)之方式輸送，一邊加熱一邊使其通過一對之加壓滾輪之間而連續地進行熱壓合的方法。
例如在專利文獻1中所揭示之提案，係在耐熱性薄膜之兩面具有熱塑性樹脂層之接著片之單面上熱壓合金屬箔時，藉由在熱壓合裝置之加壓面與接著片之間配置保護材料，而防止未積層金屬箔之側之熱塑性樹脂層熔接於金屬滾輪及保護薄膜之方法。然而，在該方法中，因缺少用以進行均勻加壓之壓力緩衝效果，特別在使用薄之接著片及薄之金屬箔時，由於加壓不均，而有產生未接著之部份及接著強度弱之部份之虞，並且亦可能在接著片與金屬箔之層間形成空隙，而有發生皺紋等外觀不良之缺陷。
另外，在專利文獻2中所揭示之提案，係在將液晶聚合物薄膜與金屬箔重疊並以金屬加壓滾輪進行熱壓合時，在與金屬加壓滾輪接觸之面上再重疊耐熱性樹脂薄膜而製造積層體之方法。以該方法，在製造目的之積層體與滾輪之間係介置有耐熱性樹脂薄膜，因此可期待產生一定之緩衝效果，但相反地，其加壓滾輪之熱傳導至被積層體之傳熱效果卻會受阻，因此使金屬箔與液晶聚合物薄膜之接著力降低，而可能發生接著力不均之情形。
另外，在專利文獻3中所揭示之提案，係將熱塑性聚合物薄膜與被接著體於滾輪間進行熱處理且同時使其壓合之積層體之製造方法，其中，將熱塑性聚合物薄膜與被接著體重疊，在從其兩側以被覆材包夾之狀態下進行壓合，藉此而使薄膜與被接著體在短時間中強穩地壓合。惟該方法中，會有因為保護材料與加熱加壓面直接接觸而使保護材料易於劣化，因此減少保護材料之再利用次數，而增加製造成本等之缺點。同時，其亦有與專利文獻1同樣之情形，在使用薄之熱塑性聚合物薄膜及薄之被接著體時，會有易於形成未接著部份及弱接著部份之虞慮，此外亦可能發生層間空隙及皺紋等。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]　日本特開2008-272958號公報
[專利文獻2]　WO2004/108397號公報
[專利文獻3]　日本特開2001-88219號公報
因此，本發明之目的係提供一種使絕緣性薄膜與金屬箔之層間密接性佳，接著強度不會不均，抑制皺紋等外觀不良之發生，且可工業生產性佳地製造單面覆金屬積層體的方法。
本發明人等為解決上述先前技術之問題而精心研究之結果，發現將絕緣性薄膜與金屬箔之組合以間隔薄膜為中心而形成上下對稱之2組並予以重疊，經加壓滾輪進行熱壓合後，不會有薄膜熔接至加壓滾輪上之虞，並且由於使加壓滾輪間之壓力更均勻地傳導，因此可防止接著強度不均、及皺紋之發生等，而且若從間隔薄膜剝離，即可一次獲得2組此種品質安定之單面覆金屬積層體，而完成本發明。
亦即，本發明之單面覆金屬積層體的製造方法，係製造在具有由熱塑性樹脂所構成之接著面之絕緣性薄膜(A)上接著有金屬箔(B)之單面覆金屬積層體的方法，其特徵係使用表面及內面皆為表面粗度(Rz)2.0μm以下之間隔薄膜(C)，並在一對之加壓滾輪(r1、r2)之間以(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)之順序，將絕緣性薄膜(A)、金屬箔(B)、及間隔薄膜(C)重疊並熱壓合，從間隔薄膜(C)剝離而獲得2個單面覆金屬積層體。
依據本發明，可以優良之工業生產性製造不產生皺紋及接著強度不均，且絕緣性薄膜與金屬箔之層間密接性佳之高品質之單面覆金屬積層體。亦即，相較於以往之方法，本發明之製造方法可大幅提高工業生產效率，因此可以更低之成本製成高品質之單面覆金屬積層體。此外，本發明所獲得之單面覆金屬積層體，具有高品質且可靠性(reliability)優良，故可適合使用於作為例如形成精細圖案(fine pattern)時所需之電路基板、及多層電路基板用之基板材料。
以下詳細說明本發明。
本發明中，係在一對之加壓滾輪(r1、r2)之間，以金屬箔(B)/絕緣性薄膜(A)/間隔薄膜(C)/絕緣性薄膜(A)/金屬箔(B)之順序重疊並熱壓合，之後從間隔薄膜(C)剝離，而同時製造2個在絕緣性薄膜(A)上接著金屬箔(B)而成之單面覆金屬積層體。
其中，本發明所使用之絕緣性薄膜(A)，只要是具有由熱塑性樹脂所構成之接著面且可經由熱壓合而在接著面上貼合金屬箔(B)者即可，並無特別之限定，其例可列舉如：i)由熱塑性樹脂薄膜所構成者；以及其他例如ii)在耐熱性樹脂薄膜之單面上設置熱塑性樹脂層而形成接著面者；iii)在耐熱性樹脂薄膜之兩面上設置熱塑性樹脂層，並以其中任一者作為與金屬箔之接著面者等。此外，亦可使用將其中之1種或2種以上重疊而製成複數層者。
其中，i)由熱塑性樹脂薄膜所構成之絕緣性薄膜(A)之例，可列舉如聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、聚萘二甲酸乙二酯樹脂、聚碳酸酯樹脂、丙烯腈/苯乙烯共聚樹脂、熱塑性聚醯亞腰樹脂、液晶聚合物等，其中在加工性、電氣特性、耐熱性等觀點上，以液晶聚合物或熱塑性聚醯亞腰樹脂較佳。
液晶聚合物之例，可列舉如由如下之(1)至(4)分類之化合物及其衍生物所導出之周知之熱向型液晶(thermotropic liquid crystal)聚酯、熱向型液晶聚酯醯胺等。
(1)芳族或脂族二羥基化合物
(2)芳族或脂族二羧酸
(3)芳族羥基羧酸
(4)芳族二胺、芳族羥基胺或芳族胺基羧酸
由此等原料化合物所獲得之液晶聚合物中，又以分子中不含脂族鏈之芳族液晶聚合物較佳。此類液晶聚合物之代表例，可列舉如以6-羥基-2-萘甲酸及對羥基苯甲酸為原料所製成且含有下述式所示構成單位之共聚物。其中，下述式中之m2 及n2 為顯示各構成單位之存在莫耳數比的正數。
液晶聚合物中，在考慮其耐熱性及在熱壓合時之加工性上，以較好為在200至400℃之範圍，更好為在250至350℃之範圍內具有往光學異向性(optically anisotropy)之熔融相的轉移溫度者較佳。又，液晶聚合物中在不減損其特性之範圍內，亦可調配例潤滑劑、抗氧化劑、填充劑等。
將液晶聚合物予以薄膜化之方法，可例舉如T模具法(T die method)、層合體延伸法、充氣法(inflation method)等。其中，若使用充氣法及層合體延伸法，則不只會在薄膜之機械軸方向(MD方向)施加應力，亦會在與其垂直之方向(TD方向)施加應力，因此，可製成其MD方向與TD方向之機械性質達成平衡之薄膜。液晶聚合物薄膜亦可使用市售商品，例如KURARAY公司製造之Vecstar(註冊商標)、及日本GORE-TEX公司製造之BIAC、STABIAX(均為註冊商標)等。
此外，熱塑性聚醯亞胺樹脂係可藉由將其前驅物之聚醯胺酸進行醯亞胺化(硬化)而形成，其中之聚醯胺酸可藉由將一般已知之二胺與酸酐在溶劑存在下進行反應而製成。
熱塑性聚醯亞胺樹脂中所使用之前驅物，係以具有下述通式(1)所示之構造單位之前驅物較佳。通式(1)中，Ar3 表示式(2)、式(3)或式(4)所示之2價芳基；Ar4 表示式(5)或式(6)所示之4價芳基；R2 係獨立地表示碳原子數1至6之1價烴基或烷氧基；V及W獨立地表示單鍵或選自由碳原子數1至15之2價烴基、O、S、CO、SO2 、或CONH中之2價基；m1 獨立地表示0至4之整數；p表示構成單位之存在莫耳比，為0.1至1.0之值。
其中使用之二胺，可例舉如4,4’-二胺基二苯基醚、2’-甲氧基-4,4’-二胺基苯甲醯苯胺、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、2,2’-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯]丙烷、2,2’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、3,3’-二羥基-4,4’-二胺基聯苯、4,4’-二胺基苯甲醯苯胺等。酸酐之例，可列舉如均苯四甲酸二酐(pyromellitic dianhydride)、3,3’,4,4’-聯苯四羧酸二酐、3,3’,4,4’-二苯基碸四羧酸二酐、4,4’-氧雙鄰苯二甲酸酐(4,4’-oxydiphthalic anhydride)等。二胺及酸酐可分別只使用其1種，亦可併用2種以上。聚醯亞胺樹脂並不限定為由如上述之二胺與酸酐所製成者。
絕緣性薄膜(A)在使用熱塑性聚醯亞胺樹脂薄膜時，該薄膜可由聚醯亞胺樹脂前驅物之聚醯胺酸經由拉幅法(tentering)及鑄製法(cast method)等一般已知之方法使其薄膜化。其代表方法之一之拉幅法，為將聚醯胺酸溶液流延至旋轉之滾輪，以聚醯胺酸之膠體薄膜之狀態自旋轉之滾輪上剝離，之後再經拉幅爐(tenter oven)進行加熱/硬化(醯亞胺化)而製成聚醯亞胺薄膜之方法。鑄製法為在任意之支持基材上將聚醯胺酸溶液塗佈、乾燥後，經熱處理而硬化(醯亞胺化)以製成聚醯亞胺薄膜之方法。醯亞胺化可藉由例如在80至400℃之溫度條件下於1至60分鐘之時間範圍內加熱而進行。又，聚醯亞胺樹脂在不減損其特性之範圍內，亦可調配例如潤滑劑、抗氧化劑、填充劑等。
絕緣性薄膜(A)，在使用ii)在耐熱性樹脂薄膜之單面上設置熱塑性樹脂層者、或iii)在耐熱性樹脂薄膜之兩面上設置熱塑性樹脂層者時，該耐熱性樹脂薄膜只要是其熱變形溫度係比熱塑性樹脂層高者即可，並無特別之限定，其中以非熱塑性之聚醯亞胺樹脂薄膜較佳。非熱塑性聚醯亞胺樹脂係與熱塑性聚醯亞胺相同，可藉由將一般已知之二胺與酸酐在溶劑存在下反應而製成，其中可藉由改變其所使用之原料組合而製成耐熱性之聚醯亞胺樹脂。該非熱塑性聚醯亞胺樹脂薄膜有市售商品，可列舉如Du Pont-Toray股份公司製造之Kapton EN、Kapton H、Kapton V(均為商品名)；鐘淵化學股份公司製造之APICAL NPI(商品名)；宇部興產股份公司製造之UPILEX-S(商品名)等。非熱塑性聚醯亞胺樹脂薄膜，以玻璃轉移溫度在300℃以上者為佳，並且以在由滾輪所致之熱壓合之溫度下亦不變形者更佳。
此外，在耐熱性樹脂薄膜之單面或兩面所設置之熱塑性樹脂層，只要是由至少在熱壓合之加熱溫度以下具有玻璃轉變溫度之樹脂所形成者即可，且樹脂之種類並無特別之限定，其例可列舉如熱塑性聚醯亞腰樹脂、熱塑性液晶聚合物、聚醚醚酮、聚萘二甲酸乙二酯等。又，該熱塑性樹脂層，可藉由在耐熱性樹脂薄膜上接合熱塑性樹脂薄膜而形成，亦可藉由將其前驅物以鑄製法等塗佈而形成。
絕緣性薄膜(A)之厚度，以5至200μm為佳，10至100μm更佳。絕緣性薄膜(A)過薄時會減低其剛性，在覆金屬積層體之製造步驟中及在使用所得之積層體之配線基板之加工步驟中，有產生皺紋及破裂等缺陷之虞。另一方面，在其過厚時，會使其絕緣性薄膜缺乏柔軟性，在覆金屬積層體之製造步驟中會使滾輪對滾輪(roll-to-roll)之輸送產生困難，此外，會發生經電路加工之配線基板不易裝入狹小框體中等之缺陷。
本發明中使用之金屬箔(B)之材質並無特別之限定，可例舉如金、銀、銅、不銹鋼、鎳、鋁等。其中，在導電性、操作容易性、價格等之觀點上，以銅箔及不銹鋼箔較佳。其中之銅箔，可使用以任意之壓延法(rolling process)及電解法所製成者。此外，對於金屬箔，在提高其與絕緣薄膜之接著力之目的下，亦可預先進行粗化處理等物理性表面處理，以及酸洗淨、UV處理、電漿處理等化學性表面處理。
金屬箔(B)之厚度，以1至100μm為佳，5至70μm更佳，8至20μm之範圍又更佳。若使金屬箔之厚度減低，則在電路加工中易於形成精細圖案之觀點上為較佳，惟過薄時，不只在覆金屬積層體的製造步驟中容易於金屬箔產生皺紋，且在經電路加工之配線基板中亦容易發生配線斷裂，而有使作為配線基板之可靠性減損之虞慮。相反地在在其過厚時，在金屬箔經蝕刻加工而形成電路時，在電路側面上容易發生漸縮(taper)之情形，對精細圖案之形成為不利。
本發明中所使用之間隔薄膜(C)，除了須有耐熱壓合溫度之耐熱性之外，亦必須在熱壓合後可容易地與絕緣性薄膜(A)剝離。在後者之觀點上，以使用間隔薄膜(C)之表面及內面均為表面粗度(Rz)2.0μm以下者為佳，以0.5至1.5μm者更佳。在易於同時確保耐熱性與表面平滑性方面，間隔薄膜(C)係以使用非熱塑性之聚醯亞胺薄膜及聚醯胺薄膜等耐熱性樹脂薄膜、或鋁箔及不銹鋼箔等金屬箔較佳。此外，亦可使用樹脂薄膜之表面及內面具有金屬箔之複合薄膜。間隔薄膜(C)在表面及內面之表面粗度(Rz)超過2.0μm時，由於錨定作用(anchoring effect)會使絕緣性薄膜(A)與間隔薄膜(C)之層間密接力提高，使由絕緣性薄膜(A)及金屬箔(B)所製成之單面覆金屬積層體在從間隔薄膜(C)剝離時之剝離阻力增加，因此而有使單面覆金屬積層體產生斷裂及皺紋等外觀上缺陷之虞慮。
對於間隔薄膜(C)，在增加其熱壓合後與絕緣性薄膜(A)之剝離性之目的上，以將間隔薄膜(C)之單面或雙面進行離型處理為佳。離型處理之具體方法，可列舉如在間隔薄膜(C)上設置聚矽氧(silicone)樹脂、氟系樹脂等耐熱離型樹脂皮膜之方法等。
間隔薄膜(C)之厚度，較好在10至300μm，更好在20至150μm，又更好在30至100μm之範圍。間隔薄膜(C)過薄時，使熱壓合時之壓力均勻分散之壓力緩衝效果會降低，而使製成之覆金屬積層體之絕緣性薄膜(A)與金屬箔(B)之層間密接性會有不均之虞慮。另一方面，在其過厚時，可能會阻礙滾輪對滾輪之方式之輸送，或是在熱壓合後從覆金屬積層體剝離時有使作業性變差之虞慮。
就絕緣性薄膜(A)、金屬箔(B)、及間隔薄膜(C)之組合而言，在熱壓合步驟中之操作容易性及經濟性(材料成本、間隔薄膜之再利用性等)、及製成之單面覆金屬積層體的特性(機械特性、電氣特性、熱特性、加工性等)之觀點上，較佳為：其絕緣性薄膜(A)係使用厚度10至100μm之液晶聚合物薄膜、或在至少一方之表面上具有熱塑性樹脂層之聚醯亞腰薄膜；其金屬箔(B)係使用厚度5至70μm之銅箔；其間隔薄膜(C)係使用表面及內面皆為表面粗度(Rz)2.0μm以下，且厚度為5至70μm之鋁箔。
在一對之加壓滾輪(r1、r2)之間，將以(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)之順序重疊之絕緣性薄膜(A)、金屬箔(B)、及間隔薄膜(C)進行熱壓合時，可使用具備具有加熱裝置之一對之加壓滾輪的一般已知之加熱加壓裝置。此時，對於絕緣性薄膜(A)、金屬箔(B)、及間隔薄膜(C)，若各自將捲成滾輪狀之長形材料與加熱加壓裝置組合使用，即可連續製造單面覆金屬積層體。此外，加壓滾輪之溫度及加壓滾輪之壓力條件並無特別之限定，惟由於絕緣性薄膜(A)之熱塑性樹脂必須藉由變形等而與金屬箔(B)良好地接著，因此，以比熱塑性樹脂之Tg或熔點稍低之溫度操作為佳。例如在絕緣性薄膜(A)係使用液晶聚合物薄膜時，以比其熔點低5至100℃之溫度範圍較佳，以比其熔點低20至80℃之溫度範圍更佳。此外，以其加壓壓力在20至200kN/m之範圍時又為更佳。
本發明中，隔著間隔薄膜(C)而在其兩面側配置之絕緣性薄膜(A)及金屬箔(B)，由於係形成以間隔薄膜(C)為中心而分別位於對稱位置之關係，故其一對之加壓滾輪(r1、r2)可設為相同之溫度而進行熱壓合，因此可防止滾輪間不必要之熱損失。此外，由於加壓滾輪均與金屬箔(B)接觸，因此，加壓滾輪上之熱傳導不易受阻。又，在經熱壓合後，如下述實施例中之說明，其絕緣性薄膜(A)與間隔薄膜(C)之層間剝離強度為0.1kN/m以下而極易於剝離，可防止其接著強度不均、皺紋之發生，因此，可生產性良好地獲得高品質之單面覆金屬積層體。再者，雖然本發明係藉由介置間隔薄膜(C)而從2組之絕緣性薄膜(A)及金屬箔(B)獲得單面覆金屬積層體，但亦可另檢討藉由介置間隔薄膜(C)並使用2組之(B)/(A)/(B)組合，而一次製成2個在兩面具有金屬箔之雙面覆金屬積層體的變化例。
實施例
以下，以實施例具體說明本發明，惟本發明並不限定於以下之內容。此外，在後述之本發明實施例中，除非特別限定，其加工條件、測定(評估)之條件係如下述中所述。
[表面粗度之測定]
依照JIS B 0601，使用觸針式表面粗度測定器(TENCOR公司製造，TENCOR P-10)，以負載100μN、掃描速度20μm/秒鐘、測定距離800μm之條件測定Rz(十點平均粗度)。
[間隔薄膜(C)之剝離性之評估]
將經熱壓合後而含有間隔薄膜(C)之積層物(B/A/C/A/B)，以對其加壓滾輪之長方向切割成寬度10mm、對其層合進行方向(MD方向)切割成長度150mm而製備成板條狀剝離性試驗片，並將其絕緣性薄膜(A)與間隔薄膜(C)之層間剝離性依照JIS K 6854-3(T型剝離)測定。其中之剝離速度定為100mm/分鐘。
[覆金屬積層體之密接性之評估]
將所得之單面覆金屬積層體對其層合進行方向(MD方向)切割成長度150mm，使用市售之蝕刻液(ADEKA CHELUMICA FE-210，ADEKA股份公司製造)以減色法(subtractive method)蝕刻銅箔，並沿著其層合進行方向而形成寬度1mm、長度100mm之直線導體圖案7(參考第3圖)。其中，直線導體圖案7，係在單面覆金屬積層體之寬方向(加壓滾輪之長方向)之中央位置、由中央往寬方向在左右各間隔30mm之位置上形成3處圖案，而作為密接性試驗片。對該密接性試驗片之3條直線導體圖案，依照JISC 6471 8.1之方法B(往180°方向之拉離)測定其從絕緣性薄膜(A)剝離之強度。之後，3條之剝離強度之平均值係以1.0kN/m以上時為良好，0.5kN/m以上且未達1.0kN/m時為尚可，未達0.5kN/m時為不良之3等級評估其「密接性」。此外，3條之剝離強度中之最大值與最小值之差係評估為「密接性之不均程度」。
(實施例1)
準備將厚度為50μm、寬度為70mm之液晶聚合物薄膜1(熔點320℃)捲成滾輪狀之長形薄膜以作為絕緣性薄膜(A)，另準備將厚度為12μm、寬度為70mm之市售之電解銅箔2(表面粗度Rz：絕緣性薄膜積層面1.6μm、露出面1.4μm)捲成滾輪狀之長形銅箔以作為金屬箔(B)，再準備將厚度為50μm、寬度為70mm之鋁箔3(表面及內面均為表面粗度Rz：1.2μm)捲成滾輪狀之長形鋁箔以作為間隔薄膜(C)。如第1圖所示，將此等分別裝設至絕緣性薄膜饋出滾輪A、金屬箔饋出滾輪B、間隔薄膜饋出滾輪C，再在一對之加壓滾輪4(r1、r2)之間以"電解銅箔2/液晶聚合物薄膜1/鋁箔3/液晶聚合物薄膜1/電解銅箔2"之順序重疊並供給(如第2圖)，其經熱壓後使其自然冷卻，並使用剝離滾輪6而將鋁箔3與液晶聚合物薄膜1層間剝離，鋁箔3則由間隔薄膜捲取滾輪C’回收，貼合有液晶聚合物薄膜1及電解銅箔2之單面覆銅積層體5則各由設置在2處之製品捲取滾輪x所回收。
之後，再使電解銅箔2、液晶聚合物薄膜1、及鋁箔3均以0.7m/分鐘之速度移動，並在2個均為表面溫度240℃之加壓滾輪4之間，以其滾輪間壓力40kN/m進行熱壓合，熱壓合後再經自然冷卻使該積層物冷卻，並由間隔薄膜捲取滾輪C’回收鋁箔3，且由設置在2處之製品捲取滾輪x各回收實施例1中之單面覆銅積層體5。其中，實施例1所使用之裝置之加壓滾輪4均為由長度130mm、滾輪直徑150mm之碳鋼製金屬滾輪所構成。
在上述實施例1中，熱壓合後之液晶聚合物薄膜1與鋁箔3之層間剝離係無缺陷而極順利地進行，且分別以目視觀察回收之單面覆銅積層體5之液晶聚合物薄膜面及電解銅箔面時，完全未確認到發生破裂及皺紋、表面粗糙之情形。實施例1之單面覆銅積層體5在製造過程中，在經加壓滾輪4熱壓合後到送入剝離滾輪6之前，切割前述剝離試驗片，對其測定液晶聚合物薄膜1與鋁箔3之層間剝離性之結果，確認其界面剝離之數值為無法測得之程度，可極良好地剝離。此外，從由2處回收之單面覆銅積層體5中之一方，如上述般操作而製成密接性試驗片後，評估其液晶聚合物薄膜1與電解銅箔2之密接性之結果，依3條之直線導體圖案所得之剝離強度之平均值而評估之「密接性」為良好。此外，由該3條之剝離強度中之最大值與最小值之差所求出之「密接性之不均程度」為0.03kN/m，而確認液晶聚合物薄膜1與電解銅箔2係在面內均勻地接著。其結果如表1所示。
(實施例2)
除了間隔薄膜(C)係使用厚度50μm之非熱塑性之市售之耐熱性聚醯亞胺薄膜3(Tg：340℃，表面及內面均為粗度Rz：0.9μm)以外，其餘與實施例1同樣地操作而獲得實施例2之單面覆金屬積層體。
在實施例2中，在熱壓合後之液晶聚合物薄膜1與耐熱性聚醯亞胺薄膜3之層間剝離係無缺陷而極順利地進行，以目視觀察回收之單面覆銅積層體5之表面及內面時，完全未確認到破裂及皺紋、表面粗糙之情形。另外，在使用剝離試驗片之測定中，確認其界面剝離為0.07kN/m。此外，在依密接性試驗片而進行之評估中，其「密接性」良好，「密接性之不均程度」為0.02kN/m，而確認到液晶聚合物薄膜1與電解銅箔2係在面內均勻地接著。其結果如表1所示。
(實施例3)
除了間隔薄膜(C)係使用雙面覆銅積層體(新日鐵化學公司製造之ESPANEX M系列產品(MB12-25-12CEG))以外，其餘與實施例1進行同樣操作而獲得實施例3之單面覆銅積層體。該雙面覆銅積層體中，其中心具有厚度25μm之聚醯亞胺樹脂作為絕緣層，且在其兩面分別設置厚度12μm之銅箔，該銅箔之露出面之表面粗度(Rz)均為1.0μm。
在實施例3之製造中，在熱壓合後之液晶聚合物薄膜1與耐熱性聚醯亞胺薄膜3之層間剝離係無缺陷而極順利地進行，以目視觀察回收之單面覆銅積層體5之表面及內面時，完全未確認到破裂及皺紋、表面粗糙之情形。此外，在使用剝離試驗片之測定中，確認其界面剝離為0.04kN/m；在依據密接性試驗片而進行之評估中，其「密接性」良好，「密接性之不均程度」為0.03kN/m，而確認到單面覆銅積層體5係在面內均勻地接著。其結果如表1所示。
(比較例1)
除了間隔薄膜(C)係使用厚度為25μm且表面及內面具有熱塑性聚醯亞腰之複合聚醯亞胺薄膜以外，其餘與實施例1同樣地操作而獲得比較例1之單面覆銅積層體。該複合聚醯亞胺薄膜，係在約21μm之非熱塑性聚醯亞胺之兩側設置約2μm之熱塑性聚醯亞腰而成者，由熱塑性聚醯亞胺所構成之表面及內面之表面粗度(Rz)為2.3μm。
該比較例1中，作為間隔薄膜而使用之複合聚醯亞胺薄膜並無法順利地從熱壓後之液晶聚合物薄膜1剝離，在使用剝離試驗片之測定中為0.50kN/m，確認到凝聚破壞(cohesive failure)。此外，以目視觀察回收之單面覆銅積層體5之表面及內面時，在液晶聚合物薄膜表面之整面確認到因凝聚破壞而造成之粗糙情形。另一方面，在依密接性試驗片而進行之評估中，其「密接性」雖為尚可，但「密接性之不均程度」為0.15kN/m，與實施例之結果比較，可知其單面覆銅積層體5之面內之接著性不均勻。其結果如表1所示。
(比較例2)
除了不使用間隔薄膜(C)以外，其餘與實施例1同樣地操作而製成比較例2之單面覆銅積層體，其中在經熱壓合並冷卻後，雖欲使單面覆銅積層體分離，但其作為絕緣性薄膜(A)而使用之液晶聚合物薄膜1彼此之間發生熱熔接，在採取剝離試驗片之測定中為0.70kN/m，確認到凝聚破壞。並且，該所得之單面覆銅積層體在以目視觀察後，在液晶聚合物薄膜之表面整面確認到因凝聚破壞而造成之粗糙情形，無法製成外觀良好之單面覆銅積層體。
(比較例3)
除了在一對之加壓滾輪4之間以"電解銅箔2/液晶聚合物薄膜1/鋁箔3"之順序重疊以外，其餘與實施例1同樣地操作而製成比較例3之單面覆銅積層體。
該比較例3中，雖只可獲得1個單面覆銅積層體，但熱壓合後之液晶聚合物薄膜1與鋁箔3之層間剝離係順利地進行，且在回收之單面覆銅積層體5之表面及內面完全未確認到破裂及皺紋、表面粗糙之情形。此外，在依據剝離試驗片而進行之測定中，確認界面剝離為0.01kN/m，在依據密接性試驗片而進行之評估中，「密接性」為尚可。但其「密接性之不均程度」為0.17kN/m，與實施例之結果比較，可知其面內之接著均勻性不佳。
(比較例4)
除了在一對之加壓滾輪4之間以”鋁箔3/電解銅箔2/液晶聚合物薄膜1/鋁箔3”之順序重疊以外，其餘與實施例1同樣地操作而製成比較例4之單面覆銅積層體。
該比較例4中，與比較例3同樣地只可製成1個單面覆銅積層體，但熱壓合後之液晶聚合物薄膜1與鋁箔3之層間剝離係順利地進行，且在回收之單面覆銅積層體5之表面及內面完全未確認到破裂及皺紋、表面粗糙之情形。此外，在依據剝離試驗片而進行之測定中，確認界面剝離為0.01kN/m，在依據密接性試驗片而進行之評估中，「密接性」良好。但其「密接性之不均情形」為0.07kN/m，與實施例之結果比較，可知其面內接著之均勻性不佳。
由以上之結果可知，若依據本發明之製造方法，即可以良好之工業生產性製造不會發生皺紋及接著強度不均，且絕緣性薄膜與金屬箔之層間密接性優良之高品質之單面覆金屬積層體。此外，本發明不受上述實施形態之限定，可作各種之變化。
1‧‧‧液晶聚合物薄膜(絕緣性薄膜(A))
2‧‧‧電解銅箔(金屬箔(B))
3‧‧‧鋁箔(間隔薄膜(C))
4‧‧‧加壓滾輪
5‧‧‧單面覆銅積層體
6‧‧‧剝離滾輪
7‧‧‧直線導體圖案
A‧‧‧絕緣性薄膜饋出滾輪
B‧‧‧金屬箔饋出滾輪
C‧‧‧間隔薄膜饋出滾輪
C’‧‧‧間隔薄膜捲取滾輪
MD‧‧‧層合進行方向
r1、r2‧‧‧一對之加壓滾輪
x‧‧‧製品捲取滾輪
第1圖係說明本發明之實施形態之單面覆金屬積層體之製造裝置之側面示意圖。
第2圖係將加壓滾輪附近放大之示意圖。
第3圖係說明在評估絕緣性薄膜與金屬箔之密接性時所使用之試驗片之平面示意圖。
1．．．液晶聚合物薄膜(絕緣性薄膜(A))
2．．．電解銅箔(金屬箔(B))
3．．．鋁箔(間隔薄膜(C))
4．．．加壓滾輪
5．．．單面覆銅積層體
6．．．剝離滾輪
A．．．絕緣性薄膜饋出滾輪
B．．．金屬箔饋出滾輪
C．．．間隔薄膜饋出滾輪
C’．．．間隔薄膜捲取滾輪
MD．．．層合進行方向
r1、r2．．．一對之加壓滾輪
x．．．製品捲取滾輪

Claims (6)

  1. 一種單面覆金屬積層體的製造方法，其係製造在具有由熱塑性樹脂所構成之接著面之絕緣性薄膜上接著有金屬箔之單面覆金屬積層體的方法，其特徵為：使用表面及內面皆為表面粗度(Rz)2.0μm以下之間隔薄膜，並在一對之加壓滾輪之間以其中一個加壓滾輪/前述金屬箔/前述絕緣性薄膜/前述間隔薄膜/前述絕緣性薄膜/前述金屬箔/另一個加壓滾輪之順序使前述絕緣性薄膜、前述金屬箔、及前述間隔薄膜重疊並熱壓合，再從前述間隔薄膜剝離而獲得2個單面覆金屬積層體。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之單面覆金屬積層體的製造方法，其中，前述絕緣性薄膜係由熱塑性液晶聚合物薄膜、或在至少一面具備熱塑性樹脂層之耐熱性樹脂薄膜所構成者。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之單面覆金屬積層體的製造方法，其中，前述間隔薄膜係由鋁箔、耐熱性樹脂薄膜、或在樹脂薄膜之表面及內面具有金屬箔之複合薄膜所構成者。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所述之單面覆金屬積層體的製造方法，其中，前述間隔薄膜之單面或雙面係經離型處理。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所述之單面覆金屬積層體的製造方法，其中，前述金屬箔為厚度1至100μm之銅 箔。
  6. 如申請專利範圍第1或2項所述之單面覆金屬積層體的製造方法，其中，在熱壓合後之前述絕緣性薄膜與前述間隔薄膜之層間剝離強度為0.1kN/m以下。
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